DD202680A1 - Verfahren zur herstellung von zeolithformlingen - Google Patents

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DD202680A1
DD202680A1 DD23202081A DD23202081A DD202680A1 DD 202680 A1 DD202680 A1 DD 202680A1 DD 23202081 A DD23202081 A DD 23202081A DD 23202081 A DD23202081 A DD 23202081A DD 202680 A1 DD202680 A1 DD 202680A1
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DD
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zeolite
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mineral acid
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zeolites
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DD23202081A
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Inventor
Claus Bode
Erich Petzold
Wolfgang Flock
Rolf Schoellner
Karl Becker
Hans-Dieter Berrouschot
Josef Hille
Lutz Wenige
Original Assignee
Claus Bode
Erich Petzold
Wolfgang Flock
Rolf Schoellner
Karl Becker
Berrouschot Hans Dieter
Josef Hille
Lutz Wenige
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  • Solid-Sorbent Or Filter-Aiding Compositions (AREA)
  • Separation Of Gases By Adsorption (AREA)

Abstract

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von Zeolithformlingen. Es ist das Ziel, abriebfeste Granulate aus NaMgA-Zeolithen fuer d. Prezess der Druckswing-Adsorption von Stickstoff aus Gasgemischen herzustellen. Die Aufgabe besteht darin, den Herstellungsprozess so zu steuern, dass die Zeolithformlinge den Anforderungen an mechanische Stabilitaet, Langzeitstabilitaet der Trenneigenschaften, geringer spezif. Materialaufwand, geringe Schuettdichte u. hohe Adsorptionskapazitaet genuegen. Die Aufg. wirrd geloest, indem Aluminiumhydroxidgel m. Mineralsaeure vermischt wird u. Zeolithe m. hohen Austauschgraden dergestalt zugefuegt werden, dass d. hydrogelanteil 10-50 % betraegt. Das Gemisch wird in einer Strangpresse geform.

Description

232020 1
!Eitel der Erfindung
Verfahren zur Herstellung von Zeolithformlingen
Anwendungsgebiet der Erfindung
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von granulierten Zeolithformlingen vom Typ A mit relativ hohen Austauschgraden, die zur adsorptiven Trennung von Stickstoff-Sauerstoff-Gemischen eingesetzt werden.
Charakteristik der bekannten technischen Lösungen
Die Herstellung von Zeolithformlingen aus Zeolithpulver speziell mit niedrigen Kationenaustauschgraden durch Zusatz von Bindemitteln ist bekannt.
Erhebliche Probleme besonders hinsichtlich der Erzielung ausreichender mechanischer Festigkeiten ergeben sich beim Granulieren von NaMgA-Zeölithen mit Kationenaustauschgraden über 45 Mit klassischen Formungstechnologien wie Kugelgranulation oder Strangverpressen mit Ton und/oder Kaolin als Bindemittel wird mit den genannten Zeolithpulvern keine für den technischen Einsatzausreichende Festigkeit erreicht. Der Ate.-rieb-anteil fliegt immer über 50 Ma%.
Auch die Methode der Tropfkuge!herstellung auf Hydrogelbasis ergibt keine verformbare Substanz, weil die dazu notwendige "stabile tropfbare Flüssigkeit" koaguliert. Eine Erhöhung des Wasseranteiles bringt im Ergebnis wieder nur extrem niedrige mechanische Festigkeitswerte.
Mit einem klassischen Tablettierverfahren unter Verwendung von Ton und Graphit als Binde- bzw. Gleitmittel wird eine ib-i'iebfestigkeit an der unteren Grenze des technisch zulässigen Bereiches erzielt. Diese Technologie ist aber zur Herstellung größerer Mengen an Sorbens der gewählten Sxtrusionsmethode hinsichtlich Ökonomie und Produktivität unterlegen.
Insbesondere zeigt beim Tablettierverfahren die Porenverteilung eine starke Verdichtung des Makroporensystems. Die gemessenen Stickstoffkapazitäten weisen eine durch Zementierung ganzer Makroporenbereiche erfolgte Totlegung bedeutender aktiver Mikroporenanteile der Zeolithkomponente infolge des hohen Preßdruckes sowie des hohen Preßdruckgradienten nach.
Ziel der Erfindung
Das Ziel der Erfindung ist die Entwicklung eines Verfahrens zur Erzeugung technisch einsetzbarer abriebfester Granulate aus MaMgA-Zeolithen für den Prozeß der Druckswing-Adsorption .von Stickstoff aus Gasgemischen, speziell der Abtrennung von Stickstoff und damit der Gewinnung von Sauerstoff aus Luft bei Bedingungen in der Iahe der Raumtemperatur und bei Absolutdrucken zwischen 1/20 und 35 bar.
Darlegung des Wesens der Erfindung
Aufgabe der Erfindung ist es, Sorbentien zur Stickstoffadsorption aus Gasgemischen herzustellen, die den technischen Anforderungen an mechanische Stabilität, Langzeitstabilität der Trenneigenschaften, möglichst geringer spezifischer Materialaufwand und damit geringe Schüttdichte, sowie spezielle Texturwerte zur Erreichung hoher Trenneffekte und hoher Adsorptionskapazitäten genügen.
Die Aufgabe wird erfindungsgemäß dadurch gelöst, daß ein Aluminiumhydroxidgel mit Mineralsäure, insbesondere mit Salpetersäure mit einem Molverhältnis HIiOo/Al2Oo von 0,01
bis 0,2 versetzt wird und die so entstandene Mischung von Aluminiumhydroxidgel und basischem Aluminiumnitrat mit Zeolithen dergestalt versetzt wird, daß der Hydrogelanteil 10-50 % beträgt. Dieses Gemisch wird in an sich bekannter Weise mit einer Strangpresse geformt, wobei der Extrusionsdruck im letzten Formgebungsabschnitt 20-300 bar beträgt, und die Formlinge werden bei einer !Temperatur von 300-600 0C thermisch nachbehandelt.
Die Ha-Mg-A-Zeolithkomponente ist dabei eine Kornfraktion von 1-25 jtim Durchmesser und einem Mg-Austauschgrad von 50-85 %.
Zweckmäßigerweise wird der Hydrogelanteil auf 25-35 % eingestellt.
Es ist vorteilhaft, Extrusionsdrücke von 50-90 bar im letzten Formgebungsabschnitt anzuwenden.
Ss ist besonders günstig, daß der Ha-Mg-A-Zeolith einen Mg-Äustauschgrad von 60-75 % aufweist.
Vorteilhaft sind die Zeolithformlinge ringartig ausgebildet.
Die technischen und ökonomischen Vorteile des dargestellten Verfahrens liegen in der wesentlich reduzierten Schüttdichte sowie in erheblich höheren Adsorptionskapazitäten des Extrudates, im Vergleich zum tablettierten Formling, weil in dem erfindungsgemäßen Herstellungsverfahren die aktiven Zeolithkomponenten durch das vergrößerte Makroporenvolumen sowie durch eine Vergrößerung der mittleren Porendurchmesser für die zu trennenden Gase im wesentlichen zugänglich bleiben.
Die Zeolithformlinge werden als Adsorptionsmittel zur Abtrennung von Stickstoff aus Gasgemischen bei ca. 20 0C und im bekannten Druckswingverfahren zwischen 1/200 und 25 bar Absolutdruck eingesetzt.
Die Erfindung soll nachstehend an 2 Ausführungsbeispielen
(> ν/ i» W C U
näher erläutert werden,
Beispiel 1
Für das Verfahrensbeispiel τ/ird das synthetische Molekularsieb Zeosorb 5 AM (Hersteller VEB CKB Bitterfeld) verwendet, das durch einen zusätzlichen Kationenaustausch auf einen Magnesiumgehalt von 62 % Mg + gebracht wird
Der nach dem Austausch luftgetrocknete Zeolith wird anschließend im Trockenschrank 2 Stunden auf 120 0C erhitzt.
Dann wird das Zeolithpulver mit dem Bindemittel Brandiser Ton (20 fo) und dem für das Pressen notwendige Gleitmittel Graphit (4 %) zu Pellets mit 5 mm Länge und 5 mm Durchmesser verpreßt·. Der Abrieb der Pellets liegt bei 9 %.
2,88 kg Pellets werden in einen Adsorber von 4»6 cm Durchmesser und 1,6 m Schütthöhe eingesetzt. Die Aktivierung bis auf 400 0C erfolgt nach Zeitprogramm über mehrere Tage.
In einem Adsorptionszyklus wird Luft zugeführt und Sauerstoff abgetrennt. Nach Durchbruch des Stickstoffs wird auf Werte von 10 bis 100 Torr evakuiert und anschließend mit Inertgas oder Sauerstoff der Druckausgleich wieder hergestellt.
Der Luftdurchsatz wird zwischen 50 und 1000 l/h variiert, Das ergibt Zykluszeiten von 9 bis 30 Minuten. Die erzielten Sauerstoffkapazitäten liegen bei 0 0C bei 1,03 ml Sauerstoff je g Molsieb bzw. bei 20 0C bei 0,69 ml O2Zg Molsieb.
Beispiel 2
Zur Herstellung des erfindungsgemäßen Adsorptionsmittels werden eingesetzt:
4,3 kg getrocknetes und gemahlenes Böhmithydrogel 5788 Z 100 PM, 300 ml HNO^ (65 ^-ig), mit Wasser auf 3 1 aufgefüllt und etwas geknetet,
10 kg NaMg66A-Molsiebpulver,
6,3 1 Wasser
150 ml HH4OH (25 %-ig)
200 ml Polyvinylalkohol (10 %-lg) ν. Typ 55/02
Mit diesem Gemisch erfolgt eine Strangformung zu 3 mm Formungen. Die Formlinge werden eingesetzt in eine kleintechnische, mit Druckswing zwischen 1/20 und 5 bar arbeitende Adsorptionsanlage. Im Vergleich zu Beispiel 1 konnten folgende Resultate erzielt werden:
g/cnr Beispiel 1 Beispiel 2
Schüttdichte % o,81 0,6
Abrieb evr/s 8,9 4,56
Porenvolumen 0,18 0,36
Werte aus Quecksilberporosimeter: R-10-Wert £ 417 625
R-50-Wert M . 2679 2358 R-90-Wert !l 4633 S251
Sauerstoffkapazität 0,7 -1,0 1,1-1,7
in mlO^/g Molsieb

