CZ248096A3 - Process for producing shaped products exhibiting high heat resistance and being produced by structural reaction injection moulding and shaped articles produced in such a manner - Google Patents

Process for producing shaped products exhibiting high heat resistance and being produced by structural reaction injection moulding and shaped articles produced in such a manner Download PDF

Info

Publication number
CZ248096A3
CZ248096A3 CZ962480A CZ248096A CZ248096A3 CZ 248096 A3 CZ248096 A3 CZ 248096A3 CZ 962480 A CZ962480 A CZ 962480A CZ 248096 A CZ248096 A CZ 248096A CZ 248096 A3 CZ248096 A3 CZ 248096A3
Authority
CZ
Czechia
Prior art keywords
weight
mold
components
mold cavity
methylenebis
Prior art date
Application number
CZ962480A
Other languages
English (en)
Inventor
Haakan E Jonsson
Kristen L Parks
Harald Dr Pielartzik
Philip E Yeske
Douglas A Wicks
Original Assignee
Bayer Ag
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Bayer Ag filed Critical Bayer Ag
Publication of CZ248096A3 publication Critical patent/CZ248096A3/cs

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08JWORKING-UP; GENERAL PROCESSES OF COMPOUNDING; AFTER-TREATMENT NOT COVERED BY SUBCLASSES C08B, C08C, C08F, C08G or C08H
    • C08J5/00Manufacture of articles or shaped materials containing macromolecular substances
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08GMACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED OTHERWISE THAN BY REACTIONS ONLY INVOLVING UNSATURATED CARBON-TO-CARBON BONDS
    • C08G18/00Polymeric products of isocyanates or isothiocyanates
    • C08G18/06Polymeric products of isocyanates or isothiocyanates with compounds having active hydrogen
    • C08G18/28Polymeric products of isocyanates or isothiocyanates with compounds having active hydrogen characterised by the compounds used containing active hydrogen
    • C08G18/30Low-molecular-weight compounds
    • C08G18/32Polyhydroxy compounds; Polyamines; Hydroxyamines
    • C08G18/3225Polyamines
    • C08G18/3253Polyamines being in latent form
    • C08G18/3256Reaction products of polyamines with aldehydes or ketones
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08GMACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED OTHERWISE THAN BY REACTIONS ONLY INVOLVING UNSATURATED CARBON-TO-CARBON BONDS
    • C08G18/00Polymeric products of isocyanates or isothiocyanates
    • C08G18/06Polymeric products of isocyanates or isothiocyanates with compounds having active hydrogen
    • C08G18/28Polymeric products of isocyanates or isothiocyanates with compounds having active hydrogen characterised by the compounds used containing active hydrogen
    • C08G18/65Low-molecular-weight compounds having active hydrogen with high-molecular-weight compounds having active hydrogen
    • C08G18/66Compounds of groups C08G18/42, C08G18/48, or C08G18/52
    • C08G18/6666Compounds of group C08G18/48 or C08G18/52
    • C08G18/667Compounds of group C08G18/48 or C08G18/52 with compounds of group C08G18/32 or polyamines of C08G18/38
    • C08G18/6681Compounds of group C08G18/48 or C08G18/52 with compounds of group C08G18/32 or polyamines of C08G18/38 with compounds of group C08G18/32 or C08G18/3271 and/or polyamines of C08G18/38
    • C08G18/6685Compounds of group C08G18/48 or C08G18/52 with compounds of group C08G18/32 or polyamines of C08G18/38 with compounds of group C08G18/32 or C08G18/3271 and/or polyamines of C08G18/38 with compounds of group C08G18/3225 or polyamines of C08G18/38
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08GMACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED OTHERWISE THAN BY REACTIONS ONLY INVOLVING UNSATURATED CARBON-TO-CARBON BONDS
    • C08G2120/00Compositions for reaction injection moulding processes
    • YGENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y10TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC
    • Y10STECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y10S525/00Synthetic resins or natural rubbers -- part of the class 520 series
    • Y10S525/92Polyurethane having terminal ethylenic unsaturation
    • YGENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y10TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC
    • Y10STECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y10S525/00Synthetic resins or natural rubbers -- part of the class 520 series
    • Y10S525/935Matrix admixed with synthetic fiber
    • YGENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y10TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC
    • Y10TTECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER US CLASSIFICATION
    • Y10T428/00Stock material or miscellaneous articles
    • Y10T428/249921Web or sheet containing structurally defined element or component
    • Y10T428/249994Composite having a component wherein a constituent is liquid or is contained within preformed walls [e.g., impregnant-filled, previously void containing component, etc.]
    • YGENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y10TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC
    • Y10TTECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER US CLASSIFICATION
    • Y10T428/00Stock material or miscellaneous articles
    • Y10T428/31504Composite [nonstructural laminate]
    • Y10T428/31551Of polyamidoester [polyurethane, polyisocyanate, polycarbamate, etc.]
    • YGENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y10TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC
    • Y10TTECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER US CLASSIFICATION
    • Y10T428/00Stock material or miscellaneous articles
    • Y10T428/31504Composite [nonstructural laminate]
    • Y10T428/31551Of polyamidoester [polyurethane, polyisocyanate, polycarbamate, etc.]
    • Y10T428/31598Next to silicon-containing [silicone, cement, etc.] layer
    • Y10T428/31601Quartz or glass

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • Polymers & Plastics (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Manufacturing & Machinery (AREA)
  • Materials Engineering (AREA)
  • Polyurethanes Or Polyureas (AREA)
  • Injection Moulding Of Plastics Or The Like (AREA)

Description

Způsob výroby tvarovaných výrobků s vysokou tepelnou odolností, vyrobených strukturálním reaktivním vstřikovacím tvarováním} a tvarované výrobky takto vyrobené
Oblast techniky
Vynález se týká způsobu výroby tvarovaných výrobků s vysokou tepelnou odolností, vyrobených strukturálním reaktivním vstřikováním a tvarovaných výrobků takto vyrobených. Rovněž se vynález týká aldiminů, jako prodlužovačů řetězců při strukturálním reaktivním vstřikovacím tvarování (SRIM). Do rozsahu vynálezu rovněž náleží tvarované výrobky, vyrobené tímto postupem, postupu výroby předmětů s povrchem třídy A ze systémů, obsahujících aídiminy, jako prodlužovače řetězců, a předmětů takto vyrobených.
Dosavadní stav techniky
Reaktivní vstřikovací tvarování (RIM) se stalo důležitým postupem při výrobě celé řady nejrůznějších výrobků. Postup RIM představuje proces, při kterém se používá dokonalé promíšení polyisokyanátové složky a isokyanátové reakční složky s následným vstřikováním (obvykle pod vysokým tlakem) směsi do formy, načež proběhne rychlé vytvrzování. V patentu Spojených států amerických č. 4 218 543 je popsán jeden zvláště obchodně významný systém RIM, který vyžaduje použití specifického aromatického aminu jako zesífujícího činidla a prodlužovače řetězec. Výhodným aminem, popsaným v tomto patentu 4 218 543 je diethyltoluendiamin (DETDA).
V automobilovém průmyslu se technologie RIM hlavně používala pro výrobu svislých součástí (např. blatníků a prolisů) a obvykle se nepoužívala pro výrobu vodorovných součástí karosérie (např. zavazadelníků, vík a střech). Tvarovaný výrobek, aby byl vhodný pro výrobu vodorovných součástí karosérie musí splňovat následující požadavky :
(1) mít vysokou tuhost, (2) mít vysoce kvalitní povrch, a (3) musí být schopen odolávat teplu, vytvářenému při dalším zpracování součásti (např. lakování a vypalování nátěru).
Taková součást musí obvykle mít modul pružnosti v ohybu 5 171,25 MPa nebo vyšší.
Strukturální postup RIM (SRIM) je stejný základní postup jako RIM, s výjimkou toho, že vyžaduje umístění výztužné rohože do dutiny formy před tím, než se do formy nastřikuje reakční směs. Vyztužení polyuretanových součástí RIM skleněnými vlákny je např. popsáno v patentech Spojených států amerických č. 4 435 349, 4 792 576 a 4 871 789. Při vyztužování tvarovaných výrobků skleněnými vlákny obvykle vzniká řada problémů, přinejmenším potíže s vytvářením hladkých povrchů (viz např. patenty Spoj ených států amerických č. 4 610 835, 4 664 862, 4 781 876, 4 810 444,
952 358, 4 957 684 a 5 009 821).
V některých případech je žádoucí vyrábět tvarované výrobky vyztužené vlákny, která mají povrch třídy A. Tato metoda představuje variantu postupu SRIM, kdy se do dutiny formy před vstříknutím reakční směsi vkládá povrch vytvářející závoj. U tohoto typu povrchu je nezbytné, aby tvarovaný výrobek měl například hladký povrch, nevystupující skleněná vlákna, lakovatelnost a vysokou odolnost proti teplu. Tento druh výrobku se obvykle lakuje a potom vytvrzuje. Výrobek proto musí při teplotě vytvrzování, která dosahuje až 150°C, odolávat tvorbě puchýřků, a podobně. Tuto odolnost vůči vyšším teplotám je možno obecně dosáhnout jen použitím prodlužovačů řetězců typu aromatických aminů, včetně stericky bráněných aminů.
Konkrétně je možno v tomto případě citovat patent Spojených států amerických ě. 5 391 344, ve kterém se popisuje postup získání tvarovaných výrobků, vyztužených vlákny, s povrchem třídy A. Postup obecně zahrnuje vstřikování specifické kompozice do formy, ponechání komposice plnému proreagování a vyjmutí tvarovaného výrobku z formy. Tato kompozice vyžaduje použití polymethylenpoly(fenylisokyanátu) a směsi látek s hydroxylovými funkčními skupinami. I když je tato kompozice vhodná pro řadu použití, má sklon k puchýřování, je-li vystavena dalšímu tepelnému zpracování při 150°C (což je obvyklé při vypalováni laku).
Stericky bráněné aminy jsou běžně používány pro nej různější druhy použití v oblasti výroby polyuretanů (viz. např. patenty Spojených států amerických č. 4 146 688,
595 742, 4 631 298 a 5 059 634).
Tvarované výrobky vyztužené vlákny s povrchem třídy A jsou rovněž popsány v patentové přihlášce Spojených států amerických č. 08/261 544, podané 7. června 1994 (stejný přihlašovatel). V této patentové přihlášce se popisuje %
postup za použití kompozice obsahující polymethylenpoly (fenylisokyanát) a směs látek s hydroxylovými funkčními skupinami a která rovněž obsahuje určité množství stericky bráněných aminů. Výrobky, zhotovené z těchto komposic, obsahujících stericky bráněné aminy, jsou schopné odolat teplotám až do 150 ’C bez puchýřkování.
Jako vhodné izokyanát-reaktivní sloučeniny pro kompozice pro reaktivní vstřikovací formování jsou v patentech Spojených států amerických č. 4 794 129,
935 460, 4 983 659, 5 055 134, 5 114 480 a 5 142 013 popsány různé sloučeniny s iminovými funkčními skupinami obsahující enamin, včetně aldirainů. Tyto sloučeniny představuj i obvykle buďto prodlužovače řetězce nebo předpolymery v popsaných polymočovinových komposicích a vždy se používají v kombinaci s aromatickými aminy, jako je například diethyltoluendiamin (DETDA). I když tyto odkazy obecně naznačuj i, že tyto reakční systémy, obsahuj ící aromatický amin a buďto sloučeninu s iminovou funkcí nebo obsahující enamin, mohou být vhodné pro strukturální RIM (SRIM), nejsou zde uvedeny žádné příklady, které by tuto skutečnost potvrzovaly.
Podstata vynálezu
Cílem tohoto vynálezu je poskytnout tvarované výrobky (součásti) metodou SRIM, založené na systému, majícím pouze alifatické aldiminy jako močovinotvorné prodlužovače řetězců. Podle vynálezu bylo zjištěno, že není nutná další močovinotvorná sloučenina, jakou je například aromatický amin, k tomu, aby se postupem SRIM vyrobily pomocí aldiminů jako prodlužovačů řetězců polyuretan-močovinové tvarované výrobky, které mají vysokou odolnost vůči teplu. Tatot skutečnost je zcela překvapující z toho důvodu, že se dosud předpokládalo, že k výrobě polyuretan-močovinových kompozitních produktů s vysokou odolností vůči teplu je nezbytné použít aromatický amin (nebo jinou močovinotvornou sloučeninu).
Kompozice podle tohoto vynálezu obsahuje asi 20 až 40 dílů složek s aldiminovou (alifatickou) funkční skupinou reaktivní s isokyanátem, a asi 60 až 80 dílů složek s hydroxylovou funkční skupinou reaktivní s isokyanátem.
Z těchto kompozic se získají kompozitní produkty s fysikálními vlastnostmi srovnatelnými s vlastnostmi kompozitních produktů vyrobených z tradičních kompozic obsahujících aromatický amin, jako je například
Ethacure-300 (dimethylthiotoluendiamin). Rovněž je překvapující, že kompozitní produkty SRIM, vyrobené z kompozic s aldiminera podle tohoto vynálezu, vykazují odolnost vůči vyšším teplotám a zejména schopnost povrchu odolávat těmto teplotám bez puchýřování, což je srovnatelné s kompozitními produkty SRIM obsahující aromatický amin.
Rovněž bylo podle předmětného vynálezu zjištěno, že použití alifatických aldiminů jako prodlužovačů řetězce, místo aromatických aminů, zvyšuje tažnost materiálu. Tato skutečnost je důležité z hlediska deformačních vlastností materiálu.
Tento vynález je zaměřen na zlepšení postupu výroby tvarovaných výrobků postupem SRIM, které mají vynikající vlastnosti při vysokých teplotách, a které vykazují malé nebo žádné puchýřování při vystavení působení teplot až 150 °C. Tento postup je možno použít pro výrobu vodorovných, jakož i svislých součástí automobilů. Postup podle předmětného vynálezu zahrnuje provedení následujících stupňů :
(A) vytvoření formy s dutinou Uvnitř, pro tvarováni tvarovaného výrobku vyztuženého vlákny, přičemž alespoň část dutiny formy vymezuje povrch dutiny formy vůči povrchu lisovaného předmětu, (B) položení jedné vrstvy nebo více vrstev vláknité vyztužující rohože na povrch dutiny formy, (C) uzavření formy, (D) vstřikování reakční směsi postupem RIM do uvedené dutiny formy, (E) ponechání reakční směsi plnému proreagování a vyjmutí výsledného tvarovaného výrobku z formy, přičemž podstata tohoto postupu spočívá v tom, že použitá reakční směs obsahuje :
(1) jeden nebo více polymethylenpoly(fenylisokyanátů) (i) s obsahem diisokyanátu od 25 do maximálně 50 % hmotnostních (ii) s obsahem maximálně asi 2 % hmotnostní
2,4 -methylenbis(fenylisokyanátů), a (iii) s obsahem maximálně asi 0,5 % hmotnostního
2,2 -methylenbis(fenylisokyanátů) a (2) směs sloučenin obsahujících aktivní vodík, která obsahuj e :
(a) alespoň jeden polyetherpolyol s hydroxylovou funkčností v rozmezí od 2 do 8 a molekulovou hmotností od 350 do maximálně 1800, (b) alespoň jednu organickou látku s hydroxylovými funkčními skupinami obsahující 2 až 8 hydroxylových skupin a maj ící molekulovou hmotnost nižší než 350, přičemž složky (2)(a) a (2)(b) jsou použity v hmotnostním poměru od asi 10 : 1 do asi 1 : 10, (c) maximálně 45 % hmotnostních z celkové hmotnosti složek (a), (b) a (c) jedné nebo více sloučenin obsahujících aktivní vodík, která má molekulovou hmotnost
1800 nebo více, a (d) od asi 20 % hmotnostních do asi 40 % hmotnostních z celkové hmotnosti složek (a) , (b) , (c) a (d) jednoho nebo více aldiminů obecného vzorce :
X-[N=CHCH(R1)(R2)]n ve kterém :
X představuje organickou skupinu s valencí n získanou odstraněním aminoskupin z organického polyaminu obsahujícího (cyklo)alifaticky vázané aminoskupiny,
Rl a R2 mohou být totožné nebo rozdílné a představují organické skupiny, které jsou inertní vůči isokyanátovým skupinám při teplotách 100°C nebo nižších, nebo R^ a R2 spolu s β-uhlíkovým atomem vytvářejí cykloalifatický nebo heterocyklický kruh, a n představuje celé číslo s hodnotou alespoň 2, přičemž množství složek (2)(a), (2)(b), (2)(c) a (2)(d) celkem tvoří 100 % hmotnostních, přičemž složky (1) a (2) jsou přítomny v takových množstvích, aby isokyanátový index byl v rozmezí od asi 70 do asi 130.
Do rozsahu předmětného vynálezu rovněž náleží tvarované výrobky vyrobené uvedeným postupem.
Ve výhodném provedení se předmětný vynález týká zlepšeného postupu přípravy tvarovaných výrobků vyztužených vlákny s povrchem třídy A. Tento zlepšený postup je zajirnuj e :
(A) vytvoření formy s dutinou uvnitř, pro tvarování tvarovaného výrobku vyztuženého vlákny, přičemž alespoň část dutiny formy vymezuje povrch dutiny formy vůči povrchu lisovaného předmětu, (B) položení jednoho nebo více vláknových povrchových závojů na povrch dutiny formy, (C) položení jedné vrstvy nebo více vrstev vláknové vyztužující rohože na povrch dutiny formy, (D) položení jednoho nebo více vláknových povrchových závoj ů přes uvedenou vláknovou rohož, (E) uzavření formy, (D) vstřikování reakční směsi postupem RIM do uvedené dutiny formy, (E) ponechání reakční směsi plnému proreagování a vyjmutí výsledného tvarovaného výrobku z formy, přičemž podstata tohoto postupu spočívá v tom, že použitá reakční směs obsahuje :
(1) jeden nebo více polymethylenpoly(fenylisokyanátů) (i) s obsahem diisokyanátu od 25 % do maximálně 50 % hmotnostních, (ii) s obsahem maximálně asi 2 % hmotnostní
2,4 -methylenbis(fenylisokyanátů), a (iii) s obsahem maximálně asi 0,5 % hmotnostního
2,2 -methylenbis(fenylisokyanátů) a (2) směs sloučenin obsahujících aktivní vodík, která obsahuj e ;
(a) alespoň jeden polyetherpolyol s hydroxylovou funkčností v rozmezí od 2 do 8 a s molekulovou hmotností od 350 do pod 1800, (b) alespoň jednu organickou látku s hydroxylovými funkčními skupinami obsahující 2 až 8 hydroxylových skupin a mající molekulovou hmotnost maximálně 350, přičemž složky (2)(a) a (2)(b) jsou použity v hmotnostním poměru od asi 10 : 1 do asi 1:10, (c) maximálně 45 % hmotnostních z celkové hmotnosti složek (a) , (b) a (c) jedné nebo více sloučenin, obsahujících aktivní vodík, která má molekulovou hmotnost
1800 nebo vyšší, a (d) od asi 20 % hmotnostních do asi 40 % hmotnostních z celkové hmotnosti složek (a) , (b) , (c) a (d) jednoho nebo více aldiminů obecného vzorce :
X-[N=CHCH(R-L)(R2)]n ve kterém :
X představuje organickou skupinu s valencí n získanou odstraněním aminoskupin z organického polyaminu obsahuj ícího (cyklo)alifaticky vázané aminoskupiny, a R£ mohou být totožné nebo rozdílné, přičemž představují organické skupiny, které jsou inertní vůči isokyanátovým skupinám při teplotách 100“C nebo nižších, nebo a R2 spolu s β-uhlíkovým atomem vytvářejí cykloalifatický nebo heterocyklický kruh, a n představuje celé číslo s hodnotou alespoň 2, přičemž množství složek (2)(a), (2)(b), (2)(c) a (2)(d) celkem tvoří 100 % hmotnostních, a složky (1) a (2) jsou přítomny v takových množstvích, aby isokyanátový index byl v rozmezí od asi 70 do asi 130.
Do rozsahu předmětného vynálezu rovněž náleží tvarované výrobky vyrobené uvedeným postupem.
Tvarované výrobky s povrchem třídy A, vyrobené výše uvedeným postupem představuj í j edno z výhodných provedení podle tohoto vynálezu.
Některé ze sloučenin (1), (2)(a), (2)(b) a (2)(c), výhodně použité podle vynálezu, jsou z dosavadního stavu techniky běžně známé. Uvedené isokyanáty, látky s hydroxylovými funkčními skupinami a látky obsahuj ící aktivní vodík s relativně vysokou molekulovou hmotností jsou popsány v patentu Spojených států amerických č. 4 792 576, sloužící jako odkazový materiál.
Výchozími polyisokyanátovými složkami (1), které jsou vhodné pro použití v tomto vynálezu, jsou polymethylenpoly(fenylisokyanáty) (i) s obsahem diisokyanátového podílu od 25 % hmotnostních do maximálně 50 % hmotnostních, (ii) obsahující méně než 2 % hmotnostní
2,4 -methylen-bis(fenylisokyanátu), a (iii) obsahující maximálně 0,5 % hmotnostního
2,2 -methylenbis(fenylisokyanátu).
Tyto isokyanáty mají obecně obsah isokyanátových skupin v rozmezí od 25 % hmotnostních do 35 % hmotnostních, ve výhodném provedení podle vynálezu v rozmezí od 27 % hmotnostních do 32 % hmotnostních.
Směs sloučenin (2) obsahujících aktivní vodík použitá podle tohoto vynálezu, musí zahrnovat (a) polyetherpolyol s molekulovou hmotností od 350 do méně než 1800 a (b) polyhydroxy látku s molekulovou hmotností pod 350, přičemž obsahovat (c) až do 45 % hmotnostních jedné nebo více sloučenin obsahuj ících aktivní vodík s molekulovou hmotností více než 1800 a s funkčností 2 až 8.
Tato směs sloučenin obsahujících aktivní vodík rovněž zahrnuj e (d) 20 % až 40 % hmotnostních jednoho nebo více aldirainů. S výjimkou aldiminových sloučenin se dává přednost tomu, aby ve směsi sloučenin, obsahujících aktivní vodík, nebyly přítomny další močovinotvorné sloučeniny, zejména sloučeniny, obsahující aromaticky vázané aminové skupiny.
