DD278780A5 - Verfahren zur herstellung eines substituierten diphenylethylenderivates - Google Patents

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DD278780A5
DD278780A5 DD32489287A DD32489287A DD278780A5 DD 278780 A5 DD278780 A5 DD 278780A5 DD 32489287 A DD32489287 A DD 32489287A DD 32489287 A DD32489287 A DD 32489287A DD 278780 A5 DD278780 A5 DD 278780A5
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agglutination
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Youji Yamagishi
Kozo Akasaka
Takeshi Suzuki
Mitsuaki Miyamoto
Kouji Nakamoto
Kazua Okano
Shinya Abe
Hironori Ikuta
Kenji Hayashi
Hiroyuki Yoshimura
Tohru Fujimori
Koukichi Harada
Isao Yamatsu
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Eisai Co.,Ltd.,Jp
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Abstract

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung substituierter Diphenylethylenderivate der allgemeinen Formel I, worin R1, R2, R4 und n die in den Beschreibungsunterlagen angegebene Bedeutung haben. Die erfindungsgemaess hergestellten Verbindungen werden als Wirkstoff in Arzneimitteln eingesetzt. Sie zeigen eine gute inhibierende Wirkung auf die Agglutination von Blutplaettchen. Formel I

Description

worin R' und R2 wie oben definiert sind mit einer Verbindung der allgemeinen Formel III
,4
Hal I
H-C- (CH 2)n " C00R* CN
III
worin Hai ein Halogenatom ist und η und R4 wie oben definiert sind, in Gegenwart von Zink umgesetzt wird und die entstehende Verbindung der allgemeinen Formel IV
CH-(CH0) -COOR
CN
worin R1, R2, R4 und η wie oben definiert wird, dehydratisiert wird und gegebenenfalls Umwandlung des genannten substituierten Diphenylethylenderivates in ein pharmakologisch verträgliches Salz desselben erfolgt.
Anwendungsgebiet der Erfindung
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung eines substituierten Diphenylethylenderivates mit wertvollen Dharmakologischen Eigenschaften, insbesondere mit inhibierender Wirkung auf die Agglutination von Bluttplättchen. Die erfindungsgemäß hergestellten Verbindungen werden pharmazeutisch verwendet als Wirkstoff in Arzneimitteln, beispielsweise zur Behandlung von cerebrovaskulären Krankheiten.
Charakteristik des bekannten Standes der Technik
Zu den gegenwärtig .· ·* zahlreichsten vertretenen menschlichen Krankheiten gehören akute Gefäßerkrankungen wie Herzinfarkt, zerebrale Apoplexie, zerebrale Thrombose, Hirninfarkt, Lungenembolie, Tiefenvenenthrombose und periphere
Arteriothrombose.
Neue antithrombozytische Mittel haben das öffentliche Interesse erregt und sind klinisch für die Behandlung dieser Krankheiten eingesetzt worden. Allerdins ist deren Anwendung erst kürzlich realisiert worden. Es wird daher erwartet, in Zukunft bessere
Arzneimittel zu entwickeln.
Ziel der Erfindung
Ziel der Erfindung ist die Bereitstellung von neuen Verbindungen mit starker inhibierender Wirkung auf die Agglutination von Blutplättchen.
Darlegung des Wesens der Erfindung
Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, ein Verfahren zur Herstellung von Verbindungen mit den gewünschten Eigenschaften aufzufinden.
Erfindungsgemäß wird die Aufgabe dddurch gelöst, daß zur Herstellung von substituierten üiphenylethylenderivaten der
allgemeinen Formel I
(0H2>n " C00R
worin R1 und R2 gleich oder verschieden sein können und jeweils ein Wasserstoffatom oder eine niedere Alkoxygruppe, R4 bin Wasserstoff atom odei eine niedere Alkylgruppe und η eine ganze Zahl von 1 bis 3 bedeuten, ein Keton der allgemeinen Formel Il
worin R' und R2 wie oben definiert sind, mit einer Verbindung der allgemeinen Formel III
Hal
H-C-
CN
