CN109727696A - Mox芯块回收再利用方法 - Google Patents

Mox芯块回收再利用方法 Download PDF

Info

Publication number
CN109727696A
CN109727696A CN201711041149.4A CN201711041149A CN109727696A CN 109727696 A CN109727696 A CN 109727696A CN 201711041149 A CN201711041149 A CN 201711041149A CN 109727696 A CN109727696 A CN 109727696A
Authority
CN
China
Prior art keywords
pellet
speed
content
mox
furnace
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Granted
Application number
CN201711041149.4A
Other languages
English (en)
Other versions
CN109727696B (zh
Inventor
艾利君
陈永红
杨廷贵
周国梁
潘传龙
张顺孝
郭亮
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
404 Co Ltd China National Nuclear Corp
Original Assignee
404 Co Ltd China National Nuclear Corp
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by 404 Co Ltd China National Nuclear Corp filed Critical 404 Co Ltd China National Nuclear Corp
Priority to CN201711041149.4A priority Critical patent/CN109727696B/zh
Publication of CN109727696A publication Critical patent/CN109727696A/zh
Application granted granted Critical
Publication of CN109727696B publication Critical patent/CN109727696B/zh
Active legal-status Critical Current
Anticipated expiration legal-status Critical

Links

Classifications

    • Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
    • Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
    • Y02E30/00—Energy generation of nuclear origin
    • Y02E30/30—Nuclear fission reactors

Landscapes

  • Inorganic Compounds Of Heavy Metals (AREA)

Abstract

一种MOX芯块回收再利用方法，包括以下步骤：步骤一：选用MOX燃料芯块，对其外观、尺寸、铀钚含量、杂质含量、O/M、密度数据进行分析检测；步骤二：对O/M不合格芯块进行回收利用；步骤三：对密度不合格芯块进行回收利用；步骤四：对外径不合格芯块进行回收利用；步骤五：对多项不合格芯块进行回收利用。

Description

MOX芯块回收再利用方法
技术领域
本发明属于回收再利用领域，具体涉及一种MOX芯块回收再利用方法。
背景技术
MOX生坯压制以及芯块烧结过程中，由于物料流动性、物料物化性质、烧结工艺等参数不理想导致生产出一定量的不合格芯块，为提高产品合格率，需对不合格芯块进行回收再利用。
目前，传统的核燃料制造领域对于不合格产品主要采用容器贮存的方式进行处理，存在有三点不足，一是不合格芯块的贮存导致铀钚物料利用率低；二是芯块贮存费用昂贵，变相导致芯块制造成本高昂；三是积聚的芯块对设备和人员均会造成辐照损害。为了解决这些问题，本专利设计了一种MOX芯块回收再利用方法，通过对芯块不合格原因梳理，采用针对性的处理方式，解决铀钚物料利用率不高、芯块大量积存的问题，实现不合格芯块的合理利用，提高了产品合格率。
发明内容
本发明的目的在于提供一种MOX芯块回收再利用处理方法，解决目前不合格芯块处理方式单一的难题，实现不合格芯块的合理利用。
本发明的技术方案如下：一种MOX芯块回收再利用方法，包括以下步骤：
步骤一：选用MOX燃料芯块，对其外观、尺寸、铀钚含量、杂质含量、O/M、密度数据进行分析检测；
步骤二：O/M不在1.90～1.99之间的的芯块，认为是不合格的芯块，将芯块装入石英烧结舟中，再将烧结舟装入烧结炉内；将炉内气压抽至0.01～5.00Pa之间，以0.1～15.0L/min速度通入Ar+％H2，选择0.1～10.0％H2含量的混合气体，气压保持在8～18KPa之间，如此往复操作1～10次，氧势为-800～-150KJ/mol，露点-50～0℃，H2O含量为10～1000ppm；将烧结炉内温度以0.1～10℃/min的速度升温，并在600～1500℃保温0.5～48h，气压保持在1～14KPa之间，气体流量控制速度在0.1～35L/min，氧势为-700～-250KJ/mo，露点-5～-60℃，H2O含量为10～1000ppm；
步骤三：对于密度值小于91％TD的芯块，将芯块装入石英烧结舟中，再将烧结舟装入烧结炉内；将炉内气压抽至0.05～2.00Pa之间，以1～10L/min速度通入Ar+％H2，H2含量为1～15％，气压保持在5～16KPa之间，如此往复操作1～10次，氧势为-600～-150KJ/mol，露点-30～0℃，H2O含量为50～700ppm；将烧结炉内温度以0.1～3℃/min的速度升温，并在1200～1800℃保温0.5～12h，气压保持在2～22KPa之间，气体流量控制速度在0.5～10L/min，氧势为-600～-100KJ/mo，露点-10～-40℃，H2O含量为200～1200ppm；；
步骤四：对于外径超过8.8mm的芯块，以5～20cm/min的速度送入磨削机中，以30～800rpm的转速度芯块进行磨削处理；
步骤五：对于密度值高于97.3％TD、芯块高度在7.3mm以下，外径小于3.5mm、UO2含量低于56.4％，PuO2含量低于3.3％、杂质含量超过6550μg/g(U+Pu)的芯块，按照10～80％的装填率加入破碎机中，以10～1000rpm的破碎速度，在10～500N的压力下进行破碎处理10～2000min；当破碎后的颗粒粒径分布在2～200μm布区间、比表面积为0.1～10m2/g，后，按照20～400％装填率加入球磨罐中，按照1:1的比例加入直径为1～10mm的ZrO2磨球，以0.5～10L/h的速度通入N2，以1～30r/min的速度将物料预先混合均匀1～90min；然后以2～20L/h的速度通入N2，按照1～25r/min的速度逐渐增加球磨速度，以10～1000rpm的转速搅拌20～500min，处理结束后，以3～60r/min的速度逐渐减小搅拌速度直至停止；
步骤六：对球磨细化获得的混合粉末分析铀钚含量、粒度、比表面、杂质含量进行分析，若混合粉末力度在0.3～1.2μm之间，比表面积为7.2～36.4㎡/g，均匀性在98.3～99.9之间，杂质含量小于1730μg/g，则为合格粉末。
