DD238611A1 - Verfahren zur herstellung von spirobenzo-1.4-2h- oxazinen und deren farbsalze - Google Patents

Verfahren zur herstellung von spirobenzo-1.4-2h- oxazinen und deren farbsalze Download PDF

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spirobenzo
oxazines
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alkyl
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Manfred Reichenbaecher
Peter Czerney
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Univ Schiller Jena
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  • Heterocyclic Carbon Compounds Containing A Hetero Ring Having Nitrogen And Oxygen As The Only Ring Hetero Atoms (AREA)
  • Nitrogen And Oxygen Or Sulfur-Condensed Heterocyclic Ring Systems (AREA)

Abstract

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von Spirobenzo-1.4-oxazinen und deren Farbsalze der allgemeinen Formeln IV und VI, die als Farbstoffe bzw. Farbstoffprecursoren fuer den langwelligen Spektralbereich bedeutsam sind. Der Erfindung obliegt das Ziel, ein einfaches Verfahren fuer die Herstellung der bisher unbekannten Spirobenzo-1.4-2H-oxazine und deren Farbsalze zu finden. Die Aufgabe wird erfindungsgemaess dadurch geloest, dass 2-Nitrosophenole der Formel I mit aktivierten Methylenbasen bzw. deren Salze der Formel II bzw. III bei Gegenwart von sauren oder basischen Katalysatoren kondensiert werden und das Polymethinfarbsalz der Formel IV mit Perchlorsaeure oder einer Halogenwasserstoffsaeure ausgefaellt wird. Die Spirobenzo-1.4-2H-oxazine der Formel V koennen entweder aus den Polymethinsalzen durch Umsetzung mit einer Base oder direkt aus den Kondensationsprodukten durch Behandeln mit einer verduennten Lauge erhalten werden.

Description

mit aktivierten Methylbasen der allgemeinen Formel II,
oder im Gemisch mit diesen vorliegen können, umgesetzt werden, wobei
R1 eine oder mehrere Alkylgruppen, Halogen, Nitril, Nitro, O-Alkyl oderO-Acyl,
R2, R3 gleich oder verschieden sein können und Wasserstoff, Alkyl bzw. zusammen Cycloalkyl oderCycloheteroalkyl,
R4, R5 gleich oder verschieden sein können und Wasserstoff, Alkyl, Alkylsulfonat oder Aryl,
R6 eine oder mehrere Alkyl, O-Alkyl, O-Acyl, Nitro oder Nitril,
X Dialkylmethylen, Sauerstoff, Schwefel oder Selen und .
Z" ein Säurerestanion, z. B. CIOj; Cl", Br", ZnClJ, CH3SOJ, FeClJ oder p-Toluensulfonat
bedeuten können.
Die Kondensationsreaktion kann in einem beliebigen organischen Lösungsmittel, vorzugsweise in Ethanol oder Eisessig
durchgeführt werden. Als Katalysatoren sind organische Basen, wie Piperidin, Pyridin bzw. Triethylamin, Säuren, beispielsweise Eisessig, Chlorwasserstoff, Perchlorsäure bzw. Tetrafluoroborsäure oder Lewissäuren, beispielsweise Aluminiumchlorid,
Zinkchlorid bzw. Eisen-lll-chlorid, geeignet.
Die Kondensation läuft mit hoher Ausbeute ab, und die erhaltenen Polymethinfarbsalze bzw. Spirobenzo-1.4-2H-oxazine sind leicht durch Umkristallisation aus Ethanol, Chloroform, Eisessig, Nitromethan oder Acetonitril in hoher Reinheit zu erhalten.
Die Spirobenzo-1.4-2H-oxazine sind in den üblichen organischen Lösungsmitteln löslich, bilden gegebenenfalls in Lösung ein Gleichgewicht zwischen der ringgeschlossenen Spiroform und der ringoffenen Polymethinform aus und sind daher mehr oder weniger stark gefärbt.
Die Polymethinfarbsalze absorbieren im langwelligen Spektralbereich mit hohen Extinktionskoeffizienten. Mit dem
erfindungsgemäßen Verfahren können erstmals Spirobenzo-1.4-2H-oxazine bzw. deren Polymethinfarbsalze in einer einzigen Reaktionsstufe auf einfache Weise mit hohen Ausbeuten und hoher Reinheit dargestellt werden.
Ausführungsbeispiele
Nachstehend wird das erfindungsgemäße Verfahren zur Darstellung von Spirobenzo-1.4-2H-oxazinen bzw. den Polymethinfarbsalzen erläutert, ohne seine Verwendbarkeit in irgendeiner Weise einzuschränken.
Beispiel 1
Es werden 0,025mol 2-Nitroso-5-diethylaminophenol und 0,04mol 1.3.3-Trimethyl-2-methylenindolin in 100ml Ethanol gelöst und nach Zugabe von 1 ml Eisessig 5 Stunden am Rückfluß gekocht.
Nach Abkühlung wird 1 ml Perchlorsäure (75%ig) zugesetzt, der ausgefallene Niederschlag abgesaugt und aus Acetonitril
umkristallisiert.
Man erhält dunkelblaue bis schwarze Kristalle, deren Elementaranalyse dem Farbsalz von Typ IV (Z = CIOJ; R1 = R5 = R6 = H; R2 = R3 = C2H5; R4 = CH3 und X = I >C (CH3J2) j entspricht.
Beispiel 2
Die Arbeitsweise erfolgt analog Beispiel 1, anstelle des 1.3.3-Trimethyl-methylenindolin wird 2-Methyl-3-ethylbenzthiazoliumjodid verwendet.
Nach den Ergebnissen der Elementaranalysen ist ein Farbsalz vom Typ IV (Z = J~; R1 = R5 = R6 = H; R2 = R3 = R4 = C2H5 und X = S) entstanden.
Beispiel 3
Eine ethanolische Lösung des Farbstoffs gemäß Ausführungsbeispiel Nr. 1 wird mit 1 N wäßriger NaOH behandelt. Nach dem Einengen der Lösung extrahiert man mit Benzen, wäscht mit verd. NaOH und anschließend mit dest. Wasser. Nach dem Trocknen der organischen Phase mit CaCI2 wird diese eingeengt und das bald ausfallende Endprodukt abgesaugt
Die erhaltenen schwach gelb gefärbten Kristalle entsprechen in ihrer Elementaranalyse und dem photochemischen Verhalten Spiropyranen vom Typ V (R1 = R5 = R6 = H; R2 = R3 = C2H5; R4 ="CH3 und X = I >C (CH3T2)T

