CZ91299A3 - Termoplastické materiály pro výrobu plastů a jejich použití - Google Patents

Termoplastické materiály pro výrobu plastů a jejich použití Download PDF

Info

Publication number
CZ91299A3
CZ91299A3 CZ1999912A CZ91299A CZ91299A3 CZ 91299 A3 CZ91299 A3 CZ 91299A3 CZ 1999912 A CZ1999912 A CZ 1999912A CZ 91299 A CZ91299 A CZ 91299A CZ 91299 A3 CZ91299 A3 CZ 91299A3
Authority
CZ
Czechia
Prior art keywords
block
thermoplastic
diene
styrene
plastics
Prior art date
Application number
CZ1999912A
Other languages
English (en)
Inventor
NORBERT GüNTHERBERG
Konrad Knoll
Martin Weber
Gerhard Lindenschmidt
Original Assignee
Basf Aktiengesellschaft
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Basf Aktiengesellschaft filed Critical Basf Aktiengesellschaft
Priority to CZ1999912A priority Critical patent/CZ91299A3/cs
Publication of CZ91299A3 publication Critical patent/CZ91299A3/cs

Links

Landscapes

  • Compositions Of Macromolecular Compounds (AREA)

Abstract

Termoplastické materiály po výrobu plastů sestávají z A) 30 až 98 hmotn. %roubovaného polymeru, složeného z 30 až 90 hmotn. %roubovanéhojádra ze zesíťovaného akrylkaučuku a 10 až 70 hmotn. %roubované obálky, kteráje tvořena směsí 50 až 100 hmota % styrenové sloučeniny nebo (C |.«-alkyl)esteru kyseliny akrylové nebo kyseliny methakiylové, nebo směsí styrenové sloučeniny a (C |.xalkyl)esteru kyseliny akiylové nebo kyseliny methakrylové a 0 až 50 hmota %alespoňjednoho dalšího monomeru, Β) 1 až 50 hmota %termoplastického polymeru aC) ' 1 až 70 hmota %kaučukově elastického blokového kopolymera.

Description

Termoplastické materiály pro výrobu plastů a jejich použití
QbJ a s t.......techniky
Vynález se týká termoplastických materiálů pro výrobu plastů a jejich použití.
Dosavadní_____stav techn i ky plastických hmot mají mnoho oblastí použití, zejména flexibilní fólie se vzhledem kůže se úpravě vnitřních ploch, kůže. Vyrábí se zpravidla
Fólie z Stanovené fólie, ve velkém rozsahu používají při například aut, nebo jako náhrada ka1androváním nebo extruzí.
Hlavní součástí těchto folií je v současné době zpravidla po 1yviny1ch1orid (PVC), který obsahuje změkčovadlo a často také ještě jiné vinylové polymery. Fólie jsou však jen podmíněně stabilní ke stárnutí a kromě toho mohou během doby vystupovat změkčovadla.
Z EP-A 526 813 jsou známé termoplastické materiály pro výrobu plastů z vysoce zesilovaného akrylkaučuku s roubovanou obálkou z methylmethakrylátu nebo styren/akrylnitri 1u, částečně zasíťovaného akrylkaučuku, kopolymeru ethylenu a vinylacetátu a rovněž případně dalších polymerů na bázi styrenu a/nebo akrylových sloučenin. Za podmínek tváření, například na fólie, však mají tyto materiály sklony k nežádaným odbourávacím reakcí m.
V DE-A 42 11 412 jsou jako materiály pro fólie doporučovány směsi z polymerů styrenu a akrylnitrilu a termoplastů, které jsou mají roubovaný obal z e1 astomerového polymeru. Výroba takovýchto roubovaných polymerů je z náročná z hlediska provedení způsobu, takže je obtížné udržet konstantní • · výrobn i kvalitu.
Fólie i dosud známých materiálů pro výrobu plastů zejména nemají v celém rozsahu vlastnosti a mají vysokou tvrdost nedocílí požadovaný drsný, kůži (sof t-touch).
uspokojivé hlubokotažné Shore, takže se nikdy se podobající povrch
Podstata vynalezu
Vynález spočívá \ materiály pro výrobu plastů, stálé kvalitě a jsou dále například degradační reakcí, se musí připravit materiály vyrobitelné výlisky, zvláště hlubokotažnými vlastnostmi a vysoká odolnost proti další Shore.
úkolu vyřešit termoplastické které jsou snadno vyrobitelné ve zpracovatelné bez ztráty kvality, na výlisky, zvášte fólie. Dále pro výrobu z plastů, z nichž jsou fólie, které se vyznačují dobrými (vysoká tažnost do vzniku trhlin mu trhání) a rovněž malou tvrdostí
Vzhl edem pro výrobu plastů k tomu byly nalezeny termoplastické materiály z
A) 30 až 98 hmotn. % roubovaného polymeru z a«) 30 až 90 hmotn. Ϊ kaučukově elastického roubovaného jádra, obsahujícího kopo 1ymeri zaci ak/i) 80 až 99,99 hmotn. % jednoho nebo více (C1-C10alkyl)esterů kyseliny akrylové, ak/2) 0,01 až 20 hmotn. % zesilovaných monomerů a ak/3) 0 až 40 hmotn. % jednoho nebo více dalších monomerů, as) 10 až 70 hmotn. % roubované obálky z • · • ·
« · · « • · · · a-s /1 ) 50 až 100 hmotn. % styrenové sloučeniny obecného vzorce
R2
kde R1 a R2 znamená vodík nebo Ci-Cg-alkyl, nebo (Ci-Ce-a 1ky1)ester kyseliny akrylové nebo kyseliny methakrylové, nebo směs styrenové sloučeniny a ( Ci-Cs ~a 1 ky 1 ) esteru kyseliny akrylové nebo kyseliny methakrylové a as/2) 0 až 50 hmotn. % jednoho nebo více dalších monomerů,
B) 1 až 50 hmotn. % termoplastického polymeru z bi ) 50 až 100 hmotn. % styrenu nebo cx-methyl styrenu nebo jejich směsi, b2 ) 0 až 50 hmotn. % akrylni tr i 1u a b3) 0 až 50 hmotn. % jednoho dalšího nebo více dalších monomerů a
C) 1 až 70 hmotn. % kaučukově elastického blokového kopolymeru, který se vyrobí • · · · · · • · • · · © aniontovou polymerací monomerů za spoluúčasti sloučeniny draslíku, která je rozpustná v nepolárních rozpouštědlech (krok 1) a následnou úplnou, nebo téměř úplnou hydrogenací olefinických dvojných vazeb polymerů obsažených v kroku 1) (krok 2) a který je v podstatě vytvořen z alespoň jednoho bloku A, tvořícího tvrdou fázi a majícího jednopo1ymerové jednotky vinylaromatického monomeru, nebo bloku B tvořícího první kaučukově elastickou (měkkou) fázi a majícího dienový monomer, nebo blok A a blok B a alespoň jeden elastomerový blok B/A tvořící měkkou fázi a mající statisticky jednopo1ymerové jednotky vinylaromatických monomerů, jakož také dienu, přičemž přechodová teplota Tg k zeskelnění bloku A leží nad 25 °C a bloku B/A před hydrogenací leží pod 25 °C a poměr objemů bloku A k bloku B/A je volen tak, že podíl tvrdé fáze na celém blokovém kopolymeru činí 1 až 40 objem. % a hmotnostní podíl dienu činí méně než 50 hmotn. %.
Vynález se dále týká takových materiálů pro výrobu plastů, v nichž jsou komponenty C) vyrobeny speciálním způsobem a materiálů pro výrobu plastů, v nichž mají komponenty speciální složení, respektive chemickou strukturu, použití takovýchto materiálů pro výrobu plastů k výrobě folií a výlisků a rovněž folií a výlisků z těchto materiálů pro výrobu plastů a dále použití těchto fólií a výlisků.
Komponenta A) je v materiálu pro výrobu plastů podle vynálezu obsažena, vztaženo na součet komponent A), B) a C), s podílem 30 až 98 hmotn. přednostně 40 až 90 hmotn. X a zvláště přednostně 50 až 82 hmotn. %. U této komponenty se jedná o roubovaný kopolymer z částic, který je složen z kaučukově elastického jádra ak ) (měkká komponenta) a na něm naroubované obálky as) (tvrdá komponenta).
Komponenta ak ) je obsažena s podílem 30 až 90 hmotn. %, přednostně 40 až 80 hmotn. % a zvláště 50 až 75 hmotn. vztaženo na komponentu A).
Roubované jádro ax) se obdrží polymerizací monomerové směsi, vztaženo na ax), sestávající z ak/i) 80 až 99,99 hmotn. %, přednostně 85 až 99,5 hmotn. % a zvláště přednostně 90 až 99 hmotn. % jednoho nebo více (C1-C10-alky1}esterů kyseliny akrylové, ak/2) 0,01 až 20 hmotn. X, přednostně 0,5 až 10 hmotn. % a zvláště přednostně 1 až 5 hmotn. % zesilovaných monomerů a
ak/3) 0 až 20 hmotn. %, přednostně 0 až 5 hmotn. % jednoho nebo více dalších monomerů.
Jako alkylester kyseliny akrylové (a 1kylakrylan) ak/i jsou vhodné především takové estery, které se odvozují od ethanolu, 2-ethy1hexano1u a zvláště od n-butanoiu. Alkylester kyseliny akrylové se může použít samostatně, nebo také směs více a 1ky1akrylanů s různými alkylovými zbytky.
Zesíťované monomery ak/2 jsou bi- nebo polyfunkční monomery, například butadien a isopren, divinylester dikarbonových kyselin jako kyselina jantarová a kyselina adipová, • 4
- 6 dialkylether a divinylether bifunkčních alkoholů jako ethylenglykolu a buta η-1,4-di o 1u, diester kyseliny akrylové a kyseliny methakrylové s uvedenými bifunkčními alkoholy, 1,4-diviny1benzo 1 a tri a 1ylkyanurat. Zvláště přednostní jsou ester kyseliny akrylové a tricykIodeceny 1 a 1 koho 1u následujícího vzorce
= C'se uvádí:
styren, deriváty styrenu obecného
R2
I (I);
který je znám pod označením di hydrod ícyklopentadienylakrylan, a rovněž alylester kyseliny akrylové a kyseliny methakrylové.
Komponenta a«) materiálu pro výrobu plastu může kromě toho na úkor monomerů ak/i) a a«/2) obsahovat další monomery aK/3), které v určitém rozsahu variují mechanické a termické vlastnosti jádra. Jako příklad těchto monoethylenových nenasycených komonomerů aK/3) viny1aromatické monomery jako vzorce I
J2 kde R1 a R2 značí vodík nebo Ci-Cs-alkyl, met ha kryl n i tr i 1 , a kryl n i tr i 1 , kyselina akrylová. kyselina methakrylová, dále dikarbonové kyseliny jako kyselina maleinová a kyselina mravenčí a rovněž jejich anhydridy jako anhydryd kyseliny maleinové, dusíkové funkční monomery jako dimethy1aminoethy1akrylan, di methylaminoethylakryl an, vinyli midazo1, viny1pyrro1 i don, viny1kapro1aktam, viny1 karbazo1 , vinylanilin, akrylamid,
Ci -C4-a 1ky1 ester kyseliny methakry1 ové jako methylmethakrylan, ethylmethakrylan, n-propylmethakrylan, isobuty1methakry1an, sek.undární buty1methakry1 at, terciární butylmethakry1at a rovněž hydroxyethy1 akrylat, aromatický a aralifatický ester kyseliny akrylové a methakrylové jako feny1 akry1an, feny1methakrylan, benzy1 akrylan, benzy1methakry1an, 2-feny1ethy1 akry1 an, 2-fenylethylmethakrylan, 2-fenoxyethy1 akry1 an a 2-fenoxyethylmethakry1 an, nenasycený ether jako vinylmethy1 ether a rovněž směsi těchto monomerů.
Roubovací obálka as) se obdrží polymerací směsi monomerů, sestávající vzhledem k a©) z
as/i) 50 až 100 hmotn. přednostně 60 až 95 hmotn. zvláště
přednostně 65 85 hmo t n. % styrenové sloučeniny
obecného vzorce ( I)
R2
(I)
kde R1 a R2 znamená vodík nebo Ci-Ca-alkyl, • · • · nebo (Ct -Cg-a 1ky1)ester kyseliny akrylové nebo kyseliny me t ha kr y1 o vé , nebo směs styrenové sloučeniny a (Ci-C3-a 1kyl)esteru kyseliny akrylové nebo kyseliny methakrylové a as/2) 0 až 50 hmotn. %, přednostně 15 až 35 hmotn. % jednoho nebo více dalších monomerů.
Jako ρ-methylstyren přednostní.
styrenová sloučenina obecného vzorce (I) (komponenta as/i) se a rovněž styreny s přednostně používá styren, α-methylstyren jádrem alkylovaným Ci-Cs-a 1 ky 1 em jako nebo terciární butylstyren. Styren je zvláště
Místo styrenových sloučenin nebo směsí s ním přichází do úvahy Ci - až Cs-a 1ky1 ester kyseliny akrylové a/nebo kyseliny methakrylové, zvláště takové, které se odvodí od methanolu, ethanolu, n- a iso-propanoiu, sekundárního a butanolu a iso-butano 1u, pentanolu, hexanolu, terciárního heptano1u, oktanolu a 2-ethy1hexano1u a především od n-butanolu. Zvláště přednostní je methy1methakry1 at.
Dále může být obálka as ) vytvořena na úkor monomerů as/i) z dalších komonomerů as/2). Pro komponentu as/2) platí stejná doporučení jako pro komponenty ak/3).
Dále se pro maleinimid, N-methyl-, rovněž monomery, které další monomery uvádí N-cyk1ohexy1ma1eini mid a as/2 ) jako N-f enyl- a jsou modifikovány kyselými, případně zásaditými funkčními skupinami, například pro ak/3) uvedené kyseliny, případně jejich anhydridy, případně pro a«/3) uvedené dusíkové funkční monomery. Přednostně se pro komponentu as/2) a kr y1n i t r i z uvedených pouzíva j 1 methakrylnitri maleinimid, přičemž zvláště přednostní je akrylnítril.
« · · · • ·
Přednostně je roubovaná obálka as) styrenu nebo methy1methakry1 anu nebo ze směsi hmotn. % methylmethakryianu a zbytku z akrylnitri z 65 až 85 hmotn. % styrenu a zbytku z akrylnitril vytvořena ze ze 40 až 90
1u nebo směs i u .
způsobem, tomu jsou
Roubované polymery A lze získat známým přednostně emulsní polymerací při 30 až 80 °C. K vhodné jako emulgátory například soli alkalických kovů alkylnebo a 1kylarylsu1fonových kyselin, alkylsírany, sulfonáty mastných kyselin, soli vyšších mastných kyselin s 10 až 30 atomy uhlíku, su1fosukcináty, ethersu1fonáty nebo pryskyřičná mýdla. Přednostně se používají soli alkalických kovů a ikylsulfonátů nebo mastných kyselin s 10 až 18 atomy uhlíku.
K výrobě disperze se přednostně používá voda, jestliže zhotovená disperze má obsah pevných látek 20. až 50 hmotn. %.
Jako polymerační iniciátory přichází přednostně do úvahy tvořiče radikálů, například peroxidy jako přednostně peroxosíran a azos1oučeniny jako azodiisobutyron itri 1 . Mohou se však také použít redoxové systémy, zejména na bázi hydroperoxidů, jako kumenhydroperoxid. Rovněž se může použít modifikátor molekulové hmostnosti, jako například ethy1hexy1thiog1yko1at, ndimerační α-methylstyren.
a t-dodekylmerkaptan, terpinoly
K získání konstantních hodnot pH, které přednostně leží mezi 6 až 9, se mohou použít pufrové substance jako Na2 HPO4/NaH2 PO4 nebo hydrouh 1 i č i tan sodný.
Emulgátory, iniciátory, regulátory a pufrové substance se používají v obvyklých množstvích, takže se k tomu bližší údaje neuvádí.
Roubovaná jádra se mohou zvláště přednostně vyrobit
také polymerizací monomerů at< ) za přítomnosti kaučukového latexu s jemnými částicemi .
Principiálně je také možné základní roubovanou vrstvu vyrobit podle jiného postupu než emulsní polymerací, například polymerizací v prášku nebo v roztoku a získané polymery dodatečně emulgovat. Také je vhodná polymerizace v mikrosuspenzi, přičemž se používají iniciátory rozpustné v oleji jako Iauroy1peroxid a t-butyiperpiva1at. Způsoby pro to jsou známé.
Roubovaná obálka as) může být vytvořena jednovrstvá, přičemž se zpravidla komponenty as/i) a as/2) přidávají současně nebo se přidávají s gradientem. Může být rovněž vytvořena vícevrstvá, k čemuž se nejprve polymerizují komponenta a®/i) a potom komponenta as/2) nebo směs z komponent as/i) a as/2). Přitom může být poměr množství komponent as/1 ) : as/2) konstatní nebo může v průběhu přídavku směsi variovat, přičemž gradient může být kontinuální nebo stupňovitý.
Kromě toho je odborníkovi známé, že přídavek roubovaných monomerů as/i) a as/2) se může provést najednou nebo pomocí přiváděcího postupu. Přitom může být přívodní partie konstantní nebo variabilní. Použitelné jsou také kombinace těchto přidávacích postupů.
Přednostně se navzájem zladí známým způsobem reakční podmínky tak, že částice polymeru mají pokud možno jednotný průměr dso v rozsahu 60 až 1500, zvláště 150 až 1000 nm.
Na místo jednotného roubovaného polymeru A) se mohou k výrobě termoplastického materiálu podle vynálezu použít také různé tyto polymery, především se zřetelně odlišnou velikostí částic. Takovéto směsi s bimodálním velikostním rozdělením nabízí výhody z hlediska postupu při dalším zpracování. Vhodné * · · » c ·
průměry částic leží jednak v rozsahu 60 až 200 nm a jednak v rozsahu 300 až 1000 nm.
Dá 1 e jsou také vhodné roubované po 1ymery s více
měkkými a tvrdými obaly, například se strukturou
ak ) —as ) —ak ) —as ) nebo as ) —ak ) —as ) , předevš í m v případě větší c h
částic.
Pokud př i roubování vznikají z monomerů as )
neroubované monomery, přiřadí se tomuto množst ví , které
zpravidla leží pod 10 hmo t n. % z komponenty as), ma t e r i á 1
komponenty A).
Komponenta B) materiálu pro výrobu plastů podle vynálezu je obsažena s podílem 1 až 50, přednostně 5 až 40 a zvláště přednostně 10 až 30 hmotn. vztaženo na součet komponent A), B) a C). Komponenta B) je termoplastický polymer, který sestává z bi ) 50 až 100 hmotn. přednostně 55 až 95 hmotn. % a zvláště přednostně 60 až 85 hmotn. % styrenu nebo α-methyl styrenu nebo jejich směsi, b2 ) 0 až 50 hmotn. %, přednostně 5 až 45 hmotn. % a zvláště přednostně 15 až 40 hmotn. % akrylnitrilu a rovněž b3) 0 až 50 hmotn. %, zvláště 0 až 40 hmotn. Ϊ, jednoho dalšího nebo více dalších monomerů.
vztaženo na komponentu B). Jako monomery bz ) přichází do úvahy tytéž, které byly uvedeny pro komponentu ax/3) as/2).
Přednostní monomery b3 ) jsou alkyl- a arylester kyseliny methakrylové a rovněž amidy kyseliny methakrylové. Jako přednostní monomery b3) se uvádí methy1methakry1 aη,
- 12 anhydrtd kyseliny maleinové, ma1eini midy a rovněž příslušná množství g1ycidylmethakry1anu, kyselina akrylová, kyselina methakrylová a dimethy1aminoethy1 akry 1 an .
Přednostní je například komponenta B) z kopolymerů z 60 až 95 hmotn. % styrenu a 5 až 40 hmotn. % a kr y 1 n i t r i 1 u . Zvláště přednostní je kopolymer ze 60 až 85 hmotn. % styrenu a 15 až 40 hmotn. % akry1nitri 1u.
Polymery Β), které jsou pro své hlavní komponenty styren a akrylnitril obecně také označovány SAN-po1ymery, jsou známé a zčásti jsou také obchodně obvyklé. Mají zpravidla viskozitní číslo VZ (zjištěné podle DIN 53 726 při 25 °C, 0,5 hmotn. % v dimethy1 forma 1dehydu) 40 až 160 ml/g, podle střední molárni hmotnosti 40000 až 2000000. Obdrží se známým způsobem substanční, roztokovou, suspenzní, srážecí a emulzní polymerizaci. Jednotlivosti těchto postupů jsou například popsány v příručce Kunststoffhandbuch, Hrg. R. Vieweg a 6. Daumiller, svazek V Po 1ystyrol, Car I-Hanser-Ver1ag Mtinchen 1969, str. 118 a následující.
Polymer B) také může být směsí různých kopolymerů styrenu, případně α-methylstyrenu a akry)nitri 1u, které se odlišují například v obsahu akry1nitri 1u, nebo ve střední molárni hmotnosti.
Podíl komponenty C) na materiálu pro výrobu plastů činí, vztaženo na součet komponent A), B) a C) 1 až 70 hmotn. %, přednostně 5 až 50 hmotn. % a zvláště přednostně 8 až 40 hmotn. %. Komponenta C) je kaučukově elastický blokový kopolymer, který se vyrobí aniontovou polymeraci monomerů za spoluúčasti sloučeniny draslíku, která je rozpustná v nepolárních rozpouštědlech (krok 1) a
- 13 ► · · · » β · · • · · · · · následnou úplnou, nebo téměř úplnou hydrogenaci oíefinických dvojných vazeb polymerů obsažených v kroku 1) (krok 2) a který je v podstatě vytvořen z alespoň jednoho bloku A, tvořící ho tvrdou fázi a majícího jednopo1ymerové jednotky viny1 aromatického monomeru, nebo
- bloku B, tvořícího první kaučukově elastickou (měkkou) fázi a majícího jednopo1ymerový dienový monomer, nebo
- blok A a blok Ba
- alespoň jeden blok B/A, tvořící měkkou fázi, který má statisticky jednopo1ymerové jednotky vinylaromatických monomerů, jakož také díenu, přičemž přechodová teplota Tg k zeskelnění bloku A leží nad 25 °C a bloku B/A před hydrogenaci leží pod 25 °C a poměr objemů bloku A k bloku B/A je volen tak, že podíl tvrdé fáze na celérn blokovém kopolymeru činí 1 až 40 objem. % a hmotnostní podíl dienu činí méně než 50 hmotn. %.
Detailnější údaje ke struktuře a výrobě komponenty C) se nacházejí dále a v DE -OS 44 20 952, na který je zde výslovně odkazováno.
Měkká fáze (blok B/A) se obdrží statistickou kopo 1ymerizací v iny1 aromatických monomerů a dienů.
Hydrogenováný blokový kopolymer C se může například znázornit jedním z obecných vzorců 1 až 11:
(1) (A-B/A)n • · · · • ·
-14(2) (A-B/A)n-A, přednostně A-B/A-A (3) B/A-(A-B/A)n, (4) X-((A-B/A)n)m+i, (5) X-( ( B/A-A)rt )m+i , přednostně X-(-B/A-A)2, (6) X-((A-B/A)n~A)m+i, (7) X-((B/A-A)n-B/A)m+l, (8) Y-((A-B/A)n)m+i, (9) Y-((B/A-A)n)m+l, přednostně Y-(-B/A~A)2, (10) Y-((A-B/A)n-A)m+l, (11) Y-((B/A-A)n~B/A)m+i, přičemž A znamená vjny1 aromatický blok a B/A znamená měkkou »
fázi, tedy blok vytvořený statisticky z dienových a vinylaromatických jednotek, X znamená zbytek n-funkčního iniciátoru, Y zbytek m-funkčního vazebního prostředku a m a n přirozená čísla 1 až 10 a přičemž dienové jednotky jsou převeditelné hydrogenací na ethen-butenové jednotky.
Přednostní je blokový kopolymer, jehož měkká fáze B/A je rozdělena na bloky (12) (B/A)i-(B/A)2, (13) (B/A) i-(B/A)2-(B/A) i , (14) (B/A)i-(B/A)2-(B/A)3 , jejichž poměr vinylaromát/dien může být v jednotlivých blocích B/A různý nebo se může uvnitř bloku v rozmezí (B/A)i—>(B/A)3 měnit (zejména může stoupat), přičemž teplota Tg kontinuálně skelného přechodu každého dílčího bloku před hydrogenací leží pod 25 °C. Zvláště přednostní je varianta (14).
