CS206393B1 - Způsob výroby neurohypofysárních hormonů a jejich analogů - Google Patents

Způsob výroby neurohypofysárních hormonů a jejich analogů Download PDF

Info

Publication number
CS206393B1
CS206393B1 CS819179A CS819179A CS206393B1 CS 206393 B1 CS206393 B1 CS 206393B1 CS 819179 A CS819179 A CS 819179A CS 819179 A CS819179 A CS 819179A CS 206393 B1 CS206393 B1 CS 206393B1
Authority
CS
Czechoslovakia
Prior art keywords
tmb
cys
gly
pro
asn
Prior art date
Application number
CS819179A
Other languages
English (en)
Inventor
Frantisek Brtnik
Milan Krojidlo
Tomislav Barth
Karel Jost
Original Assignee
Frantisek Brtnik
Milan Krojidlo
Tomislav Barth
Karel Jost
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Frantisek Brtnik, Milan Krojidlo, Tomislav Barth, Karel Jost filed Critical Frantisek Brtnik
Priority to CS819179A priority Critical patent/CS206393B1/cs
Publication of CS206393B1 publication Critical patent/CS206393B1/cs

Links

Landscapes

  • Peptides Or Proteins (AREA)
  • Medicines That Contain Protein Lipid Enzymes And Other Medicines (AREA)