Jako složky (2)(a) se se ve výhodném provedení podle uvedeného vynálezu používají polyethery s molekulovou hmotností od 350 do 1800, obsahující dvě až čtyři hydroxylové skupiny. Vhodné polyethery jsou z dosavadního stavu techniky známé, přičemž se získají například polymerizaci epoxidů, jako je například ethylenoxid, propylenoxid, butylenoxid, tetrahydrofuran, styrenoxid nebo samotný epichlorhydrin, například v přítomnosti BF^, nebo chemickou adicí těchto epoxidů, provedenou případně ve směsi nebo s následně přidávanými výchozími složkami majícími reaktivní vodíkové atomy. K takovýmto výchozím složkám patří voda, alkoholy nebo aminy, jako jsou například ethylenglykol, 1,3- nebo 1,2- propylenglykol, trimethylol propanglycerin, 4,4 -dihydroxydifenylpropan, anilin, amoniak, ethanolamin, a ethylendiamin.
V tomto vynálezu se rovněž používaj i sloučeniny (2)(b), které obsahují alespoň dvě hydroxylové skupiny a jejichž molekulová hmotnost je menší než 350. Tyto látky ve výhodném provedení obsahují 2 nebo 3 hydroxylové skupiny. Rovněž se může použit směs různých sloučenin obsahuj ících alespoň dvě hydroxylové skupiny a molekulovou hmotnost nižší než 350. Jako příklad takovýchto sloučenin s nízkou ‘ molekulovou hmotností je možno uvést ethylenglykol, 1,2a 1,3-propylenglykol, 1,4- a 2,3-butylenglykol,
1,5-pentandiol, 1,6-hexandiol, 1,8-oktandiol, neopentylglykol, 1,4-bis-hydroxymethylcyklohexan,
2-methyl-3-propandiol, dibrombutendiol (patent Spojených států amerických č. 3 723 392), glycerol, trimethylolpropan, 1,2,6-hexantriol, trimethylolethan, pentaerytritol, chinit, manit, sorbit, diethylenglykol, triethylenglykol, tertraethylenglykol, vyšší polyethylenglykoly s molekulovou hmotností nižší než 350, dipropylenglykol, vyšší polypropylenglykoly s molekulovou hmotností nižší než 350, dibutylenglykol, vyšší polybutylenglykoly s molekulovou hmotností nižší než 400, 4,4 -dihydroxydifenylpropan, dihydroxymethylhydrochinon a podobné další látky.
Při praktické aplikaci tohoto vynálezu je možno použít dalších polyolů s molekulovou hmotností nižší než 350, včetně esterdiolů, diolurethanů, a diolmočovin stejného druhu j ako j sou látky uvedené v patentu Spoj ených států amerických č. 4 972 576, sloužící jako odkazový materiál.
Pro některé účely může být výhodné použít polyoly obsahující sulfonátové nebo fosfonátové skupiny (DOS 2 710 372), jako je například adukt hydrogensiřičitanu s 1,4-butendiolem, nebo produkt jeho alkoxylace.
Isokyanátové reaktivní materiály s vyšší molekulovou hmotností, použité jako vhodná složka (2)(c) podle předmětného vynálezu j sou v oboru polyurethanů známé, přičemž zahrnují látky obsahující hydroxylovou skupinu. Ve výhodném provedení podle vynálezu se používaj i polyethery s relativně vyšší molekulovou hmotností, které mají molekulovou hmotnost vyšší než 1800 a 2 až 4 hydroxylové funkční skupiny. Uvedené molekulové hmotnosti představují číselné průměrné molekulové hmotnosti (Mn) a jsou stanoveny analysou koncových skupin (OH číslo).
Podstata předmětného vynálezu spočívá v použití alespoň jednoho aldiminu, odpovídajícího obecnému vzorci :
X-[N=CHCH(R1)(R2) 3n ve kterém :
X představuje organickou skupinu s valencí n získanou odstraněním aminoskupin z organického polyaminu obsahujícího (cyklo)alifaticky vázané aminoskupiny, a R2 mohou být totožné nebo rozdílné, přičemž představují organické skupiny, které jsou inertní vůči isokyanátovým skupinám při teplotách 100°C nebo nižších, nebo a R2 spolu s β-uhlíkovým atomem vytvářejí cykloalifatický nebo heterocyklický kruh, a n představuje celé číslo s hodnotou alespoň 2,
Vhodnými aldiminy pro použití v kombinaci se směsí složek obsahujících vodík jsou takové látky, které se připraví z aldehydu a polyaminů obsahujících dvě nebo více cykloalifaticky vázaných primárních aminových skupin, ve výhodném provedení 2 až 6 a ještě lépe 2 až 4 cykloalifaticky vázané primární aminové skupiny. Ke vhodným polyaminům patří takové sloučeniny, které mají molekulovou hmotnost nižší než 400. Jako příklad těchto polyaminů je možno uvést takové sloučeniny, ve kterých jsou aminové skupiny vázány na alifatické a/nebo cykloalifatické atomy.
Tyto sloučeniny se připravují známým způsobem reakcí primárních polyaminů, odpovídajících vzorci
X-(-NH2>n (II) ve kterém X a n mají stejný význam jako bylo definováno výše, s aldehydy obecného vzorce :
O=CHCH(R1)(R2) (III) ve kterém R-^ a R2 mají stejný význam jako bylo definováno výše.
Vhodnými výchozími polyaminy s nízkou molekulovou hmotností jsou tetramethylendiamin, ethylendiamin, 1,2a 1,3-propandiamin, 2-methyl-l,2-propandiamin,
2.2- dimethyl-1,3-propandiamin, 1,3- a 1,4-butandiamin, 1,3a 1,5-pentandiamin, 2-methyl-l,5-pentandiamin,
1,6-hexandiamin, 1,7-heptandiamin, 1,8-oktandiamin,
1,9-nonandiamin, 1,10-dekandiamin, 1,11-dodekandiamin,
1- amino-3-aminoraethyl-3,5,5-trimethylcyklohexan, bis-(4-aminocyklohexyl)-methan, bis-(4-amino-3-methylcyklohexyl)methan, 1,2- a/nebo 1,4-cyklohexandiamin, 1,3-bis(methylamino)cyklohexan,
1.3- diamino-4-methylcyklohexan, 1,8-p-menthandiamin, hydrazin, hydrazidy semikarbazidokarboxylových kyselin, bis-hydrazidy, bis-semikarbazidy,
Ν,Ν,Ν-tris-(2-aminoethyl)amin, guanidin,
N-(2-aminoethyl)1,3-propandiarain, a podobné další sloučeniny.
Výhodnými polyaminy jsou 1-amino-3-aminomethyl3,5,5-trimethylcyklohexan (isoforondiamin nebo IPDA), bis-(4-aminocyklohexyl)methan, 1,3-diamino-4methylcyklohexan, 1,6-diaminohexan, 2-methyl-l,5pentamethylendiarain a ethylendiamin.
K příkladům vhodných aldehydů patří isobutyraldehyd,
2- ethylhexanal, 2-methylbutyraldehyd, 2-ethylbutyraldehyd,
3- methylvaleraldehyd, 2,3-dimethyl valeraldehyd, 2-methylundecanal a cyklohexankarboxyaldehyd. Výhodným aldehydem je isobutyraldehyd. ;
Aldiminy je možno připravit známým způsobem reakcí polyaminů s aldehydy buď ve stechiometrických množstvích nebo za přebytku aldehydu. Přebytek aldehydu a vznikající voda se mohou odstranit destilací. Tuto reakci je možno provést v rozpouštědle, přičemž tímto rozpouštědlem je jiné rozpouštědlo než ketony. Po ukončení reakce je možno toto rozpouštědlo oddestilovat.
K vyztužovacím rohožím, vhodným pro tento vynález, patří skleněné rohože, polyesterové rohože, polyamidové rohože, jako jsou rohože kevlarové, a rohože vyrobené z jakéhokoliv vláknového materiálu. Ve výhodném provedení podle vynálezu se používá skleněných rohoží, přičemž zvláště výhodné jsou skleněné rohože se souvislými prameny. Obvykle výhodné rohože jsou popsány v patentu Spojených států, amerických č. 4 792 576. I když rohože, použité v příkladech tohoto vynálezu jsou rohože s nahodilými spojitými prameny vyrobené ze svazků skleněných vláken, rovněž se mohou používat tkané a orientované rohože, jako jsou uniaxiální nebo triaxiální rohože. Podle hmotnosti určité zvolené rohože se může použít více než jedna vrstva rohože, přičemž účelem je dosažení požadované hmotnosti. Ve výhodném provedení podle vynálezu je přítomen dostatečný počet rohoží, přičemž tyto rohože tvoří 15 % hmotnostních až 60 % hmotnostních celkové hmotnosti tvarovaného produktu, nej výhodněji 40 % až 60 % hmotnostních celkové hmotnosti tvarovaného produktu.
