CS266596B2 - Method of unsaturated carboxyl acid's esters production with 2e, 2z stereoconfiguration - Google Patents

Method of unsaturated carboxyl acid's esters production with 2e, 2z stereoconfiguration Download PDF

Info

Publication number
CS266596B2
CS266596B2 CS867509A CS750986A CS266596B2 CS 266596 B2 CS266596 B2 CS 266596B2 CS 867509 A CS867509 A CS 867509A CS 750986 A CS750986 A CS 750986A CS 266596 B2 CS266596 B2 CS 266596B2
Authority
CS
Czechoslovakia
Prior art keywords
formula
defined above
mixture
alkyl
ester
Prior art date
Application number
CS867509A
Other languages
English (en)
Other versions
CS750986A2 (en
Inventor
Jozsef Ing Barkoczy
Jozsef Dr Reiter
Gyula Dr Kortvelyessy
Sandor Pataki
Original Assignee
Egyt Gyogyszervegyeszeti Gyar
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Egyt Gyogyszervegyeszeti Gyar filed Critical Egyt Gyogyszervegyeszeti Gyar
Publication of CS750986A2 publication Critical patent/CS750986A2/cs
Publication of CS266596B2 publication Critical patent/CS266596B2/cs

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C69/00Esters of carboxylic acids; Esters of carbonic or haloformic acids
    • C07C69/52Esters of acyclic unsaturated carboxylic acids having the esterified carboxyl group bound to an acyclic carbon atom
    • C07C69/587Monocarboxylic acid esters having at least two carbon-to-carbon double bonds
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A01AGRICULTURE; FORESTRY; ANIMAL HUSBANDRY; HUNTING; TRAPPING; FISHING
    • A01NPRESERVATION OF BODIES OF HUMANS OR ANIMALS OR PLANTS OR PARTS THEREOF; BIOCIDES, e.g. AS DISINFECTANTS, AS PESTICIDES OR AS HERBICIDES; PEST REPELLANTS OR ATTRACTANTS; PLANT GROWTH REGULATORS
    • A01N37/00Biocides, pest repellants or attractants, or plant growth regulators containing organic compounds containing a carbon atom having three bonds to hetero atoms with at the most two bonds to halogen, e.g. carboxylic acids
    • A01N37/06Unsaturated carboxylic acids or thio analogues thereof; Derivatives thereof
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C69/00Esters of carboxylic acids; Esters of carbonic or haloformic acids
    • C07C69/66Esters of carboxylic acids having esterified carboxylic groups bound to acyclic carbon atoms and having any of the groups OH, O—metal, —CHO, keto, ether, acyloxy, groups, groups, or in the acid moiety
    • C07C69/73Esters of carboxylic acids having esterified carboxylic groups bound to acyclic carbon atoms and having any of the groups OH, O—metal, —CHO, keto, ether, acyloxy, groups, groups, or in the acid moiety of unsaturated acids
    • C07C69/734Ethers

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
  • Agronomy & Crop Science (AREA)
  • Pest Control & Pesticides (AREA)
  • Plant Pathology (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Dentistry (AREA)
  • General Health & Medical Sciences (AREA)
  • Wood Science & Technology (AREA)
  • Zoology (AREA)
  • Environmental Sciences (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)

Description

Vynález se týká nového a zlepšeného způsobu výroby esterů nenasycené karboxylové kyseliny o stereokonfiguraci 2E,2Z obecného vzorce I ve kterém
znamená vodík nebo alkoxyskupinu s až 4 atomy uhlíku a znamená alkylovou skupinu s 1 až 4 atomy uhlíku.
Estery nenasycené karboxylové kyseliny o stereokonfiguraci 2E,2Z, obecného vzorce I, ve kterém R а X mají výše uvedený význam, jsou známými selektivními insekticidy, které jsou vysoce účinné, přičemž se jejich účinnost opírá o nový mechanismus působení. Uvedené známé sloučeniny inhibují metamorfózu hmyzu a jsou vhodnými insekticidy, poněvadž nemají škodlivé účinky na okolní prostředí.
Pro výrobu sloučenin obecného vzorce I je známa řada způsobů.
Podle britského patentu č. 1 368 266 se estery obecného vzorce I, ve kterém X znamená vodík a R znamená alkylovou skupinu s 1 až 4 atomy uhlíku, připravují z výchozího dihydrocitronellalu vzorce II
Tato výchozí látka se nechá reagovat s fosfonátovým aniontem obecného vzorce III
(III) , ve kterém má výše uvedený význam a
R
znamená alkylovou skupinu, za vzniku směsi esterů obecných vzorců I а IV
(IV) , ve kterém mají výše uvedený význam.
Tento způsob vykazuje vážné nedostatky. Jednak je fosfonátový anion obecného vzorce III obtížně odstupný, jednak se při uvedené syntéze získá směs vyráběného 2E,4E esteru obecného vzorce I s isomerním 2Z,4E esterem obecného vzorce IV. Oddělení obou isomerů od sebe je obtížné a dochází ke značným ztrátám.
CS 266 596 B2
Podle jiného způsobu popsaného v uvedeném britském patentovém spise se nenasycený keton vzorce V (V) nechá reagovat s karbaniontem připraveným z esteru kyseliny fosforečné obecného vzorce VI
0
II II
P-CH-C-OR (VI) ,
ve kterém
R a R1 mají výše uvedený význam, nebo s ylidem obecného vzorce VII (VII), ve kterém
R a R1 mají výše uvedený význam.
Uvedenou reakcí se získá směs vyráběného esteru obecného vzorce I s isomerním esterem obecného vzorce IV.
Tento způsob vykazuje tytéž nedostatky jako předcházející způsob tj. oddělení jednotlivých isomerů z jejich směsi je obtížné. Dalším nedostatkem je, že nenasycený keton vzorce V je obtížně odstupný.
Podle dalšího způsobu popsaného v britském patentovém spise č. 1 368 266 se dihydrocitronellal vzorce II kondenzuje s acetylidem obecného vzorce VIII
CH3-CeC-R2 (VIII), ve kterém
znamená lithium, sodík, draslík nebo hořčík, vzniklý acetylenový derivát vzorce IX
OH se přemění v allenový ester obecného vzorce X
COOR (IX) ve kterém
CS 266 596 B2 má výše uvedený význam.
dvojné vazby působením ortho-esteru v přítomnosti slabé kyseliny jakožto katalyzátoru, načež se vzniklý produkt přemění ve směs isomerních esterů obecných vzorců I а IV, ve kterých X znamená vodík a R má výše uvedený význam. Během přeměny se prostorová konfigurace Сд-С^ zčásti změní a tím vzniknou též estery obecných vzorců XI (2E,4Z) а XII
(XI) (XII) (2Z,4Z) .
vodík a
Tato okolnost činí izolování čistého esteru obecného vzorce R má výše uvedený význam, podstatně obtížnější.
I, ve kterém
X znamená
Podle britského patentu č. 1 368 267 se estery obecného vzorce hydroxylovou skupinu nebo alkoxyskupinu a R má výše uvedený význam, vzorce XIII
I, ve připravují z kterém
X znamená citronellalu
(XIII).
Citronellal se kondenzuje s fosfonátovým aniontem obecného vzorce III, čímž se získá směs 2E,4E esteru obecného vzorce XIV
(XIV), ve kterém má výše uvedený význam, s 2Z,4E esterem obecného vzorce XV
(XV) ,
COOR ve kterém má výše uvedený význam, načež se přidá voda nebo příslušný alkohol. Tím se získá směs isomerních esterů obecných vzorců XVI
(XVI) а XVII
CS 266 596 B2 (XVII)
COOR ve kterých
R má výše uvedený význam a
R3 znamená vodík nebo alkylovou skupinu s 1 až 4 atomy uhlíku.
Výše popsaný způsob má několik nevýhod. Jednak jsou estery fosfonové kyseliny obtížně dostupné, jednak je rozdělení vzniklé směsi isomerů obtížné a složité.
Podle ještě dalšího způsobu popsaného v uvedeném britském patentovém spise se nenasycený keton vzorce XVIII ’
(XVIII) nechá reagovat s karbaniontem připraveným z esteru fosfonové kyseliny obecného vzorce VI nebo s ylidem obecného vzorce VII, čímž se získá směs isomerních esterů obecných vzorců XIV а XV, načež se přidá voda nebo příslušný alkohol, jak výše popsáno. Získá se tím směs isomerních esterů obecných vzorců I а IV, ve kterých X znamená hydroxylovou skupinu nebo alkoxyskupinu a R má výše uvedený význam.
Nevýhodou tohoto způsobu je obtížná dostupnost nenasyceného ketonu obecného vzorce XVIII a rozložení vzniklé směsi isomerů.
Podle ještě dalšího způsobu popsaného v uvedeném patentovém vzorce XIII nechá kondenzovat s acetylidem obecného vzorce VIII, acetylenu vzorce XIX spise načež se citronellal se na vzniklý derivát
