DD266036A1 - Verfahren zur herstellung eines sumpfphasekatalysators - Google Patents

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DD266036A1 DD30633287A DD30633287A DD266036A1 DD 266036 A1 DD266036 A1 DD 266036A1 DD 30633287 A DD30633287 A DD 30633287A DD 30633287 A DD30633287 A DD 30633287A DD 266036 A1 DD266036 A1 DD 266036A1
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chromium
catalyst
coal
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hydrogenation
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DD30633287A
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Kerstin Senft
Heike Timm
Matthias Lincke
Holm Sommer
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Grotewohl Boehlen Veb
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Abstract

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von Sumpfphasekatalysatoren fuer die Hydrierung von Kohle und/oder Schweroel. In eine saure chromsalzhaltige Loesung, die Magnesiumverbindungen enthaelt, wird bei einem p H-Wert von 2,8 bis 3,9 unter langsamem Ruehren bei 288 bis 318 K Alkalihydroxidloesung, z. B. Natriumhydroxidloesung, zugegeben, bis ein p H-Wert von 10,0 bis 10,6 erreicht ist; der dabei gefaellte Niederschlag wird von der waessrigen Phase abgetrennt und ggf. nach bekannten Verfahren getrocknet. Als Chrom- und Magnesiumverbindungen enthaltende Loesungen werden Abfalloesungen aus der lederverarbeitenden Industrie eingesetzt.

Description

Titel der Erfindung
Verfahren zur Herstellung eines Sumpfphasekatalysatore
Anwendungsgebiet der Erfindung
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung eines Sumpfphasekatalysators, der Chrom als Verbindung in Kombination mit Magnesiumverbindungen enthält und fUr die Kohle- und/oder Schwerölhydrierung geeignet ist.
Charakteristik des bekannten Standes der Technik
Bekannt ist die Wirkung verschiedener einzelner Elementverbindungen wie z. B. des Aluminiums, Chroms (vgl. A. Kling et. al Proc. II. Int. Conf. Bit. Coal II (1928), S. 523), des Nickels, Kupfers, Zinks und Kobalts (vgl. B. Halavica, Brennstoff-Chomie 9_ (1928) 229) bei der Kohle- und Sohwerölhydrierung. Da aber die Rückgewinnung der P- \pfphaoekatalysatoren aus dem HydrierrUckstand recht kostenaui«endig ist, wurden in den großtechnisch durchgeführten Prozessen letztendlich nur billige und in großen Mengen verfügbare Katalysatormaterialien eingesetzt, die als sogenannte Wegwerfkatalysatoren bezeichnet werden. Bei der Kohlehydrierung wurde gemahlenes Eisenerz oder Rotschlamm verwendet (vgl. W. Krönig, Die katalytische Druckhydrierung von Kohlen, Tieren und Mineralölen, Springer-Verlag, Berlin-Göttingen-Heidelberg, 1950, Seite 48) und in der Schwerölhydrierung wurde eine eisendotierte Braunkohlengrude eingesetzt (vgl. J. Zogala, Freiberger Forschungshefte, A36, 1955, Seite 3D-Diese eisenhaltigen Katalysatoren sind kostengünstig, haben aber den Naohteil, daß sie relativ wenig aktiv sind und somit in hohen Konzentrationen zugesetzt werden müssen, was hohe Katalysatorherstellungskapazitäten bedingt und zu großen Ölverlusten führt: Als neue Katalysatoren für die Kohle- und Schwerölhydrierung werden in hochsiedenden Kohlenwasserstoffen definierte Verbindungen des Eisens, Molybdäns, Vanadiums, Chroms, Mangans-und Titans vor-
2(o<o Oil*
geschlagen (R. Bearden et. al, Energy Progress 1_ (1981) 1-4, Seite 44-88). Der Katalysatorbedarf bei diesem Verfahren ist zwar geringer als bei Verwendung der vorher genannten Katalysatortypen, aber die Kosten für die Katalysatorherstellung sind für einen Wegwerfkatalysator zu hoch.
De's weiteren wird von der Herstellung eines chromhaltigen Katalysators beriohtet (US 728 485). Dabei wird eine aliphatische PoIyhydroxyverbindung mit einer wäßrigen Chromsäurelösung verrührt, wobei sich ein Komplex bildet, welcher mit einem speziellen Kohlenwasserstoff gemischt und anschließend die Mischung mit H2S behandelt wird. Der dabei entstehende Niederschlag wird als Katalysatorslurvy verwendet.