所述步骤二中，保温结束后，以2～40℃/min的速度降温至35～70℃，将芯块转运出烧结炉，检测O/M后贮存备用。
所述步骤三中，保温结束后，以0.1～10.0℃/min的速度降温至室温℃，将芯块转运出烧结炉，检测密度后贮存备用。
所述步骤五中，破碎介质为WC硬质合金，介质为球形，直径为1～30mm。
所述步骤六中，若各项参数不合格则返回相应步骤进行处理，直至分析结果合格，然后按照5～40％w.t.的比例与UO2、PuO2原料粉末混合，进行MOX芯块制备后续处理。
具体实施方式
一种MOX芯块回收再利用方法，包括以下步骤：
步骤一：选用MOX燃料芯块，对其外观、尺寸、铀钚含量、杂质含量、O/M、密度数据进行分析检测。
步骤二：O/M不在1.90～1.99之间的的芯块，认为是不合格的芯块，将芯块装入石英烧结舟中，再将烧结舟装入烧结炉内；将炉内气压抽至0.01～5.00Pa之间，以0.1～15.0L/min速度通入Ar+％H2，选择0.1～10.0％H2含量的混合气体，气压保持在8～18KPa之间，如此往复操作1～10次，氧势为-800～-150KJ/mol，露点-50～0℃，H2O含量为10～1000ppm；将烧结炉内温度以0.1～10℃/min的速度升温，并在600～1500℃保温0.5～48h，气压保持在1～14KPa之间，气体流量控制速度在0.1～35L/min，氧势为-700～-250KJ/mo，露点-5～-60℃，H2O含量为10～1000ppm；保温结束后，以2～40℃/min的速度降温至35～70℃，将芯块转运出烧结炉，检测O/M后贮存备用；
步骤三：对于密度值小于91％TD的芯块，将芯块装入石英烧结舟中，再将烧结舟装入烧结炉内。将炉内气压抽至0.05～2.00Pa之间，以1～10L/min速度通入Ar+％H2，H2含量为1～15％，气压保持在5～16KPa之间，如此往复操作1～10次，氧势为-600～-150KJ/mol，露点-30～0℃，H2O含量为50～700ppm；将烧结炉内温度以0.1～3℃/min的速度升温，并在1200～1800℃保温0.5～12h，气压保持在2～22KPa之间，气体流量控制速度在0.5～10L/min，氧势为-600～-100KJ/mo，露点-10～-40℃，H2O含量为200～1200ppm。保温结束后，以0.1～10.0℃/min的速度降温至室温℃，将芯块转运出烧结炉，检测密度后贮存备用。
步骤四：对于外径超过8.8mm的芯块，以5～20cm/min的速度送入磨削机中，以30～800rpm的转速度芯块进行磨削处理。
步骤五：对于密度值高于97.3％TD、芯块高度在7.3mm以下，外径小于3.5mm、UO2含量低于56.4％，PuO2含量低于3.3％、杂质含量超过6550μg/g(U+Pu)的芯块，按照10～80％的装填率加入破碎机中，以10～1000rpm的破碎速度，在10～500N的压力下进行破碎处理10～2000min，破碎介质为WC硬质合金，介质为球形，直径为1～30mm；当破碎后的颗粒粒径分布在2～200μm布区间、比表面积为0.1～10m2/g，后，按照20～400％装填率加入球磨罐中，按照1:1的比例加入直径为1～10mm的ZrO2磨球，以0.5～10L/h的速度通入N2，以1～30r/min的速度将物料预先混合均匀1～90min；然后以2～20L/h的速度通入N2，按照1～25r/min的速度逐渐增加球磨速度，以10～1000rpm的转速搅拌20～500min，处理结束后，以3～60r/min的速度逐渐减小搅拌速度直至停止；
步骤六：对球磨细化获得的混合粉末分析铀钚含量、粒度、比表面、杂质含量进行分析，若混合粉末力度在0.3～1.2μm之间，比表面积为7.2～36.4㎡/g，均匀性在98.3～99.9之间，杂质含量小于1730μg/g，则为合格粉末；若各项参数不合格则返回相应步骤进行处理，直至分析结果合格，然后按照5～40％w.t.的比例与UO2、PuO2原料粉末混合，进行MOX芯块制备后续处理。

