DD238736A1 - Herstellung langzeitstabiler ethen-katalysatoren - Google Patents

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DD238736A1
DD238736A1 DD84272272A DD27227284A DD238736A1 DD 238736 A1 DD238736 A1 DD 238736A1 DD 84272272 A DD84272272 A DD 84272272A DD 27227284 A DD27227284 A DD 27227284A DD 238736 A1 DD238736 A1 DD 238736A1
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Manfred Weber
Karl Becker
Hans-Dieter Berrouschot
Peter Birke
Peter Kraak
Manfred Kraft
Dieter Timm
Helmut Striegler
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Leuna Werke Veb
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Abstract

Ziel der Erfindung ist die Herstellung von Katalysatoren, die Methanol und/oder Dimethylether mit hoher Ethenselektivitaet umsetzen und ueber eine ausgesprochen lange Standzeit hinweg ihre ausgezeichnete Selektivitaet aufrechterhalten. Die Aufgabe, einen Katalysator mit geringen technologischen Aufwand zu entwickeln, der von Anfang an Methanol und/oder Dimethylether mit hoher Selektivitaet umsetzt, wird geloest durch die Herstellung eines Katalysators unter Verwendung Mn-ausgetauschter, hochsiliciumreicher Zeolithe mit molaren Verhaeltnissen von SiO2:Al2O325 und/oder eines Erionits oder eines Zeoliths vom Typ A, ionenausgetauscht mit zweiwertigen Kationen sowie eines Bindemittels, indem der Ionenaustausch der Zeolithe in alkalischem Milieu durchgefuehrt wird.

