DD220602A1 - Verfahren zur herstellung von chinoxalin-2-thiocarbonsaeureamiden - Google Patents

Verfahren zur herstellung von chinoxalin-2-thiocarbonsaeureamiden Download PDF

Info

Publication number
DD220602A1
DD220602A1 DD25475483A DD25475483A DD220602A1 DD 220602 A1 DD220602 A1 DD 220602A1 DD 25475483 A DD25475483 A DD 25475483A DD 25475483 A DD25475483 A DD 25475483A DD 220602 A1 DD220602 A1 DD 220602A1
Authority
DD
German Democratic Republic
Prior art keywords
quinoxaline
item
precursors
dithiocarboxylic
general formula
Prior art date
Application number
DD25475483A
Other languages
English (en)
Inventor
Gerhard Sarodnick
Horst Viola
Gerhard Kempter
Roland Mayer
Manfred Klepel
Original Assignee
Fahlberg List Veb
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Fahlberg List Veb filed Critical Fahlberg List Veb
Priority to DD25475483A priority Critical patent/DD220602A1/de
Publication of DD220602A1 publication Critical patent/DD220602A1/de

Links

Landscapes

  • Plural Heterocyclic Compounds (AREA)
  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)

Abstract

Die Erfindung betrifft ein neues Verfahren zur Herstellung der bisher nicht zugaenglichen Chinoxalin-2-thiocarbonsaeureamide (Formel I), die als Zwischenprodukte fuer die Zubereitung biologisch aktiver Praeparate anwendbar sind. Die Synthese erfolgt durch Umsetzung von Chinoxalin-2-dithiocarbonsaeureestern oder deren Vorstufen mit Ammoniak, aliphatischen primaeren Aminen, aliphatischen sekundaeren Aminen oder cyclischen sekundaeren Aminen. Werden 2-(Halogenmethyl)chinoxaline als Vorstufe eingesetzt, kann die Zugabe der Stickstoffbasen vor oder nach der Thiolierung erfolgen.

