JPH11287890A - 使用済原子燃料の再処理方法 - Google Patents

使用済原子燃料の再処理方法

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JPH11287890A
JPH11287890A JP9122998A JP9122998A JPH11287890A JP H11287890 A JPH11287890 A JP H11287890A JP 9122998 A JP9122998 A JP 9122998A JP 9122998 A JP9122998 A JP 9122998A JP H11287890 A JPH11287890 A JP H11287890A
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JP
Japan
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reprocessing
uranium
fuel
plutonium
facility
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JP9122998A
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English (en)
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Mamoru Kamoshita
守 鴨志田
Akira Sasahira
朗 笹平
Tetsuo Fukazawa
哲生 深澤
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Hitachi Ltd
Original Assignee
Hitachi Ltd
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    • Y02EREDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
    • Y02E30/00Energy generation of nuclear origin
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    • Y02WCLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES RELATED TO WASTEWATER TREATMENT OR WASTE MANAGEMENT
    • Y02W30/00Technologies for solid waste management
    • Y02W30/50Reuse, recycling or recovery technologies

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Abstract

(57)【要約】 【課題】本発明の目的は、設備的,経済的に負荷の小さ
い再処理方法を提供することにある。 【解決手段】本発明の再処理方法は、高速炉用再処理施
設においてプルトニウムとウランとを混合酸化物燃料組
成になるように回収し、高速炉用再処理施設で発生した
余剰ウランと軽水炉燃料とを既設の軽水炉用再処理施設
において再処理する。

