DD202393A6 - Verfahren zum einkapseln von mit wasser unvermischbarem material - Google Patents

Verfahren zum einkapseln von mit wasser unvermischbarem material

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DD202393A6 DD202393A6 DD 202393 A6 DD202393 A6 DD 202393A6 DD 202393 A6 DD202393 A6 DD 202393A6
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Abstract

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Einkapselung, und vor allem zur Herstellung kleiner oder winziger aus einer Haut oder duennen Wandungen von Polyharnstoff bestehender Kapseln nach Patent 149471 das im Zusammenbringen einer ein Ligninsulfonat-Emulgiermittel enthaltenden waessrigen Phase und einer waessrigen, mit Wasser unvermischbaren Phase, die ein mit Wasser unvermischbares Material, das einzukapselnde Material, sowie Polymethylenpolyphenylisocyanat enthaelt; Dispergieren der mit Wasser unvermischbaren Phase in der waessrigen Phase und der anschliessenden Zugabe eines polyfunktionellen Amins besteht.Polymethylenopolyphenylisocyanat reagiert mit dem Amin zur Bildung einer festen Polyharnstoff-Umhuellung um das eingekapselte Material. Die gebildeten Kapseln koennen direkt als waessrige Suspensionen verwendet werden.

Description

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung kleiner oder winziger, ein mit Wasser unvermischbares Material enthaltender Kapseln>--ilas darin besteht, daß Polymethylenpolyphenylisocyanat in dem mit Wasser unvermischbaren Material,, dem einzukapselnden Material, gelöst wird, das resultierende Gemisch in einer wäßrigen Phase, die ein aus der die Salze von Ligninsulfonat umfassenden· Gruppe ausgewähltes Emulgiermittel enthält, dispergiert wird, und anschließend ein polyfunktionelles Amin zugesetzt wird, wobei das Amin mit Polymethylenpolyphenylisocyanat zur Bildung von in Öl unlöslichen PolyharnstoffmikrokapseIwandungen um das mit Wasser unverwischbare Material an der Öl/Wasser-Grenzfläche reagiert. Die Kapseln können in jeder beliebigen Größe hergestellt werden, zum Beispiel in der Größenordnung von 1 Mikrometer bis 100 Mikrometer oder größer, wobei der Durchmesser der Mikrokapseln vorzugsweise im Bereich von etwa .1 bis etwa 50 Mikrometer liegen wird·
Charakteristik der bekannten technischen Lösungen:
Kapseln mit dieser Beschaffenheit finden die verschiedensten Verwendungszwecke, da sie Farbstoffe, Druckfarben, chemische Reaktionsmittel, Pharmazeutika, Geschmacksstoffe, -Pestizide, Herbizide und dergleichen enthalten können. Mit Hilfe dieses "Verfahrens kann jede Flüssigkeit, jedes Öl oder jeder schmelzbare Feststoff oder jedes in einem Lösungsmittel lösliche Material, in dem PolsTnethylenpolyphenylisocyanat gelöst werden kann und das nicht mit dem Isocyanat reagiert, eingekapselt werden, lach der Einkapselung wird die Flüssigkeit oder andere Form bis zu ihrer Freisetzung durch eine Maßnahme oder ein Instrument, wodurch die Kapselhaut zerbrochen, zerkleinert, geschmolzen, aufgelöst oder anderweitig entfernt wird, oder bis zur Freisetzung durch unter geeigneten Bedingungen herbeigeführte Diffusion sicher aufbewahrt. Das erfindungsgemäße Verfahren eignet sich besonders für die Herstellung von Herbizid
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enthältenden Mikrokapseln in sehr kleiner Teilchengröße, die in einer wäßrigen Lösung suspendiert sind. Wäßrige Lösungen von Pestizid- und Herbizidmikrokapseln sind besonders brauchbar für die gesteuerte Freisetzung von Pestizid- und Herbizidzusannnensetzungen, v/eil sie mit Wasser oder flüssigem Düngemittel verdünnt und unter Anwendung herkömmlicher Einrichtungen versprüht werden können, wobei eine gleichmäßige Feldbedeckung mit dem Pestizid oder Herbizid erzielt wird. Zusatzstoffe wie Pilmbildungsmittel können der fertigen Zusammensetzung direkt zugesetzt werden, um die Adhäsion dar Mikrokapseln am Laubwerk zu verbessern. In einigen Fällen konnte eine geringere Toxizität und eine längere Aktivität bei eingekapselten Herbiziden und Pestiziden festgestellt werden.
Die verschiedensten Techniken sind bisher für Einkapselungszwecke angewandt oder vorgeschlagen worden. In einem derartigen Verfahren, das als "einfache Koazervierung" bekannt ist, trennt sich ein Polymer aus einer Lösungsmittellösung des Polymeren durch die Wirkung eines Ausfällungsmittels ab, das die Löslichkeit des Polymeren in dem Lösungsmittel reduziert (z. B. eines Salzes oder licht-Lösungsmittels für das Polymere). Patente, die solche Verfahren und deren Umhüllungsmaterial beschreiben, sind die US-PS 2.800.458 (hydrophile Kolloide); 3.069.370 und 3.116.216 (polymeres Zein); 3.137.631- (denaturierte Proteine); 3-418.250 (hydrophobe thermoplastische Harze); und. andere.
Eine andere Methode sieht die Mkrοeinkapselung auf der Basis von in-situ-Grenzflächenkondensationspolymerisation vor. In der GB-PS 1.371.179 wird ein Verfahren vorgestellt, bei dem eine Polymethylenpolyphenylisocyanat oder Toluoldiisocyanatmonomer enthaltende organische Pestizidphase in eine wäßrige Phase dispergiert wird. Die Wandbildungsreaktion wird durch Erhitzen der Charge auf eine erhöhte Temperatur eingeleitet und in diesem Stadium werden die Isocyanatmcnomere an der Grenzfläche zur. Bildung von Aminen-hydrolysiert, die ihrerseits mit unhydrolysierten Isocyanatmonomeren zur Bildung der PoIyharnstoff-MikrokapseIwandung reagieren. Ein Hachteil dieses
Verfahrens ist die Möglichkeit der weitergehenden Reaktion des Monomeren nach dem Verpacken. Wenn nicht das gesamte Monomere während der Herstellung -umgesetzt worden ist, wird eine fortgesetzte Hydrolyse des Isocyanatmonomeren mit Entwicklung von GO2 stattfinden, die zur Entwicklung von Druck beim Verpacken der Zusammensetzung führen wird.
Es sind verschiedene Methoden der Einkapselung durch Grenzflächenkondensation zwischen direkt-wirkenden, komplementären Reaktionen bekannt. Diese Methoden umfassen auch Reaktionen zur Herstellung verschiedener Arten von Polymeren als Iiapse!wandungen. Viele dieser Reaktionen zur Herstellung der Umhüllungssubstanz spielen sich zwischen einem Amin, das wenigstens difunktionelle Beschaffenheit haben muß, und einem zweiten Reaktantenzwisehenproduktab, das für die Herstellung eines Polyharnstoffes ein difunktionelles oder polyfunktionelles Isocyanat ist. Die hauptsächlich für diese Verfahren verwendeten oder vorgeschlagenen Amine werden durch Ithylendiamin mit mindestens 2 primären Aminogruppen charakterisiert. IJS-PS 3.4-29.827 und ÜS-PS 3.577-515 sind Beispiele für die Einkapselung durch Grenzflächenkondensation.
Beispielsweise wird in der ÜS-PS 3.577.515 ein kontinuierliches oder chargenweises Verfahren beschrieben, das ein erstes Reaktionsmittel und ein zweites, das erste Reaktionsmittel ergänzendes Reaktionsmittel erfordert, wobei jedes Reaktionsmittel in einer anderen Phase vorliegt, so daß das erste und das zweite Eeaktionsmittel an der Grenzfläche zwischen den Tröpfchen zur Eildung von eingekapselten Tröpfchen reagieren. Das Verfahren ist für die verschiedensten Polykondensationsreaktionen anwendbar, d. h. für viele verschiedene Paare von Reaktionsmitteln, die die Fähigkeit zur Grenzflächenkondensation aus entsprechenden Trägerflüssigkeiten zur Bildung eines festen Pilms an der Flüssigkeitsgrenzfläche besitzen. Die resultierende Kapselhaut kann als Polyamid, Polysulfo.namid^Polyester, Polycarbonate Polyurethan, Polyharnstoff oder aus Gemischen von Reaktionsmitteln in einer oder beiden Phasen hergestellt v/erden, so daß die
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entsprechenden Kondensationspolymere entstehen· In der Literaturstelle wird die Bildung einer Pclyharnstoffhaut beschrieben, wenn Diamine oder Polyamine (z. B. Äthylendiamin, Phenjrlendiamin, Toiuoldiamin, Hexamethylendiamin und dergleichen) in der Wasserphase vorhanden sind, und Diisocyanate oder Polyisocyanate (z. B. Toluoldiisocyanat, Hexamethylendiisocyanat und Polymethylenpolyphenylisocyanat) in der organischen Ölphase vorhanden sind. Bei der praktischen Anwendung von US-PS 3.577.515 wird die überwiegende Flüssigkeit zur kontinuierlichen Phasenflüssigkeit. Das heißt, daß bei der Bildung ölhaltiger Mikrokapseln die wäßrige Flüssigkeit vorherrschen würde; wenn in Wasser ein- r . gekapselte Mikrokapseln gebildet werden, würde die Ölphase überwiegen.
Obwohl im Fachgebiet zahlreiche Methoden für die Herstellung von mikroeingekapselten Pestizid- und Herbizidformulierungen bekannt sind, so sind doch die dem bisherigen Stand der Technik entsprechenden Verfahren mit verschiedenen Nachteilen· behaftet.. Die durch den in-situ-Grenzflächenpolyinerisationsprozeß nach GB-PS 1.371.179 eingekapselten Stoffe machen eine Nachbehandlung erforderlich, um eine weitergehende Kohlendioxidentwicklung.und übermäßiges Zusammenbacken zu verhindern, wodurch die Kosten des Fertigerzeugnisses erhöht- werden. Bei vielen Einkapselungspro-. zessen ist es häufig notwendig, das eingekapselte Material von ( den Bildungsmedien zu trennen. Während des Trennungsprozesses wird- die Kapselwandung.großen Spannungen und Dehnungen ausgesetzt, was zum frühzeitigen Zerreißen der Kapseln und dem damit verbundenen Verlust von eingekapseltem Material führen kann. Diese Maßnahmen haben auch hinsichtlich verschiedener anderer Aspekte geringen praktischen Wert. Verschiedene Versuche haben gezeigt, wie schwierig es ist, die verlangten Kapseln in einzelner Form zu erhalten und die Koalessenz der teilweise gebildeten Kapseln zu einer heterogenen Masse von Stoffen, wodurch die Bildung einzelner Kapseln uainöglich würde, zu verhindern. Sehr häufig werden geringe Mengen des verlangten Produktes im Verhältnis zum gesamten Gemisch gewonnen.
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Ziel der Erfindung!,
Die Erfindung betrifft ein neues und verbessertes Einkapselungsverfahren, das schnell und wirksam ist und bei dem die liotwendigkeit entfällt, das eingekapselte Material von der kontinuierlichen Phasenflüssigkeit trennen zu müssen. Durch die Erfindung ist es auch nicht mehr erforderlich, ein starkes Lösungsmittel in der organischen Phase zu verwenden, wodurch Energie sowie Verpackungs- und Ausrüstungskosten gespart werden. Außerdem ist die direkte Kombination von auf Wasser basierenden Herbizid- und Pestizidformulierungen mit anderen auf Wasser basierenden Pestiziden möglich.
Darlegung des Wesens der Erfindung:
Das Wesen der Erfindung besteht in der Verwendung von Ligninsulfonat-Emulgiermitteln, vor allem der Salze von Ligninsulfonat, zum Beispiel der Iiatrium-, Kalium-, Magnesium-, Calcium- oder Ammoniumsalze, um Emulsionen zu gewinnen, in denen eine konzentrierte Menge von mit Wasser unvermischbarem Material in der mit Wasser unvermischbaren Phase vorhanden ist. Im allgemeinen werden mehr als 480 Gramm mit Wasser unvermischbares Material je Liter der gesamten Zusammensetzung vorhanden sein. Durch die Verwendung der entsprechenden hier beschriebenen Emulgiermittel ist es möglich, die fertigen Mikrokapseln in der ursprünglichen wäßrigen Lösung festzuhalten, wodurch der zusätzliche Schritt der Trennung der. Mikrokapseln von der ursprünglichen wäßrigen Umgebung entfällt. Außerdem agglomerieren die fertigen Mikro-kapseln nicht und auch die wäßrige Iiapselmasse wird nicht fest, wenn eine längere Lagerzeit vorgesehen ist oder wenn eine kurzzeitige Einwirkung erhöhter Temperaturen erfolgt«,
Die Erfindung ist besonders vorteilhaft, wenn sie für das Einkapseln von Herbiziden angewandt wird, vor allem für Acetanilid- und Thiocarbamat-Herbizide wie Alachlor, Butachlor, Propachlor, Triallat, Diallat und dergleichen. Experimente haben ergeben, daß es mit.herkömmlichen öl/Wasser-Herbizidemulgiermitteln nicht möglich ist, ausreichend haltbare Emulsionen für die Mikro einkapselung konzentrierter Mengen Herbizidmaterial herzustel-
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len und die Verfestigung der Öl/Wasser-Masse bei der Zugabe von Amin zu verhindern.
Außerdem resultierten Versuche zur Einkapselung konzentrierter Mengen von Acetanilid- und Thioearbamat-Herbiziden, zum Beispiel vier bis fünf Pounds je Gallone (480 Gramm bis 700 Gramm ^e Liter) unter Anwendung traditioneller Grenzflächenpolymersationstechniken, wie sie beispielsweise in der US-PS 3*577.515 dargelegt werden, in nicht zufriedenstellenden Formulierungen, da es Probleme durch übermäßiges Herbizidkristallwachstum sowie Agglomeration oder Verfestigung der fertigen Suspensionen gab. Man nimmt an, daß Herbizidkristallwachstum auf unvollständige Einkapselung des Herbizidmaterials oder auf den Durchgang gev ringer Mengen Herbizid durch die Polymerumhüllung zurückzuführen ist. Das Problem ist besonders bei den Acetanilid-Herbiziden akut.
Kristallwachsturn ist sehr unerwünscht, weil die fertigen Formulierungen nicht direkt verwendet werden können, wenn es einmal aufgetreten ist; vielmehr müssen die Mikrokapseln von der wäßrigen Lösung abgetrennt werden und erneut in Wasser suspendiert werden, bevor sie mit Hilfe herkömmlicher landwirtschaftlicher Herbizid- und Düngemittelsprühgeräte versprüht werden können.
Es ist daher ein besonderes Ziel der Erfindung, ein Verfahren zur Verfugung zu stellen, mit dessen Hilfe mehr als 4-80 Gramm Acetanilid-Herbizide, z. B. Alachlor, Propachlor, Butachlor und dergleichen, und Thiocarbamat-Herbizide, z. B. Triallat, Diallat und dergleichen je Liter der gesamten Zusammensetzung in einer Polyharnstoffumhüllung eingekapselt werden können, wobei die fertigen Mikrokapseln in der ursprünglichen wäßrigen Lösung suspendiert sind« Die suspendierten Mikrokapseln können lange Zeit gelagert werden und können kurzfristig erhöhten Temperaturen ausgesetzt werden, ohne daß Agglomeration oder Verfestigung der wäßrigen Kapselformulierung oder übelmäßiges Herbizidkristallwachstum auftritt.
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Einkapselung eines mit Wasser unvermischbaren Materials innerhalb einer Umhüllung
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aus Polyharnstoffe Das erfindungsgemäße Verfahren sieht zunächst die Herstellung einer wäßrigen Lösung vor, die ein Emulgiermittel enthält, das aus der die Salze von Ligninsulfonat, zum Beispiel die Natrium-, Kalium-, Magnesium-, Calcium- oder Ammoniumsalze, umfassenden Gruppe ausgewählt wurde. Besonders wirksam ist hierbei die Verwendung des Uatriumsalzes von Ligninsulfonat. Eine mit Wasser unvermischbare (organische) Phase, die aus einem mit Wasser unvermischbaren Material (dem einzukapselnden Material) und Polymethylenpolyphenylisocyanat besteht, wird unter Rühren zu der wäßrigen Ehase zur Bildung einer Dispersion kleiner Tröpfchen von mit Wasser unverwischbarer Phase innerhalb der wäßrigen Phase gegeben. Anschließend wird ein polyfunktionelles Amin, vorzugsweise 1,6-Hexamethylendiamin, unter ständigem Bewegen zu der organischen/wäßrigen Dispersion hinzugefügt. Das polyfunktionelle Amin reagiert mit Polymethylenpolyphenylisocyanat zur Bildung einer kapselartigen Polyharnstoffhülle' um das mit Wasser unvermischbare Material.
Das hier genannte mit Wasser unvermischbare Material ist das einzukapselnde Material und ist zweckmäßigerweise eine beliebige Flüssigkeit, oec3.es Öl, jeder schmelzbare Peststoff oder jedes-in Lösungsmittel lösliche Material, in dem Polymethylenphenylisocyanat gelöst werden kann und mit dem es nicht reagiert. Erfindungsgemäß werden speziell solche mit Wasser unvermischbaren Stoffe als Herbizide eingesetzt, z. B. oc -Chlor- 2', ö'-diäthyl-If-methosymethylacetanilid (allgemein bekannt als Alachlor), S-Butoxymethyl- oc -chlor-2', 6'-diäthylacetanilid (allgemein bekannt als' Butachlor), OL -ChIor-Iv-isopropylacetanilid (allgemein bekannt als Propachlor), 2 · -Methyl-6' -äthyl-S- (1 -me thozyprop-2-yö )-2-chloracetanilid (allgemein bekannt als Metolachlor), 2t-t-Butyl-2-chlor-lmethoxymethyl-6'-methylacetanilid, Qd-Chlor-l-(2-methozy-6-methylphen3'l)-If-(1-methyläthosymethyl)aeetamid, c*c -Chlor-U-methyl-K-(2-methyl-6-(3-methylbutosy)phenyl)-acetamid,Oc-Chlor-1Ϊ-(2-me thyl-6- (2-me thylproposy )phenyl )-K- (prop Gs:yme thyl )aceamid, I-((Acetylamino)methyl)- cc -Chlor-IF-(2,6-diäthylphenyl))acetamid, B-(2-Butosy-S-methylphenyl)OC-Chlor-l-methylacetamid, Isobutylester-von 2,4~(Dichlorphenozy)essigsäure, 2-Chlor-I-(äthos:y-
I O ύ D
methyl)-6fäthyl~o-acetatoluidid (allgemein bekannt als Acetochlor), 1-(1-Cyclohexen-1-yl)-3-(2-fluorphenyl)-1-methylharnstoff ,S^^^-Trichlorallyl-diisopropylthiocarbamat (allgemein bekannt als Triallat), S-2,3-Dichlorallyl-diisopropylthiocarbamat (allgemein bekannt als Diallat), Oc , &c , Oc-Trifluor-2,6-dinitro-H, E-dipropyl-p-toluidin (allgemein bekannt als Trifluralin), 2-Cfrlor-4-äthylamino-6-isopropylamino-1,3,5-triazin (allgemein bekannt als Atrazin), 2-Chlor-4, 6-bis-(äthylamino)-s-triazin (allgemein bekannt als Simazin), 2-ChIor-4, 6-bis(isopropylamino)-s-triazin (allgemein bekannt als Propazin), 4-Amino-6-(1,1-dimethyläthyl)-3-(methylthio)-1,2,4-triazin-5(4H)on (allgemein bekannt als Metribuzin), E"'-(3,4-Dichiorphenyl)-li-methosy-li-methylharnstoff (allgemein bekannt als Linuron); °<- -Chlor-3J-(ätho2:ymethyl)-I-(2-methyl-6-(trifluormethyl)phenyl)acetamid und (X-Chlor-H-(äthozymethyl)-3?-(2-äthyl-6-(trifluormethyl)phenyl)acetaTnid; Insektizide, z. B. Methyl-und Äthylgarathion, Pyrethrin imd Pyrethroide (z,B· Permethrin und Penvalerat); herbizide (Ancidoten), z. B- Äthyl-2-chlor-4-(trifluormethyl)-5-thiazolcarbo2:ylat; Benzyl-2-chlor-4-(trifluormethyl)-5-thiazolcarboxylat und organische Lösungsmittel z. B. Xylol und Monochlorbenzol·
In der Praxis der bevorzugten erfindungsgemäßen Ausführungsform ist das einzukapselnde Material ein Herbizid, vor allem ein Acetanilid- oder Thlocarbamat-Herbizid, und besonders Alachlor-, Butachlor-, Propachlor-, Triallat- und Diallatherbizide.
Das mit Hilfe des erfindungsgeaäßen Verfahrens einzukapselnde Material braucht nicht nur aus einer Art von mit Wasser unvermischbarem Material bestehen, sondern kann eine Kombination von zwei oder mehr unterschiedlichen mit Wasser unverwischbaren Stoffen sein. Wird beispielsweise ein entsprechendes mit Wasser unvennischbares Material verwendet, dann besteht eine solche Kombination aus einem aktiven Herbizid mit einem anderen aktiven Herbizid oder einem aktiven Herbizid und einem aktiven Insektizid. Vorgesehen ist auch das Einkapseln eines mit Wasser unvermischbaren Materials, das einen Wirkstoff so z. B. ein
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Herbizid,, und einen Wirkstoff, z. B. ein Lösungsmittel oder ein Adjuvans, enthält.
Das das gelöste Polymethylenpolyphenylisocyanat enthaltende mit Wasser unvermisehbare Material bildet die mit Wasser unvermischbare oder organische Phase. Das mit· Wasser unvermischbare Material dient als Lösungsmittel für Polymethylenpolyphenylisoeyanat, so daß die Anwendung anderer mit Wasser unvermischbarer organischer Lösungsmittel überflüssig ist und eine konzentrierte Menge von mit Wasser unvermischbarem Material im fertigen eingekapselten Produkt vorhanden sein kann· Das mit Wasser unvermischbare Material und Polymethylenpolyphenylisocyanat werden in vorgemischter Form gleichzeitig der wäßrigen Phase zugesetzt. Das "bedeutet, daß das mit Wasser unvermischbare Material und Polymethylenpolyphenylisocyanat vorgemischt werden, um eine homogene, mit Wasser unvermischbare Phase vor der Zugabe zur wäßrigen Phase und der Emulgierung darin zu gewinnen.
Die Konzentration des anfangs in der mit Wasser unvermischbaren Phase vorhandenen mit Wasser unvermischbaren Materials sollte so ausreichend sein, daß mindestens 4-80 Gramm mit Wasser unvermischbares Material je Liter wäßrige Lösung vorhanden sind. Das bedeutet aber keineswegs eine Einschränkung, und es kann eine größere Menge eingesetzt \¥erden. Wie der Pachmann erkennen wird, wird die Verwendung von extrem hohen Konzentrationen von mit Wasser unvermischbarem Material in der Praxis zu sehr dicken Suspensionen von Mikrokapseln führen. Im allgemeinen wird die Konzentration des mit Wasser unvermischbaren Materials etwa 480 bis etwa 700 Gramm je Liter Gesamtzusammensetzung betragen. Der bevorzugte Bereich, liegt zwischen etwa 480 Gramm und etwa 600 Gramm je Liter Gesamtzusammensetzung·
Das für dieses Verfahren geeignete Polyisocyanat ist Polymethylenpolyphenylisocyanat. Geeignet für die erfindungsgemäße Verwendung sind die folgenden im Handel erhältlichen Polymethylenpolyphenylisoeyanate: PAPI R und ΡΔΡΙ-135 E (eingetragenes Warenzeichen der Upjohn Cc.) und Mondur-MR (eingetragenes Warenzeichen der Mobay Chemical Company).
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Die für die erfindungsgemäße Anwendung geeigneten polyfunktionellen Amine sind diejenigen Amine, die mitPolymethylenpolyphenylisocyanat zur Bildung einer Polyharnstoffumhüllung reagieren können. Die polyfunktionellen Amine sollten an sich wasserlöslich sein oder eine Form von in Wasser löslichem Salz aufweisen. Die brauchbaren polyfunktionellen Amine können aus einer breiten Palette derartiger Stoffe ausgewählt werden. Geeignete Beispiele für erfindungsgemäß anwendbare polyfunktionelie Amine umfassen die folgenden, sind aber keineswegs auf diese beschränkt Äthylendiamin, Propylendiamin, Isopropylendiamin, Hexamethylendiamin, Toluoldiamin, Äthendiamin, Iriäthylentetraamin, Tetraäthyl enpentamin, Pentaäthylenhexamin, Diäthylentriamin, Bishexamethylentriamin und dergleichen. Die Amine können alleine oder in Kombination miteinander verwendet werden, vorzugsweise in Kombination mit 1,6-Hesamethylendiamin (HMDA), 1,6-Hexamethylendiamin wird für den Einsatz bei dem erfindungsgemäßen Verfahren bevorzugt.