Description

Předmětem vynálezu je způsob výroby neurohypofysárních hormonů a jejich analogů, obsahujících ve své molekule disulfidovou vazbu. . .
Řada biologicky aktivních peptidů obsahuje ve své molekule zbytky cysteinu (většinou spojených disulfidovou vazbou na zbytky cystinu). Jejich synthetická výroba je založena na použití chránících skupin síry cysteinu; tyto chránící skupiny jsou v posledním stupni odstraněny a disulfidová vazba je uzavírána oxidační cyklisací. Dva hlavní požadavky, kladené na tyto chránící skupiny, jsou: a) dostatečná stabilita během jednotlivých stupňů synthesy; b) jejich odstranění za takových podmínek, aby nebyl narušen již vybudovaný peptidový řetězec. Žádná z dosud popsaných chránících skupin (přehled viz: Schróder E., Liibke K.: The Peptides. Academie Press, New York 1965; Houben-Weyl: Methoden der organischen Chemie, díl 15: Synthese von Peptiden (E. Wiinsch, vyd.). Thieme Verlag, Stuttgart 1974) však tyto požadavky nesplňuje.
Novost předmětu vynálezu spočívá ve zjištění, že 2,4,6-trimethylbenzylová chránící skupina sirý cysteinu je dostatečně stabilní za' podmínek běžně používaných při synthese peptidů a že se dá odstranit kapalným fluorovodíkem v přítomnosti anisolu při 0 °C za několik desítek minut, nebo za stejných podmínek kyselinou trifluormethansulfonovou, tzn. za podmínek, kdy nedojde k narušení peptidového řetězce.
Podstatou způsobu výroby neurohypofysárních hormonů a jejich analogů je, že se z lineárních peptidů, ve kterých je síra cysteinových zbytků nebo zbytků kyseliny β-merkaptopropionové chráněna 2,4,6-trimethylbenzylovou skupinou, odstraní tyto chránící skupiny působením kapalného fluorovodíku nebo kyselinou trifluormethansulfonovou. Uvedený způsob výroby se provádí s výhodou v přítomnosti anisolu při teplotě 0+10 °C.
Způsob výroby peptidů, obsahujících cystein a jeho deriváty, se dále objasňuje v příkladech provedení:
Přiklad 1
Výchozí látka, lineární chráněný nonapeptid o oxytocinové sekvenci (Z-Cys(TMB)-Tyr(Bu‘(-Ile-Gln-Asn-Cys(TMB)-Pro-Leu-Gly-NH2, kde TMB značí 2,4,6-trimethylbenzylovou chránící skupinu a všechny aminokyseliny jsou L-konfigurace), byla připravena postupnou výstavbou z karboxylového konce většinou pomocí | 20β 3&3 * · . j: .....
| aktivních esterů odpovídajících o-niírobenzensulfenylaminokyselin; vlastnosti jednotlivých meziproduktů > jsou uvedeny v tabulce 1.
'5 Tabulka 1
Meziprodukt T.t. (°C) Wd (c = 0,5;dimethylformamid) Analysa C, Η, N (%) i Vypočteno Nalezeno
Z-Cys(TMB)-Pro-Leu-Gly-NH2 197 až 199 -50,0° 62,46; 7,24 10,71
62,16; 7,30 11,01
Nps-Asn-Cys(TMB)-Pro-Leu- 222 až 224 -80,4° 54,94; 6,40 14,24 :
-Gly-NH2> 54,75; 6,32 14,00 i
Nps-Gln-Asn-Cys(TMB)-Pro- 196 až 197 -59,4° 53,81; 6,38 15,31
-Leu-Gly-NH2 53,66; 6,30 15,11
Nps-Ile-Gln-Asn-Cys(TMB)- 238 až 240 -66,0° 54,90; 6,76 14,98 :
-Pro-Leu-Gly-NH2 55,04; 6,64 14,89
Nps-Tyr(Bu‘)-Ile-Gln-Asn- 221 až 223 + 3,0° 57,77; 6,95 13,41 :
-Cys(TMB)-Pro-Leu-Gly-NH2 • 57,73; 6,75 13,66
Z-Cys(TMB)-Tyr(Bu‘)-Ile- 239 až 241 -54,0° 61,54; 7,30 11,48
-Gln-Asn-Cys(TMB)-Pro-Leu-Gly-NH2 61,32; 7,21 11,28
• Chráněný lineární nonapeptid (Z-Cys(TMB)-Tyr(But)-Ile-Gln-Asn-Cys(TMB)-Pro-Leu-Gly-NH2; 50 mg) a anisol (0,6 ml) byly rozpuštěny v kapalném fluorovodíku (7 ml). Po 30 minutách při 0 °C byl fluorovodík odpařen, odparek byl rozpuštěn ve vodě, vodný roztok byl extrahován etherem, potom byla vodná fáze zředěna vodou na objem 150 ml a její pH bylo upraveno 0,lM-NaOH na hodnotu 6,75. Po jednohodinove oxidaci vzdušným kyslíkem bylo pH sníženo O,1M-HC1 na hodnotu 3,8 a roztok byl lyofílisován. Po čištění protiproudným roztřepáváním a gelovou filtrací bylo získáno 13,2 mg (39%) oxytocinu o [a]D = -27,8° (c = 0,2; 1M kyselina octová) chromatografický i elektroforeticky čistého. Aminokyselinové složení (po 20 h hydrolyse 6M-HC1 při 105 °C ve vakuu 130 Pa): |Cys 1,99, Tyr 0,95, Ile 0,99, Glu 1,00, Asp 1,00, Pro 1,00, Leu 1,05, Gly 1,01. Pro C43H66N12O12S2.2CH3COOH.2H2O (1163,3) vypočteno: 48,53% C, 6,76% H, 14,45% N; nalezeno: 48,37% C, 6,82% H, 14,18% N. Připravený oxytocin měl plnou biologickou aktivitu v testu na izolovaném proužku krysí dělohy a v galaktogogickém testu in vivo (Berde B., Boissonnas R. A.: Handbook of Experimental Pharmacology, díl 23, str. 802-863. Springer-Verlag, Berlin 1968).
Příklad 2
Výchozí látka, lineární chráněný nonapeptid o vasopresinové sekvenci (Z-Cys(TMB)-Tyr(Bu‘)-Phe-Gln-Asn-Cys(TMB)-Pro-Arg(Tos)-Gly-NH2, kde TMB značí 2,4,6-trimethylbenzylovou skupinu a všechny aminokyseliny jsou L-konfigurace), byla připravena obdobně jako oxytocinový nonapeptid v příkladu 1; vlastnosti jednotlivých meziproduktů jsou uvedeny v tabulce 2.
