DD160193A2 - Verfahren zur herstellung von polymeren esteretherm durch ringoeffnungspolymerisation - Google Patents

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DD160193A2
DD160193A2 DD22863381A DD22863381A DD160193A2 DD 160193 A2 DD160193 A2 DD 160193A2 DD 22863381 A DD22863381 A DD 22863381A DD 22863381 A DD22863381 A DD 22863381A DD 160193 A2 DD160193 A2 DD 160193A2
Authority
DD
German Democratic Republic
Prior art keywords
free
general formula
spirocyclic
opening polymerization
ring opening
Prior art date
Application number
DD22863381A
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English (en)
Inventor
Elisabeth Klemm
Ludwig Haase
Rolf Maertin
Original Assignee
Elisabeth Klemm
Ludwig Haase
Rolf Maertin
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Publication date
Application filed by Elisabeth Klemm, Ludwig Haase, Rolf Maertin filed Critical Elisabeth Klemm
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  • Polyesters Or Polycarbonates (AREA)

Abstract

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von polymeren Esterethern durch Ringoeffnungspolymerisation, die als transparente Medien Anwendung in der optischen Industrie finden koennen. Sie koennen aber auch als spannungsfreie Kitte fuer Metalle und aehnliche Werkstoffe bei Temperaturen unterhalb 0 Grad C verwendet werden sowie als elastische Komponente in Polymerblends eingesetzt werden.Es ist das Ziel der Erfindung, ein Verfahren zu entwickeln, das es gestattet, loesungsmittelfrei spirocyclische Orthoester der allgemeinen Formel I zu farblosen homogenen polymeren Esterethern II umzusetzen, die keine die Farbe und Homogenitaet beeinflussenden Produkte enthalten. Spirocyclische Orthoester der allgemeinen Formel I werden loesungsmittelfrei mit Triethyloxonium-hexachloroantimonat versetzt und fuer 4-6 Stunden auf 40-80 Grad C erwaermt. Die Menge des Initiators betraegt vorteilhaft zwischen 0,25 und 1 Gew.-%.

Description

Zusatzanmeldung
Titel der Erfindung
Verfahren zur Herstellung von polymeren Esterethern durch Ringöffnungspolymerisa tion
Anwendungsgebiet der Erfindung
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von polymeren Esterethern durch Ringöffnungspolymerisation gemäß Hauptpatent (VVP Λ 5 Λ 2> Λ H- ), die als transparente Medien Anwendung in der optischen Industrie finden können. Sie können aber auch als spannungsfreie Kitte für Metalle und andere Werkstoffe bei Temperaturen unterhalb von 0 0C verwendet werden sowie als elastische Komponente in Polyrnerblends,
Charakteristik der bekannten technischen Lösungen
Es ist ein Verfahren zur Polymerisation von spirocyclischen Ort hoes tern bekannt,' bei dem das Monomere mit BFo»Etp0 umgesetzt wird. Nach diesem Verfahren entstehen gelbe- bis'tief-, '. orange Produkte , der erreichte Umsatz ist nur gering, so daß die Transparenz der Produkte durch das Auskristallisieren noch unumgesetzter Ausgangsverbindung verloren geht.
Ein anderes bekanntes Verfahren beruht auf der lichtinduzier~ ten Polymerisation von 1,4,5~Trioxa~spiro-f4,43~norian mit Aryliodoniumsalzen als Initiator, Neben dem erzielten äußerst geringem Umsatz wirkt sich bei diesem Verfahren die Schwerlös-
lichkeit des Initiators insbesondere nachteilig aus. Um seine homogene Verteilung im Monomeren zu erzielen, ist deshalb häufig Lösungsmittelzusatz erforderlich. Die Lösungsmittel stören bei der Anwendung in der optischen Industrie. Im Hauptpatent (WP A 5 Λ ?j Λ1I' ) wird der polymere Esterether durch Ringöffnungspolymerisation spirocyclischer Orthoester lösungsniittelfrei mit einem Initiatorsystem, bestehend aus einer Kombination von Triarvlsulfoniumtetrafluorborat bzw, Diaryliodo= niumtetrafluorborat unter Zusatz von Benzpinakol bei 80 bis iOO C erhalten. Hierdurch werden zwar die geschilderten wesentlichen Mangel der bereits bekannten technischen Lösungen beseitigt. Eine Einschränkung dieses Verfahrens ergibt sich aber durch die notwendige mehrstufige Synthese zur Herstellung der Katalysatoren, die häufig auftretende Gelbfärbung der Polyesterether infolge der hohen Polymerisatxonstemperatur. Darüber hinaus enthalten die Polymere unterschiedliche Mengen an Spaltprodukten der Ausgangsverbindung« Im Falle des 2™Phenoxymethyl*-l,4,6-trioxa-spiro-[4,4J«norians bildet sich !x.-phenylglycerinet her, der bei einer längeren Lagerung des Polymeren auskristallisiert und daher eine Reinigung durch Umfallen aus Chloroform/Methanol erforderlich macht, was einen beträchtlichen Mehraufwand bedeutet«
Ziel der Erfindung
EtS ist das Ziel der Erfindung» ein Verfahren zu entwickeln, das es gestattet, lösungsmittelfrei, mit einem einfach herstellbaren Initiator spirocyclische Orthoester der Formel I zu farblosen.polymeren Esterethern II umzusetzenf die keine die Homogenität .-beeinf lussenden Produkte enthalten und des- ' halb ohne Reinigung, beispielsweise durch Umfallen, Anwendung in der optischen Industrie finden können.
' - ' R=H, CH01 Phenyl, Cyclohexyl,
Ν·<^ I CH2Cl, CHgOAlkyl, Ch^OAryl,
. 9 C.H2 CHgOCycloalkyl» CHgOBenzyl H2C ^H2
r -j
•I CH0-CH0-CH0-O-C-CH0-CH-O I— II L 2 2 2 υ 2 1 J
O R n
Darlegung des Wesens der Erfindung
Gemäß der Erfindung wird die Aufgabe dadurch gelöst, daß man einen spirocyclischen Orthoester der Formel I1 vorzugsweise 2-Phenoxyrnethyl-l ,4,6-trioxa-spiro~ Γ4,47 -nonan bzw. 2-Chlormethyl-1,4,6-trioxa~spiro~j[4143-nonan , die in einem Einstufenprozeß einfach nach der bekannten Methode von K. Bodenbenner, Liebigs Ann. Chem.,623, 183 (1959) aus dem entsprechenden Epoxid und. */ ~Butyrolacton entstehen, mit Triethyloxoniumhexachloroantimonat versetzt und für 4-6 Stunden auf 40 bis 80 0C erwärmt. Der Initiator ist in quantitativer Ausbeute nach H. Meerwein, Methoden der organischen Chemie (Houben-Weyl) 4. Aufl,f Bd. VI/3, S. 342, Stuttgart, Georg Thieme Verlag (1960), aus Orthoarneisensäureester und SbCl5 herstellbar. Er ist unbegrenzt lagerungsfähig und ohne besondere Vorkehrungen, die sich auf den Ausschluß von Feuchtigke-it oder Luftsauerstoff beziehen, handhabbar. Die Menge des verwendeten Initiators beträgt vorteilhaft zwischen 0,25 und 1 Gew.-Proz,
. ; Bei. der dargeieg ten] Verf ahrensviei.se . entstehen farblose, horno-.' ; -'ciene, lösliche polymere,: die s'trukturbedingt 'Glasubergangsteni--' peraturen kleiner 25 C besitzen.
Ausführungsbeispiele
Beispiel 1
In 15 g 2»Chlormethyl~l,4 t6--t rioxa-spiror4,4]]-nonan werden 147,6 mg (0,4 mo !·-%') Et0O+SbCV"" unter Rühren bei Raumtemperatür gelöst und 24 Stunden bei 60 0C polymerisiert. Man erhält in 75proz. Ausbeute den farblosen, hochviskosen Polyesterether.
Beispiel 2
Eine Lösung von 0,5 g (1,0 mol-%) Et3O+SbCIg" in 20 .,2 g 2-Chlormethyl-l f4,6-t rioxa-spiro] 4,4";nonan wird 6 Stunden bei 80 0C polymerisiert. Der Palymerumsatz beträgt 100 %, die zahlenmittlere Mo.lekülmasse der farblosen, hochviskosen PoIyesterether beträgt etwa 1500 bis 2000 g/mol.
Beispiel 3
10 g 2«-Phenoxymethyl-1,4,6-trioxa-spiro[4,4] -nonan werden mit
0,1 q Et0O+SbCl,," versetzt und unter Rühren auf 60 0C erhitzt, .0 ο
Dabei tritt eine klare Schmelze ein. Man polymerisiert 6 Stunden bei dieser Temperatur und erhält in quantitativer Ausbeute den farblosen Polyesterether der zahlenmittleren Molekülmasse von 2000 - 3000 g/mol. Zur elementaranalytischen Charakterisierung wird der Initiator entfernt. Hierzu wird das Polymere zu einer 25 Gew.~%igen Lösung in Chloroform gelöst, mit einer gesättigten wäßrigen NaH'C0o~Lösung und· anschließend mit Wasser ausgeschüttelt und 'das Polymere mit . \\ -Hexan ausgefällt. Nach. •Trocknen' im Vakuum bsi 80 -0C erhält man' in 8-0« bis 90proz. ' " Ausbeute den analysenreinen Polyesterether. Die Glasübergangstemperatur beträgt -8,6 0C, .
(C13H10O4) rt (236f3)n . . . , .
Ber. C 65,08 H 6,82 Gef. C 65,95 H 6,99

Claims (1)

  1. Il 8633
    Patentanspruch
    1. Verfahren zur Herstellung von polymeren Esterethern durch Ringöffnungspolymerisation spirocyclischer Orthoester der allgemeinen Formel I nach Hauptpatent WP Aö'i'h'ih- dadurch gekennzeichnet, daß lösungsmittelfrei mit 0,25 - 1 Gew.-% Triethyloxonium-hexachloroantimonat bei 40 - 80 0C polymerisiert wird und farblose Polyesterether der allgemeinen Formel II entstehen, die keine die Farbe und Homogenität beeinflussenden Produkte enthalten.
DD22863381A 1981-03-27 1981-03-27 Verfahren zur herstellung von polymeren esteretherm durch ringoeffnungspolymerisation DD160193A2 (de)

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Cited By (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US4738899A (en) * 1986-07-08 1988-04-19 Claire Bluestein Transparent abrasion-resistant flexible polymeric coating

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