Description

Anwendungsgebiet der Erfindung:
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von Chinoxalin-2-thiocarbonsäureamiden, die als Zwischenprodukte für die Zubereitung biologisch aktiver Präparate anwendbar sind.
Charakteristik der bekannten technischen Lösungen:
Chinoxalin-2-thiocarbonsäureamide sind bisher unbekannt; es existiert somit noch kein Verfahren zu ihrer Herstellung.
Ziel der Erfindung:
Ziel der Erfindung ist es, ein Verfahren zur Herstellung von Chinoxalin-2-thiocarbonsäureamiden zu finden, da derartige Verbindungen bisher nicht zugänglich sind. _
Darlegung des Wesens der Erfindung:
— Aufgabe der Erfindung ist es, ein Verfahren zu finden, nach dem die bisher nicht zugänglichen Chinoxalin-2-thiocarbonsäureamide hergestellt werden können. .
— Merkmale der Erfindung:
Erfindungsgemäß wird die Aufgabe dadurch gelöst, daß Chinoxalin-2-dithiocarbonsäureester der allgemeinen Formel II, in . der R = Alkyl oder substituiertes Alkyl, R3 = H, OH, Alkyl, Aryl oder Hetaryl, R4 = R3, OAIkyl, OAryl, Halogen, NO2 oder CN bedeuten, mit basischen Stickstoffverbindungen der allgemeinen Formel HNR1R2, in der R1 und R2 gleich oder verschieden sein können und H, Alkyl-, Cycloalkyl- oder Aralkylgruppen, die gegebenenfalls weitere funktioneile Gruppen tragen können, bedeuten oder einen carbocyclischen oder heterocyclischen Ringteil charakterisieren, bei Temperaturen bis 25O0C, in der Regel aber bei 700C bis 1200C zu den Chinoxalin-2-thiocarbonsäureamiden der allgemeinen Formel I, in der R1 und R2
2 f j
^ ^^ G-S-R
R1 Ii
. . : v- s
die gleiche Bedeutung wie in der Stickstoffbase HNR1R2 und R3 und R4 die gleiche Bedeutung wie in Formel Il haben, umgesetzt werden. Die Reaktion kann in indifferenten Lösungsmitteln polaren oder unpolaren Charakters oder unter Benutzung überschüssigen Amins als Lösungsmittel oder ohne Lösungsmittel durch Zusammenschmelzen der Reaktionspärtner jeweils drucklos oder unter erhöhtem Druck durchgeführt werden.
Anstelle der Chinoxalin-2-dithiocarbonsäureester können auch als deren unmittelbare Vorstufe die Chinoxalin-2-dithiocarbonsäureester können auch als deren unmittelbare Vorstufe die Chinoxalin-2-dithiocarbonsäuren (Formel Il mit R = H und R3, R4 mit gleicher Bedeutung wie in den Dithiocarbonsäureestern) bzw. deren Salze eingesetzt werden, die ihrerseits nicht isoliert werden, sondern nach ihrer Bildung, die durch Thiolierung entsprechend substituierter 2-
(Halogenmethyl)chinoxaline oder deren Abkömmlinge erfolgt, mit den Stickstoffbasen HNR1R2 zur Reaktion gebracht werden, wobei die Zugabe der Stickstoffbase auch vor der Thiolierung erfolgen kann. .·' Die Thiolierung der 2-(Halogenmethyl)chinoxaline oder deren Abkömmlinge und die Herstellung der Chinoxalin-2-dithiocarbonsäureester sind in der Patentanmeldung WP C 07 D 253 4608 „Verfahren zur Herstellung von Chinoxaiin-2-dithiocarbonsäur.eestern" von G.Sarodnick, H.Viola, G.Kempter, R.Mayer und Ä;Jumar beschrieben.
Ausführungsbeispiele: Beispiel 1:
S-Methyl-chinoxalin^-thiöcarbonsäureamid In die schwach siedende Lösung von 1 TI. S-Methyl-chinoxalin^-dithiocarbonsäuremethylester in 10Tl. Propan-1-ol leitet man innerhalb von 45 Minuten trockenes Ammoniakgas im Überschuß ein. Das in der Kälte allmählich auskristallisierende Produkt wird aus 1,2-Dichlor-ethan umkristallisiert. Ausbeute 40% der Theorie, Schmelzpunkt 194-1960C.