Dieses Verfahren ist jedoch für dis Herstellung eines Sumpfphasekatalysators aus ökonomischen Grtinden zu aufwendig. In der DE-OS 3534 565 wird ein Verfahren ur Verflüssigung von Kohle vorgeschlagen,das mit einem Kataxjoator arbeitet, der aus chromhaltigem Eisenerz in Kombination mit weiteren Verbindungen des Nickels und Aluminiums besteht und noch einer Aktivierung unterworfen werden muß.
Weiterhin ist beschrieben worden, daß Zusätze von Magnesiumoxid keinen positiven Einfluß auf den Kohleabbau und damit auf die ölbildung ausüben (vgl. Lissner-Thau, Die Chemie der Braunkohle, Band I, S. 146, VEB Wilhelm-Knapp-Verlag Halle 1956).
Ziel der Erfindung
Es ist das Ziel der Erfindung, ein Verfahren zur Herstellung eines Sumpfphasekatalysators für die Kohle- und/oder Sohwerölhydrierung zu entwickeln, bei dem in großen Mengen kostengünstig verfügbare Ausgangsprodukte eingesetzt werden und ein Katalysator hergestellt wird, der sich durch hohe Aktivität auszeichnet.
Z<bb 03h
Darlegung des Wesens der Erfindung
Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, metallsalzhaltige'Lösungen zu einem für die Sumpfphasehydrierung von Kohle und/oder Schweröl gut geeigneten Katalysator aufzuarbeiten. Diese Aufgabe wird erfindungsgemäß durch ein Verfahren zur Herstellung eines Sumpfphasekatalysators für die Kohle- und/oder Schwerölhydrierung, der Chrom als Verbindung in Kombination mit Magnesiumverbindungen enthält, gelöst, indem in eine filtrierte saure ohromsalzhaltige Lösung, die außerdem Magnesiumverbindungen enthält, mit einem pH-Wert von 2,8 -is 3,9 unter langsamen Rühren bei 288 bis 318 K Alkalihydroxidlösung, wie z. B. Natriumhydroxidlösung, bis zu einem pH-Wert von 10,0 bis 10,6 zugegeben wird und der dabei gefällte Niederschlag anschließend von der wäßrigen Phase weitgehend abgetrennt und ggf. getrocknet wird. Es hat sich dabei als glinstig erwiesen, eine saure chromsulfathaltige Lösung, die Magnesium z. B. in Form des Sulfates und Chlorides enthält, mit einem pH-Wert von 3,2 bis 3,5 einzusetzen und dieser Lösung möglichst langsam Natriumhydroxidlösung in einem Zeitraum von mindestens einer Stunde zuzugeben. Besonders hohe Niederschlagsmengen werden bei einem pH-Wert von 10,4 erzielt.
Die günstigsten Fällungstemperaturen liegen dabei zwischen 293 und 313 K.
Als besonders kostengünstig für die Herstellung des SumpfoH^öckatalysators hat sich die erfindungsgemäße Nutzung von chrom- und magnesiumhaltigen Abfallösungen aus der lederverarbeitenden Industrie erwiesen, die in großen Mengen anfallen und bisher keiner stoffwirtschaftlichen Verwertung zugeführt wurden. Die Abfailösungen enthalten in der Regel 3 bis 20 Ma.-7« Chromverbindungen und 1 bis 20 Ma.-% Magnesiumverbindungen. Das Fällungsprodukt, das als voluminöser Niederschlag nach der Zugabe der Alkalihydroxidlösung anfällt, wird von der FlUssigphase z. )3. Über Filterpressen abgetrennt. Der dabei gebildete Dickschlamm mit einem Feststoff anteil «fön ca. 25 bis 45 Ma.-% wird anschließend ggf. nach bekannten Verfahren, wie z. B. der Zerstäubungstrocknung, getrocknet oder sofort mit Kohle und öl zu einer homogenen Kohle-Öl-Katalysatormaische vermengt.
Zi>b 03b
Der naoh dem erfindungsgemäßen Verfahren hergestellte Katalysator weist als getrocknetes pulvriges Produkt ein niedriges Schüttgewicht von weniger als 0,8 kg/1 auf, enthält ca. 15 bis 60 Ma.-% Chromverbindungen sowie ca. 7 bis 60 Ma.-% Magnesiumverbindungen und läßt sich gut pneumatisch fördern und verladen. Des weiteren läßt sich der Katalysator ohne Sedimentationsers^heinun^en sehr gut in der Kohle-Öl-Maische bzw. im Schweröl verteilen. Überraschenderweise stellte sich heraus, daß der nach dem erfindungagemäßen Verfahren hergestellte Katalysator, der Chrom und Magnesium hauptsächlich als Hydroxid und/oder Oxid enthält, eine hohe Aktivität bezüglich der Ölbildung bei der Kchle- und/oder Schwerölhydrierung zeigt.
