CS88792A3 - Long-term effective biologically degradable microcapsules and process forpreparing thereof - Google Patents

Long-term effective biologically degradable microcapsules and process forpreparing thereof Download PDF

Info

Publication number
CS88792A3
CS88792A3 CS92887A CS88792A CS88792A3 CS 88792 A3 CS88792 A3 CS 88792A3 CS 92887 A CS92887 A CS 92887A CS 88792 A CS88792 A CS 88792A CS 88792 A3 CS88792 A3 CS 88792A3
Authority
CS
Czechoslovakia
Prior art keywords
microparticles
plga
spray
day
active ingredient
Prior art date
Application number
CS92887A
Other languages
Czech (cs)
Inventor
Norbert Dr Lill
Jurgen Dr Sandow
Original Assignee
Hoechst Ag
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Hoechst Ag filed Critical Hoechst Ag
Publication of CS88792A3 publication Critical patent/CS88792A3/en
Publication of CZ284756B6 publication Critical patent/CZ284756B6/en

Links

Classifications

    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61KPREPARATIONS FOR MEDICAL, DENTAL OR TOILETRY PURPOSES
    • A61K9/00Medicinal preparations characterised by special physical form
    • A61K9/14Particulate form, e.g. powders, Processes for size reducing of pure drugs or the resulting products, Pure drug nanoparticles
    • A61K9/16Agglomerates; Granulates; Microbeadlets ; Microspheres; Pellets; Solid products obtained by spray drying, spray freeze drying, spray congealing,(multiple) emulsion solvent evaporation or extraction
    • A61K9/1682Processes
    • A61K9/1694Processes resulting in granules or microspheres of the matrix type containing more than 5% of excipient
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61KPREPARATIONS FOR MEDICAL, DENTAL OR TOILETRY PURPOSES
    • A61K9/00Medicinal preparations characterised by special physical form
    • A61K9/48Preparations in capsules, e.g. of gelatin, of chocolate
    • A61K9/50Microcapsules having a gas, liquid or semi-solid filling; Solid microparticles or pellets surrounded by a distinct coating layer, e.g. coated microspheres, coated drug crystals
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61KPREPARATIONS FOR MEDICAL, DENTAL OR TOILETRY PURPOSES
    • A61K9/00Medicinal preparations characterised by special physical form
    • A61K9/14Particulate form, e.g. powders, Processes for size reducing of pure drugs or the resulting products, Pure drug nanoparticles
    • A61K9/16Agglomerates; Granulates; Microbeadlets ; Microspheres; Pellets; Solid products obtained by spray drying, spray freeze drying, spray congealing,(multiple) emulsion solvent evaporation or extraction
    • A61K9/1605Excipients; Inactive ingredients
    • A61K9/1629Organic macromolecular compounds
    • A61K9/1641Organic macromolecular compounds obtained otherwise than by reactions only involving carbon-to-carbon unsaturated bonds, e.g. polyethylene glycol, poloxamers
    • A61K9/1647Polyesters, e.g. poly(lactide-co-glycolide)

Landscapes

  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Bioinformatics & Cheminformatics (AREA)
  • Public Health (AREA)
  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • Pharmacology & Pharmacy (AREA)
  • Epidemiology (AREA)
  • Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
  • Animal Behavior & Ethology (AREA)
  • General Health & Medical Sciences (AREA)
  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Veterinary Medicine (AREA)
  • Medicinal Preparation (AREA)
  • Medicines That Contain Protein Lipid Enzymes And Other Medicines (AREA)
  • Steroid Compounds (AREA)
  • Acyclic And Carbocyclic Compounds In Medicinal Compositions (AREA)
  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)
  • Peptides Or Proteins (AREA)
  • Manufacturing Of Micro-Capsules (AREA)
  • Polysaccharides And Polysaccharide Derivatives (AREA)
  • Materials For Medical Uses (AREA)
  • Addition Polymer Or Copolymer, Post-Treatments, Or Chemical Modifications (AREA)

Abstract

Long-acting biodegradable microparticles containing therapeutically active peptides as active ingredient and poly(lactide-co-glycolide) as vehicle, which are obtained by spray drying at temperatures below 60 DEG C with a spray flow above 500 l(STP), are described.

Description

MitoS VŠETEČXAadvróét PRAHA Žitná 25MitoS VŠETEČXAadvróét PRAHA Žitná 25

Vynález se týká dlouhodobě působící biologicky odbourá-telných mikročástic na bázi poly/laktid-ko-glykolidu/ /=PLGA/,které obsahují jako účinnou látku therapeuticky účinné pepti-dy, popr. jejich fysiologicky přijatelné soli, jakož i způso-bu výroby takových mikročástic.BACKGROUND OF THE INVENTION The present invention relates to long-acting biodegradable poly (lactide-co-glycolide) microparticles (= PLGA) containing therapeutically effective peptides or physiologically acceptable salts thereof as active ingredients, as well as processes for the production of such polymers. microparticles.

Dosavadní stav technikyBackground Art

Pro léčiva, která se v gastrointestinálním traktu enzy-maticky stepí, jako jsou například proteiny nebo peptidy, jsoukromě nasélní a dermální aplikace, s často jen nepatrnou rych-lostí resorpce, významné především parenterální lékové formy.Pro dlouhodobé ošetřování určitých nemocí se ukazuje jako žá-doucí, vyvinout parenterální depotní lékové formy, které kon-tinuálně uvolňují účinnou látku po doou více týdnů. V litera-tuře jsou popsány pro tyto účely vedle implantátů /srov. např.EP-B-0 058 481/ také mikrokapsle/mikropelety.Parenteral dosage forms are particularly important for drugs that, in the gastrointestinal tract of enzymatic steppe, such as proteins or peptides, are particularly prominent and dermal, often with only a slight rate of resorption. to develop parenteral depot dosage forms which continuously release the active ingredient over a period of up to several weeks. In the literature, besides implants, cf. for example, EP-B-0 058 481 (also microcapsules / micropellets).

Aby se operativně zabránilo odbourání těchto injekčníchforem, používá se biologicky odbouratelných polymerů. Kroměpolyamidů, polyanhydridů, polyorthoesterů, polyacetalů se pou-žívají především polyestery. Většinou se jako vnodné polymerypopisují polyestery na bázi monomerů kyseliny mléčné a glyko-lové nebo jejich kopolymerů.Biodegradable polymers are used to operatively prevent degradation of these injection molds. In addition to polyamides, polyanhydrides, polyorthoesters, polyacetals, polyesters are mainly used. In most cases, polyesters based on lactic acid and glycolic monomers or copolymers thereof are described as the native polymer.

Pro výrobu mikrokapslí/mikropelet přicházejí v úvahurůzné způsoby, jako např. fázová separace /EP-B-0 052 510/,extrakce rozpouštědlem /EP-B-0 145 240/ nebo sušení rozprašo-váním /EP-A-0 315 875 = ZA-patent 88/8396, CH 666 406, A5,srov. Derwent Ref. č.88-228036/33/. Sušení rozprašováním mána rozdíl od ostatních způsobů tu výhodu, že účinnost kapslo- •AZsítmíú*»'·»'-* 2 vání je zpravidla vyšší než při ostatních uvedených způsobech,a že pro kapslování nejsou nutné žádné další pomocné látky,které by vedly v produktu k možným znečištěním. Nevýhodné je,že sušení rozprašováním musí probíhat při vyšších teplotách,t.j. zpravidla daleko nad teplotou varu užitých rozpouštědel.Podrobí-li se suspenze, emulze nebo roztoky kopolymerů kyseli-ny mléčné a glykolové /PLGA/ za obvyklých podmínek sušení roz-prašováním, nezískají se žádné mikročástice, nýbrž*vláknitýútvar, který se nehodí pro injikovatelnou depotni formu/EP-A-0 315 875/. V CH 666 406 A5 popsané mikrokapsle, získa-né sušením rozprašováním při 59 °C, neobsahují jako biologic-ky odbouratelný nosičový materiál PLGA, nýbrž D,L-oligolakoyl--N-/L/-fenylalanin.For the production of microcapsules / micropellets, solvent extraction methods (EP-B-0 145 240) or spray drying (EP-A-0 315 875) are used in various methods, such as phase separation (EP-B-0 052 510). U.S. Patent 88/8396, CH 666 406, A5, cf. Derwent Ref. No. 88-228036 / 33 /. Spray drying has the advantage over other processes that the capsule efficiency is generally higher than in the other processes, and that no additional excipients are necessary for the capsule. product to potential pollution. A disadvantage is that spray drying must take place at higher temperatures, i. In general, if the slurries, emulsions or solutions of lactic acid and glycolic acid (PLGA) copolymers are subjected to conventional spray drying conditions, no microparticles are obtained, but a filamentous mold which is not suitable for injectable depot. form (EP-A-0 315 875). The microcapsules described in CH 666 406 A5, obtained by spray drying at 59 ° C, do not contain PLGA, but D, L-oligolakoyl-N- (L-phenylalanine) as the biodegradable carrier material.