Description

【発明の詳細な説明】
【0001】
【発明の属する技術分野】本発明は、原子力発電所から
発生する使用済原子燃料の再処理方法に関する。
【0002】
【従来の技術】原子力発電所から発生する使用済原子燃
料中のウランとプルトニウムは、ピュレックス法と呼ば
れる化学分離プロセスにより分離回収されている。ピュ
レックス法はM.Benedict他2名によるNuclear Chemical
Engineering第2版McGraw- Hill社発行の466頁か
ら514頁に記載されている。
【0003】軽水炉燃料を対象としたピュレックス法で
は、使用済原子燃料を硝酸で溶解して、共除染工程にお
いて30%のトリブチルリン酸(TBP)をノルマルド
デカンに溶解した溶媒を用いて、ウランとプルトニウム
の全量を抽出して核分裂生成核種から分離する。共除染
工程では、パルスカラム等の抽出器を多段に組み合わせ
て、向流抽出を行っている。向流抽出器は、抽出部とス
クラブ部からなっている。
【0004】抽出部ではウランとプルトニウムとを溶解
液から抽出するが、現行のピュレックス法の抽出条件は
ウランをプルトニウムよりも優先的に抽出する条件であ
るので、プルトニウムの破過がおきないように、溶解液
に対するTBPの流量比に余裕をもたせている。このと
き、余剰のTBPにより核分裂生成核種が抽出されるの
で、スクラブ部においてTBPを硝酸水溶液で洗浄す
る。抽残液とスクラブ液は混合して、廃液処理系に送ら
れる。
【0005】一方、ウランとプルトニウムとを抽出した
TBPは分配工程に送られ、還元剤を含む希薄硝酸でプ
ルトニウムを還元しながら逆抽出した後、ウランを希薄
硝酸で逆抽出して、両者を分離する。ウランとプルトニ
ウムは、それぞれ精製工程に送られて精製される。
【0006】高速炉燃料では、軽水炉ほどの製品純度が
要求されない。高速炉燃料を対象としたピュレックス法
では、炉心燃料とブランケット燃料を硝酸で溶解して、
共除染工程でウランとプルトニウムとをともに全量抽出
して分配する工程までは上記と同一のフローであるが、
精製工程は省略することができる。
【0007】ピュレックス法で回収したプルトニウム
は、ウランとともに混合酸化物燃料(MOX燃料)とし
て利用される。このため使用済の軽水炉燃料及び高速炉
燃料から回収したプルトニウムは、それぞれ軽水炉用及
び高速炉用のMOX燃料の組成になるように再度ウラン
とプルトニウムとを混合している。
【0008】
【発明が解決しようとする課題】本発明の目的は、設備
的及び経済的な負荷が小さい高速炉燃料用再処理施設を
提供することにある。そのために、高速炉再処理施設に
おける重金属処理量を小さくすることが課題となる。高
速炉燃料を再処理する場合には、燃料中のプルトニウム
/ウラン比は0.1程度である。これをMOX燃料とし
て0.3程度まで高める場合には70%程度のウランが
余剰になる。この余剰ウランを適切に処理することによ
り重金属処理量を低減できる。本発明は、この課題を以
下のような手段で解決した。
【0009】
【課題を解決するための手段】本発明の再処理方法の第
一の特徴は、高速炉用の再処理施設と軽水炉用の再処理
施設を併用することにある。高速炉用の再処理施設で
は、高速炉で使用した炉心燃料とブランケット燃料を受
け入れ、高速炉のMOX燃料組成のプルトニウムとウラ
ンとの混合製品のみを回収する。軽水炉用の再処理施設
では、軽水炉で使用した燃料と高速炉用の再処理施設か
らの回収残液とを受け入れ、軽水炉用のMOX燃料組成
の混合製品とウランとを回収する。
【0010】本発明の再処理方法の第二の特徴は、軽水
炉用の再処理施設は、既設の再処理施設を用いることに
ある。すなわち、使用済の高速炉燃料中のウランの一部
を、軽水炉用として既に運転している再処理施設に移送
して処理する。
【0011】本発明の第三の特徴は、高速炉用の再処理
施設において、トリブチルリン酸(TBP)とトリノル
マルオクチルアミン(TOA)との混合溶媒を用いて、
燃料溶解液からプルトニウムの全量を混合酸化物燃料と
同等の組成になるような比率のウランとともに抽出して
分離することにある。このとき、混合溶媒の組成は請求
項4に記載の組成である。
【0012】即ち、本発明により設備的及び経済的な負
荷が小さい再処理施設を提供できる原理は以下の通りで
ある。
【0013】高速炉で使用した燃料は、プルトニウムの
量が大きいために、臨界管理の観点から軽水炉用の再処
理施設で受け入れることはできない。安全性の観点で
は、高速炉用と軽水炉用の2つの再処理施設が必要とな
る。しかしながら、使用済の高速炉燃料からプルトニウ
ムの全量を回収すれば、臨界管理の負荷が軽減されるの
で、軽水炉用の再処理施設に受け入れることが可能とな
る。そこで、高速炉用の再処理施設では高速炉で使用す
るMOX燃料組成の混合製品のみを回収して、余剰のウ
ランは使用済軽水炉燃料とともに軽水炉用の再処理施設
で処理する。
【0014】このとき既設の再処理施設を利用すること
により、新たに必要になる高速炉用の再処理施設では、
プルトニウムの全量とウランの一部を抽出するのに必要
な量の抽出溶媒のみが必要となる。燃料溶解液中のウラ
ンはプルトニウムの10倍程度が含まれるので、ウラン
とプルトニウムとをともに全量抽出する場合に比べる
と、ウランについては一部のみを回収する場合は、抽出
溶媒の量が少なくて済む。
【0015】この結果、溶媒再生系や廃溶媒処理系の負
荷が小さくなり、廃溶媒に起因する廃棄物発生量が少な
くて済む。またプルトニウムとウランをMOX燃料組成
になるように抽出した場合には、逆抽出によって両者を
分離する必要がない。このため分配工程は単なる逆抽出
操作のみなので、逆抽出液量が少なくて済む。この結
果、製品を濃縮系の負担が小さい。以上により、高速炉
用の再処理施設の設備的及び経済的負荷が小さくなる。
一方、軽水炉用の再処理施設に関しては、上記施設から
ウランを受け入れるので処理量は大きくなるが、プルト
ニウムの割合が低下するので、臨界管理がより容易にな
る。
【0016】高速炉用の再処理施設において、プルトニ
ウムの全量とウランの一部とを回収するのは、TBPと
TOAとの混合溶媒を用いた溶媒抽出法により達成でき
る。これは、発明者らが独自に行った研究の結果に基づ
いている。30%のTBPと3%以上のTOAとを混合
することにより達成できる。しかしながらTOA濃度が
7%未満の時にはTBPとTOAが協同効果を示し、抽
出挙動が複雑となる。そのためTOA濃度が7%以上で
あることが望ましい。その場合、高濃度のウランを抽出
することにより第3相が生成する。
【0017】これはイソオクチルアルコールを添加する
ことにより解決される。例えば、TOA濃度が10%の
時には8%のイソオクチルアルコールが必要である。TO
A濃度が高くなると、第3相抑制のために必要なイソオ
クチルアルコール濃度も高くなるが、それに伴ってプル
トニウムの分配係数が低下し、17%を超えるとウラン
よりもプルトニウムの分配係数が小さくなる。
【0018】これらから、イソオクチルアルコール濃度
は10%程度であることが望ましい。このとき第3相が
生成しないTOAの最高濃度は15%である。
【0019】以上から、本発明にかかる混合溶媒は、3
0%のTBPと3%以上で望ましくは7ないし15%の
TOAと8ないし17%で望ましくは10%程度のイソ
オクチルアルコールとをノルマルドデカンで希釈したも
のである。これを用いて、プルトニウムとウランをMO
X燃料の組成になるように分離する。
【0020】
【発明の実施の形態】(実施例1)本発明にかかる第一
の実施例を、図1を用いて説明する。本実施例では、1
5%のTOAと30%のTBPと10%のイソオクチル
アルコールとをノルマルドデカンで希釈した混合溶媒を
用いて、燃料溶解液からプルトニウムの全量をMOX燃料
の組成になるような比率のウランとともに抽出する。こ
の後、余剰ウランを上記と同じ組成の混合溶媒を用いて
抽出する。以下、ウランがプルトニウムの約10倍量存
在する使用済燃料の再処理を例に、工程の詳細を記載す
る。
【0021】高速炉燃料を再処理施設に受け入れ、一定
期間貯蔵して冷却する。この後、剪断工程1において、
後の溶解工程3で溶解し易いように剪断機を用いて機械
的に剪断する。剪断片は溶解槽に移され、数規定の硝酸
を用いて加熱しながら溶解する。清澄工程3において
は、例えば遠心清澄器等を用いて、溶解液から不溶解残
さを除去した後、計量・調整槽において、ウランとプル
トニウムの濃度を分析し、これらの濃度が合計200な
いし250g/L、硝酸濃度が3規定になるように調整
し、中間貯留槽に送られる。以上の工程では、従来のピ
ュレックス法で用いられている公知技術が適用できる。
【0022】溶解液は、中間貯留槽からプルトニウム−
ウラン共抽出工程に送られる。ここでは、ミキサセトラ
あるいは遠心抽出器等の抽出器を多段に組んだ抽出装置
を用いる。溶解液を多段抽出器の第1段から最後段に向
かって流し、上記の混合溶媒を最後段から第1段に向か
って流す。このとき、プルトニウムの全量とプルトニウ
ムの3倍量のウランを抽出すること、及び混合溶媒中の
TBPとTOAともに90%程度以上がウランあるいは
プルトニウムと結合するように混合溶媒と溶解液の流量
比を決定する。
【0023】これにより、MOX燃料組成の混合物を核
分裂生成核種から良好に除染しながら分離することがで
きる。多段抽出器の最後段から出た溶解液は、既設の軽
水炉用再処理施設に送られる。一方、ウランとプルトニ
ウムとを抽出した混合溶媒は、スクラブをしないで、プ
ルトニウム−ウラン逆抽出工程に送られる。
【0024】プルトニウム−ウラン逆抽出工程では、混
合溶媒と2価の鉄イオン等の還元剤を含む希薄硝酸水溶
液とを、上記と同じような多段抽出器を用いて向流接触
させる。これにより、プルトニウムを4価から3価に還
元しながら全量を逆抽出し、同時にウランも全量を逆抽
出する。こうして、プルトニウムとウランとの混合物は
希薄硝酸水溶液として取り出され、マイクロ波を照射す
る等により脱硝して酸化物に転換し、MOX燃料とす
る。逆抽出後の混合溶媒は溶媒洗浄系に送られ、炭酸ア
ルカリ水溶液等と接触させることにより、劣化生成物や
テクネチウムや白金族元素等の抽出性核分裂生成核種を
洗浄・除去し、混合溶媒組成の分析及び調整をして、再
利用する。
【0025】
【発明の効果】以上、本実施例によれば、安価な使用済
高速炉燃料再処理が可能になる。
【図面の簡単な説明】
【図1】本発明にかかる高速炉燃料の再処理方法の分離
フローを示すフローチャート。
【符号の説明】
1…剪断工程、2…溶解工程、3…清澄工程。

Claims (4)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】使用済原子燃料の再処理方法において、高
    速炉燃料溶解液からプルトニウムの全量とウランの一部
    とを高速炉の炉心燃料組成になるように回収する第1の
    再処理施設と、前記再処理施設で発生する回収残液と軽
    水炉燃料溶解液とからウランとプルトニウムを回収する
    第2の再処理施設とを用いることを特徴とした使用済原
    子燃料の再処理方法。
  2. 【請求項2】前項請求項1記載の再処理方法において、
    第2の再処理施設が既設の軽水炉燃料用の再処理施設で
    あることを特徴とする使用済原子燃料の再処理方法。
  3. 【請求項3】請求項1記載の再処理方法において、第1
    の再処理施設では、3級アミン系の抽出試薬とトリブチ
    ルリン酸とを混合した混合溶媒を用いた溶媒抽出法によ
    りプルトニウムの全量とウランの一部とを当該組成で回
    収することを特徴とした使用済原子燃料の再処理方法。
  4. 【請求項4】前項請求項1記載の再処理方法において、
    混合溶媒の組成が30%のトリブチルリン酸と、3%以
    上で望ましくは7ないし15%のトリノルマルオクチル
    アミンと、8ないし17%で望ましくは10%程度のイ
    ソオクチルアルコールとをノルマルドデカンで希釈した
    混合溶媒であることを特徴とした使用済原子燃料の再処
    理方法。
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Cited By (4)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
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US10176898B2 (en) 2010-11-15 2019-01-08 Atomic Energy Of Canada Limited Nuclear fuel containing a neutron absorber
CN109727696A (zh) * 2017-10-30 2019-05-07 中核四0四有限公司 Mox芯块回收再利用方法
US10950356B2 (en) 2010-11-15 2021-03-16 Atomic Energy Of Canada Limited Nuclear fuel containing recycled and depleted uranium, and nuclear fuel bundle and nuclear reactor comprising same

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