Die Erfindung soll anhand nachfolgender Beispiele näher erläutert werden,
Beispiel 1
1 1 einer filtrierten, sauren, chromsalzhaltigen Lösung, die als Abprodukt bei der Schweinsledergerbung entsteht, mit einem pH-Wert von 3,1 einem Anteil an 11,4 Ma. -% Chrom (Ill)-verbindun-· gen und 2,6 Ma.-% Magnesiumverbindungen (jeweils als Sulfat gerechnet) ./ird in einem Beche^glas langsam gerUhrt. Dabei wird 10,2 %-ige Natronlauge über ca. 2 Stunden bis zu einem pH-Wert der wäßrigen Phase von 10,2 langsam zugegeben. Danach wird eine weitere Stunde nachgerührt und der gebildete Niederschlag wird anschließend über ein Filter abgeschieden. Der Filterkuchen wurde mittels Zerstäubungstrocknung getrocknet.
Die Zusammensetzung des so hergestellten Katalysators A ist aus Tabelle 1 ersichtlich.
Beispiel 2
1 1 einer filtrierten, sauren, chromsalzhaltigen Lösung, die als Abprodukt bei der Schweinsledergerbung entsteht, mit einem pH-Wert von 3,7, einem Anteil von 4,2 Ma.-% Chrom(III)-verbindungen und 13,ύ Ma.-7« Magnesiumverbindungen (jeweils als Sulfat gerechnet) wird in einem Becherglas langsam gerUhrt. Dabei wird 10,3%-ige Natronlauge Über 3,5 Stunden bis zu einem pH-Wert der wäßrigen Phase von 10,5 tropfenweise zugegeben. Danach wird eine weitere
Stunde nachgerUhrt und der gebildete Niederschlag wird anschließend über ein Filter abgeschieden. Der Filterkuchen wurde mittels Zerstäubungstrocknung getrocknet.
Die Zusammensetzung des so hergestellten Katalysators B ist aus Tabelle 1 ersichtlich.
Tabelle 1
Zusammensetzung der Katalysatoren (Ma.-%)
Cr; *o3 10 50 CaO K2O Fe 2O3 C JiO2 OvJt ~~ ft weitere Verbindungen
Kataly sator 51
A 52 ,6 0 ,6 10,6 2,6 2, 7 8 ,8 8,1 4,0
B 18 ,0 ,3 9,6 1,9 1, 8 6 ,3 7,6 3,5
Lauta masse 2,5 - 28, 8 14 ,8 - 17,8
und Al2O3 35,3
Beispiel 3
Die im Beispiel 1 und 2 hergestellten Katalysatoren wui'den in einem 2 1-Schlittelautoklav hinsichtlich ihrer ölbildung bei der Braunkohlcnhydriening unter folgenden Bedingungen geprlii'b :
- Hz-Anfangskaltdruck 9 MPa
- Reaktionsdruck 22,0 bis 27,5 MPa Aufheizrate 5 grd/min Einsatzproduktmenge ca. 700 g
(240 g Kohle, 480 g Arimaischöl) Versuchstemperatur 703 K
Die Zusammensetzung und Eigenschaften der Kohle und des AnmaLschöles sind aus Tabelle 2 zu entnehmen. Die Katalysatorkonzentracion betrug 1 Ma.-% (bezogen auf die wasserfreie Kohle). Zum Vergleich wurden Vorsuche mit den Katalysator Lautamasse (Katalysatorkonz.entration 5 Ma.-%) durchgeführt.
Vom erhaltenen Reaktionsprodukt wurden die Anteile an Fllissigprodukt, Feststoff, Reaktionswasser und Verluste bestimmt und in Tabelle 3 dargestellt.
Daraus geht eindeutig hervor, daß die auf Basis chrom- und magnesiumhaltiger Gerbereiabprodukte hergestellten Katalysatoren bezüglich der Flüssigproduktausbeute wesentlich höhere Aktivitäten zoigten als die Lautamasse.
Tabelle 2
Zusammensetzung und Eigenschaften
der Braunkohle
Aschegehalt C 12,5 Ma. -%
Wassergehalt H 8,7 Ma. -%
Elementaranalyse N 56,8 Ma. -%
S 6,5 Ma. -%
0,3 Ma. -%
1,7 Ma.-Jl
des Anmaischö?es
Dichte (bei 293 K) 1,007 g/ml
Stockpunkt 305 K
Conradsontest 9,6 Ma.-%
Asphaltgehalt k,5 Ma.-?'.