(XIX) působí orthoesterem v přítomnosti slabé kyseliny jakožto ester obecného vzorce XX katalyzátoru.
Vzniklý allenový
COOR (XX) ve kterém má výše uvedený význam, se v zásaditém prostředí přemění ve směs isomerních esterů obecných vzorců XIV а XV.
V průběhu přeměny se však prostorová konfigurace dvojné vazby C4«C5 zčásti změní a tím vzniknou též isomerní estery obecných vzorců XXI
COOR (XXI) а XXII
CS 266 596 B2 (XXII) ve kterých
COOR má výše uvedený význam.
Nevýhodou výše popsaného způsobu je, že vyráběný ester obecného vzorce I je možno získat z uvedené směsi isomerů pouze složitým a obtížným postupem.
Podle ještě dalšího postupu popsaného v uvedeném patentovém spise se к citronellalu vzorce XIII přidá voda nebo příslušný alkohol, načež se takto získaný aldehyd obecného vzorce XXIII
(XXIII), ve kterém znamená vodík nebo alkylovou skupinu, kondenzuje s fosfonátovým aniontem obecného vzorce III, čímž se získá směs isomerních esterů obecných vzorců XVI а XVII.
Nevýhody výše popsaného postupu jsou podobné nevýhodám dříve zmíněných způsobů, totiž složité dělení směsi isomerů.
Podle britského patentu č. 1 409 321 se nechá keton vzorce V nebo XVIII nebo XXIV
(XXIV), ve kterém má výše uvedený vznám, reagovat s organokovovou solí zinku, připravenou z halogenacetátu obecného vzorce XXV
x-ch2-coor (XXV),
ve kterém
R má výše uvedený význam a
X znamená chlor nebo brom,
a vzniklý hydroxyester obecného vzorce XXVI
zkl 1 .COOR (XXVI)
z2 < )H
ve kterém
CS 266 596 B2
má výše uvedený význam a znamená vodík nebo skupinu -OR3, kde R3 má výše uvedený význam a znamená vodík, nebo společně tvoří dvojnou vazbu, se hydratuje za vzniku směsi esterů obecných vzorců I а IV, XIV а XV nebo XVI а XVII.
Tento způsob se vyznačuje podobnými nedostatky jako dříve zmíněné způsoby, totiž obtížnou dostupností'výchozí ketonové sloučeniny a obtížným dělením získané směsi isomerů.
Podle patentového spisu US č. 3 873 586 je možno estery obecného vzorce I připravit reakcí aldehydu vzorce II nebo XIII nebo XXIII s dilithnou solí vzorce XXVII nebo XXVIII . i“3
Li-CH2-C=CH-COOLi
Г3
CH2=C-CH-COOLi Li (XXVII) (XXVIII), načež se vzniklá karboxylová kyselina obecného ve kterém vzorce XXIX
COOR4 (XXIX), z1 a z2 mají výše uvedený význam a znamená vodík, podrobí isomeraci, vzniklý produkt se dehydratuje za vzniku směsi kyselin obecných vzorců XXX а XXXI ve kterých
(XXX) (XXXI), mají výše uvedený význam, která se pak nechá reagovat postupně s thionylchloridem a alkoholem, čímž se získá směs esterů obecných vzorců XXXII
z1 z2 1 XOOR ZV/
2k I I 1
Ί
z2 1 COOR
(XXXII) а XXXIII (XXXIII),
CS 266 596 B2 mají výše uvedený význam.
nedostatků. Pracuje se při velmi nízké teplotě (-80 °C), je v průběhu dehydratace možnost tvorby nežádoucích ve kterých
Z1, Z2 a R
Výše popsaný způsob má několik používá se lithné soli a kromě toho
ve kterých (XXXIV) (XXXV),
Z1 a Z2 mají výše uvedený význam a znamená vodík které se esterifikují v nežádoucí estery obecných vzorců XXXIV а XXXV, ve kterých Z1 a
4
Z mají výše uvedený význam a R znamená alkylovou skupinu s 1 až 4 atomy uhlíku. Tím je izolování vyráběného esteru obecného vzorce I z reakční směsi ještě více znesnadněno.
Podle další obměny popsané ve výše zmíněném patentovém spise se aldehyd obecného vzorce II, XIII nebo XXIII nechá reagovat s esterem lithné soli obecného vzorce XXXVI nebo XXXVII
CH-.
I 3
Li-CH2-C=CH-COOR ch3
CHo=C-CH-C00R 2 I
Li (XXXVI) (XXXVII), ve kterých
má výše uvedený význam,
načež se takto vzniklá směs hydroxyesterů obecných vzorců XXXVIII
z’ z2 OH 1 ,COOR4
(XXXVIII)
a XXXIX
*4 1 OH 1 i 1
T (XXXIX),
ve kterých z2 COOR4
a Z2 mají výše uvedený význam a znamená alkylovou skupinu,
CS 266 596 B2 a laktonem obecného vzorce XL
ve kterém
2
Z a Z mají výše uvedený význam, chromatograficky rozdělí. Získané hydroxyestery obecných vzorců XXXVIII а XXXIX se pak zpracují jak výše popsáno.
Na lakton obecného vzorce XL sp působí hydroxidem alkalického kovu za vzniku alkalické soli hydroxykyselin obecných vzorců XXXVIII а XXXIX, ve kterých R4 znamená alkalický kov, z kterýchžto solí se příslušné kyseliny uvolní okyselením. Vzniklé volné kyseliny obecných 4 vzorců XXXVIII а XXXIX, ve kterých R znamená vodík, se pak zpracují jak výše popsáno.
Nevýhodou výše popsaného způsobu je nutnost použití lithné soli a velmi obtížné dělení vzniklé směsi isomerů.
Podle ještě další obměny popsaného způsobu se nechá reagovat aldehyd vzorce II, XIII nebo XXIII s esterem akrylové kyseliny obecného vzorce XLI
CH,
I 3
Y-CH2-C =CH-COOR (XLI), ve kterém
Y znamená halogen a
R má výše uvedený význam, v přítomnosti zinku, načež se vzniklé hydroxyestery obecných vzorců XXXVIII а XXXIX dehydratu1 2 jí za vzniku směsi esterů obecných vzorců XXXII а XXXIII, ve kterých Z , Z a R mají výše uvedený význam a R znamená alkylovou skupinu s 1 až 4 atomy uhlíku.
