DD249409A1 - Verfahren zur herstellung von 1-carbamoyl-3-methylpyrazol (cmp) - Google Patents

Verfahren zur herstellung von 1-carbamoyl-3-methylpyrazol (cmp) Download PDF

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DD249409A1
DD249409A1 DD23041581A DD23041581A DD249409A1 DD 249409 A1 DD249409 A1 DD 249409A1 DD 23041581 A DD23041581 A DD 23041581A DD 23041581 A DD23041581 A DD 23041581A DD 249409 A1 DD249409 A1 DD 249409A1
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DD
German Democratic Republic
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alkali metal
alkali
methylpyrazole
reaction
preparation
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Application number
DD23041581A
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Heiner Hoffmann
Herbert Breuer
Klaus Heidergott
Wolfgang-Guenter Matthies
Original Assignee
Heiner Hoffmann
Herbert Breuer
Klaus Heidergott
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Abstract

Das 1-Carbamoyl-3-methylpyrazol ist als Mittel zur Hemmung der Nitrifikation von Ammoniumstickstoff in Kulturboeden erkannt. Ziel der Erfindung ist es, obige Verbindung ohne Umweltbelastung bei vollstaendiger Rueckfuehrung der Nebenprodukte in guten Qualitaeten und Ausbeuten herzustellen, wobei der Schwerpunkt auf der Verwirklichung eines Recyclings der Alkalisalze liegt. Die Reaktion zwischen Alkalicyanat und Amin wird nicht wie ueblich mit starken Mineralsaeuren herbeigefuehrt, sondern durch Verwendung von Kohlendioxyd. Als Nebenprodukt entsteht dann Alkalihydrogenkarbonat, das als Alkalikarbonat wieder zur Herstellung von Alkalicyanat nach bekannten Synthesen z. B. durch Umsetzung von Harnstoff in Alkalikarbonat verwendet werden kann. Damit kann ein vollstaendiger Kreislauf realisiert werden, dem jeweils nur Harnstoff und 3-Methylpyrazol zugefuehrt werden und aus dem das 1-Carbamoyl-3-methylpyrazol und Ammoniak abgetrennt werden.

Description

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Beschreibung der Erfindung:
Titel der Erfindung:
Verfahren zur Herstellung von i-Carbamoyl-3-methylpyrazol (CMP)
Anwendungsgebiet der Erfindung:
Die Erfindung ist zur Herstellung des als Mittel zur Hemmung der Nitrifikation von Ammoniumstickstoff in Kulturböden erkannten i-Carbamoyl-3-methylpyrazols (CMP) zu verwenden,
Charakteristik der bekannten technischen Lösungen:
Zur Herstellung des CMP sind verschiedene Verfahren bekannt, von denen jedoch im Hinblick auf die vorliegende Erfindung nur diejenigen interessieren, bei denen das CMP durch Umsetzung vom 3-Methylpyrazol (MP) mit Alkalicyanaten hergestellt wird. Fast alle Autoren beschreiben die allgemeine Umsetzung von Aminen mit Alkalicyanaten unter Verwendung der starken Mineralsäuren Salzsäure und Schwefelsäure. (Houben Weyl Bd. 8. S. 156)
Diese Verfahren liefern zwangsläufig die Alkalisalze der verwendeten Säure als Nebenprodukt. Die Alkalisalze liegen in der Regel als wässrige Lösung vor, für deren Beseitigung oder Verwertung zusätzlicher Aufwand notwendig ist. Die Umsetzung von Alkalicyanaten mit Aminen unter Verwendung eines geringen Überschusses an Essigsäure beschreiben R. Walther und St. Wlodkowski (J. pr, (2) 59 273 (1899)). Sie erhalten die Carbamoylverbindung in besserer Qualität als bei Verwendung von salzsauren oder schwefelsauren Basen'.
Ziel der Erfindung:
Ziel der Erfindung ist es, CMP nach einem Verfahren herzustellen, das ohne Umweltbelastung bei vollständiger Rückführung der Nebenprodukte durchführbar ist und gute Qualitäten und Ausbeuten liefert. Der Schwerpunkt liegt dabei in der Verwirklichung eines Recyclings der Alkalisalze.
-anF7.1981*976625
Darlegung des Wesens der Erfindung':
In den bekannten Vorschriften erfolgt die Reaktion von Alkalicyanat en mit Aminen in Gegenwart starker Säuren, wobei die Carbamoy!verbindung und das Alkalisalz der jeweils verwendeten Säure entsteht. Das Alkalisalz liegt gewöhnlich in wässriger Lösung als Abprodukt vor. Das Wesen der Erfindung besteht darin, durch Verwendung von Kohlendioxyd anstelle der starken Säuren die Umsetzung zwischen Alkalicyanat und Amin herbeizuführen. Als Nebenprodukt entsteht Alkalihydrogenkarbonat, das als Alkalikarbonat wieder zur Herstellung von Alkalicyanat verwendet werden kann. Dazu sind entsprechende Synthesen wie z. B. die Umsetzung mit Harnstoff nach der Gleichung 2 H2N-CO-NH2 + Me2CO 2 MeOCN + 2 NH3 + CO2 +'HgO
bekannt. (US-PS 2690 956 v. 5. 10. 54 Mathies on Chem.Corp. und US-PS 2690 957 v. 5. 10. 54 Mat hies on Chem. Corp.) Beim überführen von Alkalihydrogenkarbonat in Alkalikarbonat und bei der Cyanatherstellung entsteht CO2, das wiederum zur Umsetzung des MP zu CMP verwendet wird. Der ebenfalls bei der Cyanatherstellung entstehende Ammoniak wird abgetrennt und steht für andere Synthesen z.B. Harnstoffherstellung zur Verfügung.
Damit ist ein vollständiger Kreislauf gegeben, dem jeweils nur Harnstoff und MP zugeführt und aus dem CMP und Ammoniak abgetrennt werden.
Es wurde festgestellt, daß wässrige Lösungen von Alkalicyanat und MP bei Temperaturen von 20 - 50 0C mit CO2 bei Normaldruck, besser jedoch bei Anwendung von Überdruck, vorzugsweise von 1 - 3,1 MPa reagieren und in sehr guten Ausbeuten und Qualitäten CMP liefern. Die Menge des bei der Reaktion eingesetzten Wassers wird zweckmäßigerweise so groß gewählt, daß das bei der Reaktion gebildete Alkalihy-. drogenkarbonat gelöst wird. Nach dem Abtrennen des
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ausgefallenen CMP wird zur Rückgewinnung von nicht umgesetztem MP die Lösung teilweise eingedampft, MP kann dann als ölige Phase abgetrennt und das Alkalihydrogenkarbonat bzw. Alkalikarbonat durch weiteres partielles oder vollständiges Eindampfen auf bekannte Weise gewonnen werden,
Ausführungsbeispiel:
Beispiel 1:
80 g Kaliumoyanat werden in 240 g Wasser gelöst. Die Lösung wird von ungelösten Partikeln durch Filtration befreit und danach mit 66 g MP versetzt. Dieses Gemisch wird in einem Rührautoklaven bei 30 0C mit gasförmigen CO2 überlagert, wobei ein Druck von 1,1 MPa gehalten wird. ".Während der Reaktionszeit von 2 Std. wird eine geringe Wärmemenge frei. Die gebildeten weißen Kristalle v/erden abgesaugt und auf der Nutsche mit 50 ml Wasser nachgewaschen. Ausbeute: 87 g (86,5$ bezogen auf eingesetztes MP) Qualität: 92,7 %
Die Salzlösung wird auf die Hälfte eingedampft, wonach 3 g IvIP abgetrennt werden. Nach dem Eindampfen zur Trockne wird ein weißes Kaliumkarbonat erhalten.
Beispiel 2:
Arbeitsweise wie Beispiel 1
Temperatur: 40 0C, Druck: 1,1 MPa, Reaktionszeit: 2,5 Std.
Ausbeute: 82,5 g (82 % bezogen auf eingesetztes MP) Zurückgewonnenes MP: 5 g
Beispiel 3:
Arbeitsweise wie Beispiel 1
Temperatur: 40 0C, Druck: 0,6 MPa, Reaktionszeit: 2 Std.
Ausbeute: 68 g (67,5 $> bezogen auf eingesetztes MP) Zurückgewonnenes MP: 13 g