worin Hai ein Halogenatom ist und η und R3 die obige Bedeutung haben, beispielsweise in Gegenwart von Zink in Tetrahydrofuran in üblicher Weise umgesetzt wird, wobei man eine Hydroxyverbindung <.it>. Formel IV erhält (Reformatsky'n Reaktion)
R'
•ζ
OH CH - (CH0) -COOR"
I ?· n
CN
Beispiele für Lösungsmittel, die für obige Reaktion einsetzbar sind, sind Tetrahydrofuran, Benzen und Ether. Man kann auch ein Lösungsmittelgemisch verwenden, das beispielsweise Trimethylborat oder Triethylborat mit Tetrahydrofuran enthält.
Die Reaktion kann üblicherweise bei einer Temperatur zwischen -70 bis 15O0C durchgeführt werden.
Die auf diese Weise erhaltene Hydroxyverbindung (IV) kann in üblicher Weise dehydriert werden, wobei man eine Verbindung der Formel (I) erhält.
Beispiele von für diese Reaktion einsetzbare Lösungsmittel sind Benzen, Toluen, Tetrahydrofuran, Ether und Dioxan, während Beispiele von dafür einsetzbaren Katalysatoren p-Toluensuifonsäure, Thionylchlorid, Phosphorpentoxid, Iod und Salzsäure
Auch diese Reaktion kann bei einer Temperatur zwischen etwa -70 und 150°C durchgeführt werden.
Weiterhin können die erhaltenen Verbindungen in Säureadditionssalze umgewandelt werden durch Umsetzen derselben mit einer pharmazeutisch annehmbaren anorganischen oder organischen Säure. Beispiele für solche anorganischen Säuren sind Salzsäure, Bromwasserstoff, Iodwasserstoff und Schwefelsäure. Beispiele für solche organischen Säuren sit.d Malein-, Fumar-, Succin-, Essig-, Malon-, Zitronen-, Benzoe-, Oxal- und Methansulfonsäure.
Um die vorliegende Erfindung weiter zu erläutern, nicht jedoch um sie beschenken, folgen nun typische Beispiele für die erfindungsgemäßen Verbindungen. Jede Verbindung wird in ihrer freien Form angegeben.
Ethyl-4-cyan-5,5-bis(4-methoxyphenyl)-4-pentenoat
4-Cyan-5,5-bis(4-methoxyphenyl)-4-pentensäure
Ethyl-3-cyan-4,4-bis(4-methoxyphenyl)-3-butenoat
Ethyl-4-cyan-5,5-bis(4-ethoxyphenyl)-4-pentenoat
Methyl-4-cyan-5,5-bis(4-ethoxyphenyl)-4-pentenoat
4-Cyan-5,5-bis(4-ethoxyphenyl)-4-pentensäure
3-Cyan-4,4-bis(4-ethoxyphenyl)3-buiensäure.
7usatzlich zu den in den Beispielen zur ersten Ausführungsform der Erfindung erhaltenen Verbindungen liegen die folgenden Verbindungen im Schutzumtang der Erfindung.
3-Cyan-4,4-bis(4-methoxyph ;nyl)-3-butensäure
3-Cycn-4-(4-methoxyphenyl) 4-(4-ethoxyphenyl)-3-butensäure
Ethyl-4-cyan-5,5-bis(4-methc yphenyl)-4pentenoat
Ethyl-4-cyan-5-(4-methoxyphenyl)-5-(4-ethoxyphenyl)-4-pentenoat
4-cyan-5-(4-methoxyphenyl)-5-(4-ethoxyphenyl)-4-pentensäure.
Die Diphenylenderivate der Erfindung zeigen einen ausgezeichneten Effekt in pharmakologischer Hinsicht. Sie inhibieren wirksam die Agglutinierung von Blutplättchen und werden deshalb als Wirkstoff in Arzneimitteln gegen die Blutplättchenagglutinaion und in antithrombotischen Mitteln eingesetzt. Insbesondere sind solche Mittel einsetzbar bei der Behand'ung und/oder Verhütung cerebrovaskulärer Krankheiten, wie flüchtige ischämische Attacken (TLA), Herzinfarkt (Thromous und Embolus), und zerebrale Arteriosklerose; postoperativer Thrombus, Embolus und Blutslromunregelmäßigkeiten bei Gefäßoperationen und extrakorporaler Zirkulation; chronischen Arterienverschlüssen wie Buergersche Krankheit, obstruktive Arteriosklerose, periphere Arteriosklerose, SLE und Raynaudsche Krankheit; und ischämischen kardialen Krankheiten wie Stenokardie und Myokardinfarkt. Es ist weiterhin nützlich für die Verhütung des Wiederauftretens dieser Krankheiten und für die Verbesserung bei deren Prognose.
Ausführungsbeispiele Beispiel 1
Ethyl-4-cyan-5,5-bis(4-methoxyphenyl)-4-pentenoat