Tento způsob se též vyznačuje obtížným a zdlouhavým oddělováním vyráběného od nežádoucí ho isomerů.
Podle patentu US č. 3 911 025 se nechá reagovat aldehyd obecného vzorce XXIII s derivátem acetylenu obecného vzorce VIII, na vzniklý hydroxyderivát acetylenu obecného vzorce XLII
(XLII) , ve kterém má výše uvedený význam, se působí trialkylorthoacetátem, načež se vzniklý allenový ester obecného vzorce XLIII
(XLIII),
CS 266 596 B2 mají výše uvedený význam, ve kterém
R3 a R podrobí přesmyku působením hydroxidu sodného za vzniku esterů obecných vzorců XVI а XVII.
Nevýhodou tohoto způsobu je složitá izolace vyráběného esteru obecného vzorce I, ve kterém X znamená hydroxyskupinu nebo alkoxyskupinu.
Podle patnetu SSSR č. 727 624 se nechá reagovat nenasycený keton vzorce V nebo keton obecného vzorce XXIII s ethoxyacetylenem vzorce XLIV
CH3-CH2-O-C=CH (XLIV) v přítomnosti trifluoridetherátu boru za vzniku směsi isomerních esterů obecných vzorců I а IV, ve kterých X má výše uvedený význam a R3 znamená ethylovou skupinu.
V uvedeném patentovém spise SSSR není zmínky ani popis dělení vzniklé směsi isomerních esterů obecných vzorců I а IV.
Podle patentu SSSR č.
654 606 se nechá reagovat beta-hydroxydihydrocitronellyl-aceton vzorce XLV
s esterem fosfonové kyseliny obecného vzorce III, ve kterém R a R1 znamenají vždy ethylovou skupinu, vzniklá reakční směs se acyluje anhydridem octovým a získaná směs esteru vzorce XLVI s laktonem vzorce XLVII
(XLVI) (XLVII) se přemění bez izolování v soli působením kalium-terc.butoxidu, načež se vzniklá sůl nechá reagovat postupně s thionylchloridem a alkoholem za vzniku směsi isomerních esterů obecných vzorců I а IV, ve kterých X znamená vodík a R má výše uvedený význam. O dělení vzniklé směsi isomerů však v uvedeném patentovém spise není zmínka.
Podle bristkého patentu Č. 1 399 196 se kondenzuje aldehyd obecného vzorce II nebo XXIII s esterem obecného vzorce LVI
O
II
R O-C-CH2
CH.
I 0 1 H 2
-C=CH-C-OR (LVI), ve kterém má výše uvedený význam, v alkalickém prostředí, načež se vzniklý dikarboxylát alkalického kovu obecného vzorce LVII
CS 266 596 B2
(LVII), ve kterém
M znamená ion alkalického kovu a
X má výše uvedený význam, přemění okyselením v příslušnou volnou dikarboxylovou kyselinu obecného vzorce LVII, kde M znamená vodík. Na takto získanou volnou dikarboxylovou kyselinu obecného vzorce LVII se působí terciárním aminem v přítomnosti nebo nepřítomnosti iontů nebo hoblin mědi, čímž se přemění v kyselinu obecného vzorce XXXI, v kterém Z^· znamená vodík nebo alkoxyskupinu a 2
Z znamená vodík, přes lakton obecného vzorce LVIII ve kterém
(LVIII), má výše uvedený význam.
Kyselina obecného vzorce XXXI se podrobí isomeraci za vzniku směsi kyselin obecných
2 ’ vzorců XXXI а XXX, ve kterých Z a Z mají výše uvedený význam. Do roztoku této směsi ve vhodném rozpouštědle se přidá amoniak, čímž se získá čistá amonná sůl obecného vzorce LIX
(LIX), ve kterém
X má výše uvedený význam a
M znamená amoniový ion.
Izolovaná čistá amonná sůl se okyselí, načež se na ni postupně působí thionylchloridem a příslušným alkoholem za vzniku vyráběného esteru obecného vzorce I, ve kterém X a R mají výše uvedený význam.
Nevýhodou výše popsaného postupu je, že i z nej čistší kyseliny obecného vzorce LIX, ve kterém R má výše uvedený význam a M znamená vodík, vždy vzniká nežádoucí 2Z,4E isomer obecného vzorce IV, ve kterém X a R mají výše uvedený význam, v množství 2 až 8 % a rovněž se tvoří malé množství esteru obecného vzorce LX
(LX) , ve kterém
má výše uvedený význam, a esteru obecného vzorce LXI
CS 266 596 B2
(LXI), ve kterém
R má výše uvedený význam.
Je tedy výše popsaný postup vhodný pouze pro přípravu esteru obecného vzorce I, ve kterém R а X mají výše uvedený význam, majícího čistotu nanejvýš 90 %. Další nevýhodou výše popsaného postupu je, že při výrobě v průmyslovém měřítku má použití silně korozivních výchozích látek (oxalylchlorid, thionylchlorid) a tvorba vedlejších produktů způsobujících znečištění okolního prostředí (kyselina chlorovodíková, oxid siřičitý) za následek vážné problémy.
Podle patnetu US č. 3 917 662 se estery obecného vzorce I, ve kterém R а X mají výše uvedený význam, připraví zahříváním amonné soli obecného vzorce LIX, ve kterém X má výše uvedený význam a 11 znamená amoniový ion, s tetraalkoxytitanátem obecného vzorce LXII
OR
I
RO-Ti-OR
Ír (LXII), ve kterém má výše uvedený význam.
Uskutečnění výše popsaného postupu v průmyslovém měřítku je však pochybné, protože použité sloučeniny titanu jsou silně toxické a jejich dokonalé oddělení od vyráběné sloučeniny je prakticky nemožné.
