CN1237990A - 苯乙烯基树脂组合物和由其制备的模塑制品 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及具有优良的透明性、可模塑性和应用强度且成本低的苯乙烯基树脂组合物，这类组合物是含100重量份苯乙烯树脂和0.001至4重量份纤维材料的苯乙烯基树脂组合物或苯乙烯树脂组合物。

Description

苯乙烯基树脂组合物和由其 制备的模塑制品
技术领域
本发明涉及在透明性、可模塑性、应用强度和成本方面的性能均极好的苯乙烯基树脂组合物。
背景技术
苯乙烯基树脂，特别是苯乙烯聚合物(聚苯乙烯)，由于具有极好的透明性和可模塑性并且价格低廉，因此已广泛用于食品容器、弱电流电气设备等领域。然而，存在的问题是，与其它透明树脂如苯乙烯/丙烯腈共聚物和苯乙烯/甲基丙烯酸甲酯共聚物相比，聚苯乙烯的应用强度差。尤其对于深度大的箱型模塑制品，在注塑脱模阶段经常出现裂纹问题。
改进聚苯乙烯应用强度的一般方法包括提高聚合物的分子量。然而，由于流动性随分子量升高而降低，因此现有的做法是将增塑剂如矿物油加入聚合物中来改进流动性能。尽管加入增塑剂改进了流动性能，但聚合物的耐热性能因此而变差。从应用强度、可模塑性和耐热性之间的平衡来考虑，现有聚苯乙烯都不完全令人满意。
发明的公开
本发明的一个目的是提供一类在应用强度、可模塑性和耐热性之间具有良好平衡性能的苯乙烯基树脂组合物。本发明目的特别在于使苯乙烯基树脂组合物具有极好表面冲击性能并使其可在保持透明和流动性能都令人满意的情况下得到薄壁且重量轻的模塑制品。
本发明人为解决上述问题已进行了深入研究，最终完成了本发明。
因此，本发明涉及一种苯乙烯基树脂组合物，其中将0.001至4重量份的纤维材料与100重量份苯乙烯基树脂或苯乙烯树脂共混。
本发明使用的纤维材料包括晶须、无定形纤维和结晶纤维。用于本发明的纤维材料的优选例子是具有纤维直径0.05至15μm，纤维长度2至100μm和长度直径比至少5的那些纤维。其中特别优选使用晶须。纤维材料的长度和直径可通过将纤维材料分散于醇如甲醇中，然后在透射电子显微镜下观察测定。或者，这些值可通过将模塑制品焚烧，然后观察剩余晶须的扫描电子显微照片来测定。
通常晶须具有高强度和高弹性模量。因而当将晶须加入树脂中能大大提高所得组合物的强度和弹性模量。因此，晶须已用作树脂的填料。
本发明人已研究出，当将少量(即0.001至4重量份)纤维材料加入100重量份苯乙烯基树脂中时，可显著改进薄壁模塑制品的表面冲击性能，同时不破坏其透明性或可模塑性。
可用于本发明的晶须的例子包括至少一种选自以下晶须材料的混合物，这些晶须材料是：硼酸铝、碳化硅、氮化硅、钛酸钾、氧化锌、碱式硫酸镁、氧化镁、硼酸镁、二硼化钛、石墨(C)、硫酸钙、α-氧化铝、纤蛇纹石、硅灰石、碳酸钙、硅酸钙和氧化钛。其中，硼酸铝晶须作为树脂增强剂是特别优选的，因为与其它晶须相比其弹性模量高。对于硼酸铝晶须的详细描述在JP-B 6-4765中给出。这些硼酸铝晶须的优选用量为每100重量份基础树脂5至100重量份。然而，聚苯乙烯常被加工为薄壁模塑制品如盒、容器和片材，在这些情况下，将表面冲击性能(包括通过落球试验和Du Pont冲击试验测定的那些)而不是强度和弹性模量作为应用强度。本发明人已发现不破坏透明性而提高苯乙烯基树脂表面冲击性能的效果，完全可通过使用仅少量晶须而达到。
因此，本发明的一个优选实施方案是将0.001至4重量份硼酸铝晶须加入100重量份苯乙烯基树脂(特别是聚苯乙烯)中的聚苯乙烯组合物。