Beispiel 2: ;
3rMethyl-chinoxalin-2-thiocarbonsäure-N-methyl-amid Man löst S-Methyl-chinoxalin^-dithiocarbonsäuremethylester in siedendem Heptan und leitet trockenes Methylamin im Überschuß ein. Das Produkt wird kalt abgesaugt und umkristallisiert. Ausbeute 76% der Theorie, Schmelzpunkt 127-1290C (aus Ethanol). -
Beispiel 3:
3-Methyl-chinoxalin-2-thiocarbonsäure-N-ethyl-amid Analog Beispiel 2 mit Ethylamin, Ausbeute 95% der Theorie, Schmelzpunkt 148,5-149,5°C (aus Ethanol).
Beispiel 4:
S-Methyl-chinoxalin^-thiocarbonsäure-^N-dimethyl-amid Analog Beispiel 2 mit Dimethylamin, Ausbeute 48% der Theorie, Schmelzpunkt 126-1270C (aus Heptan).
Beispiels:
S-Phenyl-chinoxalin^-thiocarbonsäure-N-ethyl-amid Analog Beispiel 2 aus S-Phenyl-chinoxalin^-dithiocarbonsäuremethylester und Ethylamin, Ausbeute 79% der,Theorie,
Schmelzpunkt 165-166,5°C (aus Ethanol). . ,
Beispiel 6:
S-Methyl-chinoxalin-^-thiocarbonsäure-N-butyl-amid ,... ·.
Die Lösung von S-Methyl-chinoxalin^-dithiocarbonsäuremethylester in siedendem Heptan wird mit Butylamin im 1,1- bis T,5fachen molaren Überschuß versetzt und 30 Minuten unter Rückfluß gekocht. Man läßt abkühlen, saugt ab und kristallisiert um. Ausbeute 94% der Theorie, Schmelzpunkt 103—104,50C (aus Heptan).
Beispiel 7:
3-Methyl-chinoxalin-2-thiocarbonsäure-N-isobutyl-amid Analog Beispiel 6 mit Isobutylamin; Ausbeute 74% der Theorie, Schmelzpunkt 110,5—112°C (aus Heptan).
Beispiel 8: !
S-Methyl-chinoxalin^-thiocarbonsäure-N-cyclohexyl-amid Analog Beispiel 6 mit Cyclohexylamin, Ausbeute 88% der Theorie, Schmelzpunkt 175-176,50C (aus Toluen).
Beispiel 9:
3-Methyl-chinoxalin-2-thiocarbonsäure-N,N-diethyl-amid Analog Beispiel 6 mit Diethylamin, Ausbeute 56% der Theorie, Schmelzpunkt 101,5-1030C (aus Heptan).
Beispiel 10:
S-Phenyl-chinoxalin^-thiocarbonsäure-N-butyl-amid ' ·
Analog Beispiel 6 aus S-Phenyl-chinoxalin^-dithiocarbonsäuremethylester, Ausbeute 86% der Theorie, Schmelzpunkt 165-
167°C(ausToluen/Heptan). . ' .
Beispiel 11: -.·,.- ·
3-Phenyl-chinoxa|in-2-thiocarbonsäure-N-cyclohexyl-amid Analog Beispiel 6 aus3-Phenyl-chinoxalin-2-dithiocarbonsäuremethy|ester und Cyclohexylamin, Ausbeute 83% der Theorie, Schmelzpunkt 215-216°C (aus Ethanol).
Beispiel 12:
S-Phenyl-chinoxalin^-thiocarbonsäurepiperidid Analog Beispiel 6 aus 3-Phenyl-chinoxalin-2-dithiocarbonsäuremethylester und Piperidin, Ausbeute 78% der Theorie, Schmelzpunkt 200-2020C (aus Toluen).
Beispiel 13:
S-Methyl-chinoxalin^-thiocarbonsäurepiperidid Man löst 3-Methyl-chinoxalin-2-dithiocarbonsäuremethylester in der 6fachen Masse Toluen und kocht nach Zugabe der doppeltmolaren Menge Piperidin 2 Stunden unter Rückfluß. Man engt im Vakuum ein, saugt kalt ab und kristallisiert um. Ausbeute 85% der Theorie, Schmelzpunkt 148-149°C (aus Toluen/Heptan).
Beispiel 14:
3-Methyl-chinoxalin-2-thiocarbonsäuremorpholid '^
Analog Beispiel 13 mit Morpholin, Ausbeute 74% der Theorie, Schmelzpunkt 209-2100C (aus Toluen),.
Beispiel 15:
S-Phenyl-chinoxalin^-thiocarbonsäuremorpholid
3Tl. S-Phenyl-chinoxalin^-dithiocarbonsäUremethylester werden in 50TI. Ethanol heiß gelöst, mit 1 TI. Morpholin versetzt und 30 Minuten unter Rückfluß erhitzt. Bei Raumtemperatur kristallisiert das Produkt aus, das durch Umkristallisation aus Ethanol oder Toluen gereinigt wird. Ausbeute 65% der Theorie, Schmelzpunkt 208,5-2100C.