Tabulka 2
Meziprodukt T.t. (0 °c) Wn (c = 0,5; dimethylformamid) Analysa C, Η, N (%) Vypočteno Nalezeno
Z-Cys(TMB)-Pro-Arg(Tos)- 118 až 120 -32,8° 57,86; 6,40; 13,17
Gly-NH2 57,65; 6,49; 13,14
Nps-Asn-Cys(TMB)-Pro- 169 až 171 -60,1° 52,47; 5,83; 15,65
-Arg(Tos)-Gly-NH2 52,72; 5,91; 15,48
Nps-Gln-Asn-Cys(TMB)-Pro- 154 až 156 -48,7° 51,83; 5,89; 16,37
-Arg(Tos)-Gly-NH2 51,97; 5,97; 16,27
206 333
Meziprodukt T.t. (0°C) Mu (c = β,5; dimethylformamid) Analysa C, Η, N (%) Vypočteno Nalezeno
Nps-Phe-Gln-Asn-Cys(TMB)- 171 až 173 — 28;4° 54,35; 5,92; 15,56
-Pró-Arg(Tos)-Gly-NH2 54,18; 6,07; 15,42
: Nps-Tyr(Bul)-Phe-Gln-Asn- 184 až 186 + 4,0° 56,86; 6,20; 14,21
; -Cys(TMB)-Pro-Arg(Tos)-Gly-NH2 56,74; 6,02; 14,06
Z-Cys(TMB)-Tyr(Bu‘)-Phe-Gln-Asn- 195 až 197 -40,3° 61,31; 6,71; 12,61
-Cys(TMB)-Pro-Arg(Tos)-Gly-NH2 61,16; 7,01; 12,65
Chráněný lineární nonapeptid (Z-Cys(TMB)-Tyr(Bu‘)-Phe-Gln-Asn-Cys(TMB)-Pro-Arg(Tos)-Gly-NH2;
mg) a anisol (0,6 ml) byly rozpuštěny v kapalném fluorovodíku (10 ml). Po 30 minutách míchání při 0 °C byl fluorovodík odpařen za vakua, odparek byl rozpuštěn ve vodě (20 ml) a vodný roztok byl extrahován etherem, filtrován přes sloupec slabě basického měniče aniontů (v acetátovém cyklu) a pH roztoku bylo upraveno N-ethylmorfolinem na hodnotu 6,7. Vodný roztok byl oxidován vzdušným kyslíkem po dobu 1 h, pH roztoku bylo upraveno kyselinou octovou na hodnotu 3,7 a roztok byl lyofilisován. Produkt byl čištěn geíovou filtrací a bylo získáno 15 mg (40%) arginin-vasopresinu o [a]p = —21,9° (c = 0,2, 1M kyselina octová), chromaťográfičky i elektroforeticky čistého. Aminokyselinové složení (po 20 h hydrolyse 6M-HC1 při 105 °C ve vakuu 130 Pa): |Cys 1,95, Tyr 0,93, Phe 1,03, Glu 0,98, Asp 1,00, Pró 1,06, Arg 1,06, Gly 1,05. Pro C46H65N15O12S2.2CH3COOH.2H2O (1240,4) vypočteno: 48,42% C, 6,26% H, 16,95% N; nalezeno: 48,18 % C, 6,33 % H, 16,87 % N. Připravený arginin-vasopresm měl plnou biologickou aktivitu v presorickém testu na despinalisované kryse (Berde B., Boissonnas R. A.: Handbook of Experimental Pharmacology, díl 23, str. 802-863. Springer-Verlag, Berlin 1968).
Příklad 3
Chráněný lineární nonapeptid (Z-Cys(TMB)-Tyr(Bu‘)-Phe-Gln-Ásn-Čys(ŤMB)-Pro-Arg-(Tos)-Gly-NH2; 50 mg) byl rozpuštěn v kyselině trifluoroctové (0,6 ml), k roztoku byl přidán anisol (40 μΐ), roztok byl ochlazen na 0 °C a byla k němu přidána kyselina trifluormethansulfonová (0,4 ml). Po 30 minutách při 0 °C byla reakční směs zředěna etherem, pevný podíl byl odcentrifugován, rozpuštěn ve vodě (150 ml), pH roztoku bylo nastaveno na hodnotu 6,8 a reakční směs byla oxidována vzduchem 1 h. Její pH bylo nastaveno kyselinou octovou na hodnotu 4,4 a roztok byl filtrován přes karboxylátový katex. Anorganické podíly byly vymyty 0,25% vodnou kyselinou octovou a produkt byl vymyt 50% vodnou kyselinou octovou. Roztok byl zředěn vodou a lyofilisován. Lyofilisát byl čištěn gelovou filtrací a bylo získáno 15,8 mg (42%) arginin-vasopresinu o stejných vlastnostech jako v příkladu 2.
Příklad 4
Výchozí látka, Mpr(TMB)-Tyr(Bu‘)-Phe-Gln-Asn-Cys(TMB)-Pro-Arg(Tos)-Gly-NH2 (kde Mpr značí zbytek kyseliny /J-merkaptopropionové) byla připravena kondensací volného Tyr(Bu')-Phe-Gln-Asn-Cys(TMB)-Pro-Arg(Tos)-Gly-NH2 s p-nitrofenylesterem kyseliny jS-S-(2,4,6-trimethylbenzyl)merkaptopropionové (t.t. 210 až 212 °C, chromatograficky jednotné). Tento ester byl připraven z kyseliny /J-S-(2,4,6-trimethylbenzyl)merkaptopropionové a p-nitrofenolu působením dicyklohexylkarbodiimidu ve výtěžku 91 %.
Chráněný peptid (Mpr(TMB)-Tyr(But)-Phe-Gln-Asn-Cys(TMB)-Pro-Arg(Tos)-Gly-NH2; 50 mg) a anisol (0,6 ml) byly rozpuštěny v kapalném fluorovodíku (7 ml). Po 30 minutách při 0 °C byl fluorovodík odpařen, odparek byl rozpuštěn ve vodě (20 ml), suspense byla extrahována etherem, vodná fáze byla zředěna na objem 150 ml, její pH bylo upraveno na 6,75 a roztok byl oxidován 0,01M-K3Fe(CN)6 1 h. pH roztoku bylo upraveno na hodnotu 4,5, roztok byl zbaven anorganických solí filtrací přes sloupec katexu a surový analog vasopresinu byl vymyt 50% vodnou kyselinou octovou. Po zředění vodou byl roztok lyofilisován. Po čištění beznosičovou elektroforesou bylo získáno 14,6 mg (37 %) chromatograficky a elektroforeticky čistého analogu. Jeho presorická aktivita odpovídala plně publikovanému údaji (Berde B., Boissonnas R. A.: Handbook of Experimental Pharmacology, díl 23, str. 802-863. Springer-Verlag, Berlin 1968).