Viskosität (bei 323 K) 83 mPa's
Elementaranalyse C 84,7 Ma.-%
H 10,2 Ma.-54
N 0,2 Ma.-%
S 1,1 Ma.-S
Siedebeginn 562 K
50 Vol.-% 684 K
Siedeende 788/ 81 Vol.-%
Tabelle 3
Ergebnisse der Kohlehydrierung
Katalysator Katalysator konzentration FlUssigprodukt- ausbeute Fest stoffe Wasser Ges. + luste Ver-
Ma.-% Ma.-* Ma.-* Ma.-* Ma.- %
A 1 64,7 18,2 4,0 13, 1
B 1 65,5 17,8 3,5 13, ?.
Lautamacco 5 63,0 20,8 3,6 12, 6
Beispiel 4
Die im Beispiel ι und 2 hergestellten Katalysatoren wurden in einem 2 1-SchUttelautoklav hinsichtlich der Hydrierwirksarnkeit bei der Schwerölhydrierung unter folgenden Bedingungen getestet:
- Hz-Anfangokaltdruck 9,0 MPa
- Reaktionsdruck 22 - 27,5 MPa Aufheizrate 5 grd/min Versuchstemperatur 703 K
- Haltezeit bei 703 K 15 min
Einsatzproduktmenge ca. 700 g (Schweröl)
Die Zusammensetzung und Eigenschaften des Schweröles sind aus Tabelle 4 ersichtlich.
Die Katalysatorkonzentration betrug 1 Ma.-%. Als Vergleichskatalysator wurde der unter der Bezeichnung Kontakt 10927 bekannte Multiklonstaubkatalysator (vgl. J. Zogala, Freiberger Forschungshefte A 2P_ (195'O S. 31) in einer Konzentration von 5 Ma.-%, bezogen auf das eingeiietzte Schweröl, verwendet.
Aus der Tabelle 5, in der die Hydrierergebnisse dargestellt sind, geht eindc3utig hervor, daß die erfindungsgemäßen Katalysatoren A und B wesentlich höhere Ausbeuten an Leicht- und Mittelölen erbringen, als der bekannte Kontakt 10927.
Tabelle 4
Zusammensetzung und Eigenschaften des Schweröles
Dichte bei 293 K g/ml 1,0190
Stockpunkt K 309,6
Conradsontest % 9,6
Asphaltgehalt % 5,4
Vakuumsiedekurve
Temperatur (K) SB
5 VcI.-% 591
10 Vol.-% 604
20 Vol.-% 623
30 Vol.-% 647
40 Vol.-% 672
50 Vol.-% 698
60 Vol.-% 713
70 Vol.-% 766
SE (K/Vol.-r.) 791/74
Tabelle 5
Hydrierergebnisse der Schwerölkonversion
Katalysator Katalysator konzentration Leicht- und bis 623 K Mittelöle siedend
Ma. -% Vol.-%
A 1 49,8
B 1 49,7
Kontakt 10927 5 48,6

Claims (5)

  1. M 036
    Patentanspruch
    . Verfahren zur Herstellung eines Sumpfphasekatalysators fUr die Kohle und/oder Schwerölhydrierung, gekennzeichnet dadurch, daß in eine saure chromsalzhaltige Lösung mit einem • Gehalt von 3 bis 20 Ma.-% Chromverbindungen, die außerdem 1 bis 20 Ma.-% Magnesiumverbindungen enthält, mit einem pH-Wert von 2,8 bis 3,9 unter langsamem Rühren bei 288 bis 318 K Alkalihydroxidlösung bis zu einem pH-Wert von 10,0 bis 10,6 zugegeben wird und der dabei gefällte Niederschlag anschließend von der wäßrigen Phase weitgehend abgetrennt und ggf. getrocknet wird.
  2. 2. Verfahren nach Anspruch !,gekennzeichnet dadurch, daß eine chromsulfathaltige Lösung eingesetzt wird.
  3. 3. Verfahren nach Anspruch 1 und 2, gekennzeichnet dadurch,
    daß als Alkalihydroxidlösung Natriumhydroxidlösung eingesetzt wird.
  4. 4. Verfahren nach Anspruch 1 bis 3, gekennzeichnet dadurch, daß die Zugabe von Natriumhydroxidlösung sehr langsam über einen Zeitraum von mindestens einer Stunde erfolgt.
  5. 5. Verfahren nach Anspruch 1 bis 4, gekennzeichnet dadurch,
    daß als Chromsalzlösungen Abfallösungen der lederNerarbeitenden Industrie verwendet werden.
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