Podstata vynálezu Překvapivě bylo nyní nalezeno, že PLGA-polymerní rozto-ky a odpovídající vodné suspenze a emulze lze rozprašovat namikročástice, když je teplota rozprašování nižší než 60 °C aproudění při rozprašování je větší než 500 Nl/h. Tyto mikro-částice kromě toho vynikají, ve srovnání s částicemi, kteréjsou připraveny podle jiných zmíněných způsobů, nepatrným ob-sahem zbytku rozpouštědla /organického rozpouštědla, vody/,který je nižší než 1 Posledně uvedená skutečnost má velkývýznam zejména u injekčních prostředků, vzhledem k vysokým po-žadavkům na čistotu léčiva.SUMMARY OF THE INVENTION It has now surprisingly been found that PLGA-polymer solutions and the corresponding aqueous suspensions and emulsions can be sprayed with microparticles when the spraying temperature is below 60 ° C and the sputtering rate is greater than 500 µl / h. Moreover, these micro-particles excel, in comparison with particles prepared according to other mentioned methods, with a low content of solvent / organic solvent residue, water / which is lower than 1. high purity requirements for the drug.

Vynález se tedy týká mikročástic, které obsahují jakoúčinnou látku peptid a jako nosičový materiál poly/laktid-ko-glykolid/ /PLGA/, a spočívá v tom, že se tyto mikročásticezískají sušením rozprašováním při teplotě nižší než 60 °C aproudění při rozprašování je větší než 500 Nl/h. /1 NI = 22,415 litrů/. V předchozím i následujícím výkladu se mikročásticemi ro - 3 - zumí mikrokapsle a mikropelety, tedy jak částice, u nichž jeúčinná látka částečně nebo úplně uzavřena v polymeru, tak ta-ké částice, u nichž je účinná látka rozptýlena v PLGA-matrici.Accordingly, the invention relates to microparticles which comprise as active ingredient a peptide and as carrier material poly (lactide-co-glycolide) (PLGA), wherein the microparticles are spray dried at a temperature of less than 60 ° C and the sputtering rate is greater than 500 Nl / h. / 1 NI = 22.415 liters /. In the foregoing and in the following, the microparticles comprise microcapsules and micropellets, i.e. both particles in which the active substance is partially or completely enclosed in the polymer, and also particles in which the active substance is dispersed in the PLGA matrix.

Peptidem se rozumí přírodní a synthetické peptidy i je-jich fysiologicky přijatelné soli.By peptide is meant both natural and synthetic peptides and their physiologically acceptable salts.

Vynález se dále týká způsoDu výroby mikročástic, kteréjako účinnou látku obsahují peptid a jako nosičový materiálPLGA, který se vyznačuje tím, že se peptid suspenduje nebo roz-pustí v roztoku nosičového materiálu, nebo se emulguje vodnýroztok peptidu v roztoku nosičového materiálu a suspenze, roz-tok nebo emulze se rozprašuje při teplotě pod 60 °C a při roz-prašovacím proudu větším než 500 Nl/h.The invention further relates to a method for producing microparticles comprising the peptide and carrier material as active ingredient, characterized in that the peptide is suspended or dissolved in a carrier solution, or the aqueous solution of the peptide in the carrier and suspension solution is emulsified. the flow or emulsion is sprayed at a temperature below 60 ° C and a spray current of more than 500 µl / h.

Mikročástice podle vynálezu obsahují výhodně vodorozpust-né peptidy. Molekulová hmotnost peptidů je výhodně nad 800.The microparticles of the invention preferably contain water-soluble peptides. The molecular weight of the peptides is preferably above 800.

Zvlášt vhodné peptidy jsou LHRH-agonisté a -antagonisté, jakonapř. 'buserelin, HOE 013 /Ac-D-Nal-p-Cl-D-Phe-D-Trp-Ser-Tyr--D-Ser zíC-L-Rha/-Leu-Arg-Pro-Azagly-NH2, srov. EP-A-0 263 521/,nafarelin, triptorelin, leuprorelin a goserelin. Peptidy ji- ‘ných typů jsou rovněž vhodné, jako např. TSH, vasopresin, kal-citonin, insulin nebo HOE 427 /=ebiratidy, /“4-methionindioxid, 8-D-lysin, 9-f enylamin__7-Z -MSH-/4-9/-/8-aminooktyl/amidtriace-tát, srov. EP-A-0 179 332/.Particularly suitable peptides are LHRH-agonists and antagonists, e.g. buserelin, HOE 013 / Ac-D-Nal-β-Cl-D-Phe-D-Trp-Ser-Tyr - D-Ser z-C-L-Rha / -Leu-Arg-Pro-Azagly-NH 2, sre . EP-A-0 263 521], nafarelin, triptorelin, leuprorelin and goserelin. Peptides of other types are also suitable, such as, for example, TSH, vasopressin, cal-citonin, insulin or HOE 427 (= ebiratides, 4-methionine dioxide, 8-D-lysine, 9-phenylamino) -7-MSH- [4-9] - (8-Aminooctyl) amidetration, cf. EP-A-0 179 332].

Biologicky odbouratelný nosičový materiál je PLGA. Uvol-nění účinné látky z mikročástic není ovlivněno jenom fyzikélně-chemickými vlastnostmi účinné látky, ale také vlastnostmi poly-meru nebo polymerních směsí, jako je molekulová hmotnost, molár-ní složení, sled jednotek kyseliny mléčné a glykolové v polyme-ru. Nosičový materiál může sestávat například ze směsi PLGA50 : 50 a PLGA 40 : 60. Čím vyšší je molekulová hmotnost, popř.inhe rentní viskozita, tím déle trvá'uvolnění účinné látky.Inherentní vis- kozita /20 °C, chloroform, 0,1 %/ činí přednostně 0,1 až 0,8 dl/g.The biodegradable carrier material is PLGA. The release of the active ingredient from the microparticles is not only influenced by the physicochemical properties of the active substance, but also by the properties of the polymer or polymer blends, such as molecular weight, molar composition, lactic and glycolic acid sequence of the polymer. The carrier material may consist, for example, of a mixture of PLGA 50: 50 and PLGA 40: 60. The higher the molecular weight or the viscosity, the longer the release of the active ingredient. The intrinsic viscosity / 20 ° C, chloroform, 0.1 % is preferably 0.1 to 0.8 dl / g.

Molovy poměr laktidových a glykolidových jednotek je v rozmezínapř. od 85 : 15 do 40 : 60, výhodně se používá poly/d,l-laktid-ko-glykolid/ 50 : 50, který má viskozitu od 0,1 do 0,7 dl/g, zej-ména od 0,1 do 0,5 dl/g.The molar ratio of lactide and glycolide units is in the range, e.g. from 85: 15 to 40: 60, preferably poly / d, 1-lactide-co-glycolide / 50: 50 is used having a viscosity of from 0.1 to 0.7 dl / g, in particular from 0.1 to 0.7 dl / g to 0.5 dl / g.

Podle Vlastností polymeru uvolňují mikročástice vyrobenézpůsobem podle vynálezu účinnou látku po dobu od výhodně 2 týdnůdo 3 měsíců. Stupen naplnění má rovněž, třebaže nevýznamný , vlivna trvání uvolnění 'účinné látky. Při způsobu podle vynálezu se zí-skají výhodně mikročástice se stupněm naplnění peptidu menším než20 %, přednostně menším než 12According to the properties of the polymer, the microparticles produced according to the invention release the active ingredient for a period of time from preferably 2 weeks to 3 months. The degree of filling also has, albeit insignificant, influence on the duration of release of the active ingredient. In the process according to the invention, preferably microparticles are obtained with a degree of peptide loading of less than 20%, preferably less than 12%.