Claims (5)

1.一种MOX芯块回收再利用方法，其特征在于：包括以下步骤：
步骤一：选用MOX燃料芯块，对其外观、尺寸、铀钚含量、杂质含量、O/M、密度数据进行分析检测；
步骤二：O/M不在1.90～1.99之间的的芯块，认为是不合格的芯块，将芯块装入石英烧结舟中，再将烧结舟装入烧结炉内；将炉内气压抽至0.01～5.00Pa之间，以0.1～15.0L/min速度通入Ar+％H2，选择0.1～10.0％H2含量的混合气体，气压保持在8～18KPa之间，如此往复操作1～10次，氧势为-800～-150KJ/mol，露点-50～0℃，H2O含量为10～1000ppm；将烧结炉内温度以0.1～10℃/min的速度升温，并在600～1500℃保温0.5～48h，气压保持在1～14KPa之间，气体流量控制速度在0.1～35L/min，氧势为-700～-250KJ/mo，露点-5～-60℃，H2O含量为10～1000ppm；
步骤三：对于密度值小于91％TD的芯块，将芯块装入石英烧结舟中，再将烧结舟装入烧结炉内；将炉内气压抽至0.05～2.00Pa之间，以1～10L/min速度通入Ar+％H2，H2含量为1～15％，气压保持在5～16KPa之间，如此往复操作1～10次，氧势为-600～-150KJ/mol，露点-30～0℃，H2O含量为50～700ppm；将烧结炉内温度以0.1～3℃/min的速度升温，并在1200～1800℃保温0.5～12h，气压保持在2～22KPa之间，气体流量控制速度在0.5～10L/min，氧势为-600～-100KJ/mo，露点-10～-40℃，H2O含量为200～1200ppm；；
步骤四：对于外径超过8.8mm的芯块，以5～20cm/min的速度送入磨削机中，以30～800rpm的转速度芯块进行磨削处理；
步骤五：对于密度值高于97.3％TD、芯块高度在7.3mm以下，外径小于3.5mm、UO2含量低于56.4％，PuO2含量低于3.3％、杂质含量超过6550μg/g(U+Pu)的芯块，按照10～80％的装填率加入破碎机中，以10～1000rpm的破碎速度，在10～500N的压力下进行破碎处理10～2000min；当破碎后的颗粒粒径分布在2～200μm布区间、比表面积为0.1～10m2/g，后，按照20～400％装填率加入球磨罐中，按照1:1的比例加入直径为1～10mm的ZrO2磨球，以0.5～10L/h的速度通入N2，以1～30r/min的速度将物料预先混合均匀1～90min；然后以2～20L/h的速度通入N2，按照1～25r/min的速度逐渐增加球磨速度，以10～1000rpm的转速搅拌20～500min，处理结束后，以3～60r/min的速度逐渐减小搅拌速度直至停止；
步骤六：对球磨细化获得的混合粉末分析铀钚含量、粒度、比表面、杂质含量进行分析，若混合粉末力度在0.3～1.2μm之间，比表面积为7.2～36.4㎡/g，均匀性在98.3～99.9之间，杂质含量小于1730μg/g，则为合格粉末。
2.根据权利要求1所述的一种MOX芯块回收再利用方法，其特征在于：所述步骤二中，保温结束后，以2～40℃/min的速度降温至35～70℃，将芯块转运出烧结炉，检测O/M后贮存备用。
3.根据权利要求1所述的一种MOX芯块回收再利用方法，其特征在于：所述步骤三中，保温结束后，以0.1～10.0℃/min的速度降温至室温℃，将芯块转运出烧结炉，检测密度后贮存备用。
4.根据权利要求1所述的一种MOX芯块回收再利用方法，其特征在于：所述步骤五中，破碎介质为WC硬质合金，介质为球形，直径为1～30mm。
5.根据权利要求1所述的一种MOX芯块回收再利用方法，其特征在于：所述步骤六中，若各项参数不合格则返回相应步骤进行处理，直至分析结果合格，然后按照5～40％w.t.的比例与UO2、PuO2原料粉末混合，进行MOX芯块制备后续处理。
CN201711041149.4A 2017-10-30 2017-10-30 Mox芯块回收再利用方法 Active CN109727696B (zh)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
CN201711041149.4A CN109727696B (zh) 2017-10-30 2017-10-30 Mox芯块回收再利用方法

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
CN201711041149.4A CN109727696B (zh) 2017-10-30 2017-10-30 Mox芯块回收再利用方法

Publications (2)

Publication Number Publication Date
CN109727696A true CN109727696A (zh) 2019-05-07
CN109727696B CN109727696B (zh) 2023-02-21

Family

ID=66292981

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
CN201711041149.4A Active CN109727696B (zh) 2017-10-30 2017-10-30 Mox芯块回收再利用方法

Country Status (1)

Country Link
CN (1) CN109727696B (zh)

Cited By (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
CN113030126A (zh) * 2019-12-24 2021-06-25 中核四0四有限公司 一种mox芯块均匀性检的检测方法

