CN1390355A - 一种锆基合金和用它制造核燃料组件部件的方法 - Google Patents

一种锆基合金和用它制造核燃料组件部件的方法 Download PDF

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Abstract

本发明涉及锆合金,除不可避免的杂质外,包含0.02到1%的铁,0.8%到2.3%的铌,少于2000ppm的锡,少于2000ppm的氧,少于100ppm的碳,5到35ppm的硫和在总量中少于0.25%的铬和/或钒,铌含量与铁含量和任选地连同铬和/或钒含量的比率R小于3,本发明可用于核反应堆部件。

Description

一种锆基合金和用它制造核燃料组件部件的方法
本发明涉及一种用于构成可用在轻水核反应堆中的核燃料组件部件的锆基合金，该核燃料组件部件为例如核燃料棒覆层或组件导管，或者例如栅板的平坦的平型产品。
在用于压水核反应堆燃料棒的覆层管的制造领域，其中作为高锂含量的结果和可能作为沸腾危险的结果是腐蚀的风险特别高，此外在用于这种核反应堆的燃料装配件的结构部件的带状材料领域，本发明有特别重要的的应用，但不是唯一的用途。本发明也提出制造这种部件的方法。
PCT FR99/00737专利申请提出，除不可避免的杂质外，锆基合金按重量还包含：一方面，总量为0.03到0.25％的铁以及铬和钒中的至少一种元素，另一方面，有0.8到1.3％的铌，少于2000ppm的锡，500到2000ppm的氧，少于100ppm的碳，5到35ppm的硫和少于50ppm的硅，铁含量与铬或钒含量之比为0.5到30。
本发明是基于由发明人在对金属间相和这些相结晶形式的系统研究过程中的观测，其中在锡、硫和氧的含量为在上述申请中所描写的，当铁和铌的相对含量改变时这些相出现。同时还基于在各种环境中对耐腐蚀性有主要影响的、含有锆、铁和铌的金属间相的性能和结晶形式采用实验方法观测。
特别是，发现具有面心立方晶格的晶体结构的混合物的出现，该晶格是由于铁相对于铌的比例足以导致(Zr Nb)4Fe2出现而获得的，在以具有六方晶格的化合物Zr(Nb，Fe)2和主要在高Nb/Fe比下占主导的βZr相为代价下，基本上改善了例如在一些压水核反应堆操作周期的开始时存在的具有高锂含量的介质中的腐蚀状态。另一方面，具有面心立方晶格的相的大量出现，略微削弱了水介质中的耐腐蚀性。
本发明的目的在于提供一种合金，该合金使得欲获得的部件的成分能以最佳的方式适应使用环境，而且其成分不会过多地妨碍制造步骤。
为达到该目的，本发明特别提出一种锆基合金，除不可避免的杂质外，该合金按重量计还包含0.02到1％的铁，0.8％到2.3％的铌，少于2000ppm的锡，少于2000ppm的氧，少于100ppm的碳，5到35ppm的硫和总量少于0.25％的铬和/或钒，铌含量减去0.5％比上铁含量和任选补充的铬和/或钒含量的比率R小于3。
比率R＝(Nb-0.5％)/Fe+Cr+V的选择由观测产生，即Fe含量(还有Cr和V的含量，如果它们存在的话)与Nb含量之间的关系，为只要R小于一阈值时，带有面心立方晶格的相就出现，该阈值稍微取决于其它元素的含量并取决于温度但至多为3。
本发明还提出按下列步骤制造的管的方法：
-由锆基合金制成的棒，其中除不可避免的杂质外，该锆基合金按重量计还包含0.02到1％的铁，0.8％到2.3％的铌，少于2000ppm的锡，少于2000ppm的氧，少于100ppm的碳，5到35ppm的硫和总量少于0.25％的铬和/或钒，铌含量减去0.5％比上铁含量和任选补充的铬和/或钒含量的比率R小于3；
-棒在从1000℃到1200℃加热后进行水淬；
-在从600℃到800℃温度加热后挤压坯件；
-在从560℃到620℃的温度用中间热处理，对坯件进行至少两道冷轧获得管；和
-最后在从560℃到620℃的温度进行热处理，所有热处理在惰性气氛或真空条件下进行。
最后的热处理使管处于再结晶状态，这增进蠕变强度，而不改变相的特性。在六方相中加入铬和/或钒替代铁和铌，使六方和面心立方两相的比例得以控制。
合金也可用于生产平型元件。这些元件也用于再结晶状态并可通过下列顺序制造：坯料由锆基合金生产，除不可避免的杂质外，该锆基合金按重量还包含0.02到1％的铁，0.8％到2.3％的铌，少于2000ppm的锡，少于2000ppm的氧，少于100ppm的碳，5到35ppm的硫和总量少于0.25％的铬和/或钒，铌含量减去0.5％比上铁含量和可选补充的铬和/或钒含量的比率R小于3，