Polymethylenpolyphenylisocyanat und das polyfunktionelie Amin bilden die Umhüllung, die schließlich das mit Wasser unvermischbare Material einkapselt. Der ümhüllungsanteil der mit Hilfe des erfindungsgemäßen Verfahrens gebildeten Kapseln kann etwa 5 Prozent bis etwa 30 Prozent, vorzugsweise 8 bis 20 Prozent und am besten 10 Masse Prozent des mit Wasser unvermischbaren Materials ausmachen.
Die Menge des im erfindungsgemäßen Verfahren verwendeten PoIymethylenpolyphenylisocyanats und des polyfunktionellen Amins wird durch den erzeugten prozentualen Umhüllungsgehalt bestimmt. Im allgemeinen werden an der Reaktion etwa 3,5 bis etwa 21,0 Prozent Polymethylenpolyphenylisocyanat und etwa 1,5 bis etwa 9,0 Prozent Amin im Verhältnis zur Menge des mit Wasser unvermischbaren Materials beteiligt sein. Vorzugsweise werden von e-nwa 5,5 bis etwa 13,9 Prozent Polymethylenpolyphenylisocyanat und von etwa 2,4 bis etwa 6,1 Prozent Amin und am besten 7,0 Prozent Polymethylenpolyphenylisocyanat und 3,0 Prozent Amin in bezug auf die !Sasse des mit Wasser unvermischbaren Materials
bei der Reaktion vorhanden sein. Obwohl dabei auch eine übermäßige Menge ρolyfunktione11es Amin in bezug auf die Menge von Polymethylenpolyphenylisocyanat eingesetzt wurde, sollte man beachten, daß eine stöchiometrische Menge polyfunktionellen Amins ohne Abweichung vom Inhalt und Geltungsbereich der Erfindung eingesetzt werden kann·
Die Emulgierungsmittel, die hier allgemein als Emulgatoren bezeichnet werden, ^reiche kritisch für die Anwendung bei der Durchführung der Erfindung sind, sind die Salze von Ligninsulfonat, z. B. die Hatrium-, Kalium-, Magnesium-, Calcium-, oder Ammoniumsalze. Bei der praktischen Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens ist das Hatriumsalz von Ligninsulfonat der bevorzugte Emulgator. Jedes im Handel erhältliche Emulgierungsmittel der eben beschriebenen Art, das kein zusätzliches oberflächenaktives MIttel enthält, kann ohne weiteres verwendet werden, und viele werden in McCUTCHEOIi1s DETERGENTS AID EMULSIFIER1 S, liorth American Edition-1978 (McCutcheon Div., MC Publishing Co., Gien Rock, K.J.) beschrieben. Zu erwähnende, im Handel erhältliche Emulgatoren sind: Trea , LTS, LTK bzw· LTM-, die Kalium-, Magnesium- und liatriumsalze von Ligninsulfonat (50%ige wäßrige Lösungen), Scott Paper Co., Forest Chemical Products; Marasperse- CR und Marasperse CBOS-3 , Imtriumlignosulfonat, American Can Co.,; Polyfon O E, Polyfon T R Reax 88B * Reax 85B, Hatriumsalze von Ligninsulfonat und Reax C-21E, CaI-ciumsalz von Ligminsulfonat, Westvaco Polyehemicals.
Der Bereich der Emulgatorkonzentration, der sich in dem System als der annehmbarste erwiesen hat, wird zwischen etwa 1/2 Prozent und etwa 15 Prozent und vorzugsweise zwischen etwa 2 und etwa 6 Prozent in bezug auf die Masse des mit Wasser unvermischbaren Materials variieren. Ifetriumlignonsulfonat-Emulgator wird vorzugsweise in einer Konzentration von 2 Prozent im Verhältnis zur Masse des mit Wasser unvermischbaren Materials verwendet. Höhere Emulgatorkonzentrationen können ohne noch leichtere Dispergierbarkeit eingesetzt wex-den.
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Die erfindungsgemäßen Mikrokapseln erfordern keine zusätzliche Behandlung wie Abtrennung aus der wäßrigen Flüssigkeit, sondern können verwendet werden oder z. B. mit flüssigen Düngemitteln, Insektiziden oder dergleichen zur Bildung von wäßrigen Lösungen kombiniert werden, die in der Landwirtschaft \w±e üblich aufgebracht werden können. Meistens empfiehlt es sich, die das eingekapselte mit Wasser unvermischbare Material enthaltende wäßrige Suspension in Flaschen oder Kanister abzufüllen, und in diesem Fall können gegebenenfalls Formulierungszusatzstoffe zu der fertigen wäßrigen Lösung der Mikrokapseln hinzugefügt werden. Zur Verbesserung der Haltbarkeit und der leichteren Aufbringung können Formulierungszusatzstoffe wie Verdickungsmittel, Dichteangleichsmittel, Biozide, oberflächenaktive Mittel, Dispergiermittel, Farbstoffe, Salze, Frostschutzmittel, Korrosionsschutzmittel und dergleichen zugesetzt werden.
Der Mischungsfachmann wird wissen, daß die vorstehenden Beispiele für Formulierungszusatzstoffe nur zur Erläuterung dienen und auch andere Zusatzstoffe für die erfindungsgemäßen Zusammensetzungen mit Erfolg eingesetzt werden können.
Mit Hilfe des erfindungsgemäßen Verfahrens ist eine zufriedenstellende Leistung und Produktion von eingekapseltem Material ohne Einstellung eines bestimmten pH-Wertes möglich· Das heißt, während des Einkapselungsprozesses braucht keine Einstellung des pH-Wertes des Systems vorgenommen zu v/erden. Wenn es jedoch erwünscht ist, den pH-Wert der fertigen Mikrokapselformulierung einzustellen, z. B., v?eim. die wäßrige Lösung fertiger Mikrokapseln mit anderen Herbiziden, Pestiziden usw. kombiniert werden soll, dann können herkömmliche kooperative Reaktionsmittel oder Zusätze zur Einstellung der Azidität oder Alkalinität oder ähnlicher Eigenschaften verwendet werden* z. B. Substanzen wie Salzsäure, Natriumhydroxid, natriumcarbonat, Satriumhydrogencarbonat und dergleichen.
Bei der praktischen Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens sollte die Temperatur über dem Schmelzpunkt des mit
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Wasser unvermischbaren Materials, jedoch unter der Temperatur, bei der die Polymeruinhüllung übermäßig zu hydrolysieren beginnt, gehalten werden. Wenn beispielsweise vorgesehen ist, ein flüssiges organisches Lösungsmittel einzukapseln, dann kann die Verfahrenstemperatur auf Raumtemperatur gehalten werden; soll ein festes Herbizid eingekapselt werden, dann muß das Herbizid bis zu seinem flüssigen Zustand erhitzt werden* Alachlor-Herbizid schmilzt beispielsweise bei 39,5 0C bis 41,5 0C und daher sollte die Temperatur des Verfahrens über etwa 41,5 0C gehalten werden. Im allgemeinen sollte die Reaktionstemperatur nicht über etwa 80 0C hinausgehen, weil das polymere Isocyanatmonomere über dieser Temperatur rasch zu. hydrolysieren beginnen wird und ein Bildungsverlust von Umhüllungsmaterial eintreten wird.
Die für die Dispersion von Tröpfchen der mit Wasser unvermischbaren Phase in der -wäßrigen Phase erforderliche Bewegung kann auf eine beliebige Weise geschaffen werden, mit deren Hilfe es möglich ist, eine ausreichend hohe Scherung au erzielen, d. h. jede variable Schermischapparatur (z. B. üüscher) kann mit Erfolg zur Schaffung der erforderlichen Bewegung eingesetzt werden.
Die vorgesehene Kondensationsreaktion an der Grenzfläche zwischen den Tröpfchen der mit Wasser unvermischbaren Phase und der wäßrigen Phase erfolgt sehr rasch, und innerhalb von Minuten ist die Kondensationsreaktion beendet. Das bedeutet, die Bildung der Polyharnstoff-Kapselwand ist abgeschlossen und somit das mit Wasser unvermischbare liiaterial innerhalb einer Haut von Polyharnstoff eingekapselt, und es ist ein brauchbares eingekapseltes, in einer wäßrigen Flüssigkeit suspendiertes Produkt entstanden.
Die Teilchengröße der Mikrokapseln wird in einem Durchmesserbereich von etwa 1 Mikrometer bis etwa 100 Mikrometer liegen. Im allgemeinen gilt, je kleiner die Teilchengröße, umso besser. Ein optimaler Bereich ist von etwa 1 bis etwa 10 Mikrometer. Von etwa 5 bis etwa 50 Mikrometer ist er zufriedenstellend für die Formulierung.
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*v
-H-
Die Teilchengröße wird durch den verwendeten Emulgator und den Grad der angewandten Bewegung bestimmt. Eine zweckmäßige Art zur Steuerung der Größe der Mikrokapseln erfolgt durch die Einstellung der Bewegungsgeschwindigkeit, die zur Bildung der Dispersion der Tröpfchen der mit Wasser unvermischbaren Phase in der wäßrigen Phase angewandt wird. Je höher die Bewegungsgeschwindigkeit in diesem Stadium, umso kleiner sind die' gewonnenen Kapseln. Die Steuerung der Kapselgröße durch Einstellung der Bewegungsgeschwindigkeit ist Sache des Fachmannes.
Ausführungsbeispiel:
Die -Erfindung wird weiterhin unter Hinweis auf die folgenden Beispiele, die nur zur Erläuterung dienen und keinen einschränkenden Charakter haben, erklärt. Wenn nichts anderes angegeben wird, so war im Laufe der Zeit keine Yeränderung der Teilchengröße der fertigen Mikrokapseln in dem wäßrigen Suspensionsmedium zu beobachten.
Beispiel 1 Prozent Gramm
Bestandteile 30,5 200,0
Technisches Triallat
(95%ig) 2,7 13,9
PAPI-135 E 3,0 .15,1
40%iges HMDA 0,8 4,0
Reas 88B- R 26,1 132,0
Ammoniumsulfat 27,9 141,3
Wasser
Gesamt
100,0
506,3
200 g technisches Triallat, das 13,9 g PAPI-135 enthielt, wurden in 141,3 g Wasser, das 4}0 g Eeaz 88B Hatriumlignosulfonat enthielt, emulgiert» Technisches Triallat -und PAPI-135 x wurden auf 50 C gehalten, die den Imtriumlignosulfonat-Emulgator enthaltende wäßrige Lösung wies 50 0C auf.
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Die Emulsion wurde mit Hilfe eines War ing-Mis chers, der mit hoher Scherung betrieben wurde, gebildet. Zu der Emulsion wurden 15,1 g 40%iges HMDA bei gleichzeitiger Verringerung der Scherung gegeben, lach 20 Minuten wurden 132,0 g Ammoniumsulfat zugesetzt, und die Formulierung wurde in Flaschen abgefüllt. Die Teilchengröße der resultierenden Mikrokapseln ergab einen zwischen 1 und 10 Mikrometer liegenden Durchmesser. Die resultierende Formulierung enthält 500 Gramm eingekapseltes technisches Triallat je Liter wäßrige Lösung.
Beispiel 2 Prozent Gramm
Bestandteile 49,2 · 200,0
Technisches Alachlor 3,7 15,0
PAPI R 4,9 20,0
35%iges HMDA 0,9 3,8
Reax 88B E 41,3 168,0
Wasser
Gesamt 100,0 4-06,8
200 g, auf 50 0C gehaltenes technisches Alachlor, das 15,0 Gramm PAPI R enthielt, wurde in 16S,O g Wasser, das 3,8 g Reas -88B E Katriumlignosulfat-Emulgator enthielt, gegossen. Es wurde eine lnulsion in einem Quadratbecherglas unter Einsatz eines Brinkman Polytron Homogenisators bei hoher Sicherung gebildet (die Temperatur in dem Becherglas stieg infolge der Schergeschwindigkeit auf 60 0C). Der Emulsion wurden 20,0 g 35%iger HMDA unter gleichzeitiger Senkung der Scherung auf eine geringe Geschwindigkeit zugesetzt. Die resultierende Formulierung enthielt 527 Gramm eingekapseltes technisches Alachlor je Liter wäßrige Lösung. Die resultierenden Mikrokapseln wiesen einen Teilchen-. durchmesser von 1 bis 10 Mikrometer auf. Im Laufe der Zeit bildeten sich etwa 20 % flüssige Schicht, die aber durch leichtes Schütteln wieder suspendiert wurde.
