DD263987A1 - Verfahren zur herstellung von 5-(omega-aminoalkyl)-1,2,4-oxadiazolsalzen - Google Patents

Verfahren zur herstellung von 5-(omega-aminoalkyl)-1,2,4-oxadiazolsalzen Download PDF

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DD263987A1
DD263987A1 DD30579487A DD30579487A DD263987A1 DD 263987 A1 DD263987 A1 DD 263987A1 DD 30579487 A DD30579487 A DD 30579487A DD 30579487 A DD30579487 A DD 30579487A DD 263987 A1 DD263987 A1 DD 263987A1
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DD
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aminoalkyl
general formula
salts
semicyclic
preparation
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Application number
DD30579487A
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Inventor
Michael Paetzel
Ute Radics
Juergen Liebscher
Original Assignee
Univ Berlin Humboldt
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  • Heterocyclic Carbon Compounds Containing A Hetero Ring Having Nitrogen And Oxygen As The Only Ring Hetero Atoms (AREA)
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Abstract

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von 5-(v-Aminoalkyl)-1,2,4-oxadiazolsalzen, die Bedeutung fuer die Behandlung von Magengeschwueren und als Zwischenprodukt fuer die Herstellung anderer pharmakologisch wirksamer Substanzen besitzen. Erfindungsgemaess werden 5-(v-Aminoalkyl)-1,2,4-oxadiazolsalze der allgemeinen Formel I durch Umsetzung von semicyclischen Amidiniumsalzen mit Hydroxylamin hergestellt. Die Erfindung ist in der chemischen und pharmazeutischen Industrie einsetzbar. Formel I