Zvláště přednostní hydrogenováný má vzorec blokový kopolymer C) (2) (A-B/A)n-A.
• ·
- 15 Zvláště
C) vzorce (19) A-B/A-A.
přednostní jsou hydrogenované blokové polymery
Rovněž bloků B/A a/nebo je přednostní blokový polymer, který má více A s odlišnou molovou hmotností molekuly.
Rovněž může na místo bloku A, vytvořeného výlučně z vinylaromatických jednotek, nastoupit blok
B z po 1ymerizováných dienových monomerů, poněvadž vesměs záleží pouze na tom, že se vytvoří kaučukově elastický blokový polymer. Takovéto kopolymery mohou mít například strukturu (15) až (18) ( 15) B-( B/A) , (16) (B/A)-B-(B/A) , (17) (B/A)i-B-(B/A)2, (18) B-(B/A)i-(B/A)2,
Jako viny1 aromatická přednostní styren a rovněž rovněž směsi těchto sloučenin isopren. rovněž piperylen, těchto sloučenin.
sloučenina ve smyslu vynálezu je a-methyl styren a vinyltoluen a Přednostní dieny jsou butadien a
1-fenylbutadien a rovněž směsi styren.
vztahují
Zvláště přednostní monomerová kombinace je butadien a Všechny následující hmotnostní a objemové údaje se na tyto kombinace.
B./A blok je vytvořen z 75 až 30 hmotn. % styrenu a 25 až 70 hmotn. % butadienu. Zvláště přednostně má měkký blok butadienový podí1 mezi 35 a 70 % a styrenový podí1 mezi 65 a 30 %.
• « · * · · 4 • · · • · · · · 4 • · · · · • · · · · • · · · · · «
Hmotnostní podíl dienu v celkovém blokovém polymeru leží v případě monomerové kombinace styren/butadien v rozsahu 15 až 50 hmotn. hmotnostní podíl v iny1 aromatické komponenty odpovídá 85 až 50 hmotn. %. Zvláště přednostní jsou butadien-styrenové kopolymerové bloky se složením monomerů z 25 až 50 hmotn. % dienu a 75 až 50 hmotn. % v iny1 aromatických sloučenin.
K výrobě komponenty C) se uvádí následující:
V prvním kroku se vyrobí blokové kopolymery aniontovou polymeraci v nepolárním rozpouštědle za spolupůsobení draslíku, která je rozpustná v nepolárním Jako rozpouštědlo se přednostně používají sloučeniny rozpouštědle a 1 i f at i cké zejména cyklohexan nebo rozpouštědla jsou cyklopenten, uhlovodíky jako methylcyk1ohexan. Další vhodná dekalin, methy1cyk1opentan nebo benzen.
Aniontová polymerace se iniciuje organických sloučenin, zejména organických jako methyl 1 ithium, ethy1 1 ithium, n-butyllithium, sekekundární buty11 ithi um. Kovová organická v chemicky inertním uhlovodíku pomocí kovových sloučenin lithia propyl1 i thi um, butyllithium, terciární sloučenina se jako roztok přidává v množství obvykle
0,002 až 5 mol. %, vztaženo na monomery.
sloučeniny zpravidla
U sloučenin draslíku, které se používají k aniontové polymeraci vedle kovové organické sloučeniny, zejména organické lithia, zvláště terciární buty1 1 ithi um, se jedná o draselnou sůl organické molekuly. Zejména vhodné jsou alkoholáty draslíku, přičemž zvláště přednostní jsou alkoholáty terciárních alkoholů s alespoň 7 atomy uhlíku.
Zvláště přednostní jsou soli draslíku 3-ethyl-3pentanolu a 2,3-dimethy1-3-pentani o 1u a rovněž zejména 3,7• · · · dimethyl-3-oktanolu (tetrahydrolinalool).
vhodné také jiné kovovým alkylům, alkylované diarylamidy
Dále jsou jako sloučeniny draslíku soli, které se chovají inertně vzhledem ke například dialkylamidy draslíku.
draslíku, a 1ky1thi o 1 aty a alkylované arylthiolaty draslíku.
Jako nepolární rozpouštědlo pro sloučeniny draslíku jsou například vhodné c yk1 o pe nt a η, methylcyklopentan, cyklohexan, methy1cyk1 ohexan, dekalin nebo benzol.
Cyklohexan, přednostní.
cyklopentan methylcyk1ohexan jsou
Obvykle se výroba alkoholátů draslíku provádí tím, že se odpovídající alkoholy sodnodrase1 né slitiny v cyklohexanu, k čemuž je při zreagují za míchání s přebytkem inertním rozpouštědle, přednostně teplotě okolí potřeba asi 24 hodin při teplotě varu několik hodin.
Alternativně se může k alkoholu přidat malý přebytek terciárního rozpouštědla methylatu draslíku, methylatu draslíku nebo butylátu draslíku za přítomnosti inertního s vysokou teplotou varu jako dekalin nebo ethylbenzen, alkohol s nízkou teplotou varu, zde methanol, ethanol nebo terciární butanol, se oddestilují, zbytek se zředí cyk1ohexanonem a odfiltruje se od přebývajícího těžko rozpustného alkoholátu.
Statistické rozdělení vinylaromatických a dienových jednotek v kopolymeru se může, nikoliv podle vynálezu, docílit také použitím polárního kosolventu, zejména etheru jako tetrahydrofuran (THF). Avšak přídavkem polárních kosolventů se může poměr 1,2- vazeb k 1,4- vazbám zřetelně zvýšit. To vede ke změněnému profilu vlastností výlisků, které obsahují komponentu C), což může být pro stanovená použití výlisků nevýhodné.
• ·
- 18 poměr použitím místo nezmění nebo změní jen stanovené mechanické komponentu C) podle
Naprotitomu, když se tento polárního kosolventu sloučeniny draslíku nepatrně, působí to posuti vně na vlastnosti výlisků, které obsahují vynálezu.
Podí 1 součet 1,2- a činí o bvyk1e 8 přednostně 9 až
1,2- vazeb dienu v komponentě C), vztaženo na 1,4- vazeb, se zpravidla zvýší o méně než 2 % a až 15 při poměru Li/K větším než 25 ku 1 činí 11 vztaženo na uvedený součet.
K docílení přísně statistického rozdělení monomerových jednotek se musí zpravidla použít vedle sloučeniny draslíku sloučenina alkyllithia, jak již bylo uvedeno.
Při polymerizaci v cyk1ohaxanonu, iniciované buty11 ithiem, leží v tomto přísně statistickém případě molový poměr lithia k draslíku mezi 10 ku 1 až 40 ku 1. Jestliže se požaduje gradient složení podél statistického bloku butadienu podle styrenu, jsou poměry Li/K voleny větší než 40 ku 1, při požadovaném gradientu styrenu podle butadienu jsou poměry menší než 10 ku 1 .
Časový okamžik, ve kterém se k reakčímu médiu přidává sůl draslíku, může variovat. Přednostní je však následující postup. Do reakční nádoby se vloží alespoň části rozpouštědla pro polymerizaci a monomer pro první blok. Nedoporučuje se v tento okamžik přidávat sloučeninu draslíku, stopami nečistot by se alespoň částečně hydro 1yzova1 a na KOH a alkohol. Ionty draslíku by potom byly nevratně desaktivovány pro polymerizaci.
Proto se přednostně nejprve přidá a zamísí sloučenina alkyllithia a teprve potom sloučenina draslíku.
Doporučuje se přidat sloučeninu draslíku teprve krátce « · • · · ·
- 19 4« • · 4 před polymerizací statistického bloku.
Teplota polymerizace může činit mezi Přednostní je teplotní rozsah mezi 30 a 100 °C.
a 130 °C.
Podle vynálezu leží objemový podíl měkké fáze vytvořené z dienových a vinylaromatických sekvencí v komponentě C) v rozsahu 60 až 99 objemových %, přednostně 70 až 90 až 90 objemových %. Bloky monomerů, tvoří tvrdou fázi, objemových % a zvláště přednostně A, vznikající z vinylaromatických jejíž objemový podíl činí 1 až 40 objemových %, přednostně 10 až 30 objemových % a zvláště přednostně 10 až 20 objemových %.
Odkazuje se na to, že mezi shora uvedenými poměry množství vinylaromatické sloučeniny a dienu, vpředu uvedenými hraničními hodnotami fázového objemu a složením, které vyplývá z rozsahů teplot zeskelnění podle vynálezu, neexistuje na základě nepřesností žádná přísná shoda. Tato by mohla vzniknout spíše jen náhodou.
Objemový podíl obou fází je měřitelný pomocí kontrastní elektronové mikroskopie nebo NMR spektroskopie. Podíl vinylaromatických bloků lze stanovit podle odbourání osmia z po 1ydienového podílu srážením a vyvážením. Budoucí fázový poměr polymerů lze vypočítat z použitých množství polymerů, když se pokaždé nechají zcela zpo1ymerizovat.
Kvocient z objemového podílu v procentech měkké fáze tvořené z B/A bloků a podílu dienových jednotek v měkké fázi leží pro kombinaci styren/butadien mezi 25 a 70 hmotn. %.
Měkké fáze (bloky B a B/A) komponenty C) mají obvykle přechodovou teplotu k zeskelnění mezi -50 a +25 °C, přednostně -50 až + 5 °C. Přechodová teplota k zeskelnění tvrdé fáze (blok A) leží přednostně nad + 50 °C.
• ·
J· 4 4
- 20 44 • * · * 4 • *
4t ···· * » 4 » · * < V * » · 4 • 4 4 4
Molekulová hmotnost bloku A přitom činí 1000 až 200 000 g/mol, přednostně 3000 až 80 000 g/mol. Uvnitř molekuly mohou mít A bloky různou molovou hmotnost.
Molekulová hmotnost bloku B/A činí obvykle 2000 až 250 000 g/mol, přednostně 5000 až 150 000 g/mol, Také blok B/A může mít, jako blok A, uvnitř molekuly různé hodnoty molekulové hmotnost i .
Vazební centrum X je případně vytvořeno pomocí reakce aniontových konců řetezce a alespoň bifunkčním vazebním činidlem. Příklady pro takovéto sloučeniny jsou v US-PS 3 985 830, 3 280 084, 3 637 554 a 4 091 053. Přednostně se například používají epoxidované glyceriny jako lněný olej nebo sojový olej, vhodný je také diviny1benzo1. Speciálně pro dimeraci jsou vhodné dichlord i a 1ky1si 1any, dialdehydy jako terefta 1at1dehyd a ester jako ethyl mravenčen, ethyloctan nebo ethylbenzoat.
Statistický blok B/A může být sám opět rozdělen na bloky B1/A 1-B2/A2-B3/A3-.. . Přednostně sestává statistický blok ze 2 až 15 statistických dílčích bloků, zvláště přednostně ze 3 až 10 dílčích bloků.