Beispiel 16:
S-Methyl-chinoxalin^-thiocarbonsäurepyrrolidid
Man versetzt die Suspension von 3Tl. S-Methyl-chinoxalin^-dithiocarbonsäuremethylester in 25Tl. Ethanol mit 1 TI. Pyrrolidin, erhitzt 5 Minuten zum Sieden und stellt das Gemisch über Nacht in den Kühlschrank. Das Produkt wird abgesaugt, getrocknet und aus Cyclohexan umkristallisiert. Ausbeute 66% der Theorie, Schmelzpunkt 150-1510C.
Beispiel 17:
S-Methyl-chinoxälin^-thiocarbonsäure-N-benzyl-amid
Die Mischung von 1Tl. S-Methyl-chinoxalin^-dithiocarbonsäuremethylester, 15Tl. Ethanol und den 1,5molaren Menge Benzylamin wird 15 bis 30 Minuten unter Rückfluß gekocht. Nach dem Abkühlen versetzt man langsam mit dem gleichen Volumen Wasser. Das auskristallisierte Produkt wird abgesaugt und durch Umkristallisation gereinigt. Ausbeute 64% der Theorie, Schmelzpunkt 108-1100C (aus Cyclohexan).
Beispiel 18:
3-Methyl-chinoxalin-2-thiocarbonsäure-N-(2-hydroxy-ethyl)amid
Analog Beispiel 17 mit 2-Amino-ethanol, Ausbeute 61 % der Theorie, Schmelzpunkt 181-182°C (aus Methanol).
Beispiel«:
S-Phenyl-chinoxalin^-thiocarbonsäure-N-benzyl-arnid
Analog Beispiel ^ausS-Phenyl-chinoxalin^-dithiocarbonsäuremethyiester, Ausbeute 85% der Theorie, Schmelzpunkt 142,5-144°C(ausToluen/Heptan). .
Beispiel 20:
3-Phenyl-chinoxalin-2-thiocarbonsäure-N-(2-hydroxy-ethyl)amid .
Analog Beispiel 17 aus S-Phenyl-chinoxalin^-dithiocarbonsäuremethylester und 2-Amino-ethanol, Ausbeute 82% der Theorie, Schmelzpunkt 164-165,5°C (aus Methanol).
Beispiel21:
S-Methyl-chinoxalin^-thiocarbonsäurepiperidid
1 TI. S-Methyl-chinoxalin^-dithiocarbonsäureethylester und 4Tl. Piperidin läßt man 1 Stunde unter Rückfluß kochen, fällt nach dem Abkühlen das Produkt durch Zugabe von Wasser aus, saugt ab, trocknet und kristallisiert aus einem Toluen-Heptan-Gemisch um, Ausbeute 74% der Theorie, Schmelzpunkt 148-149°C.
Beispiel 22:
S-Methyl-chinoxalin^-thiocarbonsäurernorpholid
Die Mischung von 9,6Tl. Schwefel, 30,3TI. Triethylamin, 8,7Tl. Morpholin und 45Tl. Ν,Ν-Dimethyl-formamid wird 20 Minuten bei Raumtemperatur gerührt. Anschließend tropft man die Lösung von 23,7Tl. 2-(Brommethyl-)-3-methyl-chinoxalin in 150Tl. Ν,Ν-Dimethyl-formamid bei 20-400C so schnell hinzu, daß die dunkle Farbe gerade noch erhalten bleibt. Eine Stunde nach vollendeter Zugabe gießt man das Reaktionsgemisch auf zerstoßenes Eis und trennt schließlich das ausgeschiedene Reaktionsprodukt ab, das durch Umkristallisation aus Toluen gereinigt wird. Ausbeute 43% der Theorie, Schmelzpunkt 209-21O0C. . ' . . ' ;'-''' . : ; . . ' . . . v : ·'. '.
Beispiel 23:
S-Methyl-chinoxalin^-thiocarbonsäure-N-cyciohexyl-amid .
Zur gerührten Mischung von 9,6Tl. Schwefel, 30,θΤΙ. Triethylamin und 45Tl. Ν,Ν-Dimethyl-formamid tropft man bei 20—4O0C die Lösung von 23,7TI. 2-(Brommethyl)-3-methyl-chinoxalih in 150TI, Ν,Ν-Dimethyl-formamid allmählich hinzu. Eine Stunde nach vollendeter Zugabe versetzt man mit 15Tl. Cyclohexylamin und erhitzt 2 Stunden auf 90°C. Nach dem Abkühlen versetzt man mit Wasser und kristallisiert das abgeschiedene Produkt aus Toluen um. Ausbeute 47% der Theorie, Schmelzpunkt 175— 176,50C. ' '.. ; ' . ' ' ' ' ' . ' . " .- ' :