Podle jednoho z výhodných provedení podle vynálezu, podle kterého se povrchy třídy A produkuj í výhodným postupem
SRIM, se při tomto postupu použijí vyztužovací rohože, které j sou popsány výše, a vláknový povrchový závoj. Na plochu dutiny formy se položí jeden vláknový povrchový závoj (nebo více těchto závojů) , na něj nebo na ně se umístí jedna vrstva vláknité vyztužovací rohože (nebo více těchto rohoží) , na tuto vrstvu se umístí opět jeden vláknový povrchový závoj (nebo více těchto závojů), forma se uzavře a postup pokračuje jako základní postup SRIM.
Vláknové povrchové závoj e j sou běžně na trhu k dispozici. Všeobecně je známo, že závoje vytvářející povrch (nebo rohože) jsou vysoce zvlákněné polyestery nebo skleněná vlákna, které jsou používané hlavně k vytvoření hladkého povrchu na vyztužených plastových laminátech. Obvykle se nedává přednost vláknovým povrchovým závojům z polyesterových vláken, protože bývají dražší než závoje ze skleněných vláken, a kromě toho mají sklon k posouvání během lisování. Proto se dává přednost závojům ze skleněných vláken. Vzhledem k výše uvedenému patří k výhodným komerčním povrchovým vláknovým závojům závoje ze skleněných vláken typu Surmat SF 100 firmy Nicofibers, závoje Schmelzer Industries, skleněné závoje Viledon od firmy Freudenberg.
Ve výhodném provedení podle vynálezu se vláknové povrchové závoje používají v množství odpovídajícímu alespoň 0,01 g/cm . V závislosti na hmotnosti konkrétního zvoleného závojového materiálu je možno použít více než jedné vrstvy tohoto vláknového povrchového závoje tak aby se dosáhlo výhodné hmotnosti. Horní mez této hmotnosti j e obecně dána ekonomickými důvody. Povrchový vláknový závoj se klade na povrch formy a v podstatě stejné množství se umístí na vyztužující rohož. Podle nejvýhodnějšího provedeni se na povrch formy a na vyztužující rohož klade přesně stejná hmotnost tohoto povrchového závoje, protože jestliže se použijí značně rozdílné hmotnosti tohoto závoje, může dojít k deformaci tvarovaného výrobku. í
Pro povrchy třídy A je výhodné, když se použije forma, jejíž dutina je vyleštěna na hodnotu SPI-SPE alespoň 3.
Kromě toho se podle výhodného provedení použijí jako vláknové povrchové závoje závoje ze skleněných vláken.
V každém kroku (B) a (D) tohoto postupu odpovídá množství použitého povrchového závoje ve výhodném provedení alespoň hodnotě 0,01 g/cm . Navíc je množství vyztužující rohože ve výhodném provedení podle vynálezu alespoň 0,05 g/cm a nej lépe 0,1 g/cm . Vhodné celkové množství povrchového závoje a vyztužující rohože je takové, aby celkové množství vláken ve tvarovaném výrobku odpovídalo 15 % hmotnostním až 45 % hmotnostním a nejlépe 20 % až 35 % hmotnostním z celkové hmotnosti tvarovaného výrobku. Při zavedení reakční směsi do formy, vyplní tato směs její dutinu, současně impregnuje výztužnou rohož a stlačí závoj do těsného styku s povrchem dutiny formy.
Obecně je možno uvést, že konečná tloušťka tvarovaného výrobku není větší než 0,3 centimetru. Povrch výrobku je kvality třídy A a modul pružnosti v ohybu tvarovaného výrobku je větší než 5 171,25 MPa. Tento tvarovaný výrobek je nakonec schopen odolávat teplotám v širokém rozmezí až do asi 150°C.
Podle uvedeného vynálezu je možno rovněž použít katalyzátory. Ke vhodným katalyzátorům patří běžně známé a používané katalyzátory, například terciární aminy, jako je například triethylamin, tributylamin, N-methylmorfolin, N-ethylmorfolin N-kokomorfolin,
Ν,Ν,Ν ,N -tetramethylethylen diamin,
1,4-diazabicyklo(2,2,2)oktan,
1,5-diazabicyklo-5,4, 0-undec-5-en,
N-methyl-N -dimethylaminoethylpiperazin,
N,N-dimethylbenzylamin, bis - (N,N-diethylaminoethyl) adipát, Ν,Ν-diethylbenzylamin, pentamethyldiethylentriamin,
Ν,N-dimethylcyklohexylamin,
Ν,Ν,Ν ,N -tetramethyl-1,3-butandiamin,
Ν, N- dimethyl- β -f enylethy lamin, 1,2- dimethylimidazol a 2-methylimidazol.
Jako příklad terciárních aminů, obsahujících vodíkový atom schopný reakce s isokyanátovými skupinami, je možno uvést triethanolamin, triisopropanolamin,
N-methyldiethanolamin, N ,N-ethyldiethanolamin,
Ν,Ν-dimethylethanolamin a jejich reakční produkty s alkylenoxidy, jako je například propylenoxid a/nebo ethylenoxid.
Jinými vhodnými katalyzátory jsou silanaminy, které mají vazby uhlík-křeraík druhu stejného typu jako je to uvedeno v německém patentu č. 1 229 290. Mezi tyto látky je možno zařadit 2,2,4-trimethyl-2-silanmorfolin, a 1,3 - diethy laminomethyltetramethyldisiloxan.
Jako katalyzátory se rovněž mohou použít bazické látky obsahující dusík, jako jsou tetraalkylamoniumhydroxidy, alkalické hydroxidy, jako je například hydroxyd sodný, alkalické fenoláty, jako je například fenolát sodný, alkalické alkoholáty, jako je například methylát sodný, a hexahydrotriaziny.
Jako katalyzátorů je možno rovněž použít organokovových sloučenin, zejména organocínových sloučenin.
K výhodným organocínovým sloučeninám patří cínaté soli karboxylových kyselin, jako je například octan cínaxý, okxoáx cínaxý, exhylhexanoáx cínaxý a lauráx cínatý, dále dialkylové soli cínu s karboxylovými kyselinami, jako je například diacexáx dibuxylcínu, dilauráx dibuxylcínu, maleáx dibuxyl cínu nebo diaceXáx diokxylcínu.
Další příklady vhodných kaxalyzáxorů a podrobnosxi o způsobu jejich působení je možno nalézX v publikaci Kunststoff Handbuch, sv. VII, Vieweg a Hochtlen, Carl-Hanser-Verlag, Mnichov 1966, str. 96-102.
Obecně se xyxo kaxalyzáxory používaj i v množsxvích od asi 0,001 % hmoxnosxního do asi 10 % hmoxnosxnich, vzxaženo na množsxví reakxivní isokyanáxové sloučeniny.
Rovněž se mohou použíx povrchově akxivní přísady. Jako příklad emulgáxorů je možno uvésX sodné soli sulfonáxů ricinového oleje nebo i masxných kyselin nebo soli masxných kyselin s aminy, jako je například diexhylaminoleáx nebo sxearáx diexhanolaminu. Jako povrchově akxivní přísady se rovněž mohou použíx amonné soli sulfonových kyselin, jako je například dodecylbenzensulfonová kyselina, nebo dinafXylmexhandisulfonová kyselina, nebo i masxných kyselin, jako je kyselina ricínolejová, nebo polymerních masxných kyselin.
Rovněž je možno podle vynálezu použíx pigmenxy nebo barviva a činidla proXi vznícení, kxeré jsou samy o sobě z dosavadního sXavu Xechniky běžně známé, j ako j sou například Xris-chloroeXhylfosfáx nebo fosforečnan amonný a polyfosforečnany a rexardanx hoření Mobil Anxiblaze 19. Rovněž se mohou použíx sxabilizáxory proxi vlivům sxárnuxí a pověxrnosxním účinkům, plasxifikáxory a láxky s fungicidními a baktericidními účinky a plnidla, jako je například slída, síran barnatý, křemelina, saze nebo upravená křída.
Rovněž je výhodné podle vynálezu použít tak zvaných vnějších a/nebo vnitřních separačních činidel. Ke vhodným separačním činidlům patří činidla popsaná v patentech Spojených států amerických č. 4 585 803, 4 581 386 a 4 519 965, která zde slouží jako odkazový materiál. Rovněž jsou vhodná interní separační činidla, popsaná v DOS 1 953 637 a 2 121 670.
Příklady provedení vynálezu