a zaci na pri bloku A. Část se nastartuje
Polymerizace se provádí vícestupňové monofunkční iniciaci například výrobou tvrdého monomerů se vloží do reaktoru a polymerizace přídavkem iniciátoru. K docílení definované výstavby řetězce je doporučováno, avšak nikoliv naléhavě, vést proces před druhým přídavkem monomeru až k vysokému obratu (přes 99 %).
Následující druhý přídavek monomeru se řídí podle zvolené výstavby bloku. Při monofunkční iniciaci se například nejprve buď předloží nebo přímo dávkují v iny1 aromatické sloučeniny. Následně se zpravidla přidává roztok sloučeniny draslíku v nepolárním rozpouštědle, přednostně c yk 1 o he xa no n u .
• · • · • · · · • · • · · · · • · · · ·
- 21 Poměrem množství dienu k v iny1 aromatické sloučenině, koncentrací a chemickou strukturou sloučeniny draslíku a rovněž teplotou se stanoví statistická výstavba a složení bloku B/A.
Podle vynálezu činí hmotnostní podíl dienu relativně k celkové hmotnosti, včetně viny1aromatické sloučeniny, 25 X až 70 Následně se může blok A po 1ymerizovat přídavkem vinylaromátů. Místo toho se mohou potřebné polymerové bloky navzájem spojit také vazební reakcí. V případě bifunkční iniciace se nejprve vytvoří blok B/A, následuje blok A.
Reakce se přeruší známým způsobem přídavkem polární sloučeniny jako voda nebo alkohol, přednostně ethanol nebo i sopropano1 .
Hydrogenace v polymeru ještě existujících olefinických dvojných vazeb, které pochází z dienu, nastává ve druhém kroku, když byl, jak bylo právě popsáno, v prvním kroku aniontovou polymerací vyroben blokový kopolymer.
Hydrogenuje se známým způsobem, a to v homogenní fázi vodíkem pomocí rozpustného, působícího hydrogenačního kata 1yzátoru, jako acetylacetonátu nikelnatého a triisobutylu hlinitého rozpouštědle jako hexan. Hydrogenanční teplota činí 20 až 200 °C, zvláště přednostně 100 až 170 °C a vodíku se doporučuje rozsah 6 až 30 bar, přednostně bar.
přednostně selektivně je směs v inertním přednostně pro tlak 10 až 20
Úplná hydrogenace nearomatických dvojných vazeb není potřebná, úplně dostačuje hydrogenační stupeň alespoň 80 %, přednostně alespoň 95 %.
Hydrogenace je příkladně objasněna pomocí následujícího příkladného provedení.
• · ·
- 22 Hydrogenační katalyzátor se obvykle vyrobí separátně jako roztok následně: K 1 Žnímu roztoku acetylacetonátu nikelnatého v toluenu se při pokojové teplotě přidá 20 Žní roztok triisobutylu hlinitého v hexanu, přičemž hmotnostní poměr acety1acetonátu nikelnatého k triisobutylu hlinitému leží v rozsahu 1:4. Po odeznění slabě exothermní reakce se čerstvý roztok katalyzátoru přidá k roztoku polymeru a reaktor se ostřikuje vodíkem. Na 1 kg polymeru zpravidla dostačuje 1,5 g acetylacetonátu nikelnatého, za zvláště inertních podmínek ale zpravidla dostačuje jíž 0,15 g. Rychlost hydrogenace závisí vedle koncentrace katalyzátoru na tlaku vodíku a reakční teplotě. Přednostě požadovaný hydrogenační stupeň alespoň 95 Ž se dosahuje při parciálním tlaku vodíku 15 bar a teplotách mezi 180 a 200 °C obvykle již po 30 až 120 minutách.
Při hydrogenančních teplotách přes 170 °C může ovšem nastat neočekávaná parciální hydrogenace fenylových skupin, proto se zvláště přednostně nehydrogenuje nad 170 °C.
až 16
Při teplotách kolem 120 hodin.
°C trvá hydrogenace zpravidla hlediska prostoru a času je vodíku. Proto se přednostně vertikálním promícháním. Velmi mí c ha č k y.
Pro optimální výtěžek z výhodné dobré zamísení plynného používá účinná míchačka s dobrým vhodné jsou tak zvané zaplynovací
Po ukončení hydrogenace se může koloidně rozdělený nikl, který barví roztok polymeru černě, při odbarveni naoxidovat, například směsí peroxid vodíku, kyselina octová.
Hydrogenace se může samozřejmě provádět také jinými homogenními a heterogenními hydrogenačními katalyzátory. Přitom se zejména uvádí hydrogenace na pevném kata 1yzátorovém lóži. Tímto provedením hydrogenace se zabraňuje znečištění polymeru • · · « · · · · ·»· ··· » · · · · · · · · * · · · · * · · · · · 9 9
- 23 C) zbytky kata 1yzátoru, čímž jsou materiály pro výrobu plastů zvláště odolné proti atmosférickým vlivům. Takto vyrobená komponenta C) je proto zcela bezbarvá, což může být výhodné podle oblasti použití pro fólie vyrobené z výlisků.
Zpracování na požadované hydrogenované polymery C) jejichž molova hmotnost se přednostně nastaví na 50000 až 300000, zvláště 70000 až 180000, se provádí jako obvykle. Zpravidla se nejprve odstraní rozpouštědlo, načež se extruduje a granuluje polymer.
Hydrogenované měkká fáze (blok B/A) potom v podstatě sestává z kopolymerů z ethenu, butenu a styrenu, přičemž poměr ethenu a butenu se stanoví pomocí poměru vazeb 1,4- k 1,2-, Polymery s malým poměrem buten, ethen, jaké vznikají solemi draslíku, mají na základě polyethylenových sekvencí krystalizující podíl. Jsou tužší než polymery se stejnou stavbou bloku, které byly vyrobeny použitím polárního konsolventu jako THF, a proto mají vysoký poměr buten ethen.
Kromě komponent A), B) a C) mohou termoplastické materiály pro výrobu plastů obsahovat ještě doplňové materiály jako kluzné a odformovací prostředky, pigmenty, barviva, ochranné látky proti ohni, antioxidanty, stabilizátory proti působení světla, vláknitá a práškovitá plniva a ztužidla a anitistatika v množstvích pro tyto prostředky obvyklých. Zvláště v případě, že se z materiálů pro výrobu plastu podle vynálezu vyrábí fólie, se používají změkčovadla, například kopolymery se střední molovou hmotností 2000 až 8000 ze 30 až 70 hmotn. % ethylenoxidu a 70 až 30 hmotn. X 1,2~propy 1enoxidu v množstvích 0.5 až 10 hmotn. %, vztaženo na součet komponent A) , B) a C) .
Výroba materiálů pro výrobu plastů podle vynálezu se může provádět známým směsným postupem, například za roztavení v « · · · · · • · • · · ·
- 24 hnětačím stroji, válcovací se však také mohou smíchat směs nebo směs sestávající homogenizovat teprve při extruderu, Branburyho stolici nebo kalandru. bez tavení za studená z granulátů se může zpracování.
mí chačce, Komponenty a prášková tavit a
Z materiálu pro všech typů, zejména fólie, válcováním, ka1androváním výrobu plastů lze vyrobit výlisky Výroba fólií může nastat extrudací, a jinými pro odborníka známými postupy. Materiály pro výrobu plastů podle vynálezu se přitom lisují na zpracovatelnou fólii ohřevem a/nebo frikcí sami nebo za použití změkčujících nebo jiných přísad. Zpracování takovýchto fólií na hotové produkty nastává například lisován za tepla nebo hlubokým tažením.
Fólie mají mnoho možností použití, zejména v automobilovém průmyslu k výbavě vnitřku aut, pro dekorační účely, jako nábytkářském povrchu nábytku.
náhrada kůže při výrobě průmyslu jako povlakový kufrů a tašek a v materiál ke kašírování
Termop1ast ické neobsahují halogeny, a migrujících složek a žádné nevýhodné změny materiály pro výrobu podle vynálezu Dále jsou bez vypařujících se nevykazují při zpracování prakticky vlivem degradačních reakcí, jako je zabarvení. Dále mají dobré mechanické vlastnosti. Zejména fólie vyrobené z materiálů pro výrobu plastů podle vynálezu mají dobré hlubokotažné vlastnosti (vysoká tažnost do vzniku trhlin a vysoká odolnost proti dalšímu trhání) a rovněž kůži se podobající povrch (soft-touch).
Příklady.......provedení.........yynáj .e z u
Byly vyrobeny, respektive použity následující složky. Všechny údaje jsou v hmotn. %
- 25 • · · · • ·
Komponenta A): Roubovaný polymer po 1y-n-butylakry)á t u nitrilu (obálka) v podobě částic (jádro) a kopolymeru ze zesí(ováného styrenu a a kryl Ke směsi ze 3 g po 1ybutylakrylanu, persíranu draselného byly v průběhu 4 hodi přidány směs z 98 g n-buty1 akry1anu a 2 g dienylakry 1anu a rovněž od této směsi Na-Ci 2 -Ci s -par af i nsu 1 f onátu v 50 g vody pokračovala ještě 3 hodiny. Střední vznikajícího letexu činil 430 částic (Q= 0, 1).
nm př i úzkém
100 g vody a 0,2 g n při teplotě 60 0 C dihydrodicyklopentaodděleně roztok 1 g Polymerace potom průměr dso částic rozložení velikosti
150 g tohoto latexu bylo smícháno s 60 g vody, 0,03 g persíranu draselného a 0,05 g 1auroy1peroxidu, načež se částice latexu roubují v průběhu 3 hodin při teplotě 65 °C nejprve 15 g styrenu a potom v průběhu dalších 4 hodin směsí z 15 g styrenu a 5 g akry1nitri 1u. Následně byl polymer při teplotě 95 °C vysrážen roztokem chioridu vápenatého, oddělen, vyprán vodou a vysušen v proudu teplého vzduchu. Stupeň roubování polymeru činil 35 % a částice měly střední průměr dso 510 nm.
Roubovaný polymer měl následující složení (hodnoty jsou zaokrouhleny):
hmotn. Ϊ roubovaného jádra z po 1ybutylakrylanu, z es í(ováného, hmotn. % vnitřní roubované obálky ze styrenového polymeru a 20 hmotn. % vnější roubované obálky z kopolymeru styrenu a akrylnitrilu v hmotnostním poměru S/AN 3:1.
Na začátku použitý polymer byl vyroben podle způsobu podle EP-B 6503 (sloupec 12, řádka 55 až sloupec 13, řádka 22) polymerizací n-butylakrylanu a tricyk1odeceny1 akrylanu ve vodné • · · · • * * · • · * · · · · • · « · » · emulsi a měl obsah pevných látek 40 %.