Je proto účelem vynálezu odstranit nedostatky známých výše popsaných postupů a poskytnout způsob, který umožňuje přípravu sloučenin obecného vzorce I, ve kterém R а X mají výše uvedený význam,.jednoduchým postupem bez vedlejších reakcí s dobrými výtěžky a ve vysoké čistotě.
Způsob podle vynálezu к výrobě esterů nenasycené karboxylové kyseliny o stereokonfiguraci 2E,2Z, obecného vzorce I, ve kterém X znamená vodík nebo alkoxyskupinu s 1 až 4 atomy uhlíku a R znamená alkylovou skupinu 8 1 až 4 atomy uhlíku, spočívá v tom, že se sůl obecného vzorce LIX
(LIX), ve kterém znamená ion kovu, amoniový ion nebo amoniový ion substituovaný alespoň jedním alkylovým a/nebo aralkylovým zbytkem, má výše uvedený význam a
znamená 1, 2 nebo 3, nechá reagovat в alkylhalogenidem obecného vzorce LXIII
CS 266 596 B2
R-Y (LXIII), ve kterém
Y znamená halogen a
R má výše uvedený význam, v polárním rozpouštědle, zejména v dipolárním aprotickém rozpouštědle, s výhodou v dimethylformamidu, dimethylsulfoxidu, hexamethyltriamidu kyseliny fosforečné, methanolu, butanolu nebo acetonu.
Jako rozpouštědla je též možno použít jejich vzájemných směsí nebo jejich směsí obsahujících 1 až 25 %, s výhodou 5 až 10 % vody.
Solemi obecného vzorce LIX jsou výhodně sole vytvořené s alkalickými kovy, zejména se sodíkem nebo draslíkem, nebo s kovy alkalických zemin, například vápníkem, nebo s jinými kovovými kationty, například hliníkem nebo železem. Rovněž je možno použít sloučenin obecného vzorce LIX, ve kterém M znamená amoniový ion popřípadě substituovaný alespoň jednou alkylovou nebo aralkylovou skupinou, jako je například methylamoniová, ethylamoniová, benzylamoniová, dimethylamoniová, dibenzylamoniová, trimethylamoniová, triethylamoniová, tribenzylamoniová, benzyldimethylamoniová, benzyldiethylamoniová, tetraethylamoniová nebo tetramethylamoniová skupina.
Podle výhodného provedení způsobu podle vynálezu se soli obecného vzorce LIX, ve kterém X má výše uvedený význam a M znamená ion kovu nebo amoniový ion popřípadě substituovaný alespoň jednou alkylovou nebo aralkylovou skupinou, připravují in šitu o sobě známým postupem v reakční směsi z kyseliny obecného vzorce LIX, ve kterém X má výše uvedený význam a M znamená vodík.
Jako alkylhalogenidu obecného vorce LXIII je možno použít například methylbromidu, methyljodidu, ethylbromidu, ethyljodidu, propylchloridu, propylbromidu, propyljodidu, isopropylchloridu, isopropylbromidu, isopropyljodidu nebo butylbromidu atd.
Způsob podle vynálezu se provádí při teplotě 10 °C až 100 °C, s výhodou při 20 °C až 40 °C.
Kyseliny a soli obecného vzorce LIX jsou známé sloučeniny a lze je připravit známými postupy. Výhodný způsob pro přípravu těchto sloučenin je popsán v německém zvěřejňovacím spise DOS 3 635 613. Alkylhalogenidy obecného vzorce LXIII jsou snadno dostupné komerční produkty.
Způsob podle vynálezu je blíže objasněn dále uvedenými příklady provedení, které však rozsah požadované ochrany nijak neomezují.
Přikladl
Příprava isopropylesteru kyseliny ll-methoxy-3,7,ll-trimethyl-2E,4E-dodekadienové
5,8 g ll-methoxy-3,7,ll-trimethyl-2E,4E-dodekadienoátu sodného se rozpustí v 50 ml hexamethyltriamidu kyseliny fosforečné, načež se přidá 10 g isopropylbromidu a reakční směs se míchá při teplotě místnosti 3 dny. Pak se za chlazení к reakční směsi přidá 50 ml vody a směs se dvakrát extrahuje vždy 50 ml etheru. Hodnota pH etherové fáze se upraví na 9 přidáním 8% vodného roztoku hydroxidu sodného, načež se etherová fáze zbaví alkálie promytím vodou. Rozpouštědlo se odstraní odpařením. Tím se získá 5,75 g v záhlaví uvedené sloučeniny (výtěžek 93 %) o čistotě 99 % (stanoveno plynovou chromatografii).
CS 266 596 B2
Příklad 2
Příprava ethylesteru kyseliny 3,7,ll-trimethyl-2E,4E-dodekadienové
5,1 g 3,7,ll-trimethyl-2E,4E-dodekadienoátu amonného se rozpustí v 50 ml hexamethyltriamidu kyseliny fosforečné, načež se přidá 2,2 g triethylaminu. Směs se míchá hodinu při teplotě místnosti, načež se přidá 10 g ethylbromidu a 0,2 g jodidu draselného. Reakční směs se pak míchá 24 hodiny při teplotě 40 °C, načež se přidá za chlazení 50 ml vody a směs se dvakrát extrahuje vždy 50 ml etheru. Na etherovou fázi se působí 8% vodným roztokem hydroxidu draselného, načež se vodná fáze promyje vodou na pH 7. Etherová fáze se pak odpaří. Tím se získá’ 4,95 g v záhlaví uvedené sloučeniny (výtěžek 93 %) o čistotě 98 % (stanoveno plynovou chromatografií).
Příklad 3
Příprava isopropylesteru kyseliny ll-methoxy-3,7,1l-trimethyl-2E,4E-dodekadienové