Velikost částic, která rovněž ovlivňuje uvolňování, je u mi-kročástic vyrobených způsobem podle vynálezu menší než 200 ^um, vý-hodně menší než 100 /um. Zejména je velikost částic menší než 50 /um. Výroba mikročástic se provádí rozprašováním z rozpouštědla,emulze nebo suspenze účinné látky roztoku polymeru. Jako rozpou-štědla se mohou použít například chloroform, methylenchlorid, DMF,aceton, ethylester kyseliny octové, ledová kyselina octová a vodanebo jejich směsi.Výhodně se používá methylenchlorid, ledová kyse-lina octové a voda. Při způsobu podle vynálezu se peptid rozpustí výhodně ve vo-dě a přidá se do roztoku PLGA např. v methylencnloridu. Takto zí-skaná emulze se výhodně rozprašuje. Rozprašování se může prováděttaké po přídavku např. methanolu, čímž potom vznikne roztok.The particle size, which also affects the release, is less than 200 µm, preferably less than 100 µm, in the microparticles produced by the process of the invention. In particular, the particle size is less than 50 µm. The production of microparticles is carried out by spraying from a solvent, emulsion or suspension of the active ingredient of the polymer solution. Solvents which may be used are, for example, chloroform, methylene chloride, DMF, acetone, ethyl acetate, glacial acetic acid and mixtures thereof. Methylene chloride, glacial acetic acid and water are preferably used. In the process of the invention, the peptide is preferably dissolved in water and added to the PLGA solution, e.g. in methylene chloride. The emulsion thus obtained is preferably sprayed. The spraying can also be carried out after the addition of e.g. methanol, whereby a solution is formed.

Teplota rozprašování je přednostně 50 °C až 30 °C, zejména40 °C až 30 °C. Rozprašovací proud nesmí být příliš nízký, jinakmůže docházet k tvorbě vláken; činí přednostně asi 800 Nl/h, při-čemž s vyšším rozprašovacím proudem jsou spojeny lepší sušící vlast-nosti.The spraying temperature is preferably 50 ° C to 30 ° C, in particular 40 ° C to 30 ° C. The spray jet must not be too low, otherwise fiber formation may occur; it is preferably about 800 Nl / h, with better spray properties associated with a higher spray current.

Tlak rozprašovacího media, příkladně vzduchu nebo dusíku, má být při použití laboratorního rozprašovacího zařízení /např. Bťluhi Mini Spray Dryer 1 90/ v rozmezí 3 - 8.10**' MPa. Výkon čer-padla rozprašovacího zařízení se musí přizpůsobit daným okolnos-tem /3 - 20 ml/min/. Příslušným nastavením aspirétoru např. 18tidílkové stupnice, se zajistí, aby se veškerý vzduch popř. dusíkobsažený v rozprašovacím mediu odstranil. PLGA-polymer se má rozpustit v pokud možno malém množstvírozpouštědla, přičemž polymery s vyšším podílem laktidu vyžadu-jí větší množství rozpouštědla. V zásadě se koncentrace polyme-ru v rozprašovaném roztoku, emulzi nebo suspenzi volí tak, žerozprašování je za zvolených podmínek možné. Přednostně činíkoncentrace PLGA v methylenchloridu méně než 15 hmot.%, počítá-no na methylenchlorid. Následujícími příklady bude vynález objasněn. ϋ viskozity udané v příkladech pro PLGA se jedná o inheren-tní viskozitu 0,1 %ního roztoku v chloroformu při 20 °C, stano-venou obvyklou metodou.The pressure of the atomizing medium, for example air or nitrogen, should be used when using a laboratory atomizing device (e.g. Bťluhi Mini Spray Dryer 1 90/3 - 8.10 ** 'MPa. The pumping capacity of the pumping device must be adapted to the given circumstances (3 - 20 ml / min). Appropriate adjustment of the aspirator, eg 18-inch scale, ensures that all air and / or air is removed. the nitrogen contained in the spraying medium was removed. The PLGA polymer is to be dissolved in as little solvent as possible, with higher lactide polymers requiring more solvent. In principle, the concentration of the polymer in the nebulized solution, emulsion or suspension is chosen so that sputtering is possible under the selected conditions. Preferably, the concentration of PLGA in methylene chloride is less than 15% by weight, calculated as methylene chloride. The following examples illustrate the invention. The viscosity given in the examples for PLGA is the inheritance viscosity of a 0.1% solution in chloroform at 20 ° C, determined by the usual method.

Parametry rozprašování a/ výkon aspirátoru a b/ čerpadla jsou ve všech příkladech nasta-veny na 18 /pro aspirátor/ resp. 6 /pro čerpadlo/ dílků stupnice. Příklady provedeni vynálezu Příklad 1: rozprašovací medium-ledová kyselina octová a/ 0,064 g buserelinacetátu se rozpustí ve 2,0 g vody. Vodný roztok se smísí s roztokem 1,936 g PLGA 50 : 50 /IV=0,4 dl/g/ve 40 g ledové kyseliny octové a rozprašuje se v laboratornírozprašovací sušárně.The spraying parameters and / and the aspirator and b / pump performance are set to 18 (for aspirator / respirator) in all examples. 6 / for pump / scale graduations. EXAMPLE 1 Spray medium-glacial acetic acid and / 0.064 g of buserelin acetate are dissolved in 2.0 g of water. The aqueous solution was mixed with a solution of 1.936 g PLGA 50: 50 / IV = 0.4 dl / g / in 40 g glacial acetic acid and sprayed in a laboratory spray dryer.

Parametry rozprašování jsou nastaveny následovně:Spray parameters are set as follows:

1. vstupní teplota 50 °C 2. rozprašovací proud 800 Nl/h 61. Inlet temperature 50 ° C 2. Spray current 800 Nl / h 6

Mikročástice se jeví jako bílý sypký prásek. Výtěžek: 1,2 g = 60 % theorie.The microparticles appear to be a white bulk powder. Yield: 1.2 g = 60% of theory.

Obsah účinné látky /stupeň naplnění/: 3 %Active substance content / degree of filling /: 3%

Obsah zbylého rozpouštědlaf) kyselina octová 0,8 % b/ Stejným způsobem se vyrobí mikročástice za použití 0,192 gbuserelinscetátu a 1,808 g PLGA 50 : 50 /IV = 0,4 dl/g/.Výtěžek: 1,2 g = 60 % theorie.Residual solvent content f) Acetic acid 0.8% b / Microparticles were prepared in the same way using 0.192 gbuserel acetate and 1.808 g PLGA 50: 50 / IV = 0.4 dl / g / Yield: 1.2 g = 60% of theory.

Obsah účinné látky: 9 %Active ingredient content: 9%

Obsah zbylého rozpouštědla:ledová kyselina octová 0,8 %Solvent content: glacial acetic acid 0.8%

Pro 20 mg mikročástic byly stanoveny rycnlosti uvolněnínásledujícím způsobem: 20 mg mikročástic se vpraví do 2,0 ml roztoku fosfátového puf-ru o pH 7,4 a při 37 °C se 24 hodin eluuje. Po oddělení eluátuod mikročástic se pomocí HPLG stanoví obsah buserelinu v eluátu.Zbylé mikročástice se opět dají do 2,0 ml fosfátového pufru aznovu se nodin eluují při 37 °C. lento postup se analogickyprovádí 56 dnů. _ z - nfr ronily množství ouserelinZ stanovené z eluátů jsou shrnu-ty v následující tabulce: obsah účin.3 % z. aen 5 8 /^g 9. den 0 7 /ug 1 6. den 13 4 /ug 23. den 20 3 /Ug 30. den 13 2 /Ug 37. den 4 1 /Ug 44. den 2 5 /Ug 51 . den 0 7 1 /Ug 56. den 7 /Ug látky obsah účin. látky 9 % 23,2 /Ug 57.7 /Ug 51,9 /ug 16.7 /ug 8.4 /ug 3.4 /ug 1.5 /ug0,7 /ugθ,7 /ug Příklad 2: rozprašovací nedium-chloroform a/ 0,108 g buserelinacetétu se rozpustí ve 2,0 g vody. Vodný roz-tok se emulguje pomocí rotor-stator-homogenizátoru v roztoku1,892 g PLGA 50 : 50 /IV = 0,4 dl/g/ v 92 g chloroformu a roz-práší se v laboratorní rozprašovací sušárně.For 20 mg of microparticles, scales were released as follows: 20 mg of microparticles were added to 2.0 ml of phosphate buffer solution pH 7.4 and eluted at 37 ° C for 24 hours. After separation of the microparticle eluate, the content of buserelin in the eluate was determined by HPLG. The remaining microparticles were again placed in 2.0 ml of phosphate buffer and eluted at 37 ° C again. This procedure is analogous to 56 days. The amounts of ouserelinZ determined from the eluates are summarized in the table below: content of eff.% z. aen 5 8 / µg 9th day 0 7 / µg 1 6th day 13 4 / µg 23rd day 20 3 / Ug 30. den 13 2 / Ug den 37 den 4 1 / Ug den 44 den 2 5 / Ug 51. day 0 7 1 / Ug day 56 7 / Ug substance content eff. substances 9% 23.2 / Ug 57.7 / Ug 51.9 / ug 16.7 / ug 8.4 / ug 3.4 / ug 1.5 / ug0.7 / ugθ, 7 / ug Example 2: nebulizer non-chloroform a / 0.108 g buserelinacetate dissolves in 2.0 g of water. The aqueous solution was emulsified with a rotor-stator-homogenizer in a solution of 1.892 g PLGA 50:50 (IV = 0.4 dl / g) in 92 g of chloroform and dissolved in a laboratory spray dryer.