Střední velikost částic uvedená při popisu komponenty A) je váženým průměrem velikosti částic.
Střední průměr dso odpovídá hodnotě, přičemž 50 hmotn.
£ všech částic má menší průměr a větší průměr, než je střední rozdělení velikosti částic se průměru dso uvádí ještě hodnota průměru d9o . přitom platí, že hmotn. % všech částic má průměr dso. K charakter izaci často doplňkově ke střednímu průměru dio a rovněž hodnota 10 hmotn. % všech částic je menších a 90 hmotn. % větších než průměr di o. Analogicky má 90 hmotn. % všech částic menší a 10 hmotn. průměr dgo. Kvocient Q= ( dgo -di o )/dso % větší průměr než je je míra pro rozdělení velkostí částic. Čím je Q menší, tím je rozdělení užší.
Komponenta B):
Kopolymer ze styrenu a akrylnitrilu byl vyroben kopolymer akrylnitrilu, jak je Hrg. R. Ví eweg a G.
Kontinuální polymeraci roztoku ze 65 hmotn. % styrenu a 35 hmotn. % popsáno v příručce Kunststoff-Handuch,
Danmiller, svazek V Po 1 ys t yr o 1 , Car 1-Hanser-Ver 1 ag Miinchen 1969, str. 122 až 124. Viskozitní číslo VZ (zjištěné podle DIN 53 726 při teplotě 25 °C, 0,5 hmotn. % v dimethyl forma 1dehydu) činilo 80 mt/g.
Komponenta C) (podle vynálezu) Kaučukově elastický blokový kopolymer
Simultánně z ušlechtilé oceli vyplavením dusíkem butyllithia a ohřívaný a s křížovou a vyvaření m
1,1-difenylethylenu v cyklohexanu a vysušením.
ochlazovaný mí chačkou byl roztokem ( mo1 o vý autok1áv připraven sekundárního poměr 1:1) • · «
- 27 Bylo naplněno 22,8 1 cyklohexanu, načež bylo nejprve přidáno 87,3 mmol sekundárního butyllithia, potom bylo byly přidány monomery potřebné pro první stupeň a následně 10 hmotn. % roztoku 4,37 mmol tetrahydro1 i na 1oo1atu draselného v cyklohexanu. Molovy poměr Li:K činil 20:1. V tabulce 1 jsou shrnuty jednotlivé stupně polymerace.
V každém stupni byl interval přívodu monomerů vzhledem k intervalu polymerace kratší. Udávané počáteční a koncové teploty byly nastaveny ohřevem, případně ochlazením pláště reaktoru.
Tabulka 1
Stupeň 1 2 3 4 5
Přívod butadienu (g) - 1 172 1 172 1 1 72 -
Přívod styrenu (g) 1048 1477 1477 1477 1048
Tpocatscni (°C) 40 52 55 54 70
Tk oncova (®C) 70 75 76 75 72
Interval polymerace (min.) 30 13 1 3 1 7 40
Po ukončení reakce (spotřebování monomerů) byla polymerizace přerušena tím, že se směs titrovala až bezbarvosti ethanolem a okyselila se 1,5 násobným přebytkem kyseliny mravenčí. Následně bylo přidáno 34 g 2-(1,1-dimethyl ethyl)-6((3-(1,1- di methyiethy1)-2- hydroxy-5- methylfenyl) methyl-4methylfenyl-esteru kyseliny akrylové (Irganox 3052 od firmy Ciba-6eigy) a 82 g trisnony1feny1fosforitanu.
Podíl 1,2- vazeb dienu činí 10,4 %, vztaženo na součet 1,2- a 1,4 vazeb, jak bylo stanoveno pomocí FTIR spektroskopie.
<» · ·
K výrobě hydrogenačního katalyzátoru bylo ke 250 ml
1,136 hmotn. %ní ho toluenu při pokojové roztoku triisobutylu roztoku acety1 acetonátu nikelnatého v teplotě přidáno 50 ml 20 hmotn. %ního hlinitého v hexanu (hmotnostní poměr acetylacetonát nikelnatý : triisobutyl hlinitý činil 1 : 4). Po odeznění slabě exotermní reakce byl čistý roztok katalyzátoru přidán ke 13,3 kg 15 hmotn. %ního roztoku získaného polymeru, načež se směs odstavila na 16 hodin při teplotě 120 °C a tlaku Hydrogenační stupeň byl zjištěn Wijsovou titrací zkoušky v poměru vodíku 15 bar hydrogenované činil 38 k nehydrogenované zkoušce a teplotě
Po ukončení hydrogenace 70 °C přidána směs z 12 byla k černému roztoku při ml peroxidu vodíku, 2,5 ml kyseliny mravenčí a reaktoru bezbarvý.
ml vody, čímž se rychle stal obsah
Zpracování reakční směsi na hydrogenovaný polymer bylo provedeno jako obvykle, přičemž rozpouštědlo bylo přednostně odděleno při 200 °C v odplyňovacím extruderu a obdržel se granulát.
Získaný polymer C) měl strukturu
A-B/A-A, přičemž měkká fáze B/A je podle následujícího vyjádření (B/A)i ~(B/A)2-(B/A)3 rozdělena na tři bloky. A a B/A zde charakterizují již definované bloky polymeru. Blok A je blok homogenního polystyrenu, blok B/A je blok ze statisticky polymerizovaných jednotek styrenu a hydrogenováného butadienu. Podíl butylenových jednotek v měkké fázi B/A činil 20 hmotn. %, podíl styrenových jednotek činil 80 hmotn. Ϊ.
• ·
- 29 Podíl styrenu v celém polymeru C) činil 65 hmotn. %.
Podíl obou pevných fází A v polymeru C) byl 10.4 hmotn. %, podíl měkké fáze B/A byl 79,2 hmotn. %.
Střední molova hmotnost v g/mol získaného polymeru C) byla následující: číselný průměr Mn 131 000, viskozní průměr ( peakmaximum) Mp 1 50 000, hmotnostní průměr Mw 166 000 (všechny molové hmotnosti byly stanoveny gelovou permeativní chromatografii, kalibrováno vzhledem k polystyrenu).
Přechodové teploty Tg k zeskelnění činily před hydrogenaci -45 až 0 °C pro měkké fáze (bloky B/A) a 50 až 90 0C pro tvrdě fáze (bloky A) a po hydrogenaci -17 až 7 °C pro měkké fáze, pro tvrdé fáze zůstaly nezměněny.
Ke stanovení mechanických vlastností komponenty C) byly z granulátu vylisovány desky o tlouštce 2 cm (3 min při 200 °C) a podrobeny běžným zkouškám.
Zkoušky a jejich výsledky jsou shrnuty v tabulce 2.
Tabulka 2
komponenta C
zkouška DIN před hydrogenaci po hydrogenac i
průtažnost (N/mm2) 43504 1,5 5,0
napětí na mezí pevnosti (N/mm2) 43504 2 1,4 31,0
tažnost (%) 43504 80 1 352
napětí (N/mm2) při prodloužení 200 %, 400 % a 600 % L 43504 2,9/6,4/11,4 17,5/-/-
Pevnost na základě hydrogenace stoupla, jak je patrné na vyšších hodnotách průtažnosti a napětí na mezi pevnosti.
Komponenta Cx ) ke srovnání hydrogenovaný kopolymer styrenu a butadienu
K roztoku 529 g styrenu, tetrahydrofuranu ve 4 1 pomalu přidáno sekundární aktivních nečistot. Po
480 g butadienu a 20 ml cyklohexanu bylo při 0 °C nejprve butyllithium k desaktivaci protonově náběhu polymerační reakce, patrného nárůstem teploty o 0,2 °C, bylo rychle přidáno 0,8 g sekundárního butyllithia. Polymerační teplo bylo odvedeno destilečním chlazením. Přitom byl chladící výkon nastaven tak, že teplota během 30 min stoupla na 120 °C. Tato teplota byla udržována 10 min, načež byla polymer izace přerušena přídavkem 1 g ethanolu.
polymerovému roztoku nikelnatého v 30 ml
K hydrogenaci byly k získanému přidány suspenze 1,5 g acety1 acetonátu toluenu a 34 ml 20 hmotn. %ního roztoku triisobutylu hlinitého v hexanu, načež se vystavil po dobu 60 min a při teplotě 80 až 110 °C tlaku vodíku 15 bar.
Zpracování reakční směsi na hydrogenovaný polymer bylo provedeno jako obvykle, přičemž rozpouštědlo bylo přednostně odstraněno v přímém odplyňovacím zařízení.
Získaný polymer sestával z bloku, který začíná butadienem, bez styrenu, a končí styrenem, bez butadienu, takže je tedy k dispozici gradient, a z bloku homogenního polystyrenu, který byl připojen na styrenovým konci první ho bloku.
Obsah styrenu v získaném polymeru, který je obchodně označován jako G 1 issov isca 1R SG (firma BASF), činil 52 hmotn.
-31%, vztaženo na celkovou hmotnost polymeru. Podí! homogenního polystyrénového koncového bloku v polymeru činil 13 hmotn. Střední molova hmotnost produktu vyrobeného popsaným způsobem byla 80000, zjištěná gelovou permeační chromatografií.
Materiál podle vynálezu a jeho vlastnosti
Z komponent A), B) a C), případně Cx) byly vyrobeny směsi, která se zpracovaly při 200 °C na válcovací stolici na fólie o tloušťce 1 mm.
Byly zjištěny následující vlastnosti fólií:
- Pevnost v tahu: Tahová zkouška byla provedena podle DIN 53 504 na S2 tahové tyči, která se vyrobí z fólií.
- Tažnost do vzniku trhlin: Tažnost byla stanovena v tahové zkoušce podle DIN 53 504 při přiložení síly ke vzniku trhlin a je uvedena v procentech rozměru původní S2 tahové tyče.
- Odolnost proti dalšímu trhání dalšího trhání podle Gravese, DIN (tvaru V).
- Tvrdost Shore: Tvrdost Shore byla se zkušebními přístroji D a A.
Byla provedena zkouškou 43 515 na páscích s vrubem stáno ve na podle DIN 43 505
- Tepelná tvarová stálost: Byla změřena podle Vicatovo číslo měřícím postupem A.
DIN 53- 460 jako
Souhrn vyrobených fólií a výsledků zkoušek je uveden v tabulce 3.
• · ··· · · 4 • · « • · · · · ·
- 32 Tabulka 3
zkouška č. 1 VX) 2 3
složení hmotn. %
A 80 80 70
B 10 1 0 1 5
C - 10 1 5
C* 10 - -
vlastnosti
pevnost v tahu (N/mm2) 1 4 1 7 20
tažnost (%) 1 40 170 176
tvrdost Shore A 93 87 88
tvrdost Shore D 47 44 47
odolnost proti dalšímu trhání ( N/mm2 ) 46 5 1 52
tepelná tvarová stálost Vicat A 50 (°C) 89 86 90
χ/ ke srovnání
Fólie z materiálu pro výrobu plastů, které obsahují místo polymerů C) podle vynálezu hydrogenovany polymer Cx) (blok obsahující butadien s gradientem styrenu s na něj připojeným homogenním polystyrénovým blokem), mají značně nižší tažnost a rovněž zřetelně nižší odlnost proti dalšímu trhání (zkouška 1 Vx ) ) . Kromě toho jsou tyto fólie tvrdší.
Kromě toho fólie, v nichž je obsažen polymer C) podle vynálezu (polystyrénový blok-3 statistické polymerové bloky ze styrenu a hydrogenového butadienu-polystyrenový blok) spojují dobrou pevnost v tahu, vysokou tažnost, dobrou odolnost proti dalšímu trhání, nízkou tvrdost a vysokou tepelnou tvarovou stálost.
pV 314-17