К 5,7 g ll-methoxy-3,7,ll-trimethyl-2E,4E-dodekadienoátu amonného se přidá 50 ml dimethylformamidu a 1,57 g uhličitanu draselného. Směs se míchá 1 hodinu, načež se přidá 10 g isopropylbromidu a směs se míchá při teplotě místnosti 2 dny. Pak se ke směsi přidá 50 ml vody za chlazení a směs se extrahuje dvakrát vždy 50 ml etheru. Na etherovou fázi se působí 8% vodným roztokem hydroxidu sodného, až pH dosáhne hodnoty 9, načež se nadbytek alkálie vymyje vodou. Etherová fáze se pak odpaří. Tím se získá 4,5 g v záklaví uvedené sloučeniny (výtěžek 73 %) o čistotě 97 % (stanoveno plynovou chromatografií).
Příklad 4
Příprava isopropylesteru kyseliny ll-methoxy-3,7,ll-trimethyl-2E,4E-dodekadienové
К 5,7 g ll-methoxy-3,7,ll-trimethyl-2E,4E-dodekadienoátu amonného se přidá 50 ml dimethylsulfoxidu a 3,2 g 25% vodného roztoku hydroxidu sodného a směs se míchá 1 hodinu při teplotě místnosti. Po přidání 10 g isopropylbromidu se reakční směs míchá při teplotě místnosti 3 dny. Pak se reakční směs zpracuje obdobně jako v příkladu 1. Tím se získá 5,85 g (výtěžek 94,5 %) v záhlaví uvedené sloučeniny o čistotě 99 % (stanoveno plynovou chormatografií).
Příklad 5 .
Příprava isopropylesteru kyseliny ll-methoxy-3,7,ll-trimethyl-2E,4E-dodekadienové
5,35 g kyseliny ll-methoxy-3,7,ll-triemthyl-2E,4E-dodekadienové se rozpustí v 50 ml diemthylsulfoxidu a ke vzniklému roztoku se přidá 3,2 g 25% vodného roztoku hydroxidu sodného. Směs se pak míchá hodinu při teplotě místnosti, načež se přidá 10 g isopropylbromidu a reakční směs se míchá při teplotě místnosti 3 dny. Za chlazení se p£idá 50 ml vody a směs se dvakrát extrahuje vždy 50 ml cyklohexanu. Hodnota pH organické vrstvy se upraví na 9 přidáním 8% vodného roztoku hydroxidu sodného a organická vrstvy se pak promyje nejprve 10 ml roztoku chloridu sodného, pak 10 ml vody. Rozpouštědlo se odstraní odpařením Získá se 5,8 g v záhlaví uvedené sloučeniny (výtěžek 94 %) o čistotě 99 až 100 % (stanoveno plynovou chormatografií).
i
Příklad 6
Příprava isopropylesteru kyseliny ll-methoxy-3,7,ll-trimethyl-2E,4E-dodekadienové
Postupuje se jako v příkladu 5, jen se místo 3,2 g 25% vodného roztoku hydroxidu sodého použije 10 g 13,5% methanolického roztoku methoxidu sodného. Tím se získá 5,5 g v záhlaví uvedené sloučeniny (výtěžek 90 %) o čistotě 98 % (stanoveno plynovou chromatografií).
CS 266 596 B2
Příklad 7
Příprava isopropylesteru kyseliny ll-methoxy-3,7,ll-trimethyl-2E,4E-dodekadienové
Postupuje se jako v příkaldu 1 s tou výjimkou, že se jako výchozí sloučeniny použije ll-methoxy-3,7,1l-trimethyl-2E,4E-dodekadienoátu draselného. Tím se získá 5,8 g v záhlaví uvedené sloučeniny (Výtěžek 94 %) o čistotě 99 % (stanoveno plynovou chromatografií).
Příklad 8
Příprava isopropylesteru kyseliny ll-methoxy-3,7,ll-trimethyl-2E,4E-dodekadienové
Postupuje se jako v příkladu 1 s tou výjimkou, že se jako výchozí sloučeniny použije 6,15 g ll-methoxy-3,7,ll-trimethyl-2E,4E-dodekadienoátu vápenatého. Tím se získá 5,7 g v záhlaví uvedené sloučeniny (výtěžek 93,5 %) o čistotě 99 % (stanoveno plynovou chromatografií) .
Příklad 9
Příprava isopropylesteru ll-methoxy-3,7,ll-trimethyl-2E,4E-dodekadienové kyseliny
Postupuje se jako v příkladu 1 s tou výjimkou, že se jako výchozí sloučeniny použije 5,9 g ll-methoxy-3,7,ll-trimethyl-2E,4E-dodekadienoátu hlinitého. Získá se tím 5,5 g v záhlaví uvedené sloučeniny o čistotě 99 % (výtěžek 90 %) (stanoveno plynovu chromatografií).
Příklad 10
Příprava siopropylesteru kyseliny ll-methoxy-3,7,ll-trimethyl-2E,4E-dodekadienové
К 6,25 g ethylamoniové soli kyseliny ll-methoxy-3,7,1l-trimethyl-2E,4E-dodekadienové se přidá 50 ml dimethylsulfoxidu a 3,2 g 25% vodného roztoku hydroxidu sodného. Reakční směs se míchá hodinu při teplotě místnosti,, pak se přidá 10 g isopropylbromidu a reakční směs se míchá při teplotě místnosti 3 dny. Poté se reakční směs dvakrát extrahuje vždy 50 ml cyklohexanu а к cyklohexanové fázi se přidá 8% roztok hydroxidu sodného až pH dosáhne hodnoty 9. Pak se cyklohexanová fáze promyje vodou к odstranění alkálie. Rozpouštědlo se odstraní odpařením. Získá se tím 5,7 g v záhlaví uvedené sloučeniny o čistotě 99 % (stanoveno plynovou chromatografií). Výtěžek 93,5 %.
Příklad 11
Příprava isopropylesteru kyseliny ll-methoxy-3,7,ll-trimethyl-2E,4E-dodekadienové
Postupuje se jako v příkaldu 10 s tou výjimkou, že se jako výchozí látky použitje
9.3 g dibenzylamoniové soli kyseliny ll-methoxy-3,7,ll-trimethyl-2E,4E-dodekadienové.
Získá se tím 5,5 g v záhlaví uvedené sloučeniny o čistotě 99 % (stanoveno plynovou chromatografií) . Výtěžek 90 %.
Příklad 12
Příprava isopropylesteru kyseliny ll-methoxy-3,7,ll-trimethyl-2E,4E-dodekadienové
Postupuje se jako v příkladu 10 s tou výjimkou, že jako výchozí sloučeniny se použije
7.4 g triethylamoniové soli kyseliny ll-methoxy-3,7,ll-trimethyl-2E,4E-dodekadienové. Získá se tím 5,6 g v záhlaví uvedené sloučeniny o čistotě 99 % (stanoveno plynovu chromatografií) ve výtěžku 92 %.