用中间热处理和最后热处理，至少三道冷轧坯件，
在第一道冷轧前的这些中间热处理中的一个或初步热处理，是在低于600℃的温度下至少2小时的长时期作用，和
接着长处理的任何热处理和特别是最后再结晶处理，是在低于620℃的温度下作用。
本发明还提出用于生产最初包含少于5ppm锂的压水操作的核反应堆部件的上述合金的应用。尽管由于调节冷却剂的pH值而发生的消耗会使含量很快减少，但对于阻止很快的最初腐蚀也许是很重要的。
由于包括以Zr(Nb，Fe)2存在的足够量的铁的存在，金属间化合物的存在减少了不会促进在含锂介质中腐蚀的β相铌沉淀物的数量，但也减少了固态溶液的铌含量，因此给出在大约400℃时对均匀腐蚀满意的抗腐蚀力，其中该温度是在核反应堆中普遍的代表性的温度。
在Zr(Nb，Fe，Cr，V)2型的金属间沉淀物中用于部分取代铁的铬和/或钒的存在，在400℃对腐蚀没有明显的影响，这是因为当铬含量增加时，在金属间化合物的铬和/或钒是简单地代替铁和/或钒。如果总和Fe+Cr(可选地加上钒)至少为0.03％，在400℃改进的抗腐蚀性可被很好地保持。
总之，在再结晶状态具有增加对管的抗双轴蠕变性和金属板的可压性的上述类型的合金，有通过调整铁/铌的比例进行调节的特性，还有：
-高温下在任选地包含锂的水介质中的高耐腐蚀性，如果在允许高的Nb含量并具有铁/铌比超过0.3时采用高的铁含量，则在最后提到情况下具有较高的抗蚀性。
-由于保持在很低含量的锡的出现，和由于含量低于2000ppm对抗腐蚀性无有害影响的氧的掺杂而导致高蠕变强度。
在当前的核反应堆中，除不可避免的杂质外，作为锆基合金按重量还包含的下面给出的范围，是特别有价值的：
-Nb：按重量计0.8％到1.1％
-Fe：按重量计0.3％到0.35％
-Sn：按重量计0.15％到0.20％
-Cr和/或V：按重量计0.01％到0.1％
-O2：1000到1600ppm
-S：5到35ppm
-C：少于100ppm
通过在阅读下列以非限定实例的方式给出的特定实施方案，上述特征和其它特征将更清楚地显现出来。参照下列附图进行描述：
-图1是在锡的含量为0.2％，温度为560℃-620℃的情况下，表示金属间化合物和表现各种范围成份的微观结构的三元相图；
-图2是大比例的图的一部分；
-图3表示带有不同铁和铌含量的试样在含锂介质中腐蚀性测试的结果。
碳和氧含量对于所有试样基本相同，并低于上面给出的最大值。锡含量为0.2％，硫含量为10ppm。
在不超过620℃的温度下采用火法冶金法制造试样，在高温下，除挤压操作外任何超出该值的处理都将降低耐腐蚀性。
图1中的三元相图显示，对于小于约0.3的Fe/Nb比，就会存在同时存在αZr相(排除从耐腐蚀性的观点看非常有害的βZr相)、βNb相沉淀物和带有六角形结构金属间相Zr(Nb，Fe)2的区域。
对于高Fe/Nb比，直到比所用的含量高多于一个数量级约50％的铌含量，也出现面心立方的化合物(Zr，Nb)4Fe2。仅在约0.6的Fe/Nb比的情况下βNb相完全消失。
下面将看到，在含锂的水中，看来高铌含量对耐腐蚀性是很有利的。
考虑关系式(Nb-0.5％)/Fe+Cr+V＞2.5的同时，Fe/Nb比高于0.3促进立方相和六方相的共存。
通过对用于低Fe和Nb含量的三元相图的仔细研究，得出在Nb保持恒定时，固态溶液中的Nb含量随Fe含量而扩大。
对于本发明合金，Fe含量一超过60-70ppm，六方Zr(Nb，Fe)2形式就出现，来取代βNb相，以便使Nb/Fe重量比基本上等于2.3。
然后对应于Nb/Fe基本上等于0.6，出现面心立方化合物(Zr，Nb)4Fe2。
对于：1％的Nb               从0.29到0.44％的铁
1.5％的Nb                从0.49到0.66％的铁
2％的Nb                  超过0.78％的铁
该面心立方相(Zr，Nb)4Fe2开始出现。
图中显示，通过使Nb和Fe含量同时增长，获得促进在含锂介质中腐蚀的高密度金属间化合物。
Fe和Nb含量的影响更清楚地显示在图3中，该图给出在360℃温度时在含70ppm锂的水中保持84天后合金试样重量的测量结果，在相同条件下Zircaloy4试样重量的测量结果为35.96mg/dm2。
将会立即理解到高铌和铁含量同时出现并且在上述观测条件下的值。