Způsob výroby tvarovaných výrobků s vysokou tepelnou odolností, vyrobených strukturálním reaktivním vstřikovacím tvarováním a tvarované výrobky takto vyrobené budou blíže ilustrovány s pomocí následujících příkladů provedení, které jsou ovšem pouze ilustrativní a nijak neomezují rozsah tohoto vynálezu. V těchto příkladech jsou všechny díly a procenta uvedeny jako díly a procenta hmotnostní, pokud není uvedeno j inak.
Experimentální postup syntézy 1,6-diaminohexan-N,N di(2-methylpropylidenu).
Do pětilitrové baňky se čtyřmi hrdly, vybavené vrchním míchadlem, Dean-Stárkovým zachycovačem, přidávací nálevkou a vstupem dusíku s termočlánkem se vložilo 1304 g (což je 18,072 mol) isobutyraldehydu. Dále se 1000 gramů (což odpovídá 8,605 mol) 1-6-hexandiaminu rozpustilo ve 248 gramech vody a roztok se nalil do přidávací nálevky. Po propláchnutí systému dusíkem se roztok hexandiaminu za míchání pomalu přidával do isobutyraldehydu. Teplota se řídila tak, aby nepřestoupila 30“C. Reakční směs se míchala po dobu jedné hodiny při teplotě okolí a pak se ponechala stát bez míchání. Po jedné hodině se ze spodku baňky odtáhlo 450 ml vody. Teplota se pak zvýšila na 35“ Ca zbytková voda se za mírného vakua oddestilovala. Po 3 hodinách při vakuu < 266 Pa bylo infračervenou spektroskopií (IR) zjištěno, že voda byla úplně odstraněna. Metodou IR analýzy bylo rovněž zjištěno, že není přítomen nezreagovaný amin.
Příklady 1-8
Systémy urethan-močovina
Urethanové systémy, popisované v každém příkladu byly zpracovány na zařízení Hennecke HK-245 s míchací hlavou 10 MM Kraus Maffei. Směs byla vstřikována do ocelového prostředku 38,1 x 38,1 x 0,31 cm, upevněného v lisu 30 tun. Teplota materiálu byla udržována na 32,2 °C a teplota dutiny formy na 85 ’C. Složky byly smíchány v příslušném hmotnostním poměru za tlaku asi 13790 kPa. Před vstřikováním byla forma vyčištěna čistidlem na bázi N-methylpyrrolidonu. Povrch formy byl opatřen základním nátěrem voskové pasty Chemtrend R2080 a lehkým postřikem Chemtrend CT-2006. Do formy byl vloženo pět vrstev rohože ze skelných vláken se souvislými prameny 0,06 g/cm6 (Owens Corning M-8610) , načež byla vstřikována chemická směs. V příkladech 1-4 nebyla použita výztužná rohož. Po 2 minutách byl výrobek vyjmut z formy, aniž by v nem zůstaly nějaké zbytky.
V těchto příkladech byly použity následující směsi polyolů :
Směs polyolů A :
směs obsahuj ící (i) 30 dílů hmotnostních aduktu polyoxypropylendiolu s molekulovou hmotností asi 425, (ii) 20 dílů hmotnostních aduktu ethylendiaminu a propylenoxidu s molekulovou hmotností 356, (iii) 20 dílů hmotnostních aduktu monoethanolaminu a propylenoxidu s molekulovou hmotností 240, (iv) 30 dílů hmotnostních Ethacure 300: což je směs
3,5-dimethylthio-2,4-toluendiaminu a 3,5-dimethylthio-2,6-toluendiaminu od firmy Ethyl Corporation.
Směs polyolů B :
směs obsahuj ící (i) 30 dílů hmotnostních aduktu polyoxypropylendiolu s molekulovou hmotností asi 425, (ii) 20 dílů hmotnostních aduktu ethylendiaminu a propylenoxidu s molekulovou hmotností 356, (iii) 20 dílů hmotnostních aduktu monoethanolaminu a propylenoxidu s molekulovou hmotností 240, (iv) 30 dílů hmotnostních
2-methyl-l,5-diaminopentan-N,N -di(methylpropylidenu) (připraveného reakcí isobutyraldehydu a 2-methyl-(1,5pentandiaminu).
Směs polyolů C :
směs obsahuj ici (i) 30 dílů hmotnostních aduktu polyoxypropylendiolu s molekulovou hmotností asi 425, (ii) 20 dílů hmotnostních aduktu ethylendiaminu a propylenoxidu s molekulovou hmotností 356, (iii) 20 dílů hmotnostních aduktu monoethanolaminu a propylenoxidu s molekulovou hmotností 240, (iv) 30 dílů hmotnostních
1,6-diaminohexan-N,N -di (2-methylpropylidenu) (připraveného reakcí isobutyraldehydu a 1,6-hexandiaminu jak je popsáno výše.
Směs polyolů D :
směs obsahuj ící (i) 30 dílů hmotnostních aduktu polyoxypropylendiolu s molekulovou hmotností asi 425, (íi) 20 dílů hmotnostních aduktu ethylendiaminu a propylen oxidu s molekulovou hmotností 356, (iii) 20 dílů hmotnostních aduktu monoethanolaminu a propylenoxidu s molekulovou hmotností 240, (iv) 30 dílů hmotnostních
4.4 -methylenbis (cyklohexylamin)
N,N -di(2-methylpropylidenu) (připraveného reakcí isobutyraldehydu a 4,4 -methylenbis(cyklohexylaminu) ) .
Katalyzátor A (Kat A) :
triethylendiarain, komerčně dostupný pod označením Dabco 33LV od firmy Air Products.
Katalyzátor B (Kat B) :
produkt SA 610-50, komerčně dostupný od firmy Air Products;
1,5-diazobicyklo-5,4,0-undec-5-en.
ISO :
polymethylenpoly(fenylisokyanát) s obsahem diisokyanátu asi 43 % hmotnostních, obsahující 2,2 % hmotnostního
2.4 -methylenbis-(fenylisokyanátů) a 39,9 % hmotnostního
4.4 -methylenbis-(fenylisokyanátů). Tento isokyanát obsahuje 32 % hmotnostních isokyanát o vých skupin a má při 25 °C viskozitu 203 mPa.s.
M8610 :
rohož ze skleněných vláken se spojitými vlákny od firmy Owens Corning Fiberglass. Každá jednotlivá rohož váží 0,03 g/cm2.
Činidlo pro snadné vyjímání z formy CT-2006 :
vosková emulze na bázi nafty, produkt komerčně dostupný od firmy Chemtrend.
Činidlo pro snadné vyjímání z formy R-2080 :
vosková emulze na bázi nafty, produkt komerčně dostupný od firmy Chemtrend.
Tyto materiály byly kombinovány tak, aby poskytly různé strany B, jak znázorněno v tabulce 1 dále. Katalyzátory byly smíšeny v potřebném množství se směsí polyolů.
TABULKA 1
Komposice
Příklad Polyol A Polyol B Polyol C Polyol D Katal. A Katal B
1 100 0,5 0,5
2 100 0,5 0,5
3 100 0,5 0,5
4 100 0,5 0,5
5 100 0,5 0,5
6 100 0,5 0,5
7 100 0,5 0,5
8 100 0,5 0,5
Tyto strany B pak reagovaly s isokyanátem v hmotnostních poměrech, uvedených níže, případně s použitím vyztužovacích rohoží (viz tabulka 2 dále). Hmotnostní poměry isokyanátu ke směsi polyolů, kde směs obsahovala katalyzátor byly tyto :
Příklad 1 a 5 124 : 100
Příklad 2, 3, 6 a 7 123 : 100
Příklad 4 a 8 113 : 100
TABULKA 2
Příklad Vyztužení o Množství (g/cm )
1 ne
2 ne
3 ne
4 ne
5* ano 0,33
6* ano 0,33
7* ano 0,33
8* ano 0,33
* V příkladech 5 až 8 bylo použito 5 rohoží, každá o plošné hmotnosti 0,066 g/cm , k docílení celkové hmotnosti 0,33 g/cm^.
Vyrobené vzorky byly zkoušeny na pevnost v tahu (ASTM D-038), modul pružnosti v ohybu (ASTM D-790), hustotu (ASTM D-792), a teplotní deformaci (ASTM D648). Odolnost povrchu vůči teplotě byla zkoušena přiložením pásky citlivé na teplotu (Thermolable od Paper Thermometer Company), která zaznamenává maximální teplotu, jaké byl vzorek vystaven, přičemž byl sledován vzhled povrchu při zahříváni vzorku v pícce s regulovanou teplotou.
TABULKA 3
Fysikální vlastnosti
Vzorek Hustota (g/cm) Pevnost v tahu (HPa) Protažení (») Pevnost v ohybu (HPa) Modul ohybu (HPa) Teplotní deformace CO Odolnost povrchu na teplotu CO
1 1,19 46,72 1,5 116,93 3 657,1 220
2 1,14 66.58 5,5 120,80 3 159,3 198
3 1,14 66,23 5,4 119,63 3 113,1 211
4 1,16 71,29 4,3 94,46 1 958,9 176
5 1,67 257,04 2,2 414,11 15 520,6 >220 177
6 1,58 251,32 2,3 402,32 14 258,9 >220 149
7 1,63 192,78 2,2 320,96 11 976,6 >220 168
8 1,55 234,98 2,2 342,4 12 300,7 >220 168
I když byl vynález podrobně popsán v předchozím detailně, je nutno zdůraznit, že tyto podrobnosti byly uváděny jen pro tento účel a že odborníci pracující v daném oboru mohou provádět různé obměny, aniž by porušili ducha a rozsah vynálezu, s výjimkou omezení daných patentovými