Claims (10)

  1. -1- 254 754
    Erfindungsansprüche: '-
    .1. Verfahren zur Herstellung von Chinoxalin-2-thiocarbonsäureamiden, gekennzeichnet dadurch, daß Chinoxalin-2-dithiocarbonsäureester oder deren Vorstufen mit den Stickstoffbasen HNR1R2 umgesetzt werden, wobei die Chinoxalin-2-thiocarbonsäureamide direkt oder bei Einsatz von Vorstufen durch anschließende Thiolierung gebildet werden.
  2. 2. Verfahren nach Punkt 1, gekennzeichnet dadurch, daß die als Ausgangsstoffe eingesetzten Chinoxalin-2-dithiocarbonsäureester der allgemeinen Formel Il entsprechen, wobei R = Alkyl oder substituiertes Alkyl, R3 = H, OH, Alkyl, Aryl oder Hetaryl, R4= R3, OAIkyl, OAryl, Halogen, NO2 oder CN bedeuten. l
  3. 3. Verfahren nach Punkt !,gekennzeichnet dadurch, daß als Vorstufen der Chinoxalin-2-dithiocarbonsäureester die Chirioxalin-2-dithiocarbonsäuren der allgemeinen Formel Il mit R = H und R3, R4 mit gleicher Bedeutung wie in den Dithiocarbonsäureestern (s. Punkt 2.!) bzw. deren Salze eingesetzt werden. · "'.'
  4. 4. Verfahren nach Punkt 1 und Punkt 3, gekennzeichnet dadurch, daß die als Vorstufen eingesetzten Chinoxalin-2-dithiocarbonsäuren bzw. deren Salze nicht in Substanz isoliert werden, sondern unmittelbar nach ihrer Bildung durch Thiolierung entsprechend substituierter 2-(Halogenmethyl)-chinoxaline oder deren Abkömmlinge mit den Stickstoffbasen umgesetzt werden.
  5. 5. Verfahren nach Punkt 1 und Punkt 4, gekennzeichnet dadurch, daß beim Einsatz entsprechend substituierter 2-(Halogenmethyl)chinoxaline als Vorstufen die Zugabe der Stickstoffbasen auch vor der Thiolierung erfolgen kann.
  6. 6. Verfahren nach Punkt 1, gekennzeichnet dadurch, daß als Stickstoffbasen Verbindungen der allgemeinen Formel HNR1R2 eingesetzt werden, in der R1 und R2 gleich oder verschieden sein können und H, Alkyl-, Cycloalkyl- oder Aralkylgruppen, die gegebenenfalls weitere funktionell Gruppen tragen körinen, bedeuten oder einen carbocyclischen oder heterocyclischen Ringteil charakterisieren.
  7. 7. Verfahren nach Punkt 1, gekennzeichnet dadurch, daß die Umsetzungen mit den Stickstoffbasen bei Temperaturen von -800C bis 2500C, bevorzugt aber im Bereich von 700C bis 1200C durchgeführt werden.
  8. 8. Verfahren nach Punkt 1, gekennzeichnet dadurch, daß die Reaktionen in indifferenten Lösungsmitteln polaren oder unpolaren Charakters oder unter Benutzung überschüssigen Amins als Lösungsmittel oder ohne Lösungsmittel durch Zusammenschmelzen der Reaktionspartner durchgeführt werden. ;
  9. 9. Verfahren nach Punkt 1, gekennzeichnet dadurch, daß die Reaktionen unter einem Druck von 1OkPa bis 10MPa, bevorzugt aber bei Normaldruck durchgeführt werden.
  10. 10. Verfahren nach Punkt 1, gekennzeichnet dadurch, daß die als Endprodukte entstehenden Chinoxalin-2-thiocarbonsäureamide der allgemeinen Formel I entsprechen, wobei R1 und R2 die gleiche Bedeutung wie in der Stickstoff base ($. Punkt 6.!) und R3 und R4 die gleiche Bedeutung wie in der allgemeinen Formel Il (s. Punkt 2.!) besitzen.
DD25475483A 1983-09-13 1983-09-13 Verfahren zur herstellung von chinoxalin-2-thiocarbonsaeureamiden DD220602A1 (de)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
DD25475483A DD220602A1 (de) 1983-09-13 1983-09-13 Verfahren zur herstellung von chinoxalin-2-thiocarbonsaeureamiden