Claims (7)

1.锆基合金，除不可避免的杂质外，按重量计还包含0.02到1％的铁，0.8％到2.3％的铌，少于2000ppm的锡，少于2000ppm的氧，少于100ppm的碳，5到35ppm的硫和总量少于0.25％的铬和/或钒，铌含量减去0.5％比上铁含量和可选补充的铬和/或钒含量的比率R小于3。
2.根据权利要求1所述的合金，包含按重量计0.8％到1.1％的铌，按重量计0.3％到0.35％的铁，按重量计0.15％到0.20％的锡，按重量计0.01％到0.1％的铬和/或钒，1000到1600ppm的氧，5到35ppm的硫和少于100ppm的碳。
3.根据权利要求1所述的合金，包含1000到1600ppm的氧。
4.由根据权利要求1、2或3所述的合金制造的覆层管，处于再结晶状态。
5.由根据权利要求1、2或3所述的合金制造的平型制品，处于再结晶状态。
6.根据权利要求1、2和3中任一项所述的合金的应用，用于最初包含少于5ppm锂的压水操作的核反应堆部件的制造。
7.用于制造管的方法，其中该管将构成核反应堆棒覆层的全部或外部或用于核燃料组件件的导管，其特征在于：
由锆基合金制成的棒，其中除不可避免的杂质外，该锆基合金按重量计还包含0.02到1％的铁，0.8％到2.3％的铌，少于2000ppm的锡，少于2000ppm的氧，少于100ppm的碳，5到35ppm的硫和总量少于0.25％的铬和/或钒，铌含量减去0.5％比上铁含量和任选补充的铬和/或钒含量的比率R小于3；
棒在从1000℃到1200℃加热后进行水淬；
在从600℃到800℃加热后挤压坯件；
在从560℃到620℃的温度用中间热处理，坯件进行至少两道冷轧获得管；和
最后在从560℃到620℃的温度进行热处理，所有热处理在惰性气氛或真空条件下进行。
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