Claims (6)

  1. nároky.
    .JUDr, V&TrPJÓSCA advokát 28 ,j,77' JU řftArtf» 'L HSu&W'! 3
    PATENTOVÉ ?i/AřZ·?-?/
    T < T r~ 70 O r-' S C- —i 1 Z/y > 1 1 o c < m σ I < 2E { I O
    í j
    ΊΓír o κΎ
    σ U) . ι cc o X o * C/X r~ LO O cn oc
    o<
    1. Způsob výroby výlisků postupem SRIM, který zahrnuje následující stupně :
    (A) vytvoření formy s dutinou uvnitř, pro tvarování tvarovaného výrobku vyztuženého vlákny metodou SRIM, přičemž alespoň část dutiny formy vymezuje povrch dutiny formy vůči povrchu lisovaného předmětu, (B) položení jedné vrstvy nebo více vrstev vláknité vyztužující rohože na povrch dutiny formy, (C) uzavření formy, (D) vstřikování reakční směsi postupem RIM do uvedené dutiny formy, (E) ponechání reakční směsi plnému proreagování a vyjmutí výsledného tvarovaného výrobku z formy, vyznačující se tím, že, že použitá reakční směs obsahuje :
    (1) jeden nebo více polymethylenpoly(fenylisokyanátů (i) s obsahem diisokyanátu od 25 % do maximálně 50 % hmotnostních (ii) s obsahem maximálně asi 2 % hmotnostní
  2. 2,4 -methylenbis(fenylisokyanátů), a (iii) s obsahem maximálně asi 0,5 % hmotnostního 2,2 -methylenbis (fenylisokyanátů) a (2) směs sloučenin obsahujících aktivní vodík, která obsahuj e :
    (a) alespoň jeden polyetherpolyol s hydroxylovou funkčností v rozmezí od 2 do 8 a molekulovou hmotností od 350 do maximálně 1800, (b) alespoň jednu organickou látku s hydroxylovými funkčními skupinami obsahující 2 až 8 hydroxylových skupin a mající molekulovou hmotnost nižší než 350, přičemž složky (2)(a) a (2)(b) jsou použity v hmotnostním poměru od asi 10 : 1 do asi 1 : 10, (c) maximálně 45 % hmotnostních z celkové hmotnosti složek (a) , (b) a (c) jedné nebo více sloučenin obsahujících aktivní vodík, která má molekulovou hmotnost 1800 nebo více, a (d) od asi 20 % hmotnostních do asi 40 % hmotnostních z celkové hmotnosti složek (a) , (b) , (c) a (d) jednoho nebo více aldiminů obecného vzorce :
    X-[N=CHCH(R1)(R2)]n ve kterém :
    X představuje organickou skupinu s valencí n získanou odstraněním aminoskupin z organického polyaminu obsahujícího (cyklo)alifaticky vázané aminoskupiny, a R2 mohou být totožné nebo rozdílné» a představují organické skupiny, které jsou inertní vůči isokyanátovým skupinám při teplotách 100°C nebo nižších, nebo R^ a R2 spolu s β-uhlíkovým atomem vytvářejí cykloalifatický nebo heterócyklický kruh, a n představuje celé číslo s hodnotou alespoň 2, přičemž množství složek (2)(a), (2)(b), (2)(c) a (2)(d) celkem tvoří 100 % hmotnostních, přičemž složky (1) a (2) jsou přítomny v takových množstvích, aby isokyanátový index byl v rozmezí od asi 70 do asi 130.
    2. Způsob podle nároku 1, vyznačující se ΐίπι, že uvedený aldimin je zvolen ze skupiny, kterou tvoří 2-methyl-l,5-diarainopentan-Ν,Ν -di (2-methylpropyliden) ,
    1,6-diaminohexan-N,N -di(2-methylpropyliden) ,
    4,4 -methylenbis(cyklohexylamin)-N,N -di(methylpropyliden) a jej ich směsi.
  3. 3. Tvarovaný výrobek připravený postupem podle nároku 1.
  4. 4. Způsob výroby tvarovaných výrobků vyztužených vlákny s povrchem třídy A, který zahrnuje následující stupně :
    (A) vytvoření formy s dutinou uvnitř, pro tvarování tvarovaného výrobku vyztuženého vlákny, přičemž alespoň část dutiny formy vymezuje povrch dutiny formy vůči povrchu lisovaného předmětu, (B) položení jednoho nebo více vláknových povrchových závojů na povrch dutiny formy, (C) položení jedné vrstvy nebo více vrstev vláknové vyztužující rohože na povrch dutiny formy, (D) položení jednoho nebo více vláknových povrchových závojů přes uvedenou vláknovou rohož, (E) uzavřeni formy, (D) vstřikování reakční směsi postupem RIM do uvedené dutiny formy, (E) ponechání reakční směsi plnému proreagování a vyjmutí výsledného tvarovaného výrobku z formy, vyznačující se tím, že použitá reakční směs obsahuje :
    (1) jeden nebo více polymethylenpoly(fenylisokyanátů) (i) s obsahem diisokyanátu od 25 % do maximálně 50 % hmotnostních, (ii) s obsahem maximálně asi 2 % hmotnostní
    2,4 -methylenbis(fenylisokyanátů), a (iii) s obsahem maximálně asi 0,
  5. 5 % hmotnostního 2,2 -methylenbis(fenylisokyanátů) a (2) směs sloučenin obsahujících aktivní vodík, která obsahuj e :
    (a) alespoň jeden polyetherpolyol s hydroxylovou funkčností v rozmezí od 2 do 8 a s molekulovou hmotností od 350 do pod 1800, (b) alespoň jednu organickou látku s hydroxylovými funkčními skupinami obsahující 2 až 8 hydroxylových skupin a mající molekulovou hmotnost maximálně 350, přičemž složky (2)(a) a (2)(b) jsou použity v hmotnostním poměru od asi 10 : 1 do asi 1:10, (c) maximálně 45 % hmotnostních z celkové hmotnosti složek (a), (b) a (c) jedné nebo více sloučenin, obsahujících aktivní vodík, která má molekulovou hmotnost 1800 nebo vyšší, a (d) od asi 20 % hmotnostních do asi 40 % hmotnostních z celkové hmotnosti složek (a), (b), (c) a (d) jednoho nebo více aldiminů obecného vzorce :
    X-[N=CHCH(R1)(R2)]n ve kterém :
    X představuje organickou skupinu s valencí n získanou odstraněním aminoskupin z organického polyaminů obsahujícího (cyklo)alifaticky vázané aminoskupiny,
    Rf a R2 mohou být totožné nebo rozdílné, přičemž představují organické skupiny, které jsou inertní vůči isokyanátovým skupinám při teplotách 100’C nebo nižších, nebo R-£ a R2 spolu s β-uhlíkovým atomem vytvářejí cykloalifatický nebo heterocyklický kruh, a n představuje celé číslo s hodnotou alespoň 2, přičemž množství složek (2)(a), (2)(b), (2)(c) a (2)(d) celkem tvoří 100 % hmotnostních, a složky (1) a (2) jsou přítomny v takových množstvích, aby isokyanátový index byl v rozmezí od asi 70 do asi 130.
    ί 5. Způsob podle nároku 4, vyznačující se tím, že uvedený aldimin je zvolen ze skupiny, kterou tvoří 2-methyl-l,5-diamino pentan-Ν,Ν -diQZ-methylpropyliden),
    1,6-diaminohexan-N,N -di(2-methylpropyliden), k
    4,4 -methylenbis(cyklohexylamin)-N,N -di(2-methylpropyliden) a jejich směsi. τ
  6. 6. Tvarovaný výrobek s povrchem skupiny A vyrobený postupem podle nároku 4.
CZ962480A 1995-08-21 1996-08-21 Process for producing shaped products exhibiting high heat resistance and being produced by structural reaction injection moulding and shaped articles produced in such a manner CZ248096A3 (en)

