Procédé<B>de</B> synthèse<B>de</B> l'ammoniaque sous hyperpression <B>à</B> partir<B>de</B> ses éléments, et appareil pour sa mise en #uvre. La présente invention comprend un pro cédé de synthèse de l'ammoniaque sous hyper- pression <B>à</B> partir de ses éléments, et un ap pareil pour sa mise en #u#re.
Dans un procédé connu de fabrication de l'ammoniaque par synthèse, on maintient par le contact d'un fluide absorbant la chaleur, la surface externe de la paroi de l'enceinte .de réaction<B>à</B> une température aussi basse que possible et munit sa surface interne d'une couche de matière calorifuge de protection, cette paroi étant constituée par un métal on un alliage ne pouvant pas résister suffisam ment, sous la température élevée de réaction, <B>à</B> l'action de la très haute pression et au contact direct des gaz.
Selon le présent procédé, on opère avec une enceinte de réaction dont la paroi est constituée par un alliage résistant au contact direct des gaz et<B>à</B> la température de réaction, et maintient en vue d'évacuer la chaleur pro duite par la réaction, un fluide réfrigérant extérieur en contact avec cette paroi<B>à</B> une température peu inférieure<B>à</B> celle de la réaction.
Les alliages qu'on peut employer dans ce but sont par exemple ceux du brevet suisse no <B>86587</B> du<B>5</B> août<B>1919</B> donnant les com positions suivantes<B>;</B> Nickel<B>60 à 7 0</B> Chrôme <B>10 à 15</B> Tungstène 2<B>à 5</B> 0/0 Manganèse<B>1 à</B> 2 0/, Carbone 0,3 <B>à</B> 0,6 0/0 Fer complément On peut plonger la partie de l'enceinte de réaction de laquelle la chaleur doit être évacuée, dans un liquide qui est en ébullition <B>à</B> une température un peu inférieure<B>à</B> celle de réaction;
pour des raisons de simplicité, on opérera de préférence cette ébullition sous la pression atmosphérique plutôt que sous une pression supérieure. Comme liquide, on citera le soufre qui bout<B>à</B> 445<B>0</B> et dont on peut re monter la température d'ébullition au delà de <B>500 0,</B> par exemple, par une addition de poly- sulfure de sodium. On pourra aussi employer le pentastilfure de phosphore et des corps analogues.
On petit aussi employer comme fluide de rkrigération un liquide, non pas<B>à</B> sa tem pérature d'ébullition, mais<B>à</B> une température au-dessous de cette dernière, par exemple un bain de plomb ou d'étain.
Le dessin annexé représente,<B>à</B> titre d'exemple, plusieurs foi-mes d'exécution d'un appareil pour la mise en #uvre du procédé suivant la présente invention.
La fig. <B>1</B> est une coupe verticale et lorigi- tudinale d'un appareil dans lequel le refroi dissement est obtenu par un liquide porté<B>à</B> l'ébullition; la fig. 2 en est une coupe trans versale<B>,</B> La fig. <B>3</B> est une coupe verticale et longi tudinale d'un appareil dans lequel le refroi dissement est obtenu par un liquide en des sous de sa température d'ébullition, avec circulation de ce liquide par thermo-siphon; La fig. 4 est la coupe d'une variante de l'appareil suivant la fig. <B>3.</B>
En se reportant aux fig. <B>1</B> et 2 du dessin annexé, le tube catalyseur est placé dans un bain de soufre<B>8</B> contenu dans un récipient R partiellement calorifugé en<B>M,</B> et qu'on peut chauffer, par exemple, par en dessous pour le démarrage par un moyen quelconque. La partie du tube formant échangeur de tempé rature est calorifugée et placée hors du bain; les gaz devant réagir arrivent par B, passent par l'échangeur de températures<B>A..</B> puis sur <B>là</B> matière catalysante, et sortent par<B>C</B> après réaction.
La chaleur de réaction suffit<B>à</B> entre tenir la température du bain, et, en outre, si les dimensions du tube permettent un<B>dé-</B> bit suffisant des gaz réactionnels, une abon dante ébullition suivie de la condensation des vapeurs de soufre sui- les parties non isolées en P de l'enveloppe, enlève l'excès de la chaleur de réaction.
En se reportant<B>à</B> la fig. <B>8, le</B> tube de réaction T est placé partiellement dans le bain de plomb de la branche verticale du système tubulaire rectangulaire<B>B.</B> Ce système
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trique<B>E</B> qui sert<B>à</B> l'amorçage, enroulement recouvert lui-même d'un revêtement calori fuge J1. En<B>8</B> se trouve<B>le</B> système refroi disseur, dont le réglage devra être proportionné ait dégagement de chaleur de la réaction. Plus celle-ci sera intense d'ailleurs, et plus rapide sera la circulation du métal, par suite de son échauffement plus grand dans la branche montante.
Cette circulation devra être assez rapide pour que la température dit plomb fondu n'ait le temps de monter que de quelques degrés, une dizaine par exemple. On pourra d'ailleurs régler la vitesse de cir culation, soit en augmentant la section de passage du métal en fusion, soit ait contraire en disposant des chicanes ou des rétrécisse ments convenables, pour maintenir la varia tion de température du métal pendant son ascension, entre des limites convenables et uniformiser le plus possible, tout le long du tube, grâce<B>à</B> l'égalité de la température, l'intensité de la réaction.