Claims (7)

  1. Erfindungsanspruch.
    1. Verfahren zur Herstellung von Zeolithformlingen vom Typ A, dadurch gekennzeichnet, daß ein Aluminiumhydroxidgel mit Mineralsäure in einem Molverhältnis Säure: AIpOo von 0,01 bis 0,2 versetzt wird und die so entstandene Mischung von Aluminiumhydroxidgel und basischem Aluminiumsalz der Mineralsäure mit Ma-Mg-A-Zeölithpulver der Körnung 1-25 pm und des Austauschgrades 50-85 % dergestalt versetzt wird, daß der Hydrogelanteil 10-50 % beträgt, woran sich eine !Formung durch eine Strangpresse o.dgl. bei einem Druck von 20-300 bar im letzten Formgebungsabschnitt anschließt, gefolgt von einer thermischen Nachbehandlung bei 300-600 0G.
  2. 2. Verfahren nach Punkt 1, dadurch gekennzeichnet, daß das Itfa-Mg-A-Zeolithpulver innerhalb der Kornfraktion von 1-25 ,um Durchmesser mehrere Häufigkeitsmaxima vorzugsweise im Bereich 3-10 pm. und 13-20 pm aufweist.
  3. 3. Verfahren nach Punkt 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, daß der Na-Mg-A-Zeolith einen Mg-Austauschgrad von 60-75% aufweist.
  4. 4. Verfahren nach Punkt 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß der Hydrogelanteil auf 20-35 % eingestellt wird.
  5. 5. Verfahren nach Punkt 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, daß der Bxtrusionsdruek im letzten Formgebungsabschnitt 50-90 bar beträgt.
  6. 6." Verfahren nach Punkt 1, dadurch gekennzeichnet, daß als Mineralsäure HNOo Verwendung findet.
  7. 7. Verfahren nach Punkt 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, daß der Querschnitt der Zeolithformlinge Ringform aufweist
DD23202081A 1981-07-23 1981-07-23 Verfahren zur herstellung von zeolithformlingen DD202680A1 (de)

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Cited By (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
EP0606848A1 (de) * 1993-01-11 1994-07-20 Air Products And Chemicals, Inc. Magnesiumausgetauschtes Zeolith des A-Typs zur Stickstoffadsorption

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* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
EP0606848A1 (de) * 1993-01-11 1994-07-20 Air Products And Chemicals, Inc. Magnesiumausgetauschtes Zeolith des A-Typs zur Stickstoffadsorption

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