Description

N SR"'
R1
mit der für R1, R2 und η erklä rten Bedeutung und in der R3 für eine substituierte oder unsubstituierte Alkylgruppe und X" für ein Säurerestanion stehen, oder gegebenenfalls die freie Base eines semicyclischen Amidiniumsalzes der allgemeinen Formel Il mit Hydroxylamin oder einem Salz des H) dtoxylamins in einem organischen Lösungsmittel und gegebenenfalls mit einer Säure umgesetzt wird.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß als Säure beispielsweise HcI, HBr, Hl oder HCIO4 verwendet wird.
3. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß ein semicyclisches Amidiniumsalzes der allgemeinen Formel II, in der X~ beispielsweise Cl", Br", Γ, CIO4-. MethylSO4- oder ArylSO3-bedeutet, eingesetzt wird.
Anwendungsgebiet der "rfindung
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von 5-(ü)-Amirioalkyl)-1,2,4-oxadiazolsalzen. Derartige Verbindungen besitzen Bedeutung für die Behandlung von Magengeschwüren und als Zwischenprodukte für die Herstellung anderer pharmakologisch wirksamer Substanzen. Die Erfindung ist in der chemischen und pharmazeutischen Industrie anwendbar.
Charakteristik des bekannten Standes der Technik
5-(ü)-Aminoalkyl)-1,2,4-oxadiazolsalze sind bisher unbekannt. Es ist bekannt, daß N-Acylamidine mit Hydroxylamin 1,2,4-Oxadiazole bilden, wobei der Angriff der Aminogruppe des Hydroxylamins am Amidin-C-atom erfolgt (Y. I. Lin, S.A. Lang, M.F.Lovell, N.A.Perkinson: J. Org. Chem. 44,4160 [1978]).
Ziel der Erfindung
Ziel der Erfindung ist es, 5-(<o-Aminoalkyl)-1,2,4-oxadiazolsalze, die Bedeutung für die Behandlung von Magengeschwüren besitzen, in einfacher Weise zugänglich zu machen.
Darlegung des Wesens der Erfindung
Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, ein Verfahren zur Herstellung von 5-((ü-Aminoalkyl)-1,2,4-oxadia?olsalzen zu entwickeln, das es gestattet, diese Verbindungen in einfacher Weise und wenigen Schritten zugänglich zu machen. Erfindungsgemäß wird diese Aufgabe dadurch gelöst, daß 5-(co-Aminoalkyl)-1,2,4-oxadiazolsalze der allgemeinen Formel I,
-, ι- ·„ ' HZ
R1NH-(CH.;
£ JU w
in der R1 Wasserstoff, einen Alkyl- oder Arylrest, R2 Alkyl, Aryl oder eine substituierte oder unsubstitu jerte Aminogruppe, Z einen Säurerest, wie beispielsweise Cl, Br, I, CIO4, CH3SO4, ArylSO3 und η3,4,5 oder 6 darstellen, hergeste!'t werden durch Umsetzung eines semicyclischen Amidiniumsalzes der allgemeinen Formel Il
mit der für R1, R2 und η erklärten Bedeutung und in der R3 für eine substituierte Alkylgruppe und X- für ein Säurerestanion, wie beispielsweise Cl", Br", Γ, ArylSO3-, CH3SO4- oder CIO4- stehen, oder gegebenenfalls einer zum semicyclischen Amidiniumsalz der allgemeinen Formel Il gehörigen freien Base mit Hydroxylamin oder einem Salz des Hydroxylamins und gegebenenfalls einer Säure, wie beispielsweise HCI, HI, HBr oder Perchlorsäure in einpm organischen Lösungsmittel.
Das Verfahren gestattet es, 5-(ü)-Aminoalkyl)-1,2,4-oxadiazolsalze in präparativ einfacher Weise darzustellen. Dabei wird nur ei» Verfahrensschritt benötigt, in dem überraschenderweise sowohl das Oxadiazolgerüst, als auch der ω-Aminoalkylsubstituent gebildet werden, ohne daß eines der beiden Strukturelemente im Ausgangsprodukt der allgemeinen Formel Il vorhanden Ist. Es ist weiterhin überraschend, daß die Aminogruppe des Hydroxylamins nicht am Amidinkohtanstoff der Ausgangsprodukte der allgemeinen Formel Il angreift, wie aus dem Stand der Technik zu erwarten war. Die herges* eilten Produkte der allgemeinen Formel I sind neu und besitzen Bedeutung zur Behandlung von Magenerkrankungen. Die verwendeten Ausgr ngsprodukte der allgemeinen Formel Il sind ebenfalls neu. Sie lassen sich zweckr^äßigerweise aus semicyclischen Thioacylr midinen der der allgemeinen Formel III
(CH2)n
1 R
mit der für R', R2 und η erklärten Bedeutung und einem Alkylierungsmittel der allgemeinen Formel IV
R3-Y IV
mit der für R3 erklärten Bedeutung und in der Y ein Halogen oder einen Alkylsulfat- oder Sulfonatrest darstellt, gewinnen.
Ausführungsbeisplale Herstellung semlcycllscher Amidinlumsalze der allgemeinen Formel Il (Siehe Tabelle 1)
0,1 Mol des semicyclischen Amidins der allgemeinen Formel III und 0,1 Mol des Alkylierungsmitteis der allgemeinen Formel IV (Y = I) werden in 100 ml trockenem Aceton gelöst. Nach 'Stehen über Nacht wird das semicyclische Amidiniumsalz der allgemeinen Formel Il abgesaugt und aus Ethanol umkristallisiert. Falls das Endprodukt nicht aus der Lösung ausfällt, wird das Lösungsmittel eingedampft, wobei in einigen Fällen Öle erhalten werden, die ohne Reinigung als Ausgangsprodukte zur Darstellung der5-(o)-Aminoalkyl)-1,2,4-oxadiazolsalzd I eingesetzt werden.
Tabelle 1: Semicyclische Amidiniumsalze der allgemeinen Formel Il
R1 R2 η X" Schmp./°
Methyl 4-Chlorphenyl 3 Γ 156-166
Methyl Anilino 3 Γ 137-138 Methyl Anilino 5 I" 168-170 Methyl 4-Chlorphenyl 5 Γ 192-193
5-(ü)-Aminoalkyl)1,2,4-oxadiazolsdlze der allgemeinen Formel I (Z = I) (Siehe Tabelle* 2)Variante A
0,01 Mol des semicyclischen Amidiniumsalzes der allgemeinen Formel Il (R3 = Methyl; X" = Γ) werden zu einer frisch bereiteten1-molaren Lösung von Hydroxylamin in Methanol gegeben. Man erhitzt 2 Stunden unter Rückfluß und fällt gegebenenfalls das
Endprodukt der allgemeinen Formel I durch Zugabe von etwas Wasser aus. Das Endprodukt wird abgesaugt und
umkristallisiert.
Variante B
Analog Variante A, jedoch wird das aus dem semicyclischenAmidiniumsalz Il (R1 = Methyl; R2 = Anilino;R3 = Methyl; X" = Γ;
η - 3) mit Kaliumcarbonat freigesetzte Amidin verwendet und der Reakticnsmischung vor der Aufarbeitung 1 ml 48%
Jodwasserstoffsäure zugesetzt.
Variante C
Analog Variante A, jedoch wird ein semicyclisches Amidiniumsalz Il (R3 = η-Butyl; X~ = Br-) verwendet und der Reaktionsmischung vor der Aufarbeitung 1 ml 48% Jodwasserstoffsäure zugesetzt.
Variante D
Analog Variante A, jedoch wird ein semicyclisches Amidiniumsalz Il (R3 = Benzyl; X" = Cl-) verwendet und der Reaktionsmischung vor der Aufarbeitung ImI 48% Jodwasserstoffsäure zugesetzt.
Variante E
Analog Variante A, jedoch wird Ethanol als Lösungsmittel verwendet. Tabelle 2: 5-(w-Aminoalkyl)-1,2,4-oxadiazolsalze der allgemeinen Formel I
R1 R2 n X Ausb.%/ Schmp.ra
Variante
Methyl 4-Methoxyphenyl 3 I 78/A 158-160
72/D (Ethanol)
63/C
Methyl 4-Chlorphenyl 3 I 65/A 180-181
67/E (Ethanol)
Methyl Anilino 3 I 68/A 180-182
66/B (Ethanol)
Methyl Amino 3 I 53/A 183-185
(Methanol)
Methyl 4-Chlor- 5 I 87/A 154-157
(Ethanol)

Claims (1)

1. Verfahren zur Herstellung von 5-(o>Aminoalkyl)-1,2,4-oxadiazolsalzen der allgemeinen Forme! I,
N~
I I
• HZ
in der R1 Wasserstoff, einen Alkyl- oder Arylrest, R2 Alkyl, Aryl oder eine substituierte oder unsubstituierte Aminogruppe, Z einen Säurerest, insbesondere Cl, Br, I, CIO4, CH3SO4 oder 4-ToIyISO3 und η3,4,5 oder O bedeuten, dadurch gekennzeichnet, daß ein semicyclisches Amidiniumsalz der allgemeinen Formel Il
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* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP2012518683A (ja) * 2009-02-25 2012-08-16 エスケー バイオファーマスティカルズ カンパニー リミテッド 置換されたアゾール誘導体、この誘導体を含む医薬組成物、及びこれを利用したパーキンソン病の治療方法

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