241 835
Beispiel 3 Prozent Gramm
Bestandteile 49,0 200,0
Technisches Alachlor 3,7 15,0
PAPI R 4,0 16,5
40%iges HMDA 0,9 3,8
Reas 88B R 38,2 155,9
Wasser 4,2 17,1
Äthylenglycöl
Gesamt 100,0 408,3
200,0 g technisches Alachlor, das 15s0 g PAPI R enthielt, wurden in 155,9 g Wasser, das 3,8 g Heaz 88B R latriumlignosulfonat enthielt, einulgiert. Technisches Alachlor und PAPI wurden auf 50 C gehalten; die den Katriumlignosulfonat-Emulgator enthaltende wäßrige Lösung wies Raumtemperatur auf. Die Emulsion wurde mit Hilfe eines mit hoher Scherung betriebenen Waring-Mischers gebildet. Der Emulsion wurden 16,5 g 40%iges EMDA unter gleichzeitiger Verringerung der Scherung zugesetzt. Bach 20 Minuten wurden 17,1 g Ithylenglycol zugegeben und die Formulierung wurde in Flaschen abgefüllt. Im Laufe der Zeit war Ausfällung zu beobachten, aber durch leichtes Bewegen wurde die abgesetzte Schicht wieder vollständig suspendiert, Kur eine Spur von über 45 Mikrometer großen Material wurde festgestellt, wenn die Formulierung durch ein 325-laschen-Sieb (Öffnung 45 micrometer) passiert wurde.
Die Verfahrensweise von Beispiel 3 wurde wiederholt, wobei verschiedene Ligninsulfonat-Emulgatorsn anstelle von Reax 88B verwendet wurden; als Ligninsulfonat-Emulgatoren dienten: Reax 85A R, Ee ax C-21 R, Marasperse CB R, Polyfon H R, Polyfon 0 R, Polyfon T R, Reas 84A und Marasperse CBOS-3 R·
Beispiel 4
Bestandteile . Prozent Gramm
Technisches Propachlor 46,4 100,0
(96,6%ig)
PAPl E 3,5 7,5
35,8 %iges HMDA 4,3 9,3
Reax 88B R 0,9 2,0
Wasser 44,9 96,6
Gesamt 100,0 215,4
Alle Ausgangsstoffe und die Schalen des Waring-Mischers wurden auf 70 0C gehalten· 100,0 g technisches Propachlor (96,6
•Q
das 7,5 g PAPI enthielt, wurden in 96,6 g Wasser,
τ?
das 2,0 g Eeas 88B Batriumlognosulfonat enthielt, unter Einsatz eines mit hoher Scherung betriebenen Waring-Mischers emulgiert. Der Emulsion wurden 9,3 g 35,8 %iges HMDA unter gleichzeitiger Verringerung der Scherung zugesetzt. Es wurden Kapseln mit einem Durchmesser von 1 bis 60 Mikrometer, wobei die Mehrzahl 1 bis 20 Mikrometer aufwies, hergestellt.
Beispiel 5 Prozent Gramm
Bestandteile 50,8 100,0
Technisches Butachlor
(90 %lß) 3,8 7,5
PAPI E 4,7 9,3
35,8 %iges HMDA 1,0 2,0
Eeax 88B 5 . .. 39,7 77,9
Wasser
Gesamt 100,0 . 196,7
100,0 g technisches Butachlor (90 $ig), das 7,5 g PAPI R(beide mit Raumtemperatur) enthielt, wurde in 152,4 g E0O, das 2,0 g Eeax 88B latriumlignosulfonat-Emulgator enthielt, unter hoher Scherung emulgiert. Der Emulsion wurden 9,3 g 35,8 %iges HMDA unter gleichzeitiger Verringerung der Scherung zugesetzt.
5 D
Es wurden kugelige und unregelmäßige geformte Teilchen mit einem zwischen 1 und 30 Mikrometer liegenden Durchmesser festgestellt, wobei der größere Teil 1 bis 20 Mikrometer aufwies.
Beispiel 6 Prozent Gramm
Bestandteile 49,4 200,0
Technisches Alachlor
(90 %ig) 3,7 15,0
PAPI R 4,1 16,7
40 %iges HMDA 0,9 3,8
Reas 88B E 37,7 152,4
Wasser 4,2 17,1
Äthylenglycol
Gesamt 100,0 405,0
In diesem Beispiel erfolgte die Herstellung wie in Beispiel 2, nur wurde ein Homogenisator Modell Eoss 100L verwendet und das Becherglas in ein Eisbad gestellt, so daß die Temperatur nicht über 50 0C ansteigen konnte. Es wurde durchgehend hohe Scherung angewandt. Die Scherung erfolgte 20 Minuten lang, und anschließend wurden 17,1 Gramm Äthylenglycol unmittelbar vor der Abfüllung in Flaschen zugegeben. Annähernd alle erzeugten Teilchen hatten einen unter 45 Mikrometer liegenden Durchmesser; nur eine geringe Menge von Material ging nicht durch ein 325-Maschen-Sieb (maximale Öffnungsgröße 45 Mikrometer) hindurch.
Beispiel 7 Prozent Gramm
Bestandteile 45,5 200,0
Technisches Alachlor
(S3 %±ε) 3,2 13,9
PAPI-135 R 3,4 15,1
BHMTA (70 folg) 0,9 4,0
Re az 88B R 9,3 41,0
IaCi 37,7 166,1
Wasser
Gesaint 100,0 440,1
241835 b
200,0 g technisches Alachlor, das 13,9 g PAPI-135 R enthielt, wurden in 166,1 g Wasser, das 4,0 g Reax SSB Iatriumlignosulfonat enthielt, emulgiert. Alle Bestandteile wurden auf 50 0C gehalten. Die Emulsion wurde mit Hilfe eines mit hoher Scherung betriebenen Waring-Mischers gebildet. Der Emulsion wurden 15,1 g 70 %iges BHMTA unter gleichzeitiger Verringerung der Scherung zugesetzt. lach 20 Minuten wurden.41,Q g natriumchlorid zugegeben, und die Formulierung wurde in Flaschen abgefüllt. Die resultierenden Mikrokapseln waren überwiegend kugelig mit einigen unregelmäßig geformten Teilchen und wiesen einen Durchmesserbereich von 1 bis 15 Mikrometer auf, wobei die Mehrzahl der Teilchen einen Durchmesser von 1 bis 10 Mikrometer hatte.
Beispiel 8
Bestandteile Prozent Gramm
Technisches Alachlör 47,8 200,0
(90 %ig)
Mondur BJR R 3,6 15,0
HlDA (40 %ig) 4,0 16,7
Reax 88B R 0,9 3,8
Wasser - 39,6 165,4
Äthylenglycol 4,1 17,1
Gesamt 100,0 418,0
In 165,4 Gramm Wasser, das 3,8 Gramm Reax 88B (beide mit Raumtemperatur) enthielt, wurden 200,0 Gramm technisches Alachlor (90 %lß), das 15,0 Gramm Mondur IR R enthielt, bei 50 C emulgiert. Die Emulsion wurde mit Hilfe eines mit hoher Scherung betriebenen Waring-Mischers gebildet. Der Emulsion wurden 16,7 Gramm HMDA (40 folg,) unter gleichzeitiger Verringerung der Scherung, um leichtes Rühren zu ermöglichen, zugesetzt. Each 20 Minuten wurde Äthylenglycöl zugegeben. Unregelmäßig geformte Teilchen hatten einen Durchmesser von 1 bis 20 Mikrometer, wobei die Mehrzahl einen Durchmesser von 1 bis 10 Mikrometer aufwies.
18 3-5 b
Beispiel 9 Prozent Gramm
Bestandteile 49,4 100,0
Technisches Alachlor
(90 SSig) 3,7 .7,5
PAPI R 4,4 9,0
HMDA (40 %ig) 0,9 1,9
Eeax 88B R 37,4 75,5
Wasser 4,2 8,6
Ithylenglycol
Gesamt 100,0 202,5
In ein Paß mit einem Fassungsvermögen von 55 Gallonen wurden 100 Pounds" technisches Alachlor (90 %ig) von 60 0C gegeben, und in dem Alachlor wurden 7,5 Pounds PAPI unter Verwendung eines Homogenisators Modell Ross ME-105 gelöst. 75,5 Pounds Wasser, das 1,9 Pounds Reax 88B enthielt, wurden ohne Scherung in das Paß gegeben. Anschließend wurde eine Emulsion unter Einsatz des Ross-Homogenisators zur Erzielung von Scherung gebildet» Der Emulsion wurden 9,0 Pounds. 40 %iges HEiDA zugesetzt, Each 20 Minuten wurden 8,6 Pxiunds Äthylenglycol zugegeben und die Formulierung in 1-Gallonen-Behälter abgefüllt. Es wurden zumeist kugelige Teilchen mit einigen unregelmäßig geformten gebildet, die einen zwischen 1 und 60 Mikrometer liegenden Durchmesser hatten, wobei die Mehrzahl einen Durchmesser zwischen 1 und 20 Mikrometer aufwies.
Beispiel 10 Prozent Gramm
Bestandteile 46,8 200,0
Technisches Alachlor
(90 %ig) 1,6 7,0
PAPI-135 R 1,8 7,6
HJiIDA (40 %ig) 0,9 3,8
Reax 88B R 39,6 169,0
Wasser 9,3 39,7
natriumchlorid
Gesamt 100,0 427,
4 1835 b
In diesem Beispiel wiesen alle Stttffe bis auf das Ifetriumchlorid und das 40 %ige HMDA eine Temperatur von 50 C auf. In 169,0 Gramm Wasser, das 3,8 g Reax 88B R enthielt, wurden 200 Gramm technisches Alachlor (90 %ig), das 7,0 Gramm PAPI-135 R enthielt, mit Hilfe eines mit hoher Scherung betriebenen Waring-Mischers emulgiert. Der Emulsion wurden 7,5 Gramm HMDA (40 %ig) unter gleichzeitiger Verringerung der Scherung bis zu einem sanften Rühren zugesetzt. ITach 20 Minuten wurden 39,7 Gramm Natriumchlorid zum Ausgleich der Dichte der wäßrigen Phase mit der der suspendierten Mikrokapseln zugegeben.
Es wurden soT/ohl kugelige als auch unregelmäßig geformte Mikrokapseln gebildet, die einen zwischen 1 und 20 Mikrometer liegenden Durchmesser hatten, wobei einige Teilchen einen Durchmesser bis zu 80 Mikrometer aufwiesen.
Beispiel 10 wurde unter Anwendung von Diäthylentriamin, Triäthylentetraamin, Tetraäthylenpentamin und Pentamethylenhexamin, alleine oder in Kombination mit 1,6-Hesamethylendiamin, wiederholt. Die Aminkombinationen und die Konzentrationen der einzelnen werden in Tabelle I zusammen mit dem erforderlichen Zusatzwasser, wenn vorhanden, erläutert.
Tabelle I
40 %iges 1,6-Hesamethylendiamin (Gramm) Diäthylentriamin (Gramm) Wasser (Gramm)
16,4 0,1 0
15,8 0,22 0,7
15,0 0,43 1,3
12,5 1,1 3,1
8,4 2,2 6,1
0 4,3 13,4
14 I ö J
40 %iges Diäthylentriamin 1,6-Hexamethylendiainin (Gramm) (Gramm) Triäthy1enamint e tramin Wasser (Gramm)
0,1
16,4 0,24 0
15, B 0,48 0.7
15,0 1,2 1,2
12,5 2,4 3
8,4 4,8 5,9
0 Tetraäthylenpentamin 13,9
0,1 _
16,4 0,26 0
15,8 0,52 0,6
15,0 1,3 1,2
12,5 2,6 2,9
8,4 5,2 5,7
0 11,5
16,4 15,8 15,0 12,5 8,4
Beispiel 11
Pentamethylenhexamin
0,1
0,28
0,55
1,4
2,8
5,5
0 .7 1,2
2,8
5,5 11,2
Die Mikrokapseln in diesem Beispiel wurden nach der Verfahrensweise von Beispiel 10 hergestellt, nur wurde die Menge von PAPI R und 40 %igem HMDA variiert, um einen Umhüllungsgehalt von 6 % bis 30 % in beaug auf das eingekapselte Herbizid zu erzeugen.