Parametry rozprašování jsou nastaveny následovně:Spray parameters are set as follows:

1. vstupní teplota 30 °C 2. rozprašovací proud 800 Nl/h1. Inlet temperature 30 ° C 2. Spray current 800 Nl / h

Mikročástice se jeví jako bílý sypký prášek. Výtěžek: 0,9 g = 45 %theorie.The microparticles appear as a white, free-flowing powder. Yield: 0.9 g = 45% of theory.

Obsah účinné látky: 5 % b/ Stejným způsobem se vyrábějí mikročástice za použití 0,152 gbuserelinacetétu a 1,848 g PLGA 50 : 50 /IV = 0,4 dl/g/.Výtěžek: 1 g = 50 % theorie.Active ingredient content: 5% b) Microparticles were prepared in the same manner using 0.152 gbuserelin acetate and 1.848 g PLGA 50: 50 / IV = 0.4 dl / g / yield: 1 g = 50% of theory.

Obsah účinné látky: 7 %Active ingredient content: 7%

Pro 20 mg mikročástic byly stanoveny rychlosti uvolněníin vitro analogicky jako v příkladu 1 po dobu 35 dnů:For 20 mg microparticles, the release rates of vitro were determined analogously to Example 1 for 35 days:

Podíly v následující množství bus erelin< stanovené z eluátů jsou shrnutytabulce: 2. den obsah účin. látky 5 % 44,7 /ug obsah účin. látky 7 % 56,2 /ug 9. den 7,3 /ug 10,1 /ug 16. den 30,3 /ug 37,8 /ug 23. den 30,0 /ug 38,6 /Ug 30. den '0,9 13,6 /ug 35. den 11,5 /ug 14,5 /ug Příklad 3: rozprašovací medium-methylenchlorid/voda/methanol a/ 0,128 g buserelinacetátu se rozpustí ve 2,0 g vody. Vodný roztok se smísí s roztokem 1,872 g PLGA 50 : 50 /IV = 0,4 dl/g/ve 46 g methylencnloridu. Ke směsi se přidá 9 g metnanolu.Vznikne čirý roztok, který se rozpráší v laboratorní rozpra-šovací sušárně.The proportions of the subsequent bus erelin <determined from the eluates are summarized as follows: Day 2 Content Effect. 5% 44.7 µg content of the active ingredient. 7% 56.2 / ug Day 9 7.3 / ug 10.1 / ug Day 16 30.3 / ug 37.8 / ug Day 23 30.0 / ug 38.6 / Ug Day 30 0.9 13.6 / µg Day 35 11.5 µg 14.5 µg Example 3: methylene chloride / water / methanol spray media and 0.128 g of buserelin acetate are dissolved in 2.0 g of water. The aqueous solution was treated with a solution of 1.872 g of PLGA 50: 50 / IV = 0.4 dl / g / in 46 g of methylene chloride. Methanol (9 g) was added to the mixture. A clear solution was formed and sprayed in a laboratory spray dryer.

Parametry rozprašování jsou nastaveny následovně:Spray parameters are set as follows:

1. vstupní teplota 30 °C 2. rozprašovací proud 800 Nl/h1. Inlet temperature 30 ° C 2. Spray current 800 Nl / h

Mikročástice se jeví jako bílý sypký prášek. Výtěžek: 1,2 g = 60 % theorie.The microparticles appear as a white, free-flowing powder. Yield: 1.2 g = 60% of theory.

Obsah účinné látky: 6 %Active ingredient content: 6%

Obsah zbytku rozpouštědla: voda 0,9 % methylenchlorid 0,06 %methanol <0,01 %Solvent content: water 0.9% methylene chloride 0.06% methanol <0.01%

Pro 20 mg mikročástic byly stanoveny rychlosti uvolněníúčinné látky in vitro analogicky jako v příkladu 1 po dobu 28dnú:For 20 mg of microparticles, the in vitro release rates of the drug were determined analogously to Example 1 for 28 days:

Podíly množství buserelinacetátu stanovené z eluátů jsoushrnuty v následující tabulce: obsah účin. látky6 % 2. den 93,7 /ug 9· den 5 f1 ^ug 16. den 7,4 /Ug 23. den 12,1 ^ug 28. den 12,1 /Ug Příklad 4: rozprašovací medium-methylenchlorid/voda/methanol a/ 0,084 g buserelinacetátu se rozpustí ve 4,0 g vody. Vodnýroztok se smísí s roztokem 1,916 g PLGa 50 : 50 /IV = 0,42 - 9 - dl/g/ v 65 ml methylenchloridu. Ke směsi se přidá 25 g methano- lu. Získá se čirý roztok, který se rozpráší v laboratorní roz- prašovací sušárně.The amounts of buserelin acetate determined from the eluates are summarized in the table below. substances 6% Day 2 93.7 / µg 9 · Day 5 µl µg Day 16 7.4 / µg Day 23 12.1 µg µg Day 12.1 / µg Example 4: Spray Medium-methylene chloride / water methanol and / 0.084 g of buserelin acetate are dissolved in 4.0 g of water. The aqueous solution was mixed with a solution of 1.916 g PLGa 50: 50 / IV = 0.42-9-dl / g / in 65 ml methylene chloride. Methanol (25 g) was added to the mixture. A clear solution is obtained which is sprayed in a laboratory spray drier.

Parametry rozprašování jsou nastaveny následovně:Spray parameters are set as follows:

1. vstupní teplota JO °C 2. rozprašovací proud 600 Kl/h1. Inlet temperature J 0 ° C 2. Spraying current 600 Kl / h

Mikročástice se jeví jako bílý sypký prášek. Výtěžek: 0,8 g =40 % theorie.The microparticles appear as a white, free-flowing powder. Yield: 0.8 g = 40% of theory.

Obsah účinné látky: 4 % 0/ Ztejným způsocem se vyrobí mikročástice za použití 0,168 gDv.serelinacetstu a i ,o_j2 παλ-ί 50 : >0 ; IV — 0,4z ol/g/.Výtěžek: 0,8 g = ·,ο tneor.e.Active ingredient content: 4% (0%) Microparticles were prepared in the same manner using 0.168 gDv.serelinacetst and i.p. IV - 0.4z ol / g /. Yield: 0.8g = ·, ο tneor.e.

Cmsan účinné látky: 6 jCmsan active ingredients: 6 j

Pro 20 mg ínikročástic byly stanoveny rychlosti uvolněníin vitro následujícím způsobem: 20 mg mikročástic se vpraví do 2,0 ml roztoku fosfátového pufruo pH 7,4 a při +37 °C se 24 nodin eluují. Po oddělení eluátu odmikročástic se pomocí rádioimunoanalýzy /PIA/ stanoví obsah bu-serelinu v eluátu. Zbylé mikročástice se opět dají do 2,0 mlfosfátového pufru a znovu se eluují 24 hodin při 37 °C.The release rates for the 20 mg microspheres were determined as follows: 20 mg of microparticles were added to 2.0 ml of pH 7.4 phosphate buffer solution and eluted at 24 ° C. After separation of the microparticle eluate, radioimmunoassay (PIA) was used to determine the content of butelin in the eluate. The remaining microparticles are again placed in 2.0 ml phosphate buffer and eluted again at 37 ° C for 24 hours.