Claims (2)

Patentanspruch:
1. Verfahren zur Herstellung von i-Carbamoyl-3-methylpyrazol CCMP), dadurch gekennzeichnet, daß 3-Methylpyrazol (MP) mit einem Alkalicyanat bei Gegenwart von Kohlendioxyd bei Normaldruck oder unter erhöhtem Druck und mittleren Temperaturen zur Reaktion gebracht wird.
2. Verfahren zur Serstellung von CMP nach Punkt 1, dadurch gekennzeichnet, daß zur Reaktion eine wässrige AlkaIicyanatlösung verwendet wird, deren Konzentration vorzugsweise so gewählt wird, daß das entstehende Alkalihydrogenkarbonat bei der Arbeitstemperatur gelöst bleibt.
3. Verfahren zur Herstellung von CMP nach Punkt 1, dadurch
gekennzeichnet,"daß die Reaktion bei Temperaturen von 10-50 C, vorzugsweise bei 25-35 C vorgenommen wird und daß der Kohlensäuredruck 0,1 bis 3,1 MPa beträgt.
Verfahren zur Herstellung von CMP nach Punkt 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Reaktion als Teil eines Kreislaufs erfolgt, bei dem die Alkaliverbindungen die Stufen Alkalicyanat, Alkalihydrogenkarbonat und Alkali-^ karbonat durchlaufen.
_Q nc7 -IQp \ * ρ, ν K (\
2 4 9 4 O
Beispiel 4:
Arbeitsweise wie Beispiel 1, jedoch unter Einsatz von 68 g Natriumcyanat und 860 g V/asser.
Temperatur: 30 0C, Druck: 1,1 MPa, Reaktionszeit: 2 Std.
Ausbeute: 86 g (85 Io bezogen auf eingesetztes MP) Zurückgewonnenes MP: 3,5 g
DD23041581A 1981-06-01 1981-06-01 Verfahren zur herstellung von 1-carbamoyl-3-methylpyrazol (cmp) DD249409A1 (de)

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Cited By (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
EP0508191A1 (de) * 1991-04-12 1992-10-14 BASF Aktiengesellschaft Verfahren zur Herstellung von 1-Carbamoyl-pyrazolen

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