Claims (16)

  1. PATENTOVÉ
    NÁROKY
    1. Termoplastické materiály pro výrobu plastů ze A) 30 až 98 hmotn. % roubovaného polymeru ze ax ) 30 až 90 hmotn. % kaučukově elastického roubovaného jádra, obsahujícího kopo 1ymeri zací ak/i) 80 až 99,99 hmotn. % alespoň jednoho (C1-C1G-— a 1kyl)esteru kyseliny akrylové, ak/
  2. 2) 0,01 až 20 hmotn. % zesilovaných monomerů a ak/
  3. 3) 0 až 40 hmotn. % alespoň jednoho dalšího monomeru, as) 10 až 70 hmotn. % roubované obálky ze as/i) 50 až 100 hmotn. % styrenové sloučeniny obecného vzorce
    R2 rX>Č=ch2 kde R.1 a R2 znamená vodík nebo Ci-Cs-a 1 ky 1 , nebo (Ci-Ce-a 1kyl)ester kyseliny akrylové nebo kyseliny methakrylové, směs styrenové sloučeniny a nebo alkyl)esteru kyseliny methakry1ové a (Ci -C8 akrylové nebo kyseliny
    B) as/2) 0 až 50 hmotn. % alespoň jednoho dalšího monomeru,
    1 až 50 hmotn. % termoplastického polymeru z % styrenu nebo α-methylstyrenu
    bi ) 50 a ž 100 hmotn nebo je j i ch směs i b? ) 0 až 50 hmo t n. % b3 ) 0 až 50 hmotn. %
    • · první kaučukově elastickou
    1 až 70 hmotn. % kaučukově elastického blokového kopolymeru, který se vyrábí aniontovou polymerací monomerů za spoluúčasti sloučeniny draslíku, která je rozpustná v nepolárních rozpouštědlech (krok 1) a následnou úplnou, nebo téměř úplnou hydrogenaci olefinických dvojných vazeb polymerů obsažených v kroku 1) (krok 2 ) a který je v podstatě vytvořen z alespoň jednoho bloku A, tvořícího tvrdou faz i a majícího jednopo1ymerové jednotky vinylaromatického monomeru, nebo bloku B tvořícího (měkkou) fázi a majícího dienový monomer, nebo blok A a blok B a alespoň jeden elastomerový blok B/A tvořící měkkou fázi (případně dvě nebo více) a mající statisticky j edno po 1yme rové jednotky vinylaromatických monomerů, jakož také dienu, přičemž přechodová teplota Tg k zeskelnění bloku A leží nad 25 °C a bloku B/A před hydrogenaci leží pod 25 °C a poměr objemů bloku A k bloku B/A je takový, že podíl tvrdé fáze na celém blokovém kopolymeru činí 1 až 40 objem. % a hmotnostní podíl hmo t. n . %.
    dienu činí méně než 50
    Termoplastické materiály pro výrobu plastů podle nároku 1, v nichž je sloučenina draslíku k výrobě komponenty C) tvořena draselnou solí terciárního alkoholu s alespoň sedmí at omv uh1í ku.
    Termoplastické materiály pro výrobu plastů podle nároku 2. v nichž je terciární alkohol tvořen 3~ethy1-3-pentano1ern, 2,3-di methy1-3-pentano 1 em nebo 3,7-dimethyl-3-oktano1em.
    • · · • · · · · · ··»· ···· ·· · 9 « w * ·· · · · · · · ······ ♦ · · ···· « · • · · ·· · * 9 9 · « ··
    - 35
  4. 4. Termoplastické materiály pro výrobu plastů podle nároku 1 až 3, které obsahují k výrobě komponenty C) v kroku 1) vedle sloučeniny draslíku sloučeninu alkyllithia.
  5. 5. Termop1 astické materiály pro výrobu plastů podle nároku 1 až 4, v nichž má komponenta C) podíl 8 až 15 % 1,2-vazeb dienu, vztaženo na součet 1,2- a 1,4- vazeb dienu.
  6. 6. Termoplastické materiály pro výrobu plastů podle nároku 1 až 5, že pro aniontovou polymeraci měkkých fází (bloky B a
    B/A) obsahují sloučeninu draslíku.
  7. 7. Termoplastické materiály pro výrobu plastů podle nároku 1 až 6, v nichž se k výrobě komponenty C) v kroku 1) během aniontové polymerace přivádí nejprve sloučenina alkyllithia a potom sloučenina draslíku.
  8. 8. Termoplastické materiály pro výrobu plastů podle nároku 1 až 7, v nichž v blokovém kopolymeru C) leží přechodová teplota Tg k zeskelnění tvrdé fáze (blok A) nad 50 °C a teplota Tg k zeskelnění měkkých fází (bloky B a B/A) leží před hydrogenaci pod 5 °C.
  9. 9. Termoplastické materiály pro výrobu plastů podle nároku 1 až 8, v nichž v blokovém kopolymeru C) je vinylaromatický monomer tvořen styrenem, út-me t hy 1 s t yre ne m, vinyltoluenem nebo jejich směsi a dien je tvořen butadienem a isoprenem nebo jejich směsí.
  10. 10. Termoplastické materiály pro výrobu plastů podle nároku 1 až 9, v nichž v blokovém kopolymeru C) je měkká fáze (blok B/A), případně druhá a další, tvořena kopolymerem vinylaromátu s dienem.
  11. 11. Termoplastické materiály pro výrobu plastů podle nároku 1
    - 36 < · · » • · až 10, v nichž hydrogenovaný blokový kopolymer C) je vytvořen podle vzorce ( A-B/A)n~A přičemž A značí viny1aromatický blok, B/A statistický blok vytvořený z dienových a vinylaromatických jednotek a n značí přirozené číslo 1 až 10.
  12. 12. Termoplastické materiály pro výrobu plastů podle nároku 1 až 11, v nichž měkká fáze (blok B/A) hydrogenováného blokového kopolymeru C) je rozdělena na bloky (1) (B/A)i-(B/A)z (2) (B/A)i-(B/A)2-(B/A)i (3) (B/A)i ~(B/Á)z-(B/A)3, jejichž poměr vinylaromát/dien je v jednotlivých blocích B/A odlišný nebo se uvnitř bloku na rozhraní (B/A)i—>(B/A)3 kontinuálně mění, přičemž teplota Tg k zeskelnění každého dílčího bloku leží pod 25 °C.
  13. 13. Termoplastické materiály pro výrobu plastů podle nároku 1 až 12, v nichž hydrogenovaný blokový kopolymer C) je vytvořen podle vzorce
    A-B/A-A, přičemž A značí viny1 aromatický blok a B/A statistický blok vytvořený z dienových a vinylaromatických jednotek.
  14. 14. Termoplastické materiály pro výrobu plastů podle nároku 1 až 13, v nichž komponenta B) je tvořena kopolymerem ze 60 až 95 hmotn. % styrenu a 5 až 40 hmotn. % akry1nitri 1u.
  15. 15. Použití termoplastických materiálů pro výrobu plastu podle nároků 1 až 14 k výrobě fólií a výlisků.
  16. 16. Fólie a výlisky z termoρ1 astických materiálů pro výrobu plastu podle nároků 1 až 14.
CZ1999912A 1997-09-09 1997-09-09 Termoplastické materiály pro výrobu plastů a jejich použití CZ91299A3 (cs)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
CZ1999912A CZ91299A3 (cs) 1997-09-09 1997-09-09 Termoplastické materiály pro výrobu plastů a jejich použití