Tento proces analogicky pokračuje 63 dnů.The process continues analogously for 63 days.

Podíly množství buserelinacetátu stanovené z eluátu jsoushrnuty v následující tabulce: obsah účin. látky 4 % obsah účin. 8 % 2. den 129,3 /Ug 280,1 /Ug 9.den 1,7 /ug 4,7 /Ug i 6. den 1,9 /ug 5,7 ?ug 23. den 6,3 zug 3,0 zug látky - 10 - 30. den 6,4 ^ug 8,1 /Ug37. den 3,1 /Ug 5,6 /Ug44. den 1,6 ^ug 3,9 /Ug51. den 3,1 /Ug 2,4 /Ug58. den 0,7 /Ug 1,4 /Ug63. den 0,7 /Ug 1,4 /Ug Příklad 5: rozprašovací medium-chloroform/voda/dimethylformamid a/ 0,13 g buserelinacetátu se rozpustí ve 2,0 g vody. Vodný roztok se emulguje pomocí rotor-stator-nomogenizátoru v roztoku1 ,87 g PLGA 50 : 50 /IV = 0,4 dl/g/ ve 41,4 g chloroformu a 4,6 g dimethylformamidu a rozpráší se v laboratorní rozpra-šovací sušárně.The amounts of the amount of buserelin acetate determined from the eluate are summarized in the table below. substance 4% content eff. 8% Day 2 129.3 / Ug 280.1 / Ug Day 9 1.7 / ug 4.7 / Ug Even Day 6 1.9 / ug 5.7? Ug Day 23 6.3 zug 3 0 µg of substance - 10-30 days 6.4 µg 8.1 / µg37. day 3.1 / Ug 5.6 / Ug44. day 1.6 µg 3.9 / µg51. day 3.1 / Ug 2.4 / Ug58. day 0.7 / Ug 1.4 / Ug63. day 0.7 / µg 1.4 / µg Example 5: chloroform / water / dimethylformamide spray medium a / 0.13 g of buserelin acetate is dissolved in 2.0 g of water. The aqueous solution is emulsified with a rotor-stator-homogenizer in a solution of 87.7 g PLGA 50: 50 / IV = 0.4 dl / g in 41.4 g chloroform and 4.6 g dimethylformamide and sprayed in a laboratory spray dryer. .

Parametry rozprašování jsou nastaveny následovně:Spray parameters are set as follows:

1. vstupní teplota 30 °C 2. rozprašovací proud 800 Nl/h1. Inlet temperature 30 ° C 2. Spray current 800 Nl / h

Mikročástice se jeví aako bílý sypký prášek. Výtěžek: 1,2 g60 % theorie.The microparticles appear as a free-flowing white powder. Yield: 1.2 g60% of theory.

Obsah účinné látky: 6 %Active ingredient content: 6%

Pro 20 mg mikročástic byly stanoveny rychlosti uvolněníin vitro analogicky jako v příkladu 4 po dobu 63 dnů:For 20 mg of microparticles, the release rates of vitro were determined analogously to Example 4 for 63 days:

Podíly množství buserelinacetátu stanovené z eluátů jsoushrnuty v následující tabulce: obsah účin. látky6 % 2. den 32,1 /Ug 9. den 16,8 /Ug 16. den 49,1 /Ug 23. den30. den37. den44. den51. den58. den63. den 39,1 /Ug 17,5 /Ug 5,7 /Ug 2,5 /Ug 2,5 /Ug 1,4 /Ug 1,4 /Ug Příklad 6: rozprašovací medium-methylenchlorid a/ 0,085 g buserelinacetátu se rozpustí ve 2,0 g vody. Vodný roz-tok se emulguje pomocí rotor-stator-homogenizátoru v roztoku1,915 g PLGA 50 : 50 /IV = 0,4 dl/g/ ve 46 g methylenchlori-du a rozpráší se laboratorní rozprašovací sušárně.The amounts of buserelin acetate determined from the eluates are summarized in the table below. substances6% Day 2 32.1 / Ug Day 9 16.8 / Ug Day 16 49.1 / Ug Day 23. den37. den44. den51. den58. den63. day 39.1 / Ug 17.5 / Ug 5.7 / Ug 2.5 / Ug 2.5 / Ug 1.4 / Ug 1.4 / Ug Example 6: spray medium-methylene chloride a / 0.085 g of buserelin acetate dissolves in 2.0 g of water. The aqueous solution was emulsified with a rotor-stator homogenizer in a solution of 1.915 g PLGA 50:50 (IV = 0.4 dl / g) in 46 g methylene chloride and sprayed in a laboratory spray dryer.

Parametry rozprašování jsou nastaveny následovně:Spray parameters are set as follows:

1. vstupní teplota 30 °C 2. rozprašovací proud 800 Nl/h1. Inlet temperature 30 ° C 2. Spray current 800 Nl / h

Mikročástice se jeví jako bílý sypký prášek. Výtěžek: 0,6 g =30 % theorie.The microparticles appear as a white, free-flowing powder. Yield: 0.6 g = 30% of theory.

Obsah účinné látky: 4 % b/ Stejným způsobem se vyrobí mikročástice za použití 0,128 gbuserelinacetátu a 1,872 g PLGA 50 : 50 /IV = 0,4 dl/g/.Výtěžek: 0,7 g = 35 % theorie.Active ingredient content: 4% b) Microparticles were prepared in the same manner using 0.128 gbuserelin acetate and 1.872 g PLGA 50: 50 / IV = 0.4 dl / g / yield: 0.7 g = 35% of theory.

Obsah účinné látky: 6 % z/ a rovněž za použití 0,170 g buserelinacetátu a 1,872 g PLGA50 : 50 /IV = 0,4 dl/g/. Výtěžek: 0,4 g = 20 % theorie.Active ingredient content: 6% z / as well as 0.170 g buserelin acetate and 1.872 g PLGA50: 50 / IV = 0.4 dl / g /. Yield: 0.4 g = 20% of theory.

Obsah účinné látky: 8 %Active ingredient content: 8%

Pro 20 mg mikročástic byly stanoveny rychlosti uvolněníin vitro analogicky jako v příkladu 4 po dobu 63 dnů: 12For 20 mg of microparticles, release rates of vitro were determined analogously to Example 4 for 63 days: 12

Podíly množství buserelinacetátu stanovené z eluátů jsoushrnuty v následující tabulce: obsah účin. látky 4 % obsah účin. látky obsah 8 íčin. látky % 6 % 2. den 39,4 /ug 49,8 /ug 88 ,0 /ug 9. den 1,T /Ug 2 7 /ug 4 ,7 /ug 16. den 5,9 /ug 34 3 /ug 21 ,7 /ug 23. den 17,1 /ug 51 5 /ug 28 ,θ /ug 30. den 4,2 /ug 18 4 /ug 3 ,2 /ug 37. den 1,5 /ug 5 8 /ug 2 ,2 /ug 44. den 1 ,7 /ug 2 5 /ug 2 ,8 /Ug 51 . den 0,4 /ug 0 8 /ug 2 3 /ug 58. den 0,3 /ug 0 7 /ug 2 ,5 /Ug 63. den 0,3 /ug 0 3 /ug 2 ,5 /ug Příklad 7: rozprašovací medium-methylenchlorid/voda 0,032 g buserelinacetátu se rozpustí v 1,0 g vody. Vodný roztokse emulguje pomocí rotor-stator-homogenizátoru v roztoku 0,968 gPLGA 85 : 15 ve 23 g methylenchloridu a rozpráší se v laborator-ní rozprašovací sušárně.The amounts of buserelin acetate determined from the eluates are summarized in the table below. substance 4% content eff. substance content. substances% 6% Day 2 39.4 / ug 49.8 / ug 88.0 / ug Day 9 1, T / Ug 2 7 / ug 4, 7 / ug Day 16 5.9 / ug 34 3 / ug 21, 7 / ug Day 23 17.1 / ug 51 5 / ug 28, θ / ug Day 30 4.2 / ug 18 4 / ug 3, 2 / ug Day 37 1.5 / ug 5 8 / µg 2 / µg 44. day 1, 7 µg 2 5 / µg 2, 8 / µg 51. day 0.4 / µg 0 8 / µg 2 3 / µg 58th day 0.3 / µg 0 7 / µg 2, 5 / Ug 63th day 0.3 / µg 0 3 / µg 2.5 / µg Example 7 : spray medium-methylene chloride / water 0.032 g of buserelin acetate is dissolved in 1.0 g of water. The aqueous solution is emulsified with a rotor-stator homogenizer in a solution of 0.968 gPLGA 85:15 in 23 g methylene chloride and sprayed in a laboratory spray dryer.

