DD234674A1 - Verfahren zur herstellung von substituierten 3-acyl-2h-thiopyranen - Google Patents

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DD234674A1
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iii
thiopyrans
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Dieter Greif
Manfred Pulst
Jens Teichert
Manfred Weissenfels
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Univ Leipzig
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  • Heterocyclic Carbon Compounds Containing A Hetero Ring Having Oxygen Or Sulfur (AREA)

Abstract

Die Erfindung bezieht sich auf das Gebiet der organischen Synthesechemie und hat ein Verfahren zum Ziel, mit dem substituierte 3-Acyl-2H-thiopyrane mit Wasserstoff, Alkyl-, Aryl- oder Hetarylresten in den Positionen 1 bis 5 des Ringes aus einfach zugaenglichen Ausgangsstoffen gewonnen werden koennen. Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, 3-Acyl-2H-thiopyrane der Formel III herzustellen. Die Aufgabe wird erfindungsgemaess dadurch geloest, dass man Monothio-b-dicarbonylverbindungen der Formel I, in denen R1 bis R3 die gleiche Bedeutung wie oben haben, in Gegenwart einer Base bzw. als Alkali- oder Dicyclohexylammoniumsalze mit a,b-ungesaettigten Carbonylverbindungen II, in denen R4 und R5 die gleiche Bedeutung wie oben haben, in einem organischen Loesungsmittel wie Methanol, Ethanol, Benzen o. dgl. bei etwa 20-25C miteinander zur Reaktion bringt, die nach Einengen der Reaktionsloesung in Form gelb-oranger, stabiler Kristalle ausfallenden Reaktionsprodukte III isoliert und aus Alkoholen umkristallisiert. Verbindungen vom Typ III koennen als organische Zwischenprodukte, insbesondere zur Herstellung von Polymethinfarbstoffen, fuer die Synthese von Pharmaka bzw. Pflanzenschutzmitteln Verwendung finden. Formeln I bis III