Claims (4)

1. Způsob výroby esterů nenasycené karboxylové obecného vzorce I kyseliny o stereokonfiguraci 2E,2Z, ve kterém znamená znamená vyznačující se tím, že se ve kterém
PŘEDMĚT V Y N
COOR vodík nebo alkoxyskupinu alkylovou skupinu s 1 až sůl obecného vzorce LIX
1 až 4 atomy uhlíku a atomy uhlíku, (LIX), znamená jedním alkylovým a/nebo aralkylovým ion kovu, amoniový ion nebo amoniový ion substituovaný alespoň zbytkem, má výše uvedený význam a znamená 1, 2 nebo 3, nechá při teplotě v rozmezí 10 až 100 °C, s výhodou v rozmezí 20 až 40 °C, reagovat s alkylhalogenidem obecného vzorce LXIII
R-Y (LXIII), ve kterém znamená halogen a má výše uvedený význam, v polárním rozpouštědle, zejména v dipolárním aprotickém rozpouštědle, s výhodou v dimethylformamidu, dimethylsulfoxidu, hexamethyltriamidu kyseliny fosforečné, methanolu, butanolu nebo acetonu.
2. Způsob podle bodu 1, vyznačující se tím, že jako výchozí sloučeniny se použije sloučeniny obecného vzorce LIX, ve kterém X a n mají výše uvedený význam a M znamená ion alkalického kovu, kovu alkalických zemin, hliníku nebo železa.
3. Způsob podle bodu 2, vyznačující se tím, že jako výchozí sloučeniny se použije sloučeniny obecného vzorce LIX, ve kterém X a n mají výše uvedený význam a M znamená ion sodíku, draslíku nebo vápníku.
4. Způsob podle bodu 1, vyznačující se tím, že jako výchozí sloučeniny se použije sloučeniny obecného vzorce LIX, ve kterém X a n mají výše uvedený význam a M znamená amoniovou, methylamoniovou, ethylamoniovou, benzylamoniovou, dimethylamoniovou, diethylamoniovou, dibenzylamoniovou, trimethylamoniovou, triethylamoniovou, tribenzylamoniovou, benzyldimethylamoniovou, benzyldiethylamoniovou, tetraethylamoniovou nebo tetramethylamoniovou skupinu.
CS867509A 1985-10-18 1986-10-17 Method of unsaturated carboxyl acid's esters production with 2e, 2z stereoconfiguration CS266596B2 (en)