用于本发明的优选苯乙烯基树脂为聚苯乙烯，并可使用具有重均分子量100,000至500,000，优选200,000至500,000，更优选200,000至400,000的用通用方法加工的聚苯乙烯(GPPS)。
用作构成这些苯乙烯基树脂的单体苯乙烯化合物的例子包括苯乙烯、α-取代苯乙烯如α-甲基苯乙烯，和环上取代的烷基苯乙烯如对甲基苯乙烯。可与这些苯乙烯化合物一起使用的是那些可与其共聚而不会因此而损害本发明目的的化合物。
适合在本发明中用作纤维材料的硼酸铝晶须的是市购产品，该产品由成分分子式2Al2O3.B2O3或9Al2O3.2B2O3表示并具有纤维直径0.05至5μm，优选0.5至1.0μm，纤维长度2至100μm，优选20至30μm，长度直径比至少5，优选至少10，通常不大于60。
使用的硼酸铝晶须的例子优选还包括那些已用公知的偶联剂(如基于硅氧烷、钛、铝、锆、锆铝、铬、硼、磷和氨基酸的物质)进行表面处理的晶须。
硼酸铝晶须的用量为每100重量份聚苯乙烯0.001至4重量份。当硼酸铝晶须的含量低于0.001重量份，不能改进应用强度。另一方面，当其含量超过4重量份时，破坏模塑制品的透明性。硼酸铝晶须的含量优选为0.01至1重量份。
使用本发明的苯乙烯基树脂组合物就能容易地制得注塑制品、挤塑制品和后成型产品，如拉伸片材和容器等这些具有极好透明性的挤塑制品。注塑制品和挤塑制品可无任何限制地通过公知方法获得。例如，本发明苯乙烯基树脂组合物的注塑制品是在上述苯乙烯基树脂组合物中加入各种添加剂(若必要)，接着用常规注塑方法注塑而制得。在这种情况下，将注塑温度、注塑压力和螺杆转速分别调节至180-280℃,30-140kg/cm2.G和50-800rpm。
当将本发明的苯乙烯基树脂组合物挤塑为片材时，该挤塑优选在下列条件下进行。任何单螺杆挤出机和双螺杆挤出机均可使用而不会发生任何问题。优选使用螺杆长径比(L/D)25至35的挤出机。树脂温度优选为180至250℃范围内，其中苯乙烯基树脂可通过T模头挤出。T-模头可用衣架型模头、鱼尾模头或直集料管模头代替。为使模塑制品表面光滑，必须使用具有光滑表面的流延辊或接触辊。因此优选使用镀金属(如铬)的辊。流延辊或接触辊的表面温度优选保持于40至100℃，更优选50至80℃下。为获得高的产率，片材的移出速度以10至30m/min为宜，(取决于片材宽度和挤出机的性能)。还可以通过拉幅法、吹涨法、辊压法等进一步进行双轴拉伸，由此获得更薄的片材或薄膜。拉伸比在纵向和横向分别为1.5至10倍，优选2至5倍。双轴拉伸优选按能得到3至10kg/cm2的取向松弛应力的方式进行(按照ASTMD1504NI测定)。
双轴拉伸片材的表面可涂硅油(如二甲基聚硅氧烷，在20℃的Ostwald粘度100至200,000 St)、涂饰剂如含硅油和乳化剂的乳液、或含防雾剂或抗静电剂的涂饰剂。这些涂饰剂的用量应使指压不发粘，如10至150mg/m2。
上述片材或薄膜可用常规方法如真空成型或热板成型法进一步成型为容器。例如为生产厚度0.1至2mm的容器，可将片材或薄膜加热至成型温度100-180℃，优选110-150℃，加热成型2至25秒，优选5至15秒。
本发明的聚苯乙烯组合物还可通过将纤维材料在聚苯乙烯的聚合步骤或使用挤出机的熔融捏合时加入。或者，只要将纤维材料(如硼酸铝晶须)与聚苯乙烯(如基础GPPS粒料)进行干混就可以了。
若必要，本发明的苯乙烯基树脂组合物还可含有添加剂，如耐热、光和氧气的稳定剂，例如抗氧剂如苯酚化合物和磷化合物，UV吸收剂如苯并三唑化合物、二苯甲酮化合物和水杨酸苯基酯化合物、受阻胺稳定剂、润滑剂和脱模剂如液体石蜡、亚乙基双硬脂酰胺和金属皂(硬脂酸锌、硬脂酸镁、硬脂酸钙等)、抗静电剂和着色剂。