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
CZ1999912A CZ91299A3 (cs) 1997-09-09 1997-09-09 Termoplastické materiály pro výrobu plastů a jejich použití

Publications (1)

Publication Number Publication Date
CZ91299A3 true CZ91299A3 (cs) 2000-02-16

Family

ID=5462460

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
CZ1999912A CZ91299A3 (cs) 1997-09-09 1997-09-09 Termoplastické materiály pro výrobu plastů a jejich použití

Country Status (1)

Country Link
CZ (1) CZ91299A3 (cs)

Similar Documents

Publication Publication Date Title
KR100379797B1 (ko) 그래프트공중합체및블럭중합체기재열가소성성형재료
US5877258A (en) Thermoplastic molding materials
US5760134A (en) Thermoplastic molding materials
EP2384355A1 (de) Elastischer partikelschaumstoff auf basis von polyolefin/styrolpolymer-mischungen
US6235839B1 (en) Thermoplastic moulding compounds
EP0835286B1 (de) Schlagzähe formmasse aus styrolpolymeren
US6162867A (en) Thermoplastic moulding compounds
DE4226750A1 (de) Thermoplastische Formmasse mit Matteffekt
CZ91299A3 (cs) Termoplastické materiály pro výrobu plastů a jejich použití
EP0767213B1 (de) Thermoplastische Formmassen
US6518361B1 (en) Thermoplastic molding compositions
JP3992473B2 (ja) 射出成形用組成物
JPH03275747A (ja) 熱可塑性樹脂組成物
JP3538491B2 (ja) 熱可塑性樹脂組成物
JP3538489B2 (ja) 熱可塑性樹脂組成物
CZ93599A3 (cs) Termoplastické formovací směsi
WO1997005197A1 (de) Schlagzähe thermoplastische formmasse
MXPA95004393A (en) Composite of molding termoplasti
JPH04185661A (ja) アクリロニトリル―ビニル芳香族―ジエン含有エラストマー系樹脂組成物
JPH05320274A (ja) 高ニトリルグラフト共重合体および耐フロン性成形材料

Legal Events

Date Code Title Description
PD00 Pending as of 2000-06-30 in czech republic