DD254579A1 - Verfahren zur herstellung von aminalen des chlorals - Google Patents

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DD254579A1
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amines
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aminals
benzene
mol
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DD29749886A
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Kurt Goetzschel
Joachim Berner
Manfred Werner
Manfred Pallas
Heinz Boehland
Christine Fieseler
Regina Poppe
Dietmar Schoenfelder
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Bitterfeld Chemie
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Abstract

Die Erfindung betrifft ein neues Verfahren zur Herstellung von Aminalen des Chlorals. Erfindungsgemaess werden entsprechend substituierte Carbamidsaeureester mit primaeren oder sekundaeren Aminen in wasserfreien Loesungsmitteln zu Verbindungen der allgemeinen Formel (I) umgesetzt, wobei R1 Acyl bedeutet und R2 und R3 gleich oder verschieden sein koennen und Wasserstoff (C1-C3)-Alkyl, Aralkyl oder Bestandteil eines Ringes sein koennen. Dieses neue Verfahren gestattet es leicht zugaengliche Ausgangsstoffe einzusetzen. Die Zielverbindungen koennen fuer die Produktion von Pflanzenschutzmittel verwendet werden. Formel I

Description

-ITHC-O-CH^
HH-C-liHR1
° I
mitäquimolaren Mengen primärer oder sekundärer Amine der allgemeinen Formel
R2R3NH ί ' . " ' (III)
wobei R1, R2 und R3 die obige Bedeutung haben, in wasserfreien Lösungsmitteln bei Siedetemperatur des Reaktionsgemisches umsetzt.
Anwendungsgebiet der Erfindung
Die Erfindung bezieht sich auf ein Verfahren zur Herstellung von Aminalen des Chlorais zur Herstellung von Zwischenprodukten für Pflanzenschutzmittel.
Charakteristik des bekannten Standes der Technik
DRACH (Zh.Obshch. Khim.40 [1970] 1433) stellte Chloralaminale aus N-1.2.2.2-Tetrachlorethyl-säureamiden durch Umsatz mit Rhodaniden bzw. Cyanaten und anschließender Reaktion der sich bildenden 1-Isothiocyanate-bzw. 1-lsocyanato-Verbindungen mit primären Aminen her.
Ähnliche Verbindungen wurden von ZINNER (J. prakt. Chem. 320 [1978] 625) und HOOVER (J. Org. Chem. 28 [1963] 1825) aus 1.2.2.2-Tetrachlorethylisocyanat und Aminen synthetisiert.
ULRICH beschreibt die Synthese von Chloralaminalen aus N-(2.2.2-Trichlor-ethyliden) alkoxycarbonylaminen und primären Aminen (J. Org. Chem. 33 [1968] 2887).
All diesen Verfahren ist zu eigen, daß sie von verhältnismäßig komplizierten Ausgangsverbindungen ausgehen und für großtechnische Zwecke wenig geeignet sind.
Ziel der Erfindung
Das Ziel der Erfindung ist es, billige und leicht zugängliche Ausgangsverbindungen zur Herstellung von Chloraminalen zu finden.
Darlegung des Wesens der Erfindung
Die Aufgabe der Erfindung besteht darin, ein neues Verfahren zur Chloraminalherstellung zu finden, das auch für großtechnische Einsatzzwecke geeignet ist.
Erfindungsgemäß wird diese Aufgabe dadurch gelöst, daß die Verbindungen der allgemeinen Formel ;
in der R1 Acyl bedeutet und R2, R3 gleich'oder verschieden sind und Wasserstoff, (C1-C3I-AIkVl, Aralkyl oder Bestandteil eines Ringes sein können, durch Umsetzung von Carbamidsäureestern der allgemeinen Formel
-HHC-O-CHQ
I 0 I]
mit äquimolaren Mengen primärer oder sekundärer Amine der allgemeinen Formel
R2R3NH, III
wobei R1, R2 und R3 die obige Bedeutung haben, in wasserfreien Lösungsmitteln entstehen.
Im allgemeinen werden die äquimolaren Mengen des Carbamidsäureesters und des entsprechenden primären oder sekundären Amins unter Ausschluß von Feuchtigkeit in einem organischen Lösungsmittel, vorzugsweise Benzen, unter Rückfluß zur Reaktion gebracht. Die sich bildenden und auskristallisierenden Chloralaminale besitzen eine hohe Reinheit. Ihre Strukturen sind elementaranalytisch, durch IR-Spektroskopie und Massenspektromaterie abgesichert.
Dieses Verfahren zur Herstellung von Chloraminalen ist technisch einfach realisierbar und ermöglicht den Einsatz leicht zugänglicher A.usgangsstoffe.
Ausführungsbeispiele Beispiel 1 '
N-Acetyl-N'-(2.2.2-trichlor-1-propylamino-ethyl)-thioharnstoff