Description

Anwendungsgebiet der Erfindung
Die erfindungsgemäßen Katalysatoren eignen sich zur selektiven Umwandlung von Methanol und/oder Dimethylether zu Ethen.
Charakteristik dar bekannten technischen Lösungen
Für die Umwandlung von Methanol und/oder Dimethylether zu vorwiegend Ethen werden hauptsächlich Zeolithe vorgeschlagen, deren molares Verhältnis von SiO2: AI2O3 > 4 beträgt und damit ihre H+-Form stabil ist. Zu ihnen gehören solche Zeolithen, wie z. B. die Erionit-Offretit-Familie, Cha-basit, Zeolith T, Zeolith W und ZSM-34. Diese Zeolithe verfugen darüberhinaus noch über Poren, die aus 8er-Ringen des Gerüstsauerstoffs bestehen (US-PS 4062905).
Obgleich sie in ihrer Brönstedt-aciden Form brauchbare Ethenselektivitäten aufweisen, ist ihre Standzeit so kurz, daß die gleiche Einreicherin zu einem späteren Zeitpunkt Modifizierung solcher Zeolithtypen mit anderen Kationen vorschlägt, wie Mn2+, Mg2+, Mg2+ + Pt2+, wobei das Mg unbedingt als MgO vorliegen muß, wozu der Ionenaustausch nicht ausreichend ist, sondern eine Imprägnierung des Zeoliths mit Mg-Verbindungen erfordert, die nach thermischer Behandlung MgO ergeben (EP 83160). Trotz aller dieser Maßnahmen werden Zykluszeiten bis herab zu einem 50%igen Methanolumsatz von nicht mehr als 9,8h erreicht, wobei zudem der Rohstoff aus einer nur 40%igen Lösung von Methanol in Wasser besteht. Ca-ausgetauschter Zeolith A (5 A) soll sich überhaupt nicht eignen, trotz seiner vorhandenen Engporigkeit, da er weit mehr als 20 Ma.-% Methan liefert. Für die Zeolithen der übrigen ZSM-Familie werden Imprägnierungen mit Zn2+-, Pd2+- und Mg2+ -Salzlösungen in komplizierten Einzelschritten vorgeschlagen, wobei eine vorhergehende Absenkung des Alkaligehaltes des Zeoliths durch z. B. NH4 +- Austausch auf 0,1 Ma.-% gefordert wird und außerdem das Vorhandensein von MgO durch thermische Zersetzung der aufgetränkten Mg-Verbindung (US-PS 4148835). Trotz Edelmetallgehalt, komplizierter Herstellungstechnologie und nur 20%iger Methanol-Lösung in H2O werden nur Maximalumsätze von ca. 70 Ma.-% erreicht, die nach 28h bereitsauf ca. 22 Ma.-% absinken.
Ziel der Erfindung
Ziel der Erfindung ist die Herstellung von Katalysatoren, die Methanol und/oder Dimethylether mit hoher Ethenselektivität umsetzen und über eine ausgesprochen lange Standzeit hinweg ihre ausgezeichnete Selektivität aufrechterhalten.
Darlegung des Wesens der Erfindung
Es bestand somit die Aufgabe, ein Verfahren zur Herstellung von Katalysatoren zu entwickeln, die Methanol und/oder Dimethylether mit hoher Selektivität gleich von Anfang an zu hauptsächlich Ethen umwandeln und diese hohe Selektivität über eine ausgesprochen lange Standzeit beibehalten, wobei das Herstellungsverfahren einen nur geringen technologischen Aufwand erfordert, üiese Aufgabe wird durch die Herstellung langzeitstabiler Katalysatoren für die Methanolumwandlung zu Ethen unter Verwendung Mn-ausgetauschter, hochsiliciumreiuher Zeolithe mit molaren Verhältnissen von SiO2:AI2O3 > 25 und/oder eines Erionits oder eines Zeoliths vom Typ A, ionenausgetauscht mit zweiwertigen Kationen sowie eines Bindemittels, bestehend aus SiO2 und/oder AI2O3 gelöst, indem erfindungsgemäß der Ionenaustausch der Zeolithe in alkalischem Milieu durchgeführt wird.
In vorteilhafter Weise wird dieser alkalische Ionenaustausch im pH-Bereich von 8 bis 12 durchgeführt,-wobei die pH-Wert-Einstellung besonders günstig durch Wirkung der Hydroxide der Elemente der 2. Hauptgruppe des Periodensystems herbeigeführt wird. Eine erfindungsgemäß vorteilhafte Ausführungsform besteht darin, daß der Ionenaustausch in alkalischem Milieu am Katalysatorformling erfolgt
Als Mn-Form-hochsiliciumreicher Zeolithe sind besonders geeignet solche vom Typ LZ 40 aber auch Gemische der Mn-Form
hochsiliciumreicher Zeolithe mit natürlichem oder synthetischem Erionit, letzterer vorzugsweise ionenausgetauscht mit zweiwertigen Kationen.
Es ist von untergeordneter Bedeutung, ob der Ionenaustausch in alkalischem Milieu gefolgt wird von einer Abtrennung mit eventueller Entfernung der Gleichgewichtslösung oder ob er in der Folge einer Imprägnierung mit alkalisch wirkenden Lösungen von Verbindungen der Metalle abläuft, die zweiwertige Kationen enthalten.
Der Bindemittelanteil des fertigen Katalysators kann zwischen etwa 10 und 90 Ma.-% betragen, vorzugsweise sollte er jedoch im Bereich von 20 bis 60 Ma.-% liegen.
Solcherart erfindungsgemäß hergestellte Katalysatoren setzen Methanol und/oder Dimethylether bei hohen Umsatzgraden mit ausgezeichneter Selektivität über die gesamte, ausgesprochen lange Standzeit bevorzugt zu Ethen um. Der hierfür notwendige technologische sowie material- und energiemäßige Aufwand ist außerordentlich gering.
Ausführungsbeispiele
Beispiel 1 (Katalysator A, Vergleichskatalysator)