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
US08/517,541 US5688590A (en) 1995-08-21 1995-08-21 High heat resistant molded parts produced by structural reaction injection molding

Publications (1)

Publication Number Publication Date
CZ248096A3 true CZ248096A3 (en) 1997-03-12

Family

ID=24060228

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
CZ962480A CZ248096A3 (en) 1995-08-21 1996-08-21 Process for producing shaped products exhibiting high heat resistance and being produced by structural reaction injection moulding and shaped articles produced in such a manner

Country Status (7)

Country Link
US (1) US5688590A (cs)
EP (1) EP0761706A1 (cs)
JP (1) JPH09117930A (cs)
KR (1) KR970010836A (cs)
BR (1) BR9603477A (cs)
CA (1) CA2182064A1 (cs)
CZ (1) CZ248096A3 (cs)

Families Citing this family (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
FR2613445B1 (fr) * 1987-04-03 1991-07-05 Caoutchouc Manuf Plastique Support elastique a amortissement hydraulique integre avec cloison rigide a circuit de liquide ajustable
JP2003516447A (ja) * 1999-12-10 2003-05-13 ダウ グローバル テクノロジーズ インコーポレイテッド 耐ふくれポリウレアポリマー成形体および耐ふくれポリウレアポリマー成形体の製造方法
WO2013127850A1 (en) * 2012-02-29 2013-09-06 Bayer Intellectual Property Gmbh 2-k pultrusion formulation and process

Family Cites Families (33)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US4218543A (en) * 1976-05-21 1980-08-19 Bayer Aktiengesellschaft Rim process for the production of elastic moldings
DE2638760C2 (de) * 1976-08-27 1985-07-04 Bayer Ag, 5090 Leverkusen Gegebenenfalls zellförmige Polyurethankunststoffe und Verfahren zu ihrer Herstellung
US4435349A (en) * 1982-04-05 1984-03-06 Texaco Inc. Method for making a reinforced rim elastomer
US4610835A (en) * 1984-11-09 1986-09-09 General Motors Corporation Method of producing glass fiber mat reinforced plastic panels with smooth surfaces
JPH0680107B2 (ja) * 1985-02-19 1994-10-12 旭硝子株式会社 ポリウレタンウレア系エラストマ−の製造方法
US4595742A (en) * 1985-03-04 1986-06-17 Ethyl Corporation Di(alkylthio)diamine chain extenders for polyurethane elastomers
US4664862A (en) * 1985-04-01 1987-05-12 General Motors Corporation Method of producing glass fiber mat reinforced plastic panels without the fiber readout defect
US4631298A (en) * 1985-12-16 1986-12-23 Ethyl Corporation Mixed diamine chain extender
US4871612A (en) * 1986-09-05 1989-10-03 Inoue Mtp Kabushiki Kaisha Interior member for vehicles and method for its manufacture
US4935460A (en) * 1987-03-11 1990-06-19 Ici Americas Inc. Reaction injection molding compositions
GB8705801D0 (en) * 1987-03-11 1987-04-15 Ici Plc Injection moulding compositions
US5142013A (en) * 1987-03-11 1992-08-25 Ici Americas Inc. Isocyanate reactive polymers having imino/enamine functionality
US4810444A (en) * 1987-06-08 1989-03-07 The Dow Chemical Company Method for making mat-molded rim parts
US4781876A (en) * 1987-07-16 1988-11-01 General Motors Corporation Method of producing glass fiber mat reinforced plastic panels
US4792576A (en) * 1987-07-23 1988-12-20 Mobay Corporation Production of polyurethane moldings by the reaction injection molding process
USRE33609E (en) * 1987-07-23 1991-06-11 Mobay Corporation Production of polyurethane moldings by the reaction injection molding process
GB8807684D0 (en) * 1988-03-31 1988-05-05 Ici Plc Internal mould release composition
US4871789A (en) * 1988-04-18 1989-10-03 The Dow Chemical Company Reinforced polymer compositions having excellent distinctness of image
GB8819297D0 (en) * 1988-08-12 1988-09-14 Ici Plc Composite materials
JP2612323B2 (ja) * 1988-10-31 1997-05-21 鬼怒川ゴム工業株式会社 強化プラスチック構造体の製造方法
US4957684A (en) * 1988-11-04 1990-09-18 General Motors Corporation Soft molding method
US5009821A (en) * 1989-02-23 1991-04-23 Libbey-Owens-Ford Co. Molding method for eliminating fiber readout
GB8905768D0 (en) * 1989-03-13 1989-04-26 Ici Plc Compositions of matter
GB8909052D0 (en) * 1989-04-21 1989-06-07 Ici America Inc Structural molding compositions
DE3940273A1 (de) * 1989-12-06 1991-06-13 Bayer Ag Heisshaertbare polyether-polyester-polyurethanharnstoffe
US5059634A (en) * 1990-02-09 1991-10-22 Resin Design International Corp. High flexual modulus polyurethane polymers and rim processes employing said polymers
DE4022663C2 (de) * 1990-07-17 1999-11-04 Bayer Ag Verfahren zur Herstellung von Polyurethanformkörpern
CA2081706A1 (en) * 1991-11-26 1993-05-27 Randall Carl Rains Production of class-a surface of fiber reinforced polyurethane molded products
US5500176A (en) * 1993-09-17 1996-03-19 Bayer Corporation Process for the production of molded products using internal mold release agents
US5422414A (en) * 1993-10-04 1995-06-06 Ecp Enichem Polimeri Netherlands B.V. Modified polyurea-polyurethane systems endowed with improved processability
US5502147A (en) * 1993-12-21 1996-03-26 Bayer Corporation Aliphatic rim elastomers
US5536465A (en) * 1994-02-09 1996-07-16 Bayer Corporation Long-gelling internal mold release compositions for structural rim processes
US5529739A (en) * 1994-11-15 1996-06-25 Bayer Corporation Process for the production of molded products using internal mold release agents

Also Published As

Publication number Publication date
CA2182064A1 (en) 1997-02-22
EP0761706A1 (en) 1997-03-12
BR9603477A (pt) 1998-05-12
US5688590A (en) 1997-11-18
JPH09117930A (ja) 1997-05-06
KR970010836A (ko) 1997-03-27

Similar Documents

Publication Publication Date Title
CA1289320C (en) Production of polyurethane moldings by the reaction injection molding process
US5739247A (en) Production of structural reaction injection molded polyurethane products of high flex modulus and high elongation
US9718915B2 (en) Polyurethanes made with copper catalysts
CN106459366B (zh) 基于聚氨酯的密实弹性体模制部件
JPS6347726B2 (cs)
JPH01245010A (ja) ポリイソシアネート組成物
US5391344A (en) Production of Class A surface of fiber reinforced polyurethane molded products
US9518145B2 (en) Polyurethanes made using zinc catalysts
EP0348491B1 (en) Aminated hydroxylated polyester polyol resin and molding compositions comprised thereof
US6197242B1 (en) Injection molding fibers embedded in polyurethane with hindered amine
CA2151209A1 (en) Linear hdi urethane prepolymers for rim application
US4732957A (en) Polyurethane-based reactive mass and its use for the production of coatings
JPH02261819A (ja) 成形品製造方法および組成物
CA2062434C (en) Process for the production of reinforced polyurethane moldings by the reaction injection molding process
CZ248096A3 (en) Process for producing shaped products exhibiting high heat resistance and being produced by structural reaction injection moulding and shaped articles produced in such a manner
JPH07149857A (ja) 液体ジフェニルメタンジイソシアネート並びにその製造および使用方法
EP0361704A1 (en) Improved reaction injection moulding compositions
JP2702180B2 (ja) ポリイソシアネート重付加物の成形体の製法
CA2548392A1 (en) Soft polyurethaneurea spray elastomers with improved abrasion resistance
JP4062730B2 (ja) 自動車内装材の製造方法
JPH02261820A (ja) 成形品製造方法及び組成物
AU615783B2 (en) Polyurethane/urea foams from isocyanate prepolymers and isocyanate reactive imino/enamino functional reactants
US5093383A (en) Polyurethane/urea foams from isocyanate prepolymers and isocyanate reactive imino/enamino functional reactants
EP0392710A1 (en) Elastomers
US5072026A (en) Polyureas by reaction injection moulding of enamino-functional aliphatic polyether resin-containing systems and an enamine-terminated polyether