La fig. 4 ci-jointe représente un autre appareil qui procède du même principe, grâce <B>à</B> l'emploi dun tube calorifuge I entre le tube T et la spirale de refroidissementS; cet appareil présente l'avantage de simplifier le circuit de chauffage électrique, d'améliorer l'isolement calorifique de T et de faciliter ainsi la circulation dit liquide.
Process <B> of </B> synthesis <B> of </B> ammonia under hyperpressure <B> from </B> from <B> of </B> its elements, and apparatus for its implementation # work. The present invention comprises a process for the synthesis of ammonia under hyperpressure <B> from </B> from its elements, and an apparatus for its implementation.
In a known process for manufacturing ammonia by synthesis, the external surface of the wall of the reaction chamber is maintained by contact with a heat-absorbing fluid. <B> at </B> a temperature also low as possible and provides its internal surface with a layer of heat-insulating protective material, this wall being made of a metal or an alloy which cannot withstand sufficiently, under the high reaction temperature, <B> to </B> the action of very high pressure and in direct contact with gases.
According to the present process, one operates with a reaction chamber whose wall is formed by an alloy resistant to direct contact with gases and <B> at </B> the reaction temperature, and maintained with a view to removing the pro heat. due to the reaction, an external refrigerant fluid in contact with this wall <B> at </B> a temperature slightly lower <B> than </B> that of the reaction.
The alloys which can be used for this purpose are, for example, those of Swiss patent No. <B> 86587 </B> of <B> 5 </B> August <B> 1919 </B> giving the following compositions < B>; </B> Nickel <B> 60 to 7 0 </B> Chrôme <B> 10 to 15 </B> Tungsten 2 <B> to 5 </B> 0/0 Manganese <B> 1 to </B> 2 0 /, Carbon 0.3 <B> to </B> 0.6 0/0 Complementary iron The part of the reaction chamber from which the heat must be removed can be immersed in a liquid which is boiling <B> at </B> a temperature a little lower <B> than </B> that of reaction;
for reasons of simplicity, this boiling will preferably be carried out under atmospheric pressure rather than under a higher pressure. As a liquid, we can cite sulfur which boils <B> at </B> 445 <B> 0 </B> and whose boiling point can be raised beyond <B> 500 0, </B> for example, by addition of sodium polysulphide. Phosphorus pentastilfide and the like can also be used.
A liquid can also be used as refrigeration fluid, not <B> at </B> its boiling temperature, but <B> at </B> a temperature below it, for example a bath. of lead or tin.
The accompanying drawing represents, <B> by </B> by way of example, several faith-my execution of an apparatus for implementing the method according to the present invention.
Fig. <B> 1 </B> is a vertical and original section of an apparatus in which the cooling is obtained by a liquid brought <B> to </B> boiling; fig. 2 is a cross section <B>, </B> FIG. <B> 3 </B> is a vertical and longitudinal section of an apparatus in which the cooling is obtained by a liquid below its boiling temperature, with circulation of this liquid by thermo-siphon; Fig. 4 is a section through a variant of the apparatus according to FIG. <B> 3. </B>
Referring to fig. <B> 1 </B> and 2 of the attached drawing, the catalyst tube is placed in a sulfur bath <B> 8 </B> contained in a receptacle R partially insulated in <B> M, </B> and that can be heated, for example, from below for starting by any means. The part of the tube forming the temperature exchanger is insulated and placed outside the bath; the gases to react arrive through B, pass through the temperature exchanger <B> A .. </B> then on <B> there </B> catalyzing material, and exit through <B> C </B> after reaction.
The heat of reaction is sufficient <B> to </B> between keeping the temperature of the bath, and, moreover, if the dimensions of the tube allow a sufficient <B> de- </B> bit of the reaction gases, an abundant boiling followed by condensation of the sulfur vapors on the uninsulated P parts of the casing removes the excess heat of reaction.
Referring <B> to </B> in fig. <B> 8, the </B> reaction tube T is placed partially in the lead bath of the vertical branch of the rectangular tubular system <B> B. </B> This system
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<B> E </B> rod which serves <B> for </B> starting, winding itself covered with a fuge calorific coating J1. In <B> 8 </B> is the <B> </B> cooling system, the adjustment of which must be proportionate to the release of heat from the reaction. The more intense this will be, moreover, the more rapid will be the circulation of the metal, owing to its greater heating in the rising branch.
This circulation must be fast enough so that the temperature called molten lead has time to rise only a few degrees, ten for example. The speed of circulation can also be adjusted, either by increasing the passage section of the molten metal, or on the contrary by arranging suitable baffles or constrictions, to maintain the temperature variation of the metal during its ascent, between suitable limits and standardize as much as possible, all along the tube, thanks <B> to </B> the equality of the temperature, the intensity of the reaction.
Fig. 4 attached shows another device which proceeds from the same principle, thanks <B> to </B> the use of a heat-insulating tube I between the tube T and the cooling spiralS; this device has the advantage of simplifying the electric heating circuit, of improving the heat insulation of T and thus of facilitating the so-called liquid circulation.