Unter Rühren und Feuchtigkeitsausschluß werden zu 30 ml wasserfreiem Benzen 3,85 g (0,01 mol)N-Phenylcarbamidsäure-1-(N'-acetyl-thioureido)-2.2.2-trichlorethylester und 0,59g (0,01 mol) n-Propylamin gegeben. Das Reaktionsgemisch wird zwei Stunden bei 323-328K unter Ruckfluß gerührt. Die entstandene gelbe Lösung wird vom in geringem Maße vorhandenen Bodensatz dekantiert und bleibt zwei Tage bei Raumtemperatur stehen, wobei sich weiße Kristalle bilden.
Diese werden abgesaugt, mit Benzen gewaschen und bei Raumtemperatur getrocknet.
Fp: 394-396K Ausbeute: 1,38g (45% d. Th.)
berechnet: C 31,33% gefunden: C 31,34%
H 4,61% H 4,48%
N 13,71% N 13,59%
IR-Absorptionsmaxima (cm"1):
S(NH): 3305, 3235,3180 S(NCS) + S(CN): 1540 S: 720
Beispiel 2
N-Acetyl-N'-(2.2.2-trichlor-1-cyclohexylamino-ethyl)-thioharnstoff
Unter Rühren und Feuchtigkeitsausschluß werden zu 30 ml wasserfreiem Benzen 3,85 g (0,01 mol)N-Phenylcarbamidsäure-1-(N'-acetyl-thioureido)-2.2.2-trichlor-ethylester und 0,99g (0,01 mol) Cyclohexylamin gegeben. Das Reaktionsgemisch wird zwei Stunden bei 323-328 K unter Rückfluß gerührt. Die entstandene klare Lösung wird im Vakuum eingeengt und 3 Tage stehen gelassen. Es kristallisiert ein weißer Niederschlag aus, der vorsichtig mit Benzen gewaschen und bei Raumtemperatur getrocknet
Fp:412K Ausbeute: 1,4g (39,6% d. Th.)
berechnet: C 38,82% gefunden: C 39,12%
H 5,00% H 5,26%
N 12,35% N 12,47%
IR-Absorptionsmaxima (cm"1):
S(NH): 3200,3170,3015 S(NCS) + S(CN): 1550 S(CS): 725
Beispiel 3
N-Acetyl-N'-d-tert.butylamino^^^-trichlorethyll-thioharnstoff Unter Rühren und Feuchtigkeitsausschluß werden zu 30ml wasserfreiem Benzen 3,85g (0,01 mol) N-Phenyl-carbamidsäure-1-(N'-acetylthioureidoJ^^^-trichlorethylester und 0,73g (0,01 mol) tert. Butylamin gegeben. Das Reaktionsgemisch wird zwei Stunden bei 323-328 K unter Rückfluß gerührt. Dabei setzt sich ein weißer Niederschlag an der Gefäßwand ab. Die entstandene Lösung wird abgesaugt und im Vakuum eingeengt. Nach zwei Tagen kristallisiert ein weißer Feststoff aus, der mit Benzen gewaschen und bei Raumtemperatur getrocknet wird. Fp:425K Ausbeute: 1,73g"(52%d. Th.)
berechnet: C 33,75% gefunden: C 33,85%
H 4,69% H 5,02%
N 13,12% N 12,78%
IR-Absorptionsmaxima (cm"1):
S(NH): 3330,3180,3025 S(NCS) + S(CN): 1550 S(CS): 745
Beispiel 4
N-Acetyl-N'-(2.2.2-trichlorethyl-1-piperidino-ethyl)-thioharnstoff Unter Rühren und Feuchtigkeitsausschluß werden zu 30 ml wasserfreiem Benzen 3,85 g (0,01 mol) N-Pheriylcarbamidsäure-1-(N'-acetyl-thioureidol-i^^-trichlor-ethylester und 0,85g (0,01 mol) Piperidin gegeben. Das Reaktionsgemisch wird vier Stunden bei 323-328K unter Rückfluß gerührt. Die nicht umgesetzte Menge des Carbamidsäureesters wird abgesaugt und das Filtrat im Vakuum eingeengt. Nach zwei bis drei Tagen bilden sich weiße Kristalle, die abgesaugt,"mit Benzen gewaschen und bei Raumtemperatur getrocknet werden. ' ·
Fp:403K C Ausbeute: 1,2g (34,8% d. Th.; I C 36,35
berechnet: H 36,14% gefunden: H 5,12
N 4,82% N 12,34
12,65%
IR-Absorptionsmaxima (cm 1): S(NH): 3175,3015 S(NCS)+ S(CN): 1555 S(CS): 745
Beispiel 5
N-Acetyl-N'-(2.2.2-trichlor-1-furfurylamino-ethyl)-thioharnstoff Unter Rühren und Feuchtigkeitsausschluß werden zu 30 ml Benzen 3,85g (0,01 mol) N-Phenylcarbamidsäure-1-(N'-acetylthioureido)-2.2.2-trichlor-ethylester und 0,98g (0,01 mol) Furfurylamin gegeben. Das Reaktionsgemisch wird vier Stunden bei 323-328K unter Rückfluß gerührt. Die nicht umgesetzte Menge des Carbamidsäureesters wird abgesaugt und das Filtrat im Vakuum eingeengt. Nach zwei bis drei Tagen bilden sich weiße Kristalle, die abgesaugt, mit Benzen gewaschen und bei Raumtemperatur getrocknet werden. Fp:393-396K Ausbeute: 1,4g (39% d. Th.)
berechnet: C 34,78% gefunden: C 35,02%
H 3,48% H 3,59%
N 12,17% N 12,42%
IR-Absorptionsmaxima (cm"1):
S(NH): 3300, 3190, 3045 S(NCS)+ S(CN): 1545 S(CS): 765

Claims (1)

  1. Verfahren zur Herstellung von Aminalen des Chlorals der allgemeinen Formel ,
    . (D
    HHC-IHR1
    Ii
    s
    in der
    R1 Acyl bedeutet und
    R2, R3 gleich oder verschieden sind und Wasserstoff, (C1-C3J-AIkYl, Aralkyl oder Bestandteil eines
    Ringes sein können,
    gekennzeichnet dadurch, daß man Carbamidsäureester der allgemeinen Formel
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