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
DD25475483A DD220602A1 (de) 1983-09-13 1983-09-13 Verfahren zur herstellung von chinoxalin-2-thiocarbonsaeureamiden

Publications (1)

Publication Number Publication Date
DD220602A1 true DD220602A1 (de) 1985-04-03

Family

ID=5550373

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
DD25475483A DD220602A1 (de) 1983-09-13 1983-09-13 Verfahren zur herstellung von chinoxalin-2-thiocarbonsaeureamiden

Country Status (1)

Country Link
DD (1) DD220602A1 (de)

Cited By (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP2006516628A (ja) * 2003-01-31 2006-07-06 アストラゼネカ アクツィエボラーグ 飽和キノキサリン誘導体および代謝型グルタミン酸受容体リガンドとしてのそれらの使用

Cited By (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP2006516628A (ja) * 2003-01-31 2006-07-06 アストラゼネカ アクツィエボラーグ 飽和キノキサリン誘導体および代謝型グルタミン酸受容体リガンドとしてのそれらの使用

Similar Documents

Publication Publication Date Title
DE2065552A1 (de) Oxazolyl-essigsaeurederivate
DE69124131T2 (de) Neue Zwischenverbindungen zur Herstellung von Guanidinderivaten, ihre Herstellung und Verwendung
EP0427963A1 (de) Verfahren zur Herstellung reiner, unsymmetrisch disubstituierter Harnstoffe
DD220602A1 (de) Verfahren zur herstellung von chinoxalin-2-thiocarbonsaeureamiden
EP0560406B1 (de) Herstellungsverfahren für 2,5-Diamino-6-nitro-pyridinderivate sowie neue 2,5-Diamino-6-nitro-pyridinderivate
EP0380712A1 (de) Verfahren zur Herstellung von 2,6-Dichlordiphenylaminessigsäurederivaten
DE1239692B (de) Verfahren zur Herstellung von 3-(alpha-Arylalkyl)-sydnoniminen, ihren Salzen und N-Acylderivaten
DE2109339A1 (de) Mono und dl substituierte Sulfamoyl benzoesauren
SU654166A3 (ru) Способ получени производных мочевины
DE1246722B (de) Verfahren zur Herstellung von Harnstoffderivaten
CH387010A (de) Verfahren zur Herstellung von Benzamid-Abkömmlingen, die gegebenenfalls im Kern substituiert sind
DE1913178A1 (de) 2-(alpha-Morpholinobenzyl)-anilide und Verfahren zu ihrer Herstellung
DE1670770C3 (de) Arylsulfonylharnstoffe und Arylsulfonylthioharnstoffe
DD293808A5 (de) Verfahren zur herstellung von (5-[bis(2-chlorethyl)amino]-1-methyl-benzimidazolyl(2)ethansaeurealkylestern
DE1215698B (de) Verfahren zur Herstellung von N'-Tricyclo[4, 3, 1, 1]-undec-3-yl-N-arylsulfonyl-harnstoffen
DE866647C (de) Verfahren zur Herstellung von sekundaeren 1, 3-Alkendiaminen
AT250338B (de) Verfahren zur Herstellung neuer, basischer Derivate von substituierten Benzofuran-2-carbonsäuren und deren Salzen
DE968561C (de) Verfahren zur Herstellung von am Aminostickstoff substituierten Monoaminoacylaniliden
AT234685B (de) Verfahren zur Herstellung neuer 3-Phenyl-sydnonimine
DE3940261A1 (de) Verfahren zur herstellung reiner, unsymmetrisch disubstituierter harnstoffe
DE1003716B (de) Verfahren zur Herstellung von neuen Benzolsulfonylharnstoffen
DE2436032A1 (de) Neue aromatische o-hydroxyaldehyde, verfahren zu ihrer herstellung und ihre verwendung
DE1175223B (de) Verfahren zur Herstellung von Harnstoffderivaten
DD254579A1 (de) Verfahren zur herstellung von aminalen des chlorals
AT222109B (de) Verfahren zur Herstellung von neuen 4-Chlor-3-sulfamylbenzaniliden und ihren Alkalimetallsalzen

Legal Events

Date Code Title Description
ENJ Ceased due to non-payment of renewal fee