24 1 83 5
% Umhüllungsgehalt Gramm g 7 8. ' 9 10 11 12 15 20 PAPI R 8,3 9,8 11,2 12,5 13,9 15,3 16,7 20,9 27,8 41,7
HMDA 9,1 10,6 12,1 13,6 15,0 16,6 18,2 22,8 30,0 45,3 (40 %)
H2O 166,6 164,0 161,5 159,0 156,7 154,2 151,4 142,8 132,1 125,4
Beispiel 12
Bestandteile ; Prozent Gramm
liono chlorbenz öl 52,2 200,0
PAPI R 3,6 13,9
HMDA (40 %ig) 3,9 15,1
Reax 88B R 1,0 4,0
¥asser . 39,3 150,0
Gesamt 100,0 . . 383,0
In diesem Beispiel wird die Einkapselung eines organischen Lösungsmittels erläutert· Die Reihenfolge der Zugabe der Bestandteile war die gleiche wie die in Beispiel 1 beschriebene· Alle Schritte dieses Beispiels wurden bei Raumtemperatur ausgeführt, Es wurde ein Waring-Miseher zur Erzielung einer mäßigen Scherung eingesetzt, die nach der Zugabe des Diamins bis auf ein sanftes Bewegen verringert wurde· Die Teilchengröße der erzeugten Mikrokapseln lag einem Durchmesserbereich von 1 bis 15 Mikrometer.
Beispiel 13
Bestandteile s Prozent Gramm
Alachlor (93 ?Sig) 33,8 1351,4
Metribuzin (95 %ig) 11,0 440,6
PAPI-135 E 3,1. 124,6
HIÄDA 40 %±ß 3,4 135,3
Reaz 88B R 0,9 35,8
EaCl 11,3 452,7
Wasser 36,5 1459,6
(r Gesamt 100,0 . 3975,0
4 IQJ
R „.
In 1459,6 g Wasser, das 35,Sg Reax 88B Hatriumlignosulfonat-Emulgator enthielt, wurde eine Lösung' von 1351,4 g Alachlor, 440,6 g Metribuzin und 124,6 g PAPI-135 R, alle mit 50 0C, emulgiert. Es wurde eine Emulsion mit einem Polytron PT 1020 und einem Premier Dispersator in einem Quadratgefäß gebildet. Der Emulsion wurden 135,3 g 40 %iges BlSDA zugesetzt und unmittelbar danach wurde die Polytron-Scherung abgestellt. Kach 10 Minuten wurden 452,7 g UaCl in der Suspension gelöst, die dann in Flaschen abgefüllt wurde.
Die Teilchengröße der resultierenden kugeligen Mikrokapseln lag in einem Durchmesserbereich von 1 bis 10 Mikrometer.
Beispiel 14 Bestandteile Prozent Gramm
Alachlor (93 %ig) 32,0 1254,4
Linuron (92 %ig) 12,0 469,2
PAPI-135 E .3,1 119,8
HMDA 40 %±ß 3,3 130,1
Reax 88BR 0,9 34,5
KaCl 11,8 460,0
Wasser 36,9 1446,4
Gesamt 100,0 3914,4
Die Herstellungsbedingungen waren denen von Beispiel 12 identisch. Die resultierenden Mikrokapseln waren kugelig und lagen im Durchmesserbereich von 1 bis 10 Mikrometer.
Beispiel 15 Bestandteile Prozent Gramm
Parthion (98,5 %ig) 38,8 200,0
PAPI-135 E 2,7 13,9
HM)A 40 %ig 2,9 ' 15,1
Reas 88B.E 1,7 .8,6
HaHO3 17,7 91,1
Wasser 36,2 187,0
Gesamt 100,0 515,7
41835
ρ
In 187,0 g Wasser, das 8,6 g Reax 88B Batriumlignosulfonat enthielt.,' wurden 200,0 g Parathion, das 13,9 g darin gelöstes PAPI-135 R enthielt, emulgiert, wobei alle Bestandteile 50 0C aufwiesen. Es wurde eine Emulsion in einem Waring-Mischer unter Einsatz eines Polytron PT 1020 zur Erzielung von Scherung gebildet. Zu der Emulsion wurden 15,1 g 40 %iges HMDA gegeben, und die Polytron-Scherung wurde eingestellt."Kann 5 Minuten wurden 91,1 g BaBOo in der Suspension unter Anwendung des Mischers zur Erzielung von sanfter Scherung gelöst. Die resultierenden Mikrokapseln-waren'kugelig und lagen im Durchmesserbereich von 1 bis 10 Mikrometer.
Beispiel 16 Bestandteile Prozent Gramm
2'-t-Butyl-2-chlor-Iimethosymethyl-6'-methylacetanilid (93 %ig) 45,75 304,00
PAPI-135 E · 3,20 21,22
EM)A (43,26 %ig) 3,20 21,22
Reax 88B E 0,98 6,50
Wasser 38,77 ' 257,66
HaCl 8,11 53,92
Gesamt 100,0 664,52
Bei diesem Beispiel wurde die Reaktionstemperatur auf 50 0C gehalten. 304,0 g des Acetanilid-Herbizids (93 %iges technisches Material), das 21,22 g PAPI-135 R enthielt, wurde in 257,66 g Wasser, das 6,50 g Reax 88B latriumlignosulfonat enthielt, unter Einsatz eines Waring-Mischers mit mäßiger Scherung und eines mit maximaler Geschwindigkeit laufenden Brinkmann Polytron PT-10-20-3500 emulgiert. Zwanzig Sekunden nach der Bildung der.Emulsion wurden 21,22 g HMDA unter gleichzeitiger Beendigung der Scherung zugesetzt. Kach 5 Minuten wurden 53,92 g "liaCl zugegeben und unter Scherung mit dem Waring-Mischer gelöst. Es wurden kugelige Teilchen mit einem im Bereich von 4 bis 10 Mikrometer liegenden Durchmesser erzeugt. Die Formulierung blieb lange Zeit haltbar.
lh I ö J D
Beispiel 17
- 26 -
Bestandteile Prozent Gramm
2-ChIOr-U-(äthoxymethyl)-
β!-äthyl-o-acetotoluidid
(95,3 %±s) 44,98 303,00
PAPI-135 R 3,14 21,15
HMDA (43,2.6 %ig) 3,14 21,15
Eeax 88B R 0,96 6,48
Wasser 39,89 268,71
HaCl 7,88 53,12
Gesamt 100,0 673,61
Alle Reaktionsbedingungen entsprachen denen von Beispiel 16, nur wiesen alle Reaktionsmittel Raumtemperatur auf. Die Mehrheit der gleichmäßig kugeligen Teilchen hatte einen Durchmesser von 4 bis 10 Mikrometer. Die Formulierung.war lange Zeit haltbar·
Beispiel 18 Bestandteile Prozent Gramm
1-(1-Cyclohexen-1-yl)-
3-(2-fluorphenyl)-1-methyl-
harnstoff (95 %L&) 44,03 304,00
PAPI-135 R ' 3,07 21,22
HMDA (43,26 %ig) 3,07 21,22
Reas 88B R 0,94 6,50
Wasser . 39,14 270,24
Kl 9,74 67,24
Gesamt 100,0 690,42
Die Reaktionsbedingungen entsprachen denen von Beispiel 16, die Mehrheit der Mikrokapseln hatte einen Durchmesser von bis 15 Mikrometer. Die Formulierung war lange Zeit haltbar.
241835
Beispiel 19 Prozent Gramm
Bestandteile 39,08 304,00
5-Ihiazolcarbonsäure-2- chlor-4-(trifluormethyl)- (fc-heny!methyl)ester (98 %iß)' 2,73 21,22
PAPI-135 R 2,73 21,22
HI©A (43,25 %±s) 0,84 6,50
Reas 88B R 41,49 322,77
Wasser 13,14 102,20
UaCl
Gesamt 100,0 . 777,91
Die Reaktionsbedingungen entsprachen denen von Beispiel 16, nur wiesen die Ausgangsstoffe eine Temperatur von 60 0C auf. Die Mehrheit der kugeligen !Mikrokapseln hatte einen Durchmesser von 4 bis 10 Mikrometer. Die Formulierung war lange Zeit haltbar.
Beispiel 20 Prozent Gramm
Bestandteile 51,53 2063,0
«--Chlor-ii-(2-metho3y-6- methylphenyl)-K-(1-methyl- äthoxyme thyl)acetamid (93 %ig) 3,58 143,4
PAPI-135 E 3,89 155,8
HMDA (40,0 %ig) 1,03 41,3
Reaz 88B E 39,00 1561,2
Wasser - 0,96 38,5
HaCl
Gesamt 100,0 4003,2
Die PLeaktionsbedingungen entsprachen denen von Beispiel 16, nur wurden ein Premier-Dispersator und ein rostfreier Quadratstahlbehälter mit dem Polytron eingesetzt. Kugelige Mikrokapseln wiesen eine Größe von 1 bis 10 Mikrometer auf. Die Formulierung war lange Zeit haltbar.
I Ό OD ö - 28 -
Beispiel 21 Bestandteile Prozent Gramm
.p6-Chlor-IT-(äthoxymethyl)- .
TT- (2-me thyl- 6-ftr if luor-
methyl)phenyl)-acetamid
(92,4 %ig) 42,58 266,66
PAPI-135 R . 2,97 18,61
HMDA (43,26 %ig) 2,97 18,61
Reax 88B R 0,85 5,33
Wasser . 37,97 237,73
ImCl 12,65 . 79,24
Gesamt 100,0 626,18
Die Reaktionsbedingungen entsprachen denen von Beispiel 16. Kugelige Mikrokapseln hatten einen Durchmesser von 4 bis 10 Mikrometer« Die Formulierung war lange Zeit haltbar.
Beispiel 22 Bestandteile Prozent Gramm
ei -Chlor-l-methyl-IJ-
(2-me thyl-6-(3-methylbut oxy)
phenyl)acetamid (92,5 %ig) 46,83 222,50
PAPI-135 R 3,27 15,53
HIuDA (43,26 fäig) 3,27 15,53
Reax 88B R 1,00 4,76
Wasser 39,02 185,40
IaCl 6,60 31,38
Gesamt 100,0 475,10
Die Reaktionsbedingungen entsprachen denen von Beispiel 16, nur wiesen alle Reaktionsmittel Raumtemperatur auf. Die Mehrheit der kugeligen Mikrokapseln hatte einen Durchmesser von 4 bis 10 Mikrometer. Die Formulierung war lange Zeit haltbar.
- 29 Beispiel 23
Bestandteile Prozent Gramm
06-Chlor-I-methyl~I-(2-me thyl-6-prop osyphenyl) acetamid (96,2 %ig) 44,11 225,00
PAPI-135 R 3,08 . 15,71
HMDA (43,|6 %ig) 3,08 15,71
Reax 88B 0,94 4,81
Wasser - 40,14 204,74
IaGl 8,65 44,12
Gesamt 100,0 510,09
Alle Prozeßbedingungen entsprachen denen von Beispiel 16. Die Mehrheit der kugeligen Mikrokapseln hatte einen Durchmesser τοπ 4 bis 10 Mikrometer. Die Formulierung war lange Zeit haltbar.
Beispiel 24 Bestandteile Prozent Gramm
H-(2-Butoxy-6-methyl-· phenyl)- Ac -chlor-Ii-methyl)
acetamid (92$2 %ig) ' 47,93 225,00
PAPI-135 E . 3,35 15,71
EMDA (43,26 %ig) 3,35 15,71
Reas 88B E ' 1,02 · 4,81
Wasser 39,31 184,54
IaCl 5„04 23}68
Gesamt 100,0 469,45
Die Prozeßbedingungen entsprachen denen von Beispiel 16, nur wiesen alle Komponenten Raumtemperatur auf. Die Mehrheit der kugeligen Mikrokapseln hatte einen Durchmesser von 4 bis 10 Mikrometer. Die Formulierung war lange Zeit haltbar.
D y · - 30 -
Beispiel 25
Bestandteile
Prozent Gramm
50,96 200,0
3,56 13,96
3,56 13,96
1,09 4,28
29,04 113,96
10,72 42,06
1,07 4,21
Isobutylester von (2,4-Dichlor-phenosy)essigsäure (76,4 %ige Säure) PAPI R
HMDA (43,26 %ig) Reax 88B R
Wasser
IaCl
CaGl2 -
Gesamt 100,0 392,43
Es handelt sich um ein Beispiel für die Mikroeinkapselung einer organischen Säure (2,4-D), die entweder durch Umsetzung mit Aminen oder Mineralkationen wasserlöslich gemacht werden kann, oder wasserunlöslich durch die Umsetzung mit organischen Estern. Die Formulierung war lange Zeit haltbar.