Citations (12)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JPS6479691A (en) * 1987-09-22 1989-03-24 Kobe Steel Ltd Manufacture of mox fuel
US5882552A (en) * 1997-06-27 1999-03-16 Korea Atomic Energy Research Institute Method for recycling fuel scrap into manufacture of nuclear fuel pellets
JP2912920B1 (ja) * 1998-07-30 1999-06-28 核燃料サイクル開発機構 ウラン・プルトニウム混合酸化物の硝酸溶解前処理方法
JPH11242096A (ja) * 1998-02-25 1999-09-07 Nuclear Fuel Ind Ltd 核燃料ペレット焼結用トレーの除染回収方法および装置
JPH11287890A (ja) * 1998-04-03 1999-10-19 Hitachi Ltd 使用済原子燃料の再処理方法
US20050167861A1 (en) * 2002-03-11 2005-08-04 Alain Vandergheynst Mox fuel fabrication process from weapon plutonium feed
EP1683162A2 (fr) * 2003-10-06 2006-07-26 Commissariat A L'Energie Atomique PROCEDE DE FABRICATION DE PASTILLES D' UN COMBUSTIBLE NUCLEAIRE A BASE D' OXYDE MIXTE (U,Pu)O2 OU (U,Th)O2
JP2007155380A (ja) * 2005-12-01 2007-06-21 Global Nuclear Fuel-Japan Co Ltd 原子燃料ウランスクラップ回収装置
JP2011033504A (ja) * 2009-08-03 2011-02-17 Japan Atomic Energy Agency 核燃料ペレットの製造方法及び核燃料ペレット
US20130148774A1 (en) * 2011-12-13 2013-06-13 Korea Hydro And Nuclear Power Co., Ltd. Porous uo2 sintered pellets and method for fabricating porous uo2 sintered pellets and electrolytic reduction using same
US20130175719A1 (en) * 2011-12-13 2013-07-11 Korea Atomic Energy Research Institute Method For Fabricating Porous UO2 Sintered Pellet For Electrolytic Reduction Process For Recovering Metallic Nuclear Fuel Using Continuous Process Of Atmospheric Sintering And Reduction, And Porous UO2 Sintered Pellet Fabricated By The Same
CN106782736A (zh) * 2017-01-12 2017-05-31 中国原子能科学研究院 Mox燃料芯块废品的干法回收工艺

Patent Citations (12)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JPS6479691A (en) * 1987-09-22 1989-03-24 Kobe Steel Ltd Manufacture of mox fuel
US5882552A (en) * 1997-06-27 1999-03-16 Korea Atomic Energy Research Institute Method for recycling fuel scrap into manufacture of nuclear fuel pellets
JPH11242096A (ja) * 1998-02-25 1999-09-07 Nuclear Fuel Ind Ltd 核燃料ペレット焼結用トレーの除染回収方法および装置
JPH11287890A (ja) * 1998-04-03 1999-10-19 Hitachi Ltd 使用済原子燃料の再処理方法
JP2912920B1 (ja) * 1998-07-30 1999-06-28 核燃料サイクル開発機構 ウラン・プルトニウム混合酸化物の硝酸溶解前処理方法
US20050167861A1 (en) * 2002-03-11 2005-08-04 Alain Vandergheynst Mox fuel fabrication process from weapon plutonium feed
EP1683162A2 (fr) * 2003-10-06 2006-07-26 Commissariat A L'Energie Atomique PROCEDE DE FABRICATION DE PASTILLES D' UN COMBUSTIBLE NUCLEAIRE A BASE D' OXYDE MIXTE (U,Pu)O2 OU (U,Th)O2
JP2007155380A (ja) * 2005-12-01 2007-06-21 Global Nuclear Fuel-Japan Co Ltd 原子燃料ウランスクラップ回収装置
JP2011033504A (ja) * 2009-08-03 2011-02-17 Japan Atomic Energy Agency 核燃料ペレットの製造方法及び核燃料ペレット
US20130148774A1 (en) * 2011-12-13 2013-06-13 Korea Hydro And Nuclear Power Co., Ltd. Porous uo2 sintered pellets and method for fabricating porous uo2 sintered pellets and electrolytic reduction using same
US20130175719A1 (en) * 2011-12-13 2013-07-11 Korea Atomic Energy Research Institute Method For Fabricating Porous UO2 Sintered Pellet For Electrolytic Reduction Process For Recovering Metallic Nuclear Fuel Using Continuous Process Of Atmospheric Sintering And Reduction, And Porous UO2 Sintered Pellet Fabricated By The Same
CN106782736A (zh) * 2017-01-12 2017-05-31 中国原子能科学研究院 Mox燃料芯块废品的干法回收工艺