Claims (2)

  1. PŘEDMĚT V Y NÁ LEZ Ú
    1. -Způsob výroby neurohypofysárních hormonů a jejich analogů, vyznačený tím, že se z lineárních peptidů, ve kterých je síra cysteinových zbytků nebo zbytků kyseliny jS-merkaptopropionové chráněna 2,4,6-tri-í jpethylbenzylovou skupinou, odstraní tyto chránící skupiny působením kapalného fluorovodíku nebo; kyselinou trifluormethansulfonovou. . ,, J
  2. 2. Způsob výroby podle bodu 1, vyznačený tím, že se odstraňování chránících skupin provádí v přítomnosti; anisolu při teplotě 0 + 10 °C.
CS819179A 1979-11-28 1979-11-28 Způsob výroby neurohypofysárních hormonů a jejich analogů CS206393B1 (cs)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
CS819179A CS206393B1 (cs) 1979-11-28 1979-11-28 Způsob výroby neurohypofysárních hormonů a jejich analogů

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
CS819179A CS206393B1 (cs) 1979-11-28 1979-11-28 Způsob výroby neurohypofysárních hormonů a jejich analogů

Publications (1)

Publication Number Publication Date
CS206393B1 true CS206393B1 (cs) 1981-06-30

Family

ID=5432142

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
CS819179A CS206393B1 (cs) 1979-11-28 1979-11-28 Způsob výroby neurohypofysárních hormonů a jejich analogů

Country Status (1)

Country Link
CS (1) CS206393B1 (cs)

Similar Documents

Publication Publication Date Title
US4368192A (en) Peptides
Law et al. Synthesis of 2-p-Methoxyphenylalanine Oxytocin (O-Methyl-oxytocin) and Some Observations on its Pharmacological Behavior1
US4271068A (en) Process for the manufacture of cystine-containing peptides
HU206126B (en) Process for producing growth hormone releasing factor derivatives
US4487765A (en) Peptides
JPH085916B2 (ja) 新規カルシトニン誘導体
CA1337407C (en) Dimeric peptides having a stimulatory effect on haemopoiesis and a process for their preparation
EP0037516A1 (en) N-omega substituted derivatives of 1-Desamino-vasopressin analogs
Katsoyannis et al. Synthetic Studies on Arginine-vasopressin: Condensation of S-Benzyl-N-carbobenzoxy-L-cysteinyl-L-tyrosyl-L-phenylalanyl-L-glutaminyl-L-asparagine and its O-Tosyl Derivative with S-Benzyl-L-cysteinyl-L-prolyl-L-arginylglycinamide1
JPH0317098A (ja) 合成ペプチド及びその塩並びにそれらの製造法
US4203975A (en) Psychopharmacological peptides suitable for therapeutic administration
Ferger et al. Four cyclic disulfide pentapeptides possessing the ring of vasopressin
DE3040825A1 (de) Neues tridekapeptid, verfahren zu seiner herstellung und verwendung
EP0185320B1 (en) Partially modified, retro-inverso neurotensin analogs
US3953415A (en) Process for the preparation of biologically active polypeptides containing aspartyl group
CA1292841C (en) Peptide derivatives, their production and use
Hiskey et al. Sulfur-Containing Polypeptides. VI. Stability Studies on Unsymmetrical Open-Chain Cystine Derivatives1-3
CS206393B1 (cs) Způsob výroby neurohypofysárních hormonů a jejich analogů
JPH0730112B2 (ja) ブラジキニン拮抗作用をもつ新規の擬似ペプチド化合物
Hase et al. SYMMETRICAL DISULFIDE BONDS AS S‐PROTECTING GROUPS AND THEIR CLEAVAGE BY DITHIOTHREITOL: SYNTHESIS OF OXYTOCIN WITH HIGH BIOLOGICAL ACTIVITY
US4508645A (en) Analogs of neurohypophysial hormones with inhibition effects
Acher Chemistry of neurohypophysial hormones
US4117117A (en) Tridecapetide having gastrin effect
Schwartz et al. Insulin analog possessing higher in vitro biological activity than receptor binding affinity.[21-Proline-B] insulin
US3752799A (en) Nalpha-acetyl-2-o-methyltyrosine-oxytocin