DD151314A1 - Verfahren zur herstellung von polymeren esterethern durch ringoeffnungspolymerisation - Google Patents

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DD151314A1
DD151314A1 DD22162780A DD22162780A DD151314A1 DD 151314 A1 DD151314 A1 DD 151314A1 DD 22162780 A DD22162780 A DD 22162780A DD 22162780 A DD22162780 A DD 22162780A DD 151314 A1 DD151314 A1 DD 151314A1
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tetrafluoroborate
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spirocyclic
polymer
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DD22162780A
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Ludwig Haase
Elisabeth Klemm
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Ludwig Haase
Elisabeth Klemm
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  • Heterocyclic Carbon Compounds Containing A Hetero Ring Having Oxygen Or Sulfur (AREA)

Abstract

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von polymeren Esterethern durch Ringoeffnungspolymerisation, die als transparente Medien Anwendung in der optischen Industrie finden koennen. Es ist das Ziel der Erfindung, ein Verfahren zu entwickeln, das es gestattet, loesungsmittelfrei spirocyclische Orthoester der allgemeinen Formel I zu farblosen bis schwachgelben, homogenen polymeren Esterethern II umzusetzen, die in verschiedenen Loesungsmitteln loeslich sind. Diese Aufgabe wird dadurch geloest, dasz spirocyclische Orthoester der allgemeinen Formel I loesungsmittelfrei mit einem Initiatorsystem, bestehend aus einer Kombination von Triaryl-sulfonium-tetrafluorborat bzw. Diaryliodonium-tetrafluorborat des allgemeinen Typs Ar&ind3!S&exp+!BF&exp-!&ind4! bzw. Ar&ind2!J&exp+!BF&exp-!&ind4! unter Zusatz von Benzpinakol bei 80 bis 100 Grad C zu farblosen, homogenen Polyesterethern der allgemeinen Formel II polymerisiert werden. Die Katalysatorkomponenten Daryliodonium-tetrafluorborat/Benzpinakol koennen im Molverhaeltnis 1 : 10 BIS 2 : 1 eingesetzt werden.