2,42g (0,01 M) 4,4-Dimethoxybenzophenon, 1 g Zink und 2,1 g Trimethylborat wurden in 15ml Tetrahydrofuran suspendiert. Zu cJ ;r erhaltenen Suspension wurden 2,2g Ethyl-4-brom-4-cyanbutyrat und eine katalytische Menge IOD gegeben, und dann ließ man das Gemisch fünf Stunden bei Zimmertemperatur stehen. Nach vollständiger Reaktion wurden 10ml einer gesättigten wäßrigen Ammoniumchloridlösung dazugegeben und das Gemisch eine Stunde gerührt. Nach Abfiltrieren des Zinks wurde das Filtrat mit Ethylacetat filtiert. Das erhaltene Rohprodukt wurde über Silicagelchromatoyrafie gereinigt, wobei man 1,5g Kristalle erhielt. Die erhaltenen Kristalle wurden in 10ml Benzen gelöst und 1 ml Thionylchlorid zu der erhaltenen Lösung zugegeben. Nach Rühren bei Zimmertemperatur über eine Stunde wurde das Reaktionsgemisch im Vakuum aufkonzontriert und in Eis/ Wasser dispergiert. Dann wurde es mit Benzen extrahiert, mit Wasser gewaschen und eingeengt. Auf diese Weise erhielt man 1,3g der Titelverbindung in Form eines farblosen öligen Produktes
NMR (CDCI1) δ: 6,7-7,3(8H), 4,1(2H), 3,8(6H),2,7(4H) und 1,3(3H).
Beispiel 2
4-Cyan-5,5-bis(4-methoxyphenyl)-4-pente;isäure
3,Sg Ethyl-4-cyan-5,5-bis(4-methoxypheriyl)-4-pentenoat wurden ion 10ml Dioxan gelöst und 3ml einer 5N wäßrigen NaOH-Lösung dazugegeben. Das erhaltene Gomisch wurde bei 60°C fünf Stunden gerührt. Nach vollständiger Reaktion wurde das Reaktionsgemisch sauer gemacht und mit Ethylacetat extrahiert. Auf diese Weise erhielt man 3,2g dor Titelverbindung mit den folgenden physikochemischen Eigenschaften. Dieses Produkt konnte weiter durch Umkristallisation aus Ethylacetat/Hexan gereingt werden. Schmelzpunkt 124-125°C
NMR (CDCI3) δ: 9,5(1 H), 6,8-7,4(8H), 3,8(6H), 2,7(4H).
Beispiel 3
4-Cyan-5,5-bis(4-ethoxyphenyl)-4-penterisäure
Beispiel 3 wurde wiederholt, mit der Ausnahme, daß 4,4'-Diethoxybenzophenon und Tetrahydrofuran als Lösungsmittel eingesetzt wurden. Das Produktgemisch wurde mit Thionylchlorid dehydriert und in gleicher Weise, wie in Beispiel 2 aufgeführt, hydrolysiert.
NMR (COCI3) δ: 9,5(1 H), 6,6-7,2(8H), 4,0(4H), 2,6(4H), 1,4(6H).
Die Wirkung der erfindungsgemäßen Verbindungen wird durch die unten aufgeführten pharmakologischen Tests unterstrichen.
Versuchsbeispie!
1. Inhibierende Wirkung auf die Agglutination von Blutplättchen (in vitro)
Das Blut wurde aus einer Human-Ellenbogenvene in der Weise gesammelt, daß es eine 3,8%ige Lösung von Natriumeitrat in einer Menge vom 1,lOfachen des Blutvolumens enthielt. Daraus wurde anschließend das blutplättchenreiche Plasma (PRP) nach der Methode von Pnckham gewonnen (Packham, M. A. et al., J. Exp. Med., 126,171-189 [1967]). Zu 0,2ml des erhaltenen PRP wurden 25 Mikroliter-Portionen von Lösungen von jeder erfindungsgemäßen Verbindung gemäß Beispiel 1 und 2 bei verschiedenen Konzentrationen gegeben und bei 37°C drei Minuten inkubiert. Dann wurde die Agglutination der Blutplättchen durch Arachidonsäure, Kollagen, ADP und PAF induziert. Die Agglutination der Blutplättchen wurde nach der Methode eingeschätzt, die von Mustard ot al. berichtet wurde (Mustard, J. F., et al., J. Lab. CHn. Med., 64, 548-559 [1964]) unter Verwendung eines Aggregometers. Mit anderen Worten, der Test wurde ausgeführt, um die Blutplättchenaggregation (in vitro) zu überprüfen.
Test- Inhibierungs- Inhibierungswirkung der Agglutination ADP PAF
Verbin Wirkungder durch
dung Kollagen- Arachidon IC50(Mm) IC50(MM
aggijtination säure
IC50(MM) IC50(MM) 0,2 1,8
Vbdg.
Bsp. 1 0,2 0,07 1,9 2,8
Vbdg.
Bsp. 2 1,7 0,8
2. Inhibierungswirkung auf die Blutplättcher.agglutination (ex vivo)
Die Verbindungen der Bezeichnung A bis E, die typische Beispiele für erfindungsgemäße Verbindungen darstellen, wurden Guinea-Schweinen oral verabreicht. Nach zwei Stunden wurde das Blut jeden Tieres aus dessen Abdominalaorta unter Ether abgenommen. Danach wurde die Wirkung jeder Verbindung auf eine durch Kollagen (3Mg/ml) und Arachidonsäure (5OpM) induzierte Agglutination der Biutplättchen überprüft. Tabelle 2 zeigt die zu 50% wirksamen Dosen, bestimmt aus den Verabreichungpverhältnissen des Lösungsmittr is. Mit anderen Worten, der Test wurde ausgeführt, um die Blutplättchenaggregation (ex vivo) zu überpri'.en.
Testver- Inhibierungswiiicung der Agglutination durch
bindung Kollagen Arachidonsäure
EDüofmg/kg) ED
Verbindung
Beispiel 3 0,05 0,03
Verbindung
Beispiel 4 0,05 0,03
Vergleichsverbindung Piolopidin S 200 150
Wenn die Verbindungen der vorliegenden Erfindung als eine Mittel gegen die Blutplättchenaggregation und als antithrombotisches Mittel eingesetzt wird, kann es oral oder parenteral, beispielsweise intramuskulär, subkutan oder intravenös verabreicht werden. Die D^i nengen können beispielsweise von der Krar kheit, dam Zustand und dem Alter jedes Patienten abhängig gemacht werden. Wenn keine besondere Beschränkung vorliegt, kann es in einer Dosis von 0,1 bis 300mg, vorzugsweise 0,1 bis 60mg, insbesondere 0,3 bis 30mg und besonders bevorzugt von 0,6 bis 10mg pro Erwachsenem und pro Tag verabreicht werden.
Die erfindungsgemäße Verbindung kann beispielsweise zu Tabletten, Granulaten, Pulvern, Kapseln, injizierbaren Flüssigkeiten oder Zäpfchen nach bekannten technischen Verfahren formuliert werden.
Wenn sie zu festen Präparationen für die orale Verabrexhung formuliert werden soll, sind Träger- und erforderlichenfalls andere Additive wie Bindemittel, Verteilungsmittel, Gleitmittel, Farbstoffe und Korrigens zu der Base hinzuzugeben, und das erhaltene Gemisch wird dann zum Beispiel zu Tabletten, Granulaten, Pulvern oder Kapseln in üblicher Weise formuliert.
Beispiele für Trägerstoffe sind Lactose, Maisstärke, Weißzucker, Glucose, Sorbitol und kristalline Zellulose. Beispielsweise für "Bindemittel sind Polyvinylalkohol, Polyvinylether, Ethylzellulose, Methylzellulose, Gummiarabicum, Tragacanth, Gelatine, Schellack, Hydroxypropylzellulose, Hydroxypropylstärke und Polyvinylpyrrolidon. Beispiele für Verteilungsmittel sind Stärke, Agar, pulverförmige Gelatine, kristalline Zellulose, Calciumcarbonat, Calciumhydrogencarbonat, Calciumcitrat, Dextrin und Pektin. Beispiele für Gleitmittel sind Magnesiumsteaiat, Talkum, Polyethylonglykol, Siliciumdioxid und gehärtete Pflanzenöle. Beispiele für Farbstoffe sind solche, wie sie als Additive für AnLneimittel verwendet werden. Beisoiel für Korrigens sind Kakaopulvsr, Methol, aromatische Säuren, Pfefferminzöl, Borneckampher und Cinnemonpulver. Diese Tabletten und Granulate können natürlich mit beispielsweise Zucker oder Gelatine erforderlichenfalls überzogen weri;en.
Wenn eine injizierbare Flüssigkeit herzustellen ist, werden verschiedene Additive wie pM-Einsteller, Puffer, Stabilisatoren und Schutzmittel zu der Base hinzugeben, und das erhaltene Gemisch wird zu einer injizierbaren Flüssigkeit für die subkutane, intramuskuläre oder intravenöse Verabreichung formuliert.

Claims (1)

  1. -1- 278 780 Patentanspruch:
    Verfahren zur Darstellung eines substituierten Diphenylethylenderivates der allgemeinen Forme! I
    ii -K2
    NC^ (CH2 Jn-COOR4
    worin R' und R2 gleich oder verschieden sein können und jeweils ein Wasserstoffatom oder eine niedere Alkoxygruppe
    R4 ein Wasserstoffatom oder eine niedere Alkylgruppe
    η eine ganze Zahl von 1 bis 3 ist, oder eines pharmakologisch verträglichen Salzes desselben, dadurchgekennzeichnet, daß ein Keton der allgemeinen Formel Il
DD32489287A 1986-03-17 1987-03-16 Verfahren zur herstellung eines substituierten diphenylethylenderivates DD278780A5 (de)

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