Parametry rozprašování jsou nastaveny následovně:Spray parameters are set as follows:

1 . vstupní teplota 40 °C 2. rozprašovací proud 800 Nl/h1. inlet temperature 40 ° C 2. spray current 800 Nl / h

Mikročástice se jeví jako bílý sypký prášek. Výtěžek: 0,7 g = 70 % theorie.The microparticles appear as a white, free-flowing powder. Yield: 0.7 g = 70% of theory.

Obsah účinné látky: 3 % Příklad 8: rozprašovací medium-methylenchlorid/voda 0,064 g buserelinacetátu se rozpustí ve 2,0 g vody. Vodný roztok 13 - se emulguje pomocí rotor-stator-homogenizátoru v roztoku 1,936 g PLGA 50 : 50 /IV =0,7 dl/g/ v 92 g methylenchloridu a rozpráší se v laboratorní rozprašovací sušárně.Active ingredient content: 3% Example 8: methylene chloride / water spray medium 0.064 g of buserelin acetate is dissolved in 2.0 g of water. The aqueous solution 13 is emulsified with a rotor-stator homogenizer in a solution of 1.936 g PLGA 50: 50 / IV = 0.7 dl / g / in 92 g methylene chloride and sprayed in a laboratory spray dryer.

Parametry rozprašování jsou nastaveny následovně:Spray parameters are set as follows:

1. vstupní teplota 40 °C 2. rozprašovací proud 800 Nl/h1. Inlet temperature 40 ° C 2. Spray current 800 Nl / h

Mikročástice se jeví jako bílý sypký prášek. Výtěžek: 0,9 g = 45 % theorie.The microparticles appear as a white, free-flowing powder. Yield: 0.9 g = 45% of theory.

Obsah účinné látky: 3 %Active ingredient content: 3%

Stanovení uvolnění účinné látky analogicky jako v příkladu 1 obsah účin. látky3 % 2. den 48,1 yug 23. den 3,9 /Ug 37. den 7,1 /Ug 44. den 3,9 /Ug 51. den 1,0 /Ug Příklad 9: rozprašovací medium-methylenchlorid/voda 0,106 g buserelinacetétu se rozpustí v 1,0 g vody. Vodný roztokse emulguje pomocí rotor-stator-homogenizátoru v roztoku 0,894 gPLGA 50 : 50 /IV = 0,1 dl/g/ ve 23 g methylenchloridu a rozprá-ší se v laboratorní rozprašovací sušárně.Determination of the release of the active substance by analogy with Example 1, the content of the active ingredient. substances3% Day 2 48.1 yug Day 23 3.9 / Ug Day 37 7.1 / Ug Day 44 3.9 / Ug Day 51 1.0 / Ug Example 9: Spray Medium-methylene chloride / water 0.106 g of buserelin acetate is dissolved in 1.0 g of water. The aqueous solution is emulsified with a rotor-stator homogenizer in 0.894 gPLGA 50:50 / IV = 0.1 dl / g / 23 g methylene chloride solution and sprayed in a laboratory spray dryer.

Parametry rozprašování jsou nastaveny následovně:Spray parameters are set as follows:

1. vstupní teplota 40 °C 2. rozprašovací proud 800 Nl/h1. Inlet temperature 40 ° C 2. Spray current 800 Nl / h

Mikročástice se jeví jako bílý sypký prášek. Výtěžek: 0,3 g = 30 % theorie.The microparticles appear as a white, free-flowing powder. Yield: 0.3 g = 30% of theory.

Obsah účinné látky: 10 % 14 -Active ingredient content: 10% 14 -

Stanovení uvolnění účinné látky je analogické příkladu 1 obsah účin. látky Λ 10 % Λ 2. den 32,7 /Ug 9. den 19,6 /Ug 16. den 20,6 /Ug 23. den 15,4 /ug 28. den 15,4 /ug Příklad 10: rozprašovací medium-methylenchlorid/voda 0,13 g buserelinacetátu se rozpustí ve 2,0 g vody. Vodný roztokse emulguje pomocí rotor-stator-homogenizátoru v roztoku 1,87 gPLGA 75 : 25 /IV = 0,5 dl/g/ ve 46 g methylenchloridu a rozprá-ší se v laboratorní rozprašovací sušárně.The determination of the release of the active substance is, by analogy with Example 1, a potency. substances Λ 10% Λ Day 2 32.7 / Ug Day 9 19.6 / Ug Day 16 20.6 / Ug Day 23 15.4 / µg Day 28 15.4 / µg Example 10: Spray Medium methylene chloride / water 0.13 g of buserelin acetate is dissolved in 2.0 g of water. The aqueous solution is emulsified with a rotor-stator homogenizer in a solution of 1.87 gPLGA 75: 25 / IV = 0.5 dl / g / in 46 g methylene chloride and sprayed in a laboratory spray dryer.

Parametry rozprašování jsou nastaveny následovně:Spray parameters are set as follows:

1. vstupní teplota 30 °C 2. rozprašovací proud 800 Nl/h1. Inlet temperature 30 ° C 2. Spray current 800 Nl / h

Mikročástice se jeví jako bílý sypký prášek. Výtěžek: 1,2 g = 60 % theorie.The microparticles appear as a white, free-flowing powder. Yield: 1.2 g = 60% of theory.

Obsah účinné látky: 6 % Příklad 11: rozprašovací medium-methylenchlorid/voda 0,128 g buserelinacetátu se rozpustí ve 2,0 g vody. Vodný roz-tok se emulguje pomocí rotor-stator-homogenizátoru v roztoku1,872 g PLGA 75 : 25 /IV = 0,8 dl/g/ ve 138 g methylenchloridua rozpráší se v laboratorní rozprašovací sušárně.Active ingredient content: 6% Example 11: methylene chloride / water nebulizer 0.128 g of buserelin acetate is dissolved in 2.0 g of water. The aqueous solution is emulsified with a rotor-stator homogenizer in a solution of 1.872 g PLGA 75: 25 / IV = 0.8 dl / g / in 138 g methylene chloride and sprayed in a laboratory spray dryer.

Parametry rozprašování jsou nastaveny následovně:Spray parameters are set as follows:

1. vstupní teplota 30 °C 2. rozprašovací proud 800 Nl/h 15 -1. Inlet temperature 30 ° C 2. Spray current 800 Nl / h 15 -

Mikročástice se jeví jako bílý sypký prášek. Výtěžek: 0,9 g =45 % theorie.The microparticles appear as a white, free-flowing powder. Yield: 0.9 g = 45% of theory.

Obsah účinné látky: 6 % Příklad 12: rozprašovací medium-methylenchlorid/voda 0,13 g buserelinacetátu se rozpustí ve 2,0 g vody. Vodný roztokse emulguje pomocí rotor-stator-homogenizátoru v roztoku 1,87 gPLGA 47 : 53 /IV = 0,3 dl/g/ ve 46 g methylenchloridu a rozprá-ší se v laboratorní rozprašovací sušárně.Active ingredient content: 6% Example 12: methylene chloride / water spray medium 0.13 g of buserelin acetate is dissolved in 2.0 g of water. The aqueous solution was emulsified with a 1.87 gPLGA 47: 53 (IV = 0.3 dl / g / v) solution in 46 g methylene chloride using a rotor-stator homogenizer and sprayed in a laboratory spray dryer.

Parametry rozprašování jsou nastaveny následovně:Spray parameters are set as follows:

1. vstupní teplota 30 °C 2. rozprašovací proud 800 Nl/h1. Inlet temperature 30 ° C 2. Spray current 800 Nl / h

Mikročástice se jeví jako bílý sypký prášek. Výtěžek: 1 ,3 g = 65 % theorie.The microparticles appear as a white, free-flowing powder. Yield: 1.3 g = 65% of theory.