Non-Patent Citations (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Title
叶玉星，高源: "用电解精炼法回收和纯化铀和钚的研究Ⅰ．铀－锆合金芯块的直接溶解", 《核化学与放射化学》 *

Cited By (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
CN113030126A (zh) * 2019-12-24 2021-06-25 中核四0四有限公司 一种mox芯块均匀性检的检测方法

Also Published As

Publication number Publication date
CN109727696B (zh) 2023-02-21

Similar Documents

Publication Publication Date Title
CN104446478B (zh) 一种二氧化钍芯块制备方法
CN106971764B (zh) 一种惰性基弥散燃料芯块的快速制备工艺
CN106782736B (zh) Mox燃料芯块废品的干法回收工艺
Song et al. Grain size control of UO2 pellets by adding heat-treated U3O8 particles to UO2 powder
CN108831575A (zh) 具连续相结构的燃料芯块及其制备方法
CN109727696A (zh) Mox芯块回收再利用方法
CN103586122B (zh) 微米级工业化连续物料低温粉碎系统
Zhao et al. In-pile tritium release behavior and the post-irradiation experiments of Li4SiO4 fabricated by melting process
Burkes et al. A US perspective on fast reactor fuel fabrication technology and experience. Part II: Ceramic fuels
CN108335769B (zh) 一种网状结构二氧化铀/钼复合核燃料芯块的制备方法及其产品
CN107610796B (zh) Mox制备过程不合格粉末回收方法
CN209124902U (zh) 一种控制金属粉末粒径的金属制粉装置
MacLeod et al. Development of mixed-oxide fuel manufacture in the United Kingdom and the influence of fuel characteristics on irradiation performance
KR102641921B1 (ko) 분산성 방사성폐기물 처분을 위한 일괄 고형화 처리 시스템
CN107159380A (zh) 一种立式粉末球化装置、粉末球化方法及应用
CN108538409B (zh) 一种二氧化铀/纳米金刚石核燃料芯块的快速制备方法及其产品
Mukerjee et al. Fabrication technologies for ThO2-based fuel
CN103708419B (zh) 一种湿法制备高活性LiH微球的方法
JPH11183686A (ja) 核燃料粒子の製造方法及び核燃料ペレットの製造方法
Khot et al. Development of Impregnated Agglomerate Pelletization (IAP) process for fabrication of (Th, U) O2 mixed oxide pellets
CN109979610A (zh) 一种双组元共掺热力增强型二氧化铀燃料芯块及制备方法
JP4863314B2 (ja) 転動造粒による高速増殖炉用核燃料ペレットの製造方法
CN110097989A (zh) 一种用于球床高温气冷堆的去石墨粉尘污染方法
JP5785675B2 (ja) 核燃料ペレット製造用粒子の製造方法
JP2009001911A (ja) 急冷薄帯製造方法と設備

Legal Events

Date Code Title Description
PB01 Publication
PB01 Publication
SE01 Entry into force of request for substantive examination
SE01 Entry into force of request for substantive examination
GR01 Patent grant
GR01 Patent grant