Ein hochsiliciumreicher Zeolith vom Typ LZ 40 mit einem molaren Verhältnis von SiO2: AI2O3(Modul)-57 wird in an sich bekannter Weise mit Mn2+-lonen ausgetauscht, indem er 2 h bei ca. 365 K mit einer wäßrigen Mn (NO3)2-Lösung unter Rühren behandelt wird, die 0,5 Mol/l Mn (NO3)2 enthält, wobei das Verhältnis Feststoff: Flüssigkeit ca. 1:5 beträgt. Nach beendetem Ionenaustausch wird der Zeolith von der Mutterlauge abgetrennt, salzfrei gewaschen und getrocknet. Im Masseverhältnis 1:1 (bezogen auf das wasserfreie Material) wird der Zeolith mit einem röntgenamorphen Alumosilikat (20 Ma.-% SiO2; 80 Ma.-% AI2O3) in der Oxidhydratform gemischt, unter Verwendung von salzfreiem Wasser verknetet, plastifiziert (gegebenenfalls unter Verwendung eines Piastifikators, wie Polyvinylalkohol oderÄthoxose) und zu Strangformlingen mit einem Durchmesser von 3mm mittels Schneckenstrangpresse geformt. Die Katalysatorformlinge werden bei ca. 390 K getrocknet und anschließend 5 h bei ca. 800 K an Luft geglüht.
Beispiel 2 (Katalysator B, Vergleichskatalysator)
Ein Zeolith vom Typ Erionit, durch einen zweistufigen, in bekannter Weise mit NH4 +-lonen durchgeführten Ionenaustausch zu 81 Austausch-% in die NH4 +-Form überführt, wird wie in Beispiel 1 ausgetauscht, nur daß anstatt Mn (NO3)2 Magnesiumnitrat eingesetzt wird. Der hierdurch mit Mg2+-lonen ausgetauschte Zeolith wird mit 30 Ma.-% (bezogen auf das wasserfreie Material) eines mittels Salpetersäure peptisierten Fällungsböhmitsvermischtund anschließend in an sich bekannter Weise zu Tropfkugeln mit einem Durchmesser von 2 bis 3 mm verformt, die getrocknet und anschließend bei ca. 820K 5h an Luft geglüht werden.
Beispiel 3 (Katalysator C, erfindungsgemäß)
Der im Beispiel 1 erhaltene Katalysator A wird mit einer Mg (NO3)2-Lösung bei ca. 350 K ausgetauscht, deren pH-Wert durch Zugabe von Magnesiumoxid während des Austauschvorganges konstant bei 8,5 gehalten wird, indem man die Austauschlösung durch die Katalysatorschüttung zirkulieren läßt. Das Feststoff:Flüssigkeits-Verhältnis beträgt hierbei 1,2v/v und der Gehalt an Mg (NO3J2 in der Austauschlösung 0,1 Mol/1.
Nach beendetem Ionenaustausch wird die Austauschlösung abgetrennt, der Katalysator getrocknet und anschließend ca. 2 h bei etwa 800 K an Luft geglüht.
Beispiel 4 (Katalysator D, erfindungsgemäß)
Ein synthetischer Erionit wird bei ca. 350 K mit einer Ca(NO3)2-Lösung ausgetauscht, deren pH-Wert während des lonenaustausches durch Zugabe von Calciumhydroxid konstant bei 10 gehalten wird. Dabei enthält die Austauschlösung 0,5 Mol Ca(NO3)2/l und das Verhältnis Feststoff:Flüssigkeit beträgt 1:5kg/l. Nach beendetem Ionenaustausch wird der Feststoff von der Mutterlauge abgetrennt und der Filterkuchen mit 21 salzfreiem Wasser pro kg eingesetzten Zeoliths gewaschen, bei ca. 390K getrocknet und anschließend mit 30 Ma.-% eines Füllungsböhmits vermischt, unter Zusatz eines Gleitmittels (z. B. Calciumstearat) in bekannter Weise verpillt zu Zylinderformlingen der Abmessungen 3 χ 3 mm, und sodann 3 h bei ca. 800K an Luft geglüht.
Beispiel 5 (Katalysator E, erfindungsgemäß)
Ein handelsüblicher Zeolith vom Typ 5 A mit einem Zeolithanteil von ca. 80 Ma.-% und in Form von Stranggranulat mit einem Durchmesser von 3 mm wird einem alkalischen Ionenaustausch unterworfen, indem eine 0,5 molare Ca(NO3)2-Lösung, durch Zugabe von CaO auf pH 12 eingestellt, bei ca. 350 K im Kreislauf durch die Formlingsschüttung hindurchgepumpt wird, wobei das Flüssigkeitsvolumen etwa das 4-fache des Formlingschüttvolumens beträgt. Nach 3 h wird die Gleichgewichtslösung abgelassen und die Formlingsschüttung nur einmal mit einer Wassermenge gewaschen, die dem Schüttvolumen in etwa entspricht. Nach dem Trocknen bei ca. 390 K werden die Formlinge ca. 5 h bei 770K an Luft geglüht.
Beispiel 6
Die Katalysatoren A bis E wurden jeweils unter folgenden Bedingungen katalytisch geprüft:
DruckrNormaldruck
Methanolbelastung: 1,0v/v · h
Die Ergebnisse sind in Tabelle 1 zusammengefaßt.
Tabelle 1
Ergebnisse der katalytischen Prüfung für die Katalysatoren A bis E
KatalysatorA (Vergleichskatalysator)
Katalysator B (Vergleichskatalysator)
Betriebsstunden Temperatur in K Gesamtumsatz in Ma.-% Dimethyletherin Ma.-%
Methan in Ma.-% Ethen in Ma.-%*) C2-bisC4-Olefine in Ma.-%*)
Cj-Anteil
inMa.-%*)
24 48 60
625 625 675
98,6 85,0 46,0
0,7 44,0 24,3
1,1 1,1 4,0
24,0 17,3 10,4
46,3
16,0
29,4 5,1
16,3
1,5
18 60 84
625 625 625
99,9 97,4 94,6
0 1,9 50,6
0,5 1,7 3,6
0,1 6,8 2,8
5,4
55,1
27,7
38,1
19,6
18,8
Katalysator C
(erfindungsgemäß) Katalysator D
(erfindungsgemäß)
Betriebsstunden Temperatur in K Gesamtumsatz in Ma.-% Dimethyletherin Ma.-% Methan in Ma.-% Ethen in Ma.-%*) C2-bisC4-Olefine in Ma.-%*)
Cl-Anteil
in Ma.-%*)
*) bezogen auf gebildete Kohlenwasserstoffe
24 160 380
625 641 671
99,1 98,5 97,0
0,5 0,4 0,6
0,4 0,5 0,7
31,1 33,2 35,6
74
7,1
73
7,3
Katalysator E 130 240
(erfindungs 675 733
gemäß) 88,5 85,0
24 5,5 4,6
670 5,3 7,1
91,6 39,7 41,3
5,3 74 74
4,1 2,3 2,0
38,1
73
1,2
60 220 320
625 653 721
100 97,3 85,1
0,2 1,0 1,1
1,2 1,5 5,3
36,8 38,0 39,0
76
5,9
7,4
76
4,3
Betriebsstunden Temperatur in K Gesamtumsatz in Ma.-% Dimethyletherin Ma.-% Methan in Ma.-%
Ethen in Ma.-%*)
C2-bisC4-Olefine
in Ma.-%+)
Cj-Anteil
*) bezogen auf gebildete Kohlenwasserstoffe