Obsah účinné látky: 6 % Příklad 13: rozprašovací medium-methylenchlorid 0,13 g buserelinacetátu se pomocí rotor-stator-homogenizátorususpenduje v roztoku 1,87 g PLGA 50 : 50 /IV = 0,4 dl/g/' ve 46 gmethylenchloridu. Suspenze se rozpráší v laboratorní rozprašova-cí sušárně.Active ingredient content: 6% Example 13: Spray medium-methylene chloride 0.13 g of buserelin acetate is suspended in a solution of 1.87 g of PLGA 50: 50 / IV = 0.4 dl / g in 46 g of methylene chloride by means of a rotor-stator homogenizer. The suspension is sprayed in a laboratory spray dryer.

Parametry rozprašování jsou nastaveny následovně:Spray parameters are set as follows:

1. vstupní teplota 40 °C 2. rozprašovací proud 800 Nl/h1. Inlet temperature 40 ° C 2. Spray current 800 Nl / h

Mikročástice se jeví jako bílý sypký prášek. Výtěžek: 0,5 g = 25 % theorie.The microparticles appear as a white, free-flowing powder. Yield: 0.5 g = 25% of theory.

Obsah účinné látky: 6 % Příklad 14: rozprašovací medium-methylenchlorid/voda - 16 - a/ 0,2 g Hoe 427 se rozpustí v 1,0 g vody. Vodný roztok se emulguje pomocí rotor-stator-homogenizátoru v roztoku 3,6 g PLGA50 :-50 /IV = 0,4 dl/g/ v 92 g methylenchloridu a rozprášísé v laboratorní rozprašovací sušárně.Active ingredient content: 6% Example 14: methylene chloride / water atomizer - 16 a / 0.2 g Hoe 427 is dissolved in 1.0 g water. The aqueous solution is emulsified with a rotor-stator homogenizer in a solution of 3.6 g PLGA50: -50 / IV = 0.4 dl / g / in 92 g methylene chloride and sprayed in a laboratory spray dryer.

Parametry rozprašování jsou nastaveny následovně:Spray parameters are set as follows:

1. vstupní teplota 40 °C 2. rozprašovací proud 800 Nl/h . . . *1. Inlet temperature 40 ° C 2. Spray current 800 Nl / h. . . *

Mikročástice se jeví jako bílý sypký prášek. Výtěžek: 1,9 g48 % theorie.The microparticles appear as a white, free-flowing powder. Yield: 1.9 g48% of theory.

Obsah účinné látky: 5 % b/ Stejným způsobem se vyrobí mikročástice za použití 0,6 g Hoe427 a 3,4 g PLGA 50 : 50 /IV = 0,4 dl/g/. Výtěžek: 2,8 g -70 % theorie.Active ingredient content: 5% b) Microparticles were prepared in the same way using 0.6 g of Hoe427 and 3.4 g of PLGA 50: 50 / IV = 0.4 dl (g). Yield: 2.8 g -70% of theory.

Obsah účinné látky: 15 % c/ a rovněž za použití 0,4 g Hoe 427 a 3,6 g PLGA 50 : 50 /IV =0,4 dl/g/. Výtěžek: 2 g = 50 % theorie.Active ingredient content: 15% c / as well as 0.4 g Hoe 427 and 3.6 g PLGA 50: 50 / IV = 0.4 dl / g. Yield: 2 g = 50% of theory.

Obsah účinné látky: 10 % Příklad 15: rozprašovací medium-methylenchlorid/voda 0,08 g Hoe 013 se rozpustí v 1,0 g vody. Vodný roztok se emulguje pomocí rotor-stator-homogenizátoru v roztoku 0,92 g PLGA 5050 /IV = 0,4 dl/g/ ve 23 g methylenchloridu a rozpráší se v la-boratorní rozprašovací sušárně.Active ingredient content: 10% Example 15: methylene chloride / water spray medium 0.08 g of Hoe 013 is dissolved in 1.0 g of water. The aqueous solution was emulsified with a rotor-stator-homogenizer in a 0.92 g PLGA 5050 / IV = 0.4 dl / g / v solution in 23 g methylene chloride and sprayed in a laboratory spray dryer.

Parametry rozprašování jsou nastaveny následovně:Spray parameters are set as follows:

1. vstupní teplota 30 °C 2. rozprašovací proud 800 Nl/h1. Inlet temperature 30 ° C 2. Spray current 800 Nl / h

Mikročástice se jeví jako bílý sypký prášek. Výtěžek: 0,5 g = 50 % theorie.The microparticles appear as a white, free-flowing powder. Yield: 0.5 g = 50% of theory.

Obsah účinné látky: 6 % 17 -Active ingredient content: 6% 17 -

Stanovení uvolnění účinné látky je analogické jako v příkladu 1 obsah účin. látky 6 % 2. den 13,9 /Ug * 9. den 5,9 /Ug 16, den 3,1 zng 23. den 3,7 zug 28. den 2,2· /Ug 4The determination of release of the active substance is analogous to Example 1, the content of the active ingredient. substances 6% Day 2 13.9 / Ug * Day 9 5.9 / Ug 16, Day 3.1 zng Day 23 3.7 zug 28th day 2.2 · / Ug 4

Claims (6)

-j £ FRÁKA í, Žftná 28 - 18 PATENTOVÉ-j £ FRÁKA í, 28 - 18 PATENT 1. Dlouhodobě účinné oiologicky odoouratelné mikročástice,které obsahují therapeuticky účinné peptidy jako účinnou lát- 5 ku a poly/laktid-co-glykolid/ /PLGA/ jako nosičovy materiál,vyznačující se tím, že jsou získány sušenímrozprašováním při teplotě pod 60 °0 při rozprašovacím proudunad 500 Nl/h.1. Long-term efficacious orologically dispersible microparticles comprising therapeutically active peptides as active ingredient and poly (lactide-co-glycolide) (PLGA) as a carrier material, characterized in that they are obtained by spray-drying at a temperature below 60 ° C at spray jet 500 Nl / h. 2. Způsob výroby dlouhodobě účinných biologicky odbouratel-ných mikročástic, které obsahují peptid jako účinnou látku aPLGa jako nosičový materiál,' vyznačující se tím,že se peptid suspenduje nebo rozpustí v roztoku nosičovéhomateriálu, nebo se vodný roztok peptidu emulguje v roztoku nosi-čovéno materiálu a suspenze, roztok nebo emulze se rozprašujepři teploto pod 60 °C a rozprašovacím proudu větším než 500 Nl/h, 3. tidy. Mikročástice podle nároku 1 obsahující vodorozpustné pep-2. A process for producing long-lasting biodegradable microparticles comprising a peptide as active ingredient and PLGa as a carrier material, wherein the peptide is suspended or dissolved in a carrier material solution, or the aqueous peptide solution is emulsified in a carrier material. and the suspension, solution or emulsion is sprayed at a temperature below 60 ° C and a spray jet of more than 500 µl / h; The microparticles of claim 1 comprising water soluble peppermint 4. Způsob podle nároku 2,vyznačující se tím, £ese zachová jedna nebo více následujících podmínek:a/ peptidem je LHRH-agonista nebo LHRH-antagonistab/ nosičovým materiálem je PLGA 50 : 50 c/ inherentní viskozita PLGA je 0,1 až 0,5 dl/g /20 °C, chloro-form, 0,1 %/ ů/ rozpouštědlem je chloroform, methylenchlorid, ledová kyseli-na octová, methanol, dimethylformamid nebo voda, nebo směsalespoň dvou uvedených rozpouštědel a e/ rozprašovací proud je asi 800 Nl/h.The method of claim 2, wherein one or more of the following conditions are retained: a / the peptide is an LHRH-agonist or LHRH-antagonist / carrier material is PLGA 50: 50 c / inherent PLGA viscosity is 0.1 to 0 5 dl / g / 20 ° C, chloroform, 0.1% (s) / solvent is chloroform, methylene chloride, glacial acetic acid, methanol, dimethylformamide or water, or a mixture of at least two of said solvents and e / spray jet is about 800 Nl / h. 5. Způsob podle nároku 2,vyznačující se tím,že se zachová jedna nebo více následujících podmínek:a/ peptidem je buserelinacetát nebo HOE 013 19 b/ nosičovým materiálem je PLGA 50 : 50 c/ inherentní viskozita PLGA je 0,1 až 0,5 dl/g /20 °C, chloro-form, 0,1 %/ &amp;/ rozpouštědlem je methylenchlorid, ledová kyselina octová ne- *bo voda, popřípadě směs dvou uvedených rozpouštědel a ; e/ rozprašovací proud je asi 800 Nl/h. 'The method of claim 2, wherein one or more of the following conditions are maintained: a / the peptide is buserelin acetate or HOE 013 19b / carrier material is PLGA 50: 50 c / inherent PLGA viscosity is 0.1 to 0, 5 dl / g / 20 ° C, chloroform, 0.1% (w / v) solvent is methylene chloride, glacial acetic acid or water, optionally a mixture of the two solvents mentioned; e / spray current is about 800 Nl / h. ' 6. Mikročástice získatelné způsobem podle nároku *4.6. Microparticles obtainable by the process of claim 4. 7. Mikročástice získatelné způsobem podle nároku 5. 27. Microparticles obtainable by the process of claim 5. 2
CS92887A 1991-03-25 1992-03-24 Long-term effective biologically degradable microparticles and process for preparing thereof CZ284756B6 (en)