Beispiel 26 Bestandteile Prozent Gramm
Alachlor (92,4 %ig) 30,22 120,88
Propachlor (95,0 %ig) 14,70 58,80
ΡΑΡΪ-135 R 3,10 12,40
HM)A (43,25 %ig) 3,10 12,40
Eeas 88B E 1,00 4,00
Wasser ' 38,58 154,32
9,30. 37,20
Gesamt 100,0 400,0
Die Prozeßbedingungen entsprachen genau denen von Beispiel 16, nur wurde die Emulsion nur unter Einsatz des mit hoher Scherung betriebenen Waring-Mischers gebildet. Bach der Zugabe von Diamin wurde die Scherung reduziert. Die Ausgangsstoffe wiesen 60 0C auf. Die Formulierung war lange Zeit haltbar.
Beispiel 27 Bestandteile Prozent Gramm
70,47 114,41 25,11 14,58 14,58 4,05 136,61
25,11-
Alachlor (92, 4 %ig) 17,40
Propachlor (9 5,0 %ig) 28,25
Xylol 6,20
PAPI-135 E 3,61
HMDA (43,26 % dg) 3,61
Eeas 88B R 1,00
Wasser 33,73
BaCl 6,20
Gesamt 100,0 405,00
Alle Bedingungen entsprachen denen von Beispiel 25· Die Formulierung war lange Zeit haltbar. Es war kein Lösungsmittelgerueh nachweisbar.
Beispiel 28 Bestandteile Prozent Gramm
Alachlor (93,0 #ig) 45,30 . 200,0
PAPI-135 E . 3,16 13,95
HMDA (43,26 .%ig) 3,16 13,95
Reax 88B E 0,97 4,28
Wasser - 38,49 169,93
UaCl 8,10 35,76
CaCIp 0,81 3,58
Gesamt .100,0 441,45
Alle Bedingungen entsprechen denen von Beispiel 16. Die Formulierung war lange Zeit haltbar.
Beispiel 29-
Vergleiche über die herbizide Wirksamkeit von mit Hilfe des erfindungsgemäßen Verfahrens eingekapseltem Alachlor mit nichteingekapseltem Alachlor zeigen, daß eingekapseltes Alachlor im
241835 6
- 32 -
allgemeinen eine vergleichbare herbizide Wirksamkeit bei Gras und breitblättrigen Unkräutern aufweist. Die Sicherheit von eingekapseltem Alachlor für Kulturpflanzen war der von nicht-eingekapseltem Alachlor ähnlich, wobei das mikroeingekapselte Alachlor einen bei Baumwolle größeren Sicherheitsgrad als das nichteingekapselte Alachlor zeigte. In Tabelle II sind die Ergebnisse zusammengefaßt, die 6 Wochen nach der Anwendung von eingekapseltem und nicht-eingekapseltem Alachlor mit drei Anwendungsmengen bei nach landwirtschaftlichen Standardverfahren in Brasilien durchgeführten Versuchen ermittelt wurden.
Tabelle II (kg Wirk st, /ha) Soja bohnen % Kontrolle 50 Erd nüsse (Schädigung) -ι Acanthos permura Mspidüm C on- ρ ι chrus echina- * tus pilosf 33 Digita-4 1 sangui- nalis Brachia- ria planta- ginea
Herbizid 3,36 0 Baum wolle 7 T-* _ 1_ 0 Mais 97 75 100 100 0
Alachlor 5,04 0 53 2 0 99 95 50 98 43
6,72 0 93 3 0 93 97 100 99 75
U 3,36 0 92 3 0 . 58 83 100 98 68
Alachlor- Encapsulated 5,04 0 5 0 0 85 92 100 98 94
Il 6,72 1 · · "I 0 0 2 99 99 100 , 2 100 99 I U U
it 1 . 0
Acanthospermum hispidumj "Conchrus echinatus:
Bidens piloaa:
DigitaJbia sanguinalis:
^Brachiarla plantaginae:
Durchschnittlicher Befall 7 Pflanzen/m , fehlt auf einigen Parzellen
Durchschnittlicher Befall 6 Pflanzen/m , fehlt auf einigen Parzellen
2 Durchschnittlicher Befall 11 Pflanzen/m , fehlt auf einigen Parzellen
Durchschnittlicher Befall<10 Pflanzen/m , fehlt auf einigen Parzellen
Beispiel 30
In 9 1/2 Zoll χ 5 1/2 Zoll große Aluminiumschalen wurden Hühnerhirse, Bogenamarant, gelbes Cypergras, große Bluthirse und Grün-Pennich gepflanzt. Alachlor* und mikroeingekapseltes technisches Alachlor wurden in verschiedenen Mengen auf jeweils zwei Schalen aufgebracht. Das eingekapselte und das uneingekapselte Alachlor wurden mit Hilfe eines Bandsprühgerätes unter Verwendung von Wasser als Trägermittel aufgebracht. Zwei Yiochen nach der Behandlung (WAT) wurden visuelle Beurteilungen der prozentualen Inhibition vorgenommen und notiert. Die Schalen ließ man austrocknen und die Oberflächenvegetation wurde entfernt, lach der Entfernung einer oberen Bodenschicht von 1/2 Zoll von jeder Schale wurden die Schalen erneut bepflanzt und wieder mit der ursprünglichen 1/2-Zoll-Bodenschicht bedeckt. Es wurde kein zusätzliches Herbizid angewandt. Zwei Wochen nach dieser zweiten Bepflanzung wurde eine zweite Beurteilung vorgenommen. Die Ifeubepflanzung wurde nochmals durchgeführt, wobei Mengen von 1, 1/2 und 1/4 Ib/Acre angewandt wurden. Zur Verbesserung der Y/achstumsfähigkeit im dritten Zyklus wurden jeder Schale 10 ml Standard-Hahrlösung zugesetzt. Abschließende Beurteilungen wurden 48 Tage nach der ersten Behandlung vorgenommen, d. h. etwa 7 Wochen nach der Behandlung. Die Ergebnisse sind in Tabelle III zusammengestellt und zeigen, daß mikroeingekapseltes Alachlor.eine längere Langlebigkeit im Boden als uneingekapseltes Alachlor bei gleichen Anwendungsmengen aufweist.
+ Bei dem in diesem Beispiel verwendeten Alachlor handelte es sich um ein im Handel erhältliches emulgierbares Konzentrat, das von der Monsanto Company unter dem Warenzeichen Lasso angeboten wird.
Dabelle III lb/a % Hühnerhirse 0 4 0 1 Inhibit!or 4 7 gelbes gras 4 Gyper- große Bluthirse 4 7 Gr ün~I' e nni c h 4 7
lerbizid 2 0 70 0 1 (WAT)+ 20 0 2 0 7 2 60 0 2 85 0
1,0 100 0 35 0 Bogenamarant 0 0 50 0 O 100 35 0 99 50 0
fllachlor . 0,5 100 0 0 0 2 0 0 50 0 0 100 0 0 90 20 0
it 0,25 100 0 98 0 0 0 0 99 0 80 0
H 0,125 100 0 95 0 0 0 95 0 75 0
11 0,0625 100 0 90 0 0 0 90 0 70 0
11 0,0312 95 0 80 0 0 0 85 0 70 0
11 0,0156 80 0 60 0 0 0 60 0 40 0
11 0,0078 50 60 0 60 30
Il 85 40 30 50 0 40 85 30 95 7<
Alachlor 1,0 100 70 0 10 40 0 20 10 80 100 85 0 95 98 21
eingekapselt 0,5 98 65 0 15 0 20 5 20 99 75 0 95 95 0
0,25 85 35 98 0 30 0 0 85 40 80 10
0,125 30 30 85 0 0 0 60 30 40 10
0,0625 5 85 0 0 0 30 0 0 10
0,0312 0 90 0 0 0 25 0 0 0
0,0156 85 0 0 0 50 0 0 0
0,0078 70 0 30 0
65
40
+ Wochen nach der Behandlung
Beispiel 31
- 36 -
Die herbizide Wirksamkeit von mikroeingekapseltem und nichte ingekapseltem Trial la t wurde an drei europäischen Standorten in Weizenfeldern bei Wildhafer- und Queckenunkräutern verglichen. Die in Tabelle IV zusammengefaßten Ergebnisse zeigen, daß eingekapseltes Triallat bei Wildhafer und Quecke eine mit nicht-eingekapseltem Triallat vergleichbare herbizide Wirksamkeit zeigt. Eingekapseltes Triallat bietet bei Weizen eine ebenso gute oder bessere Sicherheit für die Kulturpflanzen wie nichteingekapseltes Triallat. Bei den in Tabelle IY zusammengefaßten Ergebnissen wurde die wäßrige Suspension durch Aufspritzen unter Anwendung üblicher landwirtschaftlicher Verfahren aufgebracht.
Tabelle IV % Inhibition (Schädigung) Quecke
Menge Wildhafer
Herbizid (kg/ha)
Triallat 1,5 57 26
gespritzt ti 17 O
Ti ti 23 —_
ti 2,25 70 40
It tt 37 34
Γ! tt 24
ti
eingekapseltes
Triallat 1,5 77 26
gespritzt tt 77 22
ti tt 24
tf 2,5 85 39
η π 85 40
π tt 62
η
Heben den oben beschriebenen Vorteilen der Erfindung kann das It'ükroeinkapseln von Herbiziden oder Pestiziden im allgemeinen noch verschiedene andere Vorteile gegenüber herkömmlichen Herbizid- oder Pestizidformulierungen bieten. So kann beispielsweise bei mikroeingekapselten Herbizidfonnulierungen die Toxizität für Säugetiere verringert sein und die Wirksamkeit des Herbizids verlängert werden. Wenn die Flüchtigkeit des Herbizids ein Problem ist, können durch Mikroeinkapselung Verdunstungsverluste
D - 37 -
verringert und die durch solche Verluste bedingte Verminderung der Herbizid-Wirksamkeit verhindert werden. Mkroeingekapselte Herbizidformuli.erungen können in einigen Fällen für bestimmte Kulturpflanzen weniger phytotoxisch sein, wodurch die Sicherheit des Herbizids für Kulturpflanzen erhöht wird. Die Mikroeinkapselung von Herbiziden kann auch die Herbizide gegen umweltbedingten Abbau schützen, die Auslaugung des Herbizids in den Boden verringern und die Haltbarkeit des Herbizids im Boden verlagern oder verstärken. Man kann behaupten, daß mikroeingekapselte Herbizidformulierungen verschiedene Vorteile aufweisen, wodurch derartige mikroeingekapselte Herbizidformulierungen zu einer wünschenswerten und vorteilhaften Alternative gegenüber herkömmlichen Herbizidformulierungen werden.
Daher betrifft eine Aufgabe der Erfindung die Schaffung einer Herbizidzusammensetzung, die im wesentlichen eine Suspension in Wasser von Mikrokapseln ist, die aus einem in einer Umhüllung von Polyharnstoff befindlichem Herbizid bestehen. Herbizide des oben beschriebenen Typs sind besonders für die Verwendung in derartigen Zusammensetzungen vorgesehen, vorzugsweise die Acetanilid- und Thiolcarbamat-Herbizide, und vor allem Alachlor, Butachlor, Propachlor und Triallat. Die Konzentration des in den Zusammensetzungen enthaltenen Herbizids wird etwa 480 Gramm ge Liter der gesamten Zusammensetzung oder mehr betragen, vorzugsweise etwa 480 Gramm bis etwa 700 Gramm je Liter Gesamtzusammensetzung und am besten etwa 480 Gramm bis etwa 600 Gramm je Liter Gesamtzusammensetzung.
Die Umhüllung aus Polyharnstoff ist das Reaktionsprodukt von Polymethylenpolyphenylisocyanat und einem polyfunktionellen Amin des oben beschriebenen Typs. Die Konzentration von PoIymethylenpolyphenylisocyanat wird zwischen etwa 3»5 Prozent und etwa 21,0 Prozent im Verhältnis zur Masse des in der Zusammensetzung vorhandenen Herbizids betragen, und die Konzentration des palyfunktionellen Amins wird im Bereich von etwa 1,5 Prozent bis etwa 9,0 Prozent in bezug auf die Masse des in der Zusammensetzung enthaltenen Herbizids liegen.
£. H- ϊ W %J ^ ^ -3S-
In dem Wasser sind außer den Mikrokapseln noch ein Ligninsulfonat-Emulgiermittel des oben beschriebenen Typs und gegebenenfalls Formulierungsbestandteile wie Prostschutzmittel, Dispergiermittel, Salze, Biozide und dergleichen vorhanden. Die Konzentration des Ligninsulfonat-Emulgiermittels kann von etwa 1/2 Prozent bis etwa 15,0 Prozent im Verhältnis zur Masse des in der Zusammensetzung vorhandenen Herbizids betragen.
