DD268964A1 - Verfahren zur herstellung roter bis blauer biskationischer farbstoffe - Google Patents

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DD268964A1
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dyes
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blue
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dimethylformamide
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DD28291985A
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Horst Noack
Rainer Beckert
Ernst-Adolf Jauer
Hans-Juergen Roemhild
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Bitterfeld Chemie
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Abstract

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung roter bis blauer biskationischer Disazofarbstoffe der Formel 1 durch Umsetzung der Monoazofarbstoffe der Formel 2, wobei A dem 6-Methoxybenzthiazol- und dem N-methylierten 1,2,4-Triazolrest entspricht, mit 4,4-Diisocyanatodiphenylmethan im Molverhaeltnis 1:0,7 in Aceton oder Acetonitril in Gegenwart katalytischer Mengen DABCO (Diazabicyclo-(2,2,2)-octan) in der Siedehitze und nach Abtrennung des Loesungsmittels Methylierung mit Dimethylsulfat in Dimethylformamid. Die Farbstoffe werden als Tetrafluoborate isoliert und koennen fuer die Spinnmassenfaerbung von Polyacrylnitril eingesetzt werden. Formel 1

Description

G2H4OH
wobei A der Rest des 6-Methylbenzithiazols oder des 1,2,4-Triazols ist, in Aceton oder Acetonitril in Gegenwart katalytischer Mengen DABCO (Diazabicyclo-(2,2,2)-octan) in der Siedehitze mit 4,4'-Diisocyanatodiphenylmethan im Molverhältnis 1:0,7 umgesetzt werden und die erhaltenen Biscarbaminsäureester nach Abtrennen des Lösungsmittels in bekannter Weise mit Dimethylsulfat methyliert werden.
Anwendungsgebiet der Erfindung
Die Erfinduno betrifft ein Verfahren zur Herstellung hochreiner roter bis blauer biskationischer Disazofarbstoffe der Formel [1)
C0H, O
[1]
-H-CH2CH2O-C-HH-
-12
in der A dem Rest des N-methylierten 6-Methoxybenzthiazols und des N-methylierten 1,2,4-Triazols entspricht, die zum Färben von Polyacrylnitril in der Spinnmasse verwendet werden können.
Charakteristik der bekannten technischen Lösungen
Aus der US-PS 3415809 sind rote bis blaue biskationische Azofarbstoffe bekannt, dia durch das Vorhandensein von zwei Carbaminsäureester) im Molekül charakterisiert sind. Die Herstellung dieser Farbstoffe erfolgt nach zwei unterschiedlichen Methoden:
a) Ein Azofarbstoff, den mar· durch Kupplung eines diazonierten einkernigen heterocyclischen Aminf auf ein N-Hydroxyalkylanilin erhält, wird mit einem Diisocyanat in wasserfreiem Benzol oder Dimethylformamid bei Siedehitze umgesetzt und anschließend mit Dimethylsulfat in Dimethylformamid bzw. in überschüssigem Dimethylsulfat als Lösungsmittel bisquartemiert, mit Wasser verdü. nt und als Jodid gefällt.
b) Ein N-Hydroxyalkylanilin wird zunächst mit einem Diisocyanat in wasserfreiem Benzol bei Siedehitze zum Biscarbaminsäureester umgesetzt.
Ein durch Kupplung eines diazotierten einkernigen heterocyclischen Amins auf einen Biscarbaminsäureester eines N-Hydroxyalkylanilins hergestellter Disazofarbstoff wird in analoger Weise entweder in Dimethylformamid oder mit
Dimethylsulfat als Lösungsmittel quarterniert.
Die auf diese Woise hergestellten Farbstoffe können für die Färbung von PAN-Fasern eingesetzt werden.
Für die effektive und ökonomische Spinnmassefärbuny von PAN nach dem Naßspinnverfahren sind sie jedoch nicht geeignet, weil sie in starkem Maße in das Fällband ausbluten. Das ist auf Nebenfarbstoffe zurückzuführen, die durch unvollständige Umsetzungen in den einzelnen Reaktionsstufen entstehen. Ein weiterer wesentlicher Nachteil des bekannten Verfahrens besteht darin, daß die Herstellung der bekannten biskationischen Disazofarbstoffe einen erheblichen technischen Aufwand erfordert.
Ziel der Erfindung ist ein effektives Vorfahren zur Herstellung reiner biskationischer Disazofarbstoffe mit zwei Carbaminsäureresten im Molekül für die Spinnnassefärbung von PAN nach dem Naßspinnverfahren.