根据本发明，将少量纤维材料加入苯乙烯基树脂中由此来改进应用强度(包括薄壁模塑制品的表面冲击性能)而不破坏苯乙烯基树脂的透明和可模塑性能。特别是具有高强度、高弹性模量和折射指数接近聚苯乙烯的硼酸铝晶须可在不破坏透明性的情况下提高应用强度。
如下实施例是为进一步更详细地说明而不是以任何方式限制本发明。实施例1至6
将基础GPPS粒料与硼酸铝晶须“ALBOREXY”(由ShikokuChemicals Corporation制造，纤维直径：0.5至1.0μm，纤维长度：10至30μm，长径比：约10至60)干混。将获得的共混物在模塑温度220℃下注塑，由此获得平板和挠曲试验片(12cm×12cm×3mm)。测定平板雾度值并进行Du Pont冲击试验，同时测定挠曲试验片的Vicat软化点。
雾度用NDH-300A(由Nippon Denshoku Kogyo K.K.制造)按照ASTMD1003测量。在测量Du Pont冲击强度时，使用0.0456kgf荷载[落锤端(R)：12.5mm]，冲击强度在冲头直径12.5mm下自50％断裂高度测定。Vicat软化点在荷载1kgf下按照ASTM D1525测定。
表1概要列出结果。表1
基础GPPS的平均分子量 硼酸铝晶须的含量(重量份)*1 雾度(％) 冲击强度(kgf·cm) 软化点(℃)
实施例 123456 30×104同上同上同上24×104同上 0.0050.010.051.00.010.05 2.12.32.54.32.22.6 1.92.02.22.31.71.9 105105105105105105
比较例 12345 30×10424×10430×104同上45×104 0.00057.0 1.61.51.723.41.5 1.00.91.12.31.9 10510510510591
*1：每100重量份基础GPPS的含量比较例1至5
在比较例1和2中，在不加入任何晶须下使用分子量相互不同的基础GPPS进行上述试验。在比较例3和4中，采用含量超过本发明规定的范围的晶须进行相同的试验。在比较例5中，用具有高分子量并含有3.5％的液体石蜡(使其能够进行二次加工)的GPPS进行相同的试验。
表1概要列出这些结果。实施例7至9及比较例6和7挤出模制品
将基础GPPS粒料与硼酸铝晶须“ALBOREX Y”(由ShikokuChemicals Corporation制造，纤维直径：0.5至1.0μm，纤维长度：10至30μm，长径比：约10至60)干混。将获得的共混物用挤出机(由Plant GikenK.K.制造，30m/m小尺寸多层挤出机)自T-模头在料筒温度190至210℃和移出速率0.6m/min.下挤出，得到厚度1.56mm的片材。对这些片材按与上述相同的方式测定雾度值、Du Pont冲击强度和Vicat软化点(测量DuPont冲击强度，使用0.025kgf荷载)。
表2概要列出结果。表2
基础GPPS的平均分子量 硼酸铝晶须的含量(重量份)*2 雾度(％) 冲击强度(kgf·cm) 软化点(℃)
实施例 789 30×10424×104同上 0.03同上0.05 1.41.41.6 0.360.310.34 105105105
比较例 67 30×10424×104 0同上 1.00.9 0.190.19 105105
*2：每100重量份基础GPPS的含量
在实施例和比较例中使用的基础树脂为分别具有重均分子量30×104和24×104的Daicel Styrols#53和#51(均由Daicel Chemical Industries,Ltd.制造)及具有重均分子量45×104的US-300(由Sumitomo Chemical Co.,Ltd.制造)。实施例10和比较例8：容器