Description

-Ί-
Titel der Erfindung
Verfahren zur Herstellung von polymeren Esterethern durch Ringöffnungspolymerisation
Anwendungsgebiet der Erfindung
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von polymeren Esterethern durch Ringöffnungspolymerisation, die als transparente Medien Anwendung in der optischen Industrie finden können.
Charakteristik der bekannten technischen Lösungen
Es ist ein Verfahren zur Polymerisation von spirocyclischen Orthoestern bekannt, bei dem das Monomere bei unterschiedlichen Temperaturen mit BF«·Et0O umgesetzt wird.
Bei einer solchen Arbeitsweise entstehen jedoch - in Abhängigkeit von der eingesetzten Initiatorkonzentration - gelbe bis tieforangene Produkte, wobei die Transparenz durch auftretende Trübungen gestört ist. Nach diesem Verfahren wird nur ein geringer Umsatz erzielt, und die Produkte haben niedere Molekülmassen. Sie enthalten noch unumgesetzte Ausgangsverbindung, die aus dem Produkt auskristallisiert oder ausschwitzt. Außerdem ist das Produkt durch Reste und/oder Umsetzungsprodukte des Initiators verunreinigt, wie beispielsweise tertiäre Oxoniumsalze der Fluorborsäure, die dann die Farbigkeit bewirken können. Einen wesentlichen Nachteil des Verfahrens stellen unter praktischen Bsdingun-
gen die Schwierigkeiten bei der Dosierung des Initiators und bei der homogenen Vermischung der Reaktionspartner dar.
Ein anderes bekanntes Verfahren beruht auf der lichtindu·* zierten Polymerisation von 1.4.6-Trioxa-spira-[4.4]-nonan mit Aryliodoniumsalzen. Dabei wird jedoch nur eine 50prozentige Ausbeute erreicht, wodurch die Verwendung des Polymeren für optische Zwecke infolge des hohen Gehaltes an unumgesetztem Monomeren sehr stark eingeschränkt ist. Ein weiterer Nachteil ist häufig die Schwerlöslichkeit der verwendeten Aryliodoniumsalze im Monomeren. Um eine homogene Verteilung des Initiators im Monomeren zu erzielen, ist deshalb häufig der Zusatz von Lösungsmitteln, vorzugsweise von Methylenchlorid, erforderlich.
Die Lösungsmittel stören bei der Anwendung in der optischen Industrie, und sie können nur durch zeitaufwendiges Behandeln im Hochvakuum vollständig aus dem Polymerisat entfernt werden.
Ziel der Erfindung
Es ist das Ziel der Erfindung, ein Verfahren zu entwickeln, das es gestattet, lösungsmittelfrei spirocyclische Orthoester der allgemeinen Formel I zu farblosen bis schwachgelben, homogenen polymeren Esterethern II umzusetzen, die in verschiedenen Lösungsmitteln löslich sind,
CHR
R я H, CH3, Phenyl, Cyclohexyl,
I CH2Cl, CHgOAlkyl, CH20Aryl,
CH2OCyCloaIky1, CH3OBe nzyl
j— CH2-CH2-CH2-O-C-CH2-CH-O 4—
II
I η
Darlegung des Wesens der Erfindung
Gemäß der Erfindung wird die Aufgabe dadurch gelöst, daß man einen spirocyclischen Orthoester der Formel I, vorzugsweise 2-Phenoxymethyl-1.4.6-trioxa-spiro-[*4.4j-nonan, mit einem Initiatorsystem, bestehend aus einer Kombination von Tri= arylsulfonium- bzw. Diaryliodonium-tetrafluorborat des Typs Ar3S+BF4" bzw. Ar2O+BF4", vorzugsweise Diaryliodoniumtetraf luoroborat , und Benzpinakol versetzt und für 1 bis Stunden auf 80 - 100 °Cerwärmt.
Die Menge des Initiatorgemisches beträgt vorteilhaft zwischen 0,5 und 10 Mol-% bezogen auf die Menge des eingesetzten Monomeren. Die Initiatorkomponenten Triarylsulfonium- bzw. Diaryliodonium-tetrafluorborat und Benzpinakol werden im Molverhältnis 1 : 10 bis 2 : 1 eingesetzt.
Die Initiatoren sind gut handhabbar und sie können, ohne daß besondere Vorkehrungen zum Ausschluß von Luftfeuchtigkeit zu treffen sind, eingewogen werden. Dagegen setzt die unmittelbare Verwendung von BF3«Et_0 als Katalysator bei der Dosierung und Zugabe strikten Feuchtigkeitsausschbß voraus und schränkt dadurch die Anwendungsbreite des Verfahrens stark ein.
Das Benzpinakol wirkt außerdem löslichkeitsfördernd für das Diaryliodonium-tetrafluorborat im spirocyclischen Orthoester und erleichtert damit wesentlich die Homogenisierung des Reaktionsgemisches zu Beginn der Umsetzung. Das im Reaktionsverlauf gebildete Benzophenon wirkt darüber hinaus als UV-Stabilisator für die gebildeten polymeren Esterether oder ihre Mischungen mit anderen Polymeren.
Bei der dargelegten Verfahrensweise entstehen farblose bzw. schwachgelbe, homogene, lösliche Polymere, bei denen dünnechichtchromatographisch keine Monomere mehr nachweisbar sind. Strukturbedingt besitzen diese Polymere Glasübergangstemperaturen kleiner 25 0C, so daß sie besonders als elastische Komponente für Polymerblends geeignet sind.
Ausführungsbeispiel
In einem geeigneten Reaktionsgefäß werden 21,26 g 2-Phenoxy= methyl-l.^S-trioxa-spiro-ljt.Aj-nonan, 1,84 g Diphenyliodonium-tetrafluorborat und 1,83 g Benzpinakol unter Rühren und Luftausschluß (Argon) auf 80 0C für etwa 30 Minuten enwärmt. Dabei entsteht eine farblose, homogene Schmelze, in der das Initiatorsystem glatt gelöst ist. Anschließend wird das Gemisch 4 Stunden auf 90 0C bis 100 0C erwärmt, wobei schon nach kurzer Zeit die Polymerisation unter leichter Gelbfärbung einsetzt. Nach Beendigung der Umsetzung liegt das Polymerisat als hochviskose, homogene Masse in nahezu quantitativer Ausbeute vor. Das erhaltene Polymerisat kann allein oder im Gemisch mit anderen Polymeren (Polymerblends) für optische Zwecke verwendet werden. Es ist in organischen Lösungsmitteln wie Chloroform, Dichlorethan und Aceton sehr gut löslich.
Die vergleichende dünnschichtchromatographische Untersuchung einer 5-Gew.-%igen Lösung des Polymerisates in Chloroform an Kieselgel G-Platten, Laufmittel η-Hexan j Aceton »15 : 5, Detektion mit 5 % O2 in Methanol, ergibt keinen Hinweis auf noch vorhandenen unumgesetzten spiro-Orthoester.

Claims (2)

  1. Patentansprüche
    1. Verfahren гиг Herstellung von polymeren fsterethecn durch Ringöffnungspolymerisation spirocyclischer Orthoester der allgemeinen Formel I dadurch gekennzeichnet, daß lösungsmittelfrei mit einem Initiatorsystem, beetehend aus einer Kombination von Triarylsulfoniumtetrafluorborat bzw. Diaryliodonium-tetrafluorborat des allgemeinen Typs Ar3S+BF4" bzw. Ar-O+BF."", vorzugsweise mit Diphenyliodonium-tetrafluorborat, unter Zusatz von Benzpinakol bei 80 - 100 0C polymerisiert wird und farblose, homogene Polyesterether der allgemeinen Formel II entstehen,
  2. 2. Verfahren nach Punkt 1. dadurch gekennzeichnet, daß die Katalysatorkomponenten Diaryliodonium-tetrafluorborat/ Benzpinakol im Molverhältnis 1 : 10 bis 2 : 1 eingesetzt werden.
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