Claims (3)

  1. Erfindungsanspruch:
    R3
    17
    R1 eine oder mehrere Alkylgruppen, Halogen, Nitril, Nitro, O-Alkyl oder O-Acyl, R2, R3 gleich oder verschieden sein können und Wasserstoff, Alkyl bzw. zusammen Cycloalkyl oderCycloheteroalkyl, R4, R5 gleich oder verschieden sein können und Wasserstoff, Alkyl, Alkylsulfonat oder Aryl, R6 eine oder mehrere Alkyl, O-Alkyl, O-Acyl, Nitro oder Nitril, X Dialkylmethylen, Sauerstoff, Schwefel oder Selen und Z" ein Säurerestanion z.B. CIOJ, CHBr", BF^, ZnCIJ, CH3SOJ,
    FeCIJ oder p-Toluensulfonat
    bedeuten können, gekennzeichnet dadurch, daß aktive Methylenbasen der allgemeinen Formel Il
    II
    oder deren Salze der allgemeinen Formel Ml
    III
    in Gegenwart von sauren oder basischen Katalysatoren mit 2-Nitroso-4-amino-phenolen der allgemeinen Formel I
    -3- Ζ3ΒΟΊΊ
    II
    Λ Rl..
    oder deren Salze der allgemeinen Formel I
    "CH2-R5 Ζ"
    in Gegenwart von sauren oder basischen Katalysatoren kondensiert und gegebenenfalls mit einer Säure HZ die Polymethinfarbsalze der allgemeinen Formel IV
    IR2R3
    IV
    ausgefällt werden, oder daß die Kondensationsprodukte durch Behandeln mit einer verdünnten Lauge, gegebenenfalls, ohne sie vorher zu isolieren, direkt zu den Spirobenzo-1.4-2H-oxazinen der allgemeinen Formel^/,
    die gegebenenfalls auch in der ringgeöffneten Form der allgemeinen Formel Vl
    NR2R3
  2. 2. Verfahren zur Herstellung von Spirobenzo-1,4-2H-oxazinen und deren Farbsalze nach Punkt 1, gekennzeichnet dadurch, c ein beliebiges organisches Lösungsmittel, vorzugsweise Alkohol oder Eisessig, verwendet wird.
    -2- 238 6
    R1
    kondensiert und mit einer Säure HY die Polymethinfarbsalze der allgemeinen Formel IV ausgefällt werden, oder daß die Kondensationsprodukte durch Behandeln mit einer verdünnten Lauge direkt, ohne vorher zu isolieren, zum Spirobenzo-1 2H-oxazin der allgemeinen Formel V umgesetzt werden, oder die Spirobenzo-1,4-2H-oxazine der allgemeinen Formel V ai den Polymethinfarbsalzen der allgemeinen Formel IV durch Umsetzung mit einer Base dargestellt werden.
  3. 3. Verfahren zur Herstellung von Spirobenzo-1,4-2H-oxazinen und deren Farbsalze nach Punkt 1 und 2, gekennzeichnet dadui daß als Katalysatoren organische Basen, vorzugsweise Piperidin, oder Säuren, vorzugsweise Eisessig oder Chlorwassers oder aber Lewissäuren, vorzugsweise Aluminiumchlorid, Eisen-lll-chlorid oder Zinkchlorid verwendet werden.
    Anwendungsgebiet der Erfindung
    Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von Spirobenzo-1,4-2H-oxazinen und deren Farbsalze. Spirobenzo-1,4-2r oxazine stellen in ihrer ringgeöffneten Form tieffarbige Polymethinfarbstoffe bzw. Polymethinfarbsalze dar, die im langwellij Spektralbereich mit hohen Extinktionskoeffizienten absorbieren, und die daher als Farbstoffe bzw. Farbstoffprecursoren mannigfaltig verwendet werden können.
    Charakteristik der bekannten technischen Lösungen .
    Spirobenzo-1,4-2H-oxazine und deren Farbsalze stellen eine bisher unbekannte Substanzklasse dar. Mit dem erfindungsgemäßen Verfahren kann die Verbindungsklasse erstmals dargestellt werden.
    Ziel der Erfindung
    Das Ziel der Erfindung besteht darin, einen einfachen Syntheseweg für die Darstellung von Spirobenzo-1,4-2H-oxazinen und deren Farbsalze zu finden.
    Darlegung des Wesens der Erfindung
    Es ist die Aufgabe der Erfindung, ein einfaches Verfahren zur Herstellung von Spirobenzo-1,4-2H-oxazinen und deren Farbsa aufzufinden.
    Die Aufgabe wird erfindungsgemäß dadurch gelöst, daß 2-NitrosQ-4-aminophenole der allgemeinen Formel I
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