Die Erfindung soll nicht auf die hier angeführten und beschriebenen spezifischen Ausführungsbeispiele beschränkt sein, sondern sie kann auch in anderer Form ohne Abweichung von ihrem Inhalt und Geltungsbereich ausgeführt werden.

Claims (4)

° " ' 15095 55 Erfindungsanspruch
1 A f\ r\ r
18 3 5
C2~methylpropoxy)phenyl7-^T-(piOpoxymethyl)acetamiä, IT-/TAcetylamino^iriethyl7~ =C -chlor-TT-(2,6-diäthylphenyl)acetamiä, 0^ -Clilor-I'T-methyl-I?-(2-methyl-6-propoxyphenyl)acetamid, K-(2-3titozy-6-methylpheriyl)-oC-chlor-H-methylacetaniid, Isobutylester von (2,4-Dichlorphenosy)essigsäure, 2-Chlor-U-(äthosymethyl)-e'-äthyl-o-acetatoluldid, 1-(1-Cyclohexen-1-yl)-3-(2-flaorphenyl)-1-methylharnstoff, S-2,3,3-irichlorallyl-diisopropylthiocarbamat, S-2,3-üichlorally1-diisopropylthiocarbamat, cL,-, iC, oC -Trifluor^iö-dinitro-IT,]?-dipropyl-p-toluidin, 2-0hlor-4—äthylamlno-5-isopropylamino-1,3,5-triazin, 2-Chlor-4-,6-bis(äthylamino)-1,3,5-triazin, 2-Chlor-4,6-bis(isopropylamino)-1,3,5-triazin, 4-Ämino-6-(1,1-dimethyläthyl)-3-(methylthio)-1 ,2,4-triazin-5(4H)-on, U'-O^-Dictilorphenyl)-U-methoxy-]J-inethylharnstoff, 2-0hlor-l-(äthoxymethyl)-K-^2-methyl-6-(triflaormethyl)phenyl7acetamid, oC-Chlor-K-(äthoxymethyl)-l-/2-äthyl-6-(trifluormethyl)-phenyl7acetamid, Methyl- and Xthylparathion, lthyl-2-chlor—4-(triflaormethyl)-5-thiazolcarbO2^1at and Benzyl-2-chlor-4-(trifluormethyl)-5-thiazolcar-
38. Verfahren nach Punkt 37» gekennzeichnet dadurch, daß es sich bei dem Emulgiermittel am das Katriamsalz von Idgninsulfonat handelt.
39· "Verfahren nach Punkt 38, gekennzeichnet dadurch, daß es : sich bei dem Amin um 1,6-Hexamethylendiaain handelt. ;
1,3,5-triazin, 2-Chlor-4,6-bis(isopropylamino)-1,3,5-triazin, 4-Amino-6-(1,1-dimethyläthyl)-3-(methylthio)-1,2,4-triazin-5(4E)-on, N'-O^-Dichlorphenyl^lJ-methoxy-l-methy!harnstoff, 2-Chlor-JMäthoxymethyl)-K-/2-methyl-6-(trifluor-methyl)phenyl7acetamid, «t -Chior-K-(äthosymethyl)-N-^2-äthy1-6-(trifluormethyl)-phenyl7acetamid., Methyl- und Äthylparat hi. on, Ithyl-2-chlor-4-(trifluormethyl)-5-thiazolcarbosylat and Benzyl-^-chlor-^-- (trifluormethyl)-5-thiazolcarboxylat.
1 w
1. Verfahren zum Einkapseln von mit Wasser anvermischbarem Material innerhalb einer Umhüllung aus Polyharnstoff, umfassend:
(a) Herstellung einer wäßrigen Phase, die ein aus der Na-trium-, Kalium-j Magnesium-, Calcium- oder Ammoniumsalze von Idgninsulfonat umfassenden Gruppe ausgewähl tes Emulgiermittel enthält;
(b) Dispergieren einer mit Wasser unvermischbaren .Phase, die im wesentlichen aus Polymethylenpolyphenylisocyanat, das in dem mit Wasser unvermischbaren Material gelöst ist, besteht, in der wäßrigen Phase, um eine Dispersion von !Tröpfchen der mit Wasser unvermischbaren Phase in der gesamten wäßrigen Phase zu-bilden;
(c) Zugabe eines polyfunktionellen Amins zu der Dispersion unter Rühren, wodurch das Amin mit Polyethylenpolyphenylisocyanat reagiert, so daß eine Polyharnstoffumhüllung um das mit Wasser unvermischbare Material gebildet wirdf nacU Pah+*\r AH^ H">1 /
gekennzeichnet dadurch, daß das mit Wasser unvermischbare Material aus der Gruppe ausgewählt wird, bestehend aus: 2-Chlor-2', 6f-diäthyl-E-C methosymethyl)acetanilid, N-(Butozymethyl)-2-:chlor-2',6'-diäthylacetanilid, 2-Chlor-N-isopropylaoetanilid, <L -Chlor-2t-äthyl-6!-methyl-ir-(l-methyl-2-methosyäthyl)aeetanilid, <=C-Chlor-li-(2 xy-6-methylphenyl)-H-(1-methyläthoxymethyl)acetamid^
acetamid, oL -Ghlor-I?-i(/2-methyl-6-(2-methylpr.opoxy)phenyl7-B-(propoxymethyl)acetamid, H-/racetylamino)methyl7-oi. Ohlor-IT-C 2,6-diäthy !phenyl) ·
acetamid, oL -Ghlor-H-methyl-Ti-(2-methyl-6-propo3yphenyl) acetamid, TJ-(2-Butosy-6-methylphenyl)- «^-Chlor-l-methylacetamid, Isobuty!ester von (2,4-DichlorphenoxyEssigsäure, 2-Chior-K-(äthoxymethyl)-6'-äthyl-:Q_-acetatoluidid, 1-(1-Oyclohexen-1-yl)-3-(2-fluorphenyl)-1-methy!harnstoff, S-2»3,3- ϊrichlorallyl-diisoρropylthiocarbamat, S-2,3-Dichlorallyl-diisopropylthiocarbamat ,«C , <L ,ct"-Tr±±l\j.or-2t&- dinitro-H,U-dipropy 1-p-toluidin, 2-Chlor-^-äthylamino-6-isopropylamino-1,3,5-^is-zin, 2-Chlor-4,6-bis(äthylamino)-
2. Verfahren nach Punkt 1, gekennzeichnet dadurch, daß die Konzentration des mit Wasser unvermischbaren Materials etwa 480 Gramm bis etwa 7°0 Gramm je Liter Zusammensetzung beträgt.
3. "Verfahren nach Punkt 2, gekennzeichnet dadurch, daß die Konzentration von Polymethylenpolyphenylisocyanat etwa 3,5 bis etwa 21,0 Masse% des_mit Wasser unvermischbaren Materials beträgt, daß die Konzentration des polyfunktionellen Amins etwa 1,5 bis etwa 9 Massel des mit Wasser unvermischbaren Materials beträgt, und daß die Konzentration des Emulgiermittels etwa 1/2 bis etwa 15 Masse% des* mit Wasser unvermischbaren Materials beträgt,
4. Verfahren nach Punkt 3, gekennzeichnet dadurch, daß die Konzentration des mit Wasser unvermischbaren Materials etwa 480 Gramm bis etwa 600 Gramm je Liter Zusammensetzung beträgt, daß die Konzentration von Polymethylenpolyphenylisocyanat etwa 5»° bis etwa 15,0 Masse% des mit Wasser unvermischbaren Materials beträgt, daß die Konzentration des polyfunktionellen Amins etwa 2,0 bis etwa 7,5 Massel des mit Wasser unvermischbaren Materials beträgt, und daß die Konzentration des Emulgiermittels etwa 2,0 bis etwa 6,0 Masse% des mit Wasser unvermischbaren Materials beträgt.
5* Verfahren nach Punkt 4, gekennzeichnet dadurch, daß die Konzentration von Polymethylenpolyphenylisocyanat etwa 7,0 % in bezug auf die Masse des mit Wasser unvermischbaren Materials beträgt, daß die Konzentration des poly-
-Γ-
funktionellen Amins etwa 3>0 % in bezug auf die Masse des mit Wasser unvermischbaren Materials beträgt, und daß die Konzentration des Emulgiermittels etwa 2,0 % in bezug auf die lasse des mit !fässer unvermischbaren Materials beträgt.
6. Verfahren nach einem der Punkte 1 bis 5> gekennzeichnet dadurch, daß es sich bei dem Emulgiermittel um das Uatriumsalz von Ligninsulfonat handelt.
7. Verfahren nach Punkt 6, gekennzeichnet dadurch, daß es sich bei dem ,Ami η um 1,6-Hexamethylendiamin handelt.
•8. Verfahren nach Punkt 1, gekennzeichnet dadurch, daß die !Temperatur der Reaktion über dem Schmelzpunkt des mit Wasser unvermischbaren Materials gehalten wird, allerdings unter etwa 80 0C.
9. Verfahren nach Punkt 1, gekennzeichnet dadurch, daß die durchschnittliche Teilchengröße der Mikrokapseln im Durchmesserbereich von etwa 1 Mikrometer bis etwa 5^ Mikrometer liegt.
10. Verfahren nach Punkt 7, gekennzeichnet dadurch, daß es sich bei dem mit Wasser unvermischbaren Material handelt um:
acetanilid, <*-—Chlor-iT-(2-methory-6-methylphenyl)-K-(1-methyläthosymethyl)acetamid, 6O-GhIOr-N-CäthoxymethyI)-li-/2-methyl-6-(trifluormethyl)phenyl27acetamid, <L -Ghlorl-(äthoxymethyl)-li-/2-äthyl-6-(trifluormethyl)phenyl7aaetarnid, und I?-/TAcety lamino) me thy 17-0^-ChIOr-H- C 2,6-diäthy 1-phenyl)acetamid.
11. Verfahren nach Punkt 10, gekennzeichnet dadurch, daß es sich bei dem mit Wasser unvermischbaren Material.um ^-Chlor-I-C äth o^ymethy1)-H-/2-methyl-6-C trifluormethyl)
phenyl7aeetamid handelt.
24 183 5 6. -«*-
12. Verfahren nach Punkt 1Of gekennzeichnet dadurch, daß es sich bei dem mit Wasser unvermischbaren Material um oc--Oh.lor-2f-äthyl-6l-methyl-TI-(i-methyl-2-methoxyäthyl) acetanilid handelt.
13· Verfahren nach Punkt 10, gekennzeichnet dadurch, daß es sich bei dem mit Wasser unvermischbaren Material um U-ZTAcetylamino)-methyl?- <6-chlor-!-(2,6-diäthylphenyl) acetamid handelt.
14. Verfahren nach Punkt 10, gekennzeichnet dadurch, daß es sich bei dem mit Wasser unvermischbaren Material um ein· Gemisch von S-2,3 »3-iErichlorallyl-diisopropylthioearba-• mat und ^ , oL, öC,-Trifliior-2,6-diriitro-]Sr,ir-aipropyl-2-toluidin handelt.
15. Verfahren nach Punkt 10, gekennzeichnet dadurch, daß es sich bei dem mit Wasser unvermischbaren Material um ein Gemisch von <C -Chlor-2',ö'-diäthyl-B-methoxymethylacetanilid und 4~Amino-6-(1,1-dimethyläthyl)-3-(methylthio)-1,2,4-triazin-5(4E)on handelt.
16. Verfahren nach Punkt 10, gekennzeichnet dadurch, daß es sich bei dem mit Wasser unvermischbaren Material um ein Gemisch von 0^ -Chlor-2f,6*-diäthyl-I-methoxymethylacetanilid und ITl-(3»4-Dichlorph:eriyl)~K-methory-¥--methylb,amstoff handelt.
17. Verfahren nach Punkt 10, gekennzeichnet dadurch, daß es sich bei dem mit Wasser unvermischbaren~Material um ein Gemisch von °C-Chlor~2',ö'-diäthyl-N-methoxymethylacetanilid und 2-Chlor-4-äthylamino-6-isopropylamino-i,3,5~ triazin handelt«,
18. Verfahren nach Punkt 10, gekennzeichnet dadurch, daß es sich bei dem mit Wasser unvermischbaren Material um ein Gemisch von cC -Ghlor-l-isopropylacetanilid und 2-Chlor-4-äthylamino~5-isopropylamino-1,3.5-triazin handelt.