将表3中所列的材料进行熔融捏合并由T-模头挤出形成片材，将该片材通过拉幅方法用双螺杆挤出机(由Iwamoto Seisakusho)在加热温度125℃(加热时间7分钟)下、在纵向和横向拉伸比均为2.5下按拉伸速度50mm/sec进行拉伸，由此获得厚度0.25mm的片材。对该片材各自按与实施例1中所述相同的方式测定雾度值和Du Pont冲击强度。在两个方向，即片材挤出方向(MD)和与其垂直的方向(TD)按照JIS K7127测定弹性模量。此外，在该两个方向(MD和TD)用MIT型试验机在荷载1.0kgf下按照JISP8115测定耐折强度。
然后，将如此获得的双轴拉伸片材通过热板成型方法在成型温度120℃下加工为容器(180×230×13mm)。实施例10中获得的容器具有回弹性、硬质且几乎不变形的。而比较例8中获得的容器具有回弹性但容易变形。对这些容器按照与实施例1所述相同的方式测定雾度和垂直在平表面上的轴向弯曲强度。轴向弯曲强度用Tensilon通用试验机UCT(由Orientec Corp.制造)参考JIS K7203进行测定。也就是，将扁平夹具置于一个支架上并将样品(180×230×13mm)开启面向下放置于其上。然后以恒定速度10mm/min落下的加压模对其施加荷载。容器变形点的最大荷载称为轴向弯曲强度。
表3概要列出这些结果。表3
实施例10 实施例11
基础GPPS DaicelStyrol#30 DaicelStyrol#30
基础GPPS的重均分子量 240,000 240,000
硼酸铝晶须含量(ppm) 300 0
厚度(mm) 0.25 0.25
拉伸比(倍数) 2.5 2.5
片材 弹性模量MD(kg/cm2)TD(kg/cm2) 41,00042,000 36,00037,000
Du Pont冲击强度(kgf·cm) 2.6 1.6
MTTMD(time)TD(time) 8619 5013
雾度(％) 0.6 0.4
容器 雾度(％) 1.9 1.3
轴向弯曲强度 0.85 0.61

Claims (12)

1．一种苯乙烯基树脂组合物，含100重量份苯乙烯树脂和0.001至4重量份纤维材料。
2．如权利要求所述的组合物，其中所述纤维材料的纤维直径为0.05至15μm，纤维长度2至100μm和长度直径比至少5。
3．如权利要求1所述的组合物，其中所述纤维材料为晶须。
4．如权利要求3所述的组合物，其中所述晶须为至少一种选自硼酸铝、碳化硅、氮化硅、钛酸钾、氧化锌、碱式硫酸镁、氧化镁、硼酸镁、二硼化钛、石墨C、硫酸钙、α-氧化铝、纤蛇纹石、硅灰石、碳酸钙、硅酸钙和氧化钛的材料晶须的混合物。
5．一种组合物，含100重量份具有重均分子量100,000至500,000的苯乙烯树脂和0.001至4重量份硼酸铝晶须。
6．如权利要求5的组合物，其中晶须的纤维直径0.05至15μm，纤维长度2至100μm和长度直径比至少5。
7．如权利要求5的组合物，其中所述硼酸铝晶须的含量为0.01至1重量份。
8．由权利要求1至7任何一项的组合物制备的一种模塑制品。
9．如权利要求8的组合物，其为注塑制品。
10．如权利要求8的模塑制品，其为挤塑制品。
11．如权利要求8所述的模塑制品，其为双轴拉伸片材。
12．由权利要求10或11的模塑制品获得的容器。
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