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
HU854024A HU196946B (en) 1985-10-18 1985-10-18 Process for production of 2e, 4e-stereochemical unsaturated carbonic acid esthers

Publications (2)

Publication Number Publication Date
CS750986A2 CS750986A2 (en) 1989-04-14
CS266596B2 true CS266596B2 (en) 1990-01-12

Family

ID=10966569

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
CS867509A CS266596B2 (en) 1985-10-18 1986-10-17 Method of unsaturated carboxyl acid's esters production with 2e, 2z stereoconfiguration

Country Status (13)

Country Link
JP (1) JPS62111947A (cs)
BE (1) BE905595A (cs)
CS (1) CS266596B2 (cs)
DD (1) DD252185A5 (cs)
DE (1) DE3635622A1 (cs)
ES (1) ES2002424A6 (cs)
FI (1) FI864220A7 (cs)
FR (1) FR2588865A1 (cs)
GB (1) GB2181733B (cs)
HU (1) HU196946B (cs)
IT (1) IT1197888B (cs)
NL (1) NL8602621A (cs)
YU (1) YU176686A (cs)

Families Citing this family (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US8835581B2 (en) * 2012-06-08 2014-09-16 Az Electronic Materials (Luxembourg) S.A.R.L. Neutral layer polymer composition for directed self assembly and processes thereof

Family Cites Families (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
DE2533033A1 (de) * 1975-07-24 1977-02-10 Zoecon Corp Verfahren zur herstellung von fettsaeureestern
JPS5940997B2 (ja) * 1981-08-29 1984-10-03 太空機械株式会社 掘削装置

Also Published As

Publication number Publication date
JPS62111947A (ja) 1987-05-22
ES2002424A6 (es) 1988-08-01
DE3635622A1 (de) 1987-04-23
GB2181733B (en) 1989-05-10
IT8622044A0 (it) 1986-10-17
NL8602621A (nl) 1987-05-18
HUT41728A (en) 1987-05-28
FI864220A0 (fi) 1986-10-17
CS750986A2 (en) 1989-04-14
FR2588865A1 (fr) 1987-04-24
GB8624989D0 (en) 1986-11-19
BE905595A (fr) 1987-04-13
YU176686A (en) 1987-10-31
IT1197888B (it) 1988-12-21
DD252185A5 (de) 1987-12-09
HU196946B (en) 1989-02-28
GB2181733A (en) 1987-04-29
FI864220A7 (fi) 1987-04-19

Similar Documents

Publication Publication Date Title
NO161910B (no) Analogifremgangsmaate for fremstilling av terapeutisk aktive tetralinderivater.
Reist et al. Synthesis of trans-and cis-Sphingosine
CH636073A5 (en) Process for the preparation of substituted cyclopropanecarboxylates
IE48487B1 (en) New process for the stereo specific preparation of sexual pheromones
US4937308A (en) Preparation of alkyl O,O-dialkyl-γ-phosphonotiglates
Takeda et al. Chemistry of. alpha.-haloaldehydes. III. Reaction of 2-halo-2-methylpropanal with malonic esters in the presence of potassium carbonate.(Synthesis of. gamma.-butyrolactones)
US4501913A (en) Process for preparing esters of aryl alkanoic acids
CS266596B2 (en) Method of unsaturated carboxyl acid&#39;s esters production with 2e, 2z stereoconfiguration
US4048215A (en) Process for preparation of trans-chrysanthemates
DE2918900C2 (cs)
US4543417A (en) ω,ω-Diacyloxy-2,6-dimethyl-octatrienoates and -octatrienals, their preparation and their use for the synthesis of terpene compounds
US3803245A (en) Process for preparing 2-(6-methoxy-2-naphthyl)propionic acid,and intermediate therefor
US3969393A (en) Process for preparing cyclopropane-carboxylic acid esters
US4304942A (en) Producing substituted 2-cyclopentenones
US4556718A (en) 4,5-Dialkoxy-1,3-dioxolane-2-carboxylic acids, their derivatives, preparation process and application
US5191125A (en) Procedure for the preparation of bicyclo [3.2.0]hept-2-en-7-ones
SU1313851A1 (ru) Способ получени 1-аминоциклопропан-1-карбоновой кислоты
EP0378073B1 (de) Verfahren zur Herstellung von 1,3-Cyclopentandion
US4194053A (en) Process for preparing esters of α-acetyl-α&#39;-methylsuccinic acid and esters of α-methyl-α&#39;-acetyl-α&#39;-(5-methyl-3-oxohexyl)succinic acid
US4421928A (en) 4-Methyl-3-formyl-pentanoic acid esters
RU1679760C (ru) 1r,3s-2,2-диметил-3-(2-метил-2-оксипропил)циклопропанкарбонитрил как промежуточное соединение в синтезе пиретроидного инсектицида - дельта-метрина и способ получения промежуточного соединения
GB2088354A (en) Preparation of a-pivaloyl acetic esters
SU552021A3 (ru) Способ получени производных бифенила или их солей
US2989555A (en) Process for the preparation of epsilon-ketonic acids
US4272456A (en) Derivatives of 8-dehydro-vitamin A and their preparation