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
DE4109746 1991-03-25

Publications (2)

Publication Number Publication Date
CS88792A3 true CS88792A3 (en) 1992-10-14
CZ284756B6 CZ284756B6 (en) 1999-02-17

Family

ID=6428150

Country Status (20)

Country Link
EP (1) EP0505966B1 (en)
JP (1) JP3346789B2 (en)
KR (1) KR100203253B1 (en)
AT (1) ATE124254T1 (en)
AU (1) AU653210B2 (en)
CA (1) CA2063883C (en)
CY (1) CY2032A (en)
CZ (1) CZ284756B6 (en)
DE (1) DE59202649D1 (en)
DK (1) DK0505966T3 (en)
ES (1) ES2076592T3 (en)
FI (1) FI99084C (en)
HR (1) HRP940838B1 (en)
IE (1) IE67555B1 (en)
IL (1) IL101346A0 (en)
MY (1) MY109719A (en)
NO (1) NO302856B1 (en)
NZ (1) NZ242073A (en)
YU (1) YU48420B (en)
ZA (1) ZA922130B (en)

Families Citing this family (18)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
EP0535937B2 (en) * 1991-10-01 2008-05-21 Takeda Chemical Industries, Ltd. Prolonged release microparticle preparation and production of the same
JP2651320B2 (en) * 1992-07-16 1997-09-10 田辺製薬株式会社 Method for producing sustained-release microsphere preparation
AU4198793A (en) * 1992-07-24 1994-01-27 Takeda Chemical Industries Ltd. Microparticle preparation and production thereof
EP0625069B1 (en) * 1992-10-26 1998-12-30 Schwarz Pharma Ag Method of manufacturing microcapsules
GB9423419D0 (en) * 1994-11-19 1995-01-11 Andaris Ltd Preparation of hollow microcapsules
CA2192782C (en) * 1995-12-15 2008-10-14 Nobuyuki Takechi Production of microspheres
CA2192773C (en) 1995-12-15 2008-09-23 Hiroaki Okada Production of sustained-release preparation for injection
KR100321854B1 (en) * 1998-12-30 2002-08-28 동국제약 주식회사 Long-term sustained-release microspheres containing luteinizing hormone releasing hormone homologues and a method of producing the same
EP1389468A4 (en) 2001-05-23 2007-01-10 Tanabe Seiyaku Co COMPOSITIONS PROMOTING THE GUISON OF A BONE FRACTURE
CN1537018A (en) 2001-05-23 2004-10-13 田边制药株式会社 A composition for regenerative treatment of cartilage diseases
KR101041767B1 (en) * 2002-06-25 2011-06-17 다케다 야쿠힌 고교 가부시키가이샤 Process for preparing sustained release composition
EP1734938B1 (en) 2004-03-26 2012-06-20 Universita' Degli Studi Di Parma Insulin highly respirable microparticles
KR100722607B1 (en) * 2006-05-11 2007-05-28 주식회사 펩트론 Method for producing sustained-release microspheres with improved dispersibility and injection dose
FR2934856B1 (en) * 2008-08-05 2010-08-13 Servier Lab NEW PROCESS FOR OBTAINING THE V-CRYSTALLINE FORM OF AGOMELATIN
BR102012011209A2 (en) * 2012-05-11 2014-03-25 Bioactive Biomateriais Ltda BIODEGRADABLE THREE-DIMENSIONAL MATERIAL AND BIODEGRADABLE THREE-DIMENSIONAL MATERIAL PREPARATION PROCESS
CN105963257B (en) * 2016-04-26 2021-01-22 广州帝奇医药技术有限公司 Preparation method of sustained-release particles
CN105963258B (en) * 2016-04-26 2021-01-22 广州帝奇医药技术有限公司 A kind of preparation method of slow-release microparticles
CN109985585A (en) * 2019-05-13 2019-07-09 苏州岸谷纳米技术有限公司 A kind of fast preparation method of Biodegradable high molecular microballoon

Family Cites Families (6)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US4962091A (en) * 1986-05-23 1990-10-09 Syntex (U.S.A.) Inc. Controlled release of macromolecular polypeptides
NZ221411A (en) * 1986-08-11 1989-10-27 Innovata Biomed Ltd Pharmaceutical compositions containing microcapsules and a surfactant
DE3710175A1 (en) * 1987-02-12 1988-08-25 Hoechst Ag MULTI-PIECE IMPLANTABLE MEDICINE PREPARATION WITH LONG-TERM EFFECT
GB2209937B (en) * 1987-09-21 1991-07-03 Depiopharm S A Water insoluble polypeptides
DE3738228A1 (en) * 1987-11-11 1989-05-24 Hoechst Ag METHOD FOR PRODUCING BIODEGRADABLE MICRO-CAPSULES OF WATER-SOLUBLE PEPTIDES AND PROTEINS AND MICRO-CAPSULES OBTAINED BY THIS PROCESS
HU221294B1 (en) * 1989-07-07 2002-09-28 Novartis Ag Process for producing retarde compositions containing the active ingredient in a polymeric carrier

Also Published As

Publication number Publication date
KR100203253B1 (en) 1999-06-15
ES2076592T3 (en) 1995-11-01
FI921248L (en) 1992-09-26
IE67555B1 (en) 1996-04-17
JPH0570363A (en) 1993-03-23
AU1310992A (en) 1992-10-01
CZ284756B6 (en) 1999-02-17
JP3346789B2 (en) 2002-11-18
CA2063883C (en) 2001-12-11
NZ242073A (en) 1993-08-26
MY109719A (en) 1997-05-31
EP0505966A1 (en) 1992-09-30
NO921147L (en) 1992-09-28
EP0505966B1 (en) 1995-06-28
CY2032A (en) 1998-02-20
HRP940838A2 (en) 1997-06-30
IL101346A0 (en) 1992-11-15
NO921147D0 (en) 1992-03-24
HRP940838B1 (en) 2000-12-31
DE59202649D1 (en) 1995-08-03
ATE124254T1 (en) 1995-07-15
CA2063883A1 (en) 1992-09-26
YU48420B (en) 1998-07-10
FI921248A0 (en) 1992-03-23
NO302856B1 (en) 1998-05-04
DK0505966T3 (en) 1995-10-30
FI99084B (en) 1997-06-30
YU26392A (en) 1994-12-28
FI99084C (en) 1997-10-10
IE920956A1 (en) 1992-10-07
ZA922130B (en) 1992-11-25
KR920017645A (en) 1992-10-21
AU653210B2 (en) 1994-09-22

Similar Documents

Publication Publication Date Title
CS88792A3 (en) Long-term effective biologically degradable microcapsules and process forpreparing thereof
FI104954B (en) Controlled drug delivery system comprising protein or polypeptide interaction and biodegradable polymers
US7048947B2 (en) Sustained-release preparation
KR100466637B1 (en) Method for preparing a mixed formulation of sustained release microspheres by continuous one-step process
RU2198678C2 (en) Sustained-release compositions and method of their preparing
US9877922B2 (en) Process of preparing microspheres for sustained release having improved dispersibility and syringeability
US5538739A (en) Sustained release formulations of water soluble peptides
SK131699A3 (en) Immobilized activity stabilized lhrh antagonist complexes, method for the production thereof
CN100463672C (en) Method for preparing large quantities of microcapsules
CY1844A (en) Sustained release formulations of water soluble peptides

Legal Events

Date Code Title Description
IF00 In force as of 2000-06-30 in czech republic
MK4A Patent expired

Effective date: 20120324