Description

in denen R4 und R5 die gleiche Bedeutung wie oben haben, in einem organischen Lösungsmittel wie Methanol, Ethanol, Benzen o. dgl. bei ca. 2O-25°C miteinander zur Reaktion bringt, die nach Einengen der Reaktionslösung in Form gelb-oranger, stabiler Kristalle ausfallenden Reaktionsprodukte III
isoliert und aus Alkoholen umkristallisiert.
Anwendungsgebiet der Erfindung
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von substituierten 3-Acyl-2H-thio pyran en der allgemeinen Formel III, in der R1, R2, R3, R4 und Rs gleich oder verschieden
Wasserstoff, Alkyl-, Aryl- oder Hetarylreste sein können. Aufgrund verschiedenartiger Abwandlungsmöglichkeiten an den Alkyl-, Aryl- und Hetarylresten können Verbindungen dieses Typs als organische Zwischenprodukte, insbesondere zur Herstellung von Polymethinfarbstoffen, für die Synthese von Pharmaka bzw. Pflanzenschutzmitteln Verwendung finden.
Charakteristik der bekannten technischen Lösungen
Substituierte 3-Acyl-2H-thiopyrane der allgemeinen Formel III, in der R', R4 und R5 Alkyl- und Arylreste und R2 und R3 Wasserstoff bedeuten, waren bisher durch [4 + 2] Cycloaddition von Enaminothioketonen mit α,/3-ungesättigten Carbonylverbindungen und anschließender Amineliminierung (vgl. H.Quiniou, Phosphorus and Sulfur 10 (1981), 1 sowie weitere dort zitierte Literatur) zugänglich.
Die Anwendungsbreite dieses Verfahrens ist durch verschiedene Faktoren begrenzt. Dazu gehören Beschränkungen in der Substituentenvariation, geringe Ausbeuten bei derCycloadditions-Eliminierungs-Reaktion sowie hoher Aufwand bei der Reinigung der Endprodukte.
Ziel der Erfindung
Ziel der Erfindung ist es, substituierte 3-Acyl-2H-thiopyrane mit einem breiten Substituentenmuster aus einfach zugänglichen Ausgangsstoffen in hoher Reinheit und mit guten Ausbeuten herzustellen.
Darlegung des Wesens der Erfindung
Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, unterschiedlich substituierte 3-Acyl-2H-thiopyrane III, gleich oder verschieden mit Wasserstoff, Alkyl-, Aryl- oder Hetarylresten in den Positionen R1 bis R5 substituiert, herzustellen.
Die Aufgabe wird erfindungsgemäß dadurch gelöst, daß man eine Monothio-ß-dicarbonylverbindung I in Gegenwart einer Base bzw. als Alkali- oder Dicyclohexylammoniumsalze mit α,/3-ungesättigten Carbonylverbindungen Il in einem organischen Lösungsmittel wie Methanol, Ethanol oder Benzen bei 20-25cC miteinander zur Reaktion bringt.
lBQSa)
I I
Aus der Reaktionslösung werden die substituierten 3-Acyl-2H-thiopyrane III unmittelbar oder nach Einengen der Reaktionslösung in Form gelb-oranger, stabiler Kristalle isoliert. Die Produkte können durch Umkristallisieren aus Methanol oder Ethanol gereinigt werden.
Ausführungsbeispiele Beispiel 1
Darstellung von 3-Formyl-5,6-diphenyl-2H-thiopyran
In einer Lösung von 0,8g (0,02mol) Natriumhydroxid in 10ml Wasser und 0,6g (0,01 mol) Acrolein in 10ml Methylenchlorid gibt man unter Eiskühlung 2,4g (0,01 mol) a-Forrnyl-ß-mercaptostilben. Man läßt drei Stunden bei Raumtemperatur rühren und erhitzt eine Stunde am Rückfluß. Anschließend läßt man über Nacht stehen, gibt 10 ml Wasser zu und trennt die organische Schicht ab. Die wäßrige Phase wird mit Methylenchlorid extrahiert. Aus den vereinigten organischen Phasen erhält man nach demTrocknen (Na2SO4) und Einengen einen Feststoff, der abgetrennt und umkristallisiert wird. Ausbeute: 1,9g (66%) F. 148-149°C (Ethanol)
Beispiel 2
Darstellung von 3-Acetyi-5,6-diphenyl-2H-thiopyran
4,2g (0,01 mol) Dicyclohexylammoniumsalz des a-Formyl-ß-mercaptostilben werden in 25ml Methanol suspendiert und unter Rühren mit 0,7g (0,01 mol) Methylvinylketon versetzt, worauf sich eine klare Lösung bildet. Man läßt noch 30 Minuten bei Raumtemperatur nachrühren und engt im Vakuum etwas ein, worauf das Produkt kristallisiert. Man saugt ab und kristallisiert
um. '
Ausbeute: 2,4g (82%)
F. 94-95°C (Ethanol)
Tabelle 1: Substituierte 3-Acyl-2H-thiopyrane aus Monothio-ß-dicarbonylverbindungen und α,/3-ungesättigten Carbonyiverbindungen
R1 R2 R3 R4 R5 Ausbeute (%) nach F
nach Beisp.
Beisp. 2 (0C)
1 86
C6H5 C6H5 H H H 66 72 148-149
C6H5 C6H5 H H CH3 48 79 164-165
C6H5 C6H5 H H C6H5 10 82 83-85
C6H5 C6H5 H CH3 H 21 74 94-95
4-CH3O-C6H4 4-CH3O-C6H4 H H H 79 138-139
4-CH3O-C6H4 4-CH3O-C6H4 H H CH3 70 89-90
4-CH3O-C6H4 4-CH3O-C6H4 H H C6H6 80 141-142
4-CH3O-C6H4 4-CH3O-C6H4 H CH3 H 96-97
CHO
49
70
CHO
135-136

Claims (1)

  1. Erfindungsanspurch:
    Verfahren zur Herstellung substituierter 3-Acyl-2H-thiopyrane der Formel III, in der R1 bis R5 gleich oder verschieden Wasserstoff, Alkyl-, Aryl- oder Hetar/Ireste sein können, gekennzeichnet dadurch, daß man Monothio-ßdicarbonylverbindungen der Formel I
    in denen R1 bis R3 die gleiche Bedeutung wie oben haben, in Gegenwart einer Base bzw. als Alkali- oder Dicyclohexylammoniumsalze mita,/3-ungesättigten Carbonylverbindungen der Formel Il
DD26968484A 1984-11-21 1984-11-21 Verfahren zur herstellung von substituierten 3-acyl-2h-thiopyranen DD234674A1 (de)

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