Darlagung des Wesens der Erfindung
Die Aufgabe der Erfindung besteht darin, die biskationischen Disazofarbstoffe der Formel [1) in reiner Form und in einfacher Weise mit hoher technisch-ökonomischer Effektivität herzustellen
Das Verfahren soll folgenden Forderungen gerecht werden:
— geringer Aufwand an Apparaten und technischen Ausrüstungen
— hohe Ausbeuten
— hohe Reinheit der Farbstoffe.
Es wurde gefunden, daß man die Farbstoffe der Formel [1] in hoher Ausbeute und in hoher Reinheit erhält, wenn die Monoazofarbstoffe der Formel [2],
I21
GH2CH2OH
wobei A der Rest des 6-Methoxybenzthiazols oder des 1,2,4-Triazols ist, in trockenem Aceton oder Acetonitril in Gegenwart katalytischer Mengen DABCO (Diazabicyclo-(2,2,2)-octan) mit 4,4'-Diisocyanatodiphenylmethan im Molverhältnis 1:0,7 in der Siedehitze umsetzt und den orhaltenen Biscarbaminsäureester mit Dimethylsulfat in Dimethylformamid methyliert. Der Farbstoff wird aus der mit Wasser verdünnten Reaktionslösung als Tetrafluoborat abgeschieden. Im Vergleich zu den bekannten Verfahren war es überraschend, daß der Biscarbaminsäureester des Ausgangsfarbstoffes der Formel 2 >n hoher Reinheit erhalten wurde und dechalb ohne Zwischenisolierung und ohne zusätzliche Reinigungsoperation direkt zur Methylierung eingesetzt werden kann.
Der technische Fortschritt des erfindungsgemäßen Verfahrens ergibt sich aus dem geringen technischen Aufwand, der aus der unmittelbaren Weiterverarbeitung des erhaltenen Biscarbaminsäureesters nach Abtrennung des Lösungsmittels resultiert. Die nach dem orfindungsgemf Ben Verfahren hergestellten Farbstoffe der Formel 1 zeigen in den Fällbädern nur ein geringes Ausbluten, besitzen eine sehr gute Löslichkeit in Dimethylformamid und sind für die Spinnmassefärbung von Polyacrylnitril geeignet.
Ausfuhrungsbeisplele Beispiel 1
17,8 Teile des Azofarbstoffes, der durch Kupplung von diazotierten! 2-Amino-6-me\hoxybenzthiazol und N-Ethyl-N-hydroxyethylanilin erhalten wurde, werden in 300ml trockenem Aceton gelöst. Nach Zugabe von 0,1 Teilen DABCO wird zum Sieden erhitzt und dazu die Lösung von 6,25 Teilen 4,4'-Diisocyanatodiphenylmethan in 50ml Aceton zugegeben. Nach 3 h Kochen am Rückfluß worden nochmal 2,5 Teile des Diisocyanate gelöst in 20ml Aceton hinzugegeben und weitere 2h erhitzt.
Danach wird abgekühlt, wobei sich der größte Teil des Kondensationsproduktes abscheidet. Das Aceton wird im Vakuum abgezogen und der feste Rückstand mit 150 ml Dimethylformamid versetzt. In der Siedehitze wird mit 31,9 Teilen Dimethylsulfat umgesetzt. Nach 1 h ist die Reaktion beendet. Dann wird abgekühlt und die Reaktionslösung in die Lösung von β Teilen Natriumtetrafluoborat in 2 500ml Wasser eingetragen. Der abgeschiedene Farbstoff wird abgesaugt und mit Wasser gewaschen.
Nach dem Trocknen beträgt die Ausbeute 26 Teile Farbstoff = 89% der Theorie.' Der erhaltene Farbstoff ist in Dimethylformamid sehr gut löslich.
Die Spinnmassefärbung von PAN ergibt rotstichig blaue Färbungen mit guten Licht- und Naßechtheiten.
Die Ausblutung beträgt 3 mg Farbstoff/l Fällbad bei 1/1 Richtwerttiefe.
Beispiel 2
13 Teile des Azofarbstoffe aus diazotierten 3-Aminotriazol mit N-Ethyl-N-hydroxyethylanilin werden in der nach Beispiel 1 beschriebenen Weise mit 4,4'-Diisocyanatdiphenylmethan umgesetzt und mit Dimethylsulfat methyliert. Es werden 20,5Teile des bisquarternierten Farbstoffes erhalten.
Die Ausbeute beträgt etwa 87 % der Theorie.
Es werden auf PAN blaustichig rote Färbungen mit guten Allgemeinechtheiten erhalten.
Der Farbstoff ist in Dimethylformamid sehr gut löslich. Die Ausblutung beträgt 2,5mg Farbstoff/l Fällbad bei 1/1 Richtwerttiefe.

Claims (2)

  1. Erfindungsanspruch:
    Verfahren zur Herstellung roter bis blauer biskationischer Farbstoffe der Formel 1,
    N-GH2CH2O-G-NH-.
    GII73
    wobei A dem Rest des N-methylierten 6-Methoxybenzthiazols und des N-methylierten 1,2,4-Triazols entspricht, dadurch gekennzeichnet, daß die Monoazofarbstoffe der Formel 2
  2. (2)
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