24 183 5 6 -s-
19· "Verfahren nach. Punkt 10, gekennzeichnet dadurch, daß es sich bei dem mit Wasser unvermischbaren Material um ein Gemisch von cL -0btlor-K-(äthoxymethyl)-lT<-/2-methyl-6-ttrifluormethyl)-phenyl7acetamid und 2-Chlor-4--äthylami~ no-6-isopropylamino-1,3,5-toiazin handelt.
20, Verfahren nach Punkt 10, gekennzeichnet dadurch, daß es sich bei dem mit Wasser ,unvermischbaren Material um ein Gemisch von2'-Methyl-6!-äthyl-H-(1-methoxyprop-2-yl)-2-chloracetanilid und 2-Chlor-4—äthylamino-6-isopropylamino-1,3,5-triazin handelt,
21, Zusammensetzung, die im wesentlichen aus einem Gemisch von Wasser"and ein mit Wasser unvermischbares Material enthaltenden Mikrokapseln besteht, wobei das Gemisch mit Hilfe eines Verfahrens, das folgende Schritte umfaßt, hergestellt wird:
(a) Herstellung einer wäßrigen Phase, die ein aus der latrium-, Kalium-, Magnesium-, Calcium- oder Ammoniumsalze von Ligninsulfonat umfassenden Gruppe ausgewähltes Emulgiermittel enthält;
(b) Dispergieren einer mit Wasser unvermischbaren Phase, die im wesentlichen aus Polymethylenpolyphenylisocanat, das in dem mit Wasser unvermischbareη Material gelöst ist, besteht, in der wäßrigen Phase, um eine Dispersion von !tröpfchen der mit Wasser unvermischbaren Phase in der gesamten wäßrigen Phase zu bilden;
(c) Zugabe eines polyfunkti one Ilen .Amins zu der Dispersion unter Rühren, wodurch das 1min mit Polymethylenpolyphenylisocanat reagiert, so daß eine Polyharnstoff.umhüllung um das mit Wasser unvermischbare Material gebildet wird;
gekennzeichnet dadurch, daß die Konzentration des mit Wasser unvermischbaren Material zwischen etwa 480 Gramm und etwa 600 Gramm je Liter der Zusammensetzung beträgt, daß die Konzentration von Polymethylenpolyphenylisocyanat etwa 5,5 bis etwa 15»Ο Masse% des mit Wasser unvermisch-
2418 35 6 -Γ-
baren Materials beträgt, daß die Konzentration des polyfunktionellen Amins etwa 1,5 bis etwa 9,0 Masse% des mit Wasser unvermischbaren Herbizids beträgt, und daß die Konzentration des Emulgiermittels etwa 1/2 bis etwa 15 Masse% des mit Wasser unvermischbaren Materials beträgt, und daß das mit Wasser unv er mischbare Material aus der Gruppe ausgewählt wird, bestehend aus: 2-OhIOr^1 ,6'-diäthyl-2i-(methorymethyl)acetanilid, H-(Butozymethyl)-2-chlor-2',6'-diäthylacetanilid, 2-Ghlor-N-isopropylacetanilid, J^-Chlor-2'-äthy1-6!-methyl-H-(1-methyl-2-methozyäthyl)acetanilid, oL-Ohlor-N-(2-methoxy-6-methylpheny I)-N-(I-methyläthO3cy methyl )aeetamid., <<—Ghlor-l?-methyl-N-/2-methyl-6-(3 -methylb utoxy )phenyl7-acetamid, 0C-GhIOr-Ii-Zs-IiIe^yI-S- (2-methylpropoxy )phenyl7-^-(proposymethyl)acetamid, ^-/TAcetylamino)methyl7-öL-chlor-N-(2,6-diäthylphenyl)acetamid, öC-Chlor-B-methyl-1-(2-methy1-6-proposyphenyl)acetamid, H-(2-Butözy-6-methylphenyl)- *— chlor-lT-methylacetamid, Isobutyleste.r von (2,4-DichlorphenO2y)essigsäure, 2-Chlor-li-(äthozymethyl)-6f-äthy1-o-acetatoluidid, 1-(1-Gyclohezen-1-yl)-3-(2-fluorphenyl)-1-methy !harnstoff, S-2,3 ,3-ICrichlorallyldiisopropylthiocarbamat, S-2,3-Dichlorallyl-diisopropylthiocarbamat, <L , ei,, «C-Irifluor^je-dinitro-IjN-dipropylp-toluidin, 2-Ghlor-4-äthylamino-6-isopropylamino-1,3»5-triazin, 2-Ghlor-4,6-bis(äthylamino)-1,3,5-triazin, 2-Chlor-4,6-bis(isopropylamino)-1,3,5-triazin, A--Amino-6-(1,1-dimethyläthyl)-3-(methylthio)-1,2,4-triazin-5(^H)-on, Ff-(3 ,4-Dichlorphenyi)-l?-methO37-lf-methy!harnstoff, 2-Ghlor-lT-(äthorymethyl)-l'-/2-inethyl-6-(trifluormethyl) pheny27acetamid, oC -Ghlor-N-(äthoxymethyl)-Ii-/2-äthyl-6-(trifluormethyl)-phenyl7ace'bamiö,Methyl- und Ithylparathion, Ithy1-2-ChIOr-A--(trifluormethyl)-5-thiazolcarbosylat und Ben2yl-2-chlor-A—(trifluormethyl)-5-thiazolcarboxylat.
22. Zusammensetzung nach Purist 21, gekennzeichnet dadurch, daß es sich bei dem poIyfunktionellen Amin um 1,6-Hexamethylendiamin handelt.
24 183 5
23· Zusammensetzung nach Punkt 21, gekennzeichnet dadurch, daß es sich bei dem Emulgiermittel um das liatriumsalz von Ligninsulfonat .handelt.
24-. Zusammensetzung nach Punkt 21, gekennzeichnet dadurch, daß die Konzentration von Polymethylenpolyphenylisocyanat etwa 5>6 % bis etwa 13»9 % in bezug auf die Masse des mit Wasser unvermischbaren Materials beträgt, daß die Konzentration des polyfunktioneIlen Amins etwa 2,4 % bis etwa 6,1 % in. bezug auf die Masse des mit Wasser unvermischbaren Materials beträgt, und daß die Konzentration des Emulgiermittels etwa 2,0 % bis etwa 6,0 % in bezug auf die Masse des mit Wasser unvermischbaren Materials beträgt.
25. Zusammensetzung nach Punkt 24, gekennzeichnet dadurch, daß die Konzentration von Polymethylenpolyphenylisocya-•nat etwa ?,0 % in bezug auf die Masse des Herbids beträgt, daß die Konzentration des polyfunktionellen Amins etwa 3»0 % in bezug auf die Masse des Herbizids beträgt, und daß die Konzentration des Emulgiermittels etwa 2 % in bezug auf die Masse des Herbizids beträgt.
.26. Zusammensetzung nach Punkt 21, gekennzeichnet dadurch,-daß die durchschnittliche Teilchengröße der Mikrokapseln ' in einem Durchmesserbereich von etwa 1 Mikrometer bis etwa 50 Mikrometer liegt.
27. Verfahren nach Punkt 24, gekennzeichnet dadurch, daß es sich bei dem mit Wasser unvermischbaren Material um oO -Chlor-B- ( äthoxymethy 1) -H-^-methy 1-6- (tr if luormethyl) phenyl7acetamid handelt.
28. Verfahren nach Punkt 24, gekennzeichnet dadurch, daß es sich bei dem mit Wasser unvermischbaren Material um 2'-Hethyl-6'-äthy1-U-(1-methosyprop-2-yl)-2-chloracetanilid handelt.
Z4. I ö ό D
29· Verfahren nach Punkt 24, gekennzeichnet dadurch, daß es sich bei dem mit Wasser unvermischbaren Material um H-/TAcetylamino)-methyl7~ cC-chlor-l\T-( 2,6-diäthy !phenyl) acetamid handelt.
30. Verfahren nach Punkt 24, gekennzeichnet dadurch, daß es sich bei dem mit Wasser unvermischbaren Material um ein Gemisch von S-2,3,J-iErichlorallyl-diisopropylthiocarbamat und ^, <C, cC-^ifluor^jö-dinitro-njIF-dipropyl-gtoluidin handelt.
31. Verfahren nach Punkt 24, gekennzeichnet dadurch, daß es sich bei dem mit Wasser unvermischbaren Material um ein Gemisch von «C-Chlor^1 ,e'-diäthyl-H-methoxyinethylacetanilid und 4-Amino-6-(1,1-äimethyläthyl)-5-(methylthio) 1,2,4-triazin-5(4H)-on handelt.
32. Verfahren nach Punkt 24, gekennzeichnet dadurch, daß es sich bei dem mit Wasser unvermischbaren Material um ein Gemisch von cC-Chlor-2',e'-diäthyl-IMnethozymethylacetanilid und IT1-(3,4-Dichlorphenyl)-S-methosy-l?-methy!harnstoff handelt.
33· Verfahren nach Punkt 24, gekennzeichnet dadurch, daß es sich bei dem mit Wasser unvermischbaren Material um ein Gemisch von <£ -Ghlor-2T,6T-diäthyl-l?-meth02ymethylacetanilid und 2-Chlor-4-äthylamino-6-isopropylamino-1,3,5-triazin handelt.
34. Verfahren nach Punkt 24, gekennzeichnet dadurch, daß es sich bei dem mit Wasser unvermischbaren Material um ein Gemisch von oC -Chlor-U-isopropylacetanilid und 2-Chlor-4-äthylamino-6-isopropylamino-1,3,3-triazin handelt.
35· Verfahren nach Punkt 24, gekennzeichnet dadurch, daß es sich bei dem mit Wasser unvermischbaren Material um ein Gemisch von oC-Chlor-H-(äthosymerhyl)-Ii-/^-Kethyl-6-(trifluormethyl)-phenyl7acetamid und 2-Chlor-4-äthylamino-6-isopropylamino-1,3»5-^iazin handelt.
241835 6
36. Verfahren nach Punkt 24,-gekennzeichnet dadurch, daß es sich bei dem mit Wasser unvermischbaren Material um ein Gemisch von 2!-Methyl-6t-äthyl-H-(1-metho:xyprop--2-yl)-2-chlor-acetanilid und 2-Chlor-4~äth.ylamino-6-isopropylamino-1,3,5-triazin handelt.
37· Zusammensetzung, bestehend im wesentlichen aus einer Suspension von Mikrokapseln in Wasser, die ein innerhalb' einer ümhüllungswandung von Polyharnstoff enthalr tenes mit Wasser unvermischbares Material aufweisen, gekennzeichnet dadurch, daß:
(a) die Konzentration des mit Wasser unvermischbaren Materials etwa 4-80 Gramm bis etwa 600 Gramm je later der gesamten Zusammensetzung beträgt;
- (b) die Umhüllung von Polyharnstoff das Eeaktionsprodukt von Poly.methylenpolyphenylisocyanat und einem polyfunktionellen-1min ist, daß die Konzentration von Polymethylenpolyphenylisocyanat etwa 3j5 % bis etwa 21,0 % in bezug auf die Masse des mit Wasser unvermischbaren Materials beträgt und daß die Konzentration des polyfunktionellen Amins etwa 1,5 % bis etwa 9,0 % in bezug auf die Masse des mit Wasser unvermischbaren Materials beträgt; . . . (c) das Wasser etwa 1/2 % bis etwa 6 % Emulgiermittel in bezug auf, die Masse des mit Wasser unvermischbaren Materials enthält, wobei das Emulgiermittel aus der die Hatrium-, Kalium-/ Magnesium-, Calcium- oder -Ammoniumsalze von Ligninsulfonat umfassenden Gruppe ausgewählt ist; und das mit Wasser unvermischbare Material aus der Gruppe ausgewählt ist, bestehend aus: 2-Chlor-2',6'-diäthyl-K-(methosymethyl)acetanilid, H-(Butoxymethyl)-2-chlor-2t,6'diäthylacetanilid, 2-Chlor-H-isopropylacetanilid, 0^ -Ghlor^'-äthyl-e1-methyl-K-(1-methyl-2-methosyäthyl)acetanilid, oL -Chlor· IJ-(2-methosy-6-methy !phenyl )-ϊΓ-(1 -met hy läth oxymethyl) acetamid, oC -Chlor-B-methyl-H-^2-methyl-6-(3-methyΙο utozy)phenyl7-acetamid, <L -
4-0. Verfahren nach Punkt 37» gekennzeichnet dadurch, daß 'die durchschnittliche Teilchengröße der Mikrokapseln um Durchmesserbereich von etwa 1 Mikrometer bis etwa 5O Mikrometer liegt.

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