Claims (6)

  1. Erfindungsanspruch:
    1. Herstellung langzeitstabiler Ethen-Katalysatoren für die Umwandlung von Methanol und/oder Dimethyläther zu Ethen unter Verwendung Mn-ausgetauschter, hochsiliciumreicher Zeolithe mit molaren Verhältnissen von SiO2=AI2O3 > 25 und/oder eines Erionits oder eines Zeoliths vom Typ A, ionenausgetauscht mit zweiwertigen Kationen sowie eines Bindemittels, bestehend aus SiO2 und/oder AI2O3, gekennzeichnet dadurch, daß der Ionenaustausch der Zeolithe in alkalischem Milieu durchgeführt wird.
  2. 2. Verfahren nach Pkt. 1, gekennzeichnet dadurch, daß der Ionenaustausch im pH-Bereich von 8 bis 12 durchgeführt wird.
  3. 3. Verfahren nach Pkt. 1 und 2, gekennzeichnet dadurch, daß die Einstellung des alkalischen Milieus durch Hydroxide der Elemente der 2. Hauptgruppe des Periodensystems erfolgt.
  4. 4. Verfahren nach Pkt. 1 bis 3, gekennzeichnet dadurch, daß der Anteil des Bindemittels 20 bis 60 Ma.-% beträgt.
  5. 5. Verfahren nach Pkt. 1 bis 4, gekennzeichnet dadurch, daß der Ionenaustausch am Katalysatorformling erfolgt.
  6. 6. Verfahren nach Pkt. 1 bis 5, gekennzeichnet dadurch, daß als hochsiliciumreicher Zeolith ein solcher des Typs LZ 40 verwendet wird.
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Cited By (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
DE4108645A1 (de) * 1991-03-16 1992-09-17 Hydrotrade Handelsgesellschaft Verfahren zum herstellen eines oxidationsmittels auf der basis von zeolith

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* Cited by examiner, † Cited by third party
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