DD286610B5 - Ethylen-vinylacetat-copolymere enthaltende mitteloele - Google Patents
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Description
Anwendungsgebiet der Erfindung
Die Erfindung betrifft Mittelöle, die im Temperaturbereich zwischen 440 und 660K sieden, zur Erniedrigung der Grenztemperatur der Filtrierbarkeit Ethylen-Vinylacetat-Copolymere in Menge von 0,000025 bis 0,00025kg/kg enthalten und die die unterhalb der Temperatur des Beginns der Paraffinausicheidung (BPA-Punkt) gebildeten Paraffinkristalle bei gleichzeitig weiterer Absenkung des Stockpunktes weitestgohond in der Schwebe halten. Die Erfindung betrifft insbesondsre solche als Dieselkraftstoff oder als extraleichtcs Heizöl eingesetzten Mittelöle, deren Siedepunkt zwischen 600 und 660K liegt und bei denen die bei Temperaturen unterhalb des BPA-Punktes beim Lagern in Tanks oder sonstigen Lagerbehältern ausgeschiedenen Paraffine auch noch unterhalb 252K weitestgehend in Schwebe gehalten werden bei gleichzeitig weiter abgesenktem Stockpunkt, was deren störungsfreie Förderung und Handhabung auch bei extremer Kälte sichert.
Charakteristik des bekannton Standes der Technik
Die in Mittelölen vorhandenen Paraffine bilden bei tiefen Temperaturen Kristallkörper, die sich beim Absinken zunächst in einer beginnenden Trübung zu erkennen geben. Wird unter di6sa Temperatur der beginnenden Paraffinausscheidung (BPA-Punkt, Trübungspunkt, Cloudpoint) abgekühlt, kommt es durch Vernetzung der Paraffinkristallito zur Einschränkung der Fließfähigkeit und schließlich zu völligen Erstarrung der Mitteldestillate (Stockpunkt) BPA- und Stockpunkt der Mitteldestillate (bestimmt nach TGL 0-51772) sind unabhängig von deren Gestalt an Paraffinen sowie deren Kettenlänge. Darüber hinaus hat die Zusammensetzung der übrigen Mittelöl-Kohlenwasserstoffanteile Einfluß auf diese Temperaturpunk'o. Gleiches gilt für die Grenztemperatur der Fütrierbarkeit (GTF-Punkt), die außerdem noch abhängig ist von der Größe und Form der ausgeschiedenen Paraffinkristalle und eine relevante Gebrauchswortgröße für solche Mittelöle darstellt, die als Dieselkraftstoffe Verwendung finden (TGL 33638).
Eine weitere Eigenschaft, die für das Kälteverhalten der Mittelöle vor allem beim Lagern in Tanks u.a. Behältnissen von praxisnaher Bedeutung ist, ergibt sich aus der Neigung der beim BPA-Punkt und den darunter liegenden Temperaturen ausgeschiedenen Paraffinkristalle, sich abzusetzen und dadurch Bohälterabflußstutzen und Rohrleitungen zu verstopfen. Dabei nehmen Menge und Absetzgeschwindigkeit der Paraffinausschoidungen mit abnehmender Temperatur merkbar zu. Gleichzeitig bewirkt die Paraffinausscheidung eine uneinheitliche Qualitätsverteilung des Mittelöls beim Lagern in Tanks u.a. Behältnissen, die sirh nachteilig auf dessen Anwendung auswirkt.
Die Grenztemperatur der Filtrierbarkeit und der Stockpunkt lassen sich wirkungsvoll durch Additive herabsetzer.. Hier haben sich insbesondere Ethylen-Vinylacetat-Copolymero bestimmter Sequenz und Kettenlänge bewährt. Dagegen wird die Absetzgeschwindigkeit der ausgeschiedenen Paraffine durch diese Additive nicht wesentlich verbessert, sondern im Gegenteil erhöht.
Es ist versucht worden, diese ungünstige Wirkung der Ethylen-Vinylacetat-Copolymeren durch zusätzliche Additive zu vermeiden und die Absetzgeschwindigkeit der Paraffine darüber hinaus noch merkbar zu verringern. So wird in der DD 253833 eine Additivkombination vorgeschlagen, dio neben Ethylen-Vinylacetat-Copolymeren noch den Halbester aus Propan-Maleinsäureanhydrid-Copolymeren mit C16- bis C18-Fettalkoholen enthält. Die Wirkung dieser Additivkombination ist jedoch begrenzt auf Temperaturen um den Trübungspunkt. In der Praxis muß aber in «ier kalten Jahreszeit mit Temperaturer gerechnet werden, die tiis252Kund darunter absinken können. Die DE 2921330 beschreibt ein Additiv-Paket zur Verbesserung der Kältefestigkeit von Heizölen, das zur Verzögerung des Absetzens der ausgeschiedenen Paraffine Umsetzungsprodukte von Dicarbonsäuren, insbesondere Derivaten der Bernsteinsäure oder deren Anhydriden, mit C)2- bis C30-geradkettigen Alkoholer und bzw. oder eines C12- bis C3g-geradkettigen primären oder sekundären Alkylamins vorschlägt. Auch diese Zusätze wirken auf das Absetzverhalten der Paraffinausscheidüngen vor allem im Bereich des Trübungspunktes, wobei Standzeiten von 72 Stunden nicht überschritten wurden.
Analoge Einschränkungen gelten für die Dt' 1 770011, in der als Additiv Polymere aus olefinisch ungesättigten aromatischen Verbindungen und Monomeren, die Hydroxyl-, Carboxyl-, Säureanhydrid- und bzw. oder Stickstoffgruppen enthalten vorgeschlagen werden.
-2- 288 610
Zur Verminderung des Paraffinabsetzens wird in dor DD 200572 und DD 209649 sowie SU 1 271375 beschrieben, den Mittelölen ein Gemisch aus einem Ethylenhomo- oder Copolymeren, einem Kohlenwasserstoffpolymer und polaren öllöslichen Verbindungen vor allem auf Basis von Bernsteinsäure zuzusetzen. Auch hier beschränkt sich die Wirkung auf Temperaturen nur wenig unterhalb des Trübungspunktes. Die DD 230549 schließlich versucht das gleiche Ziel zu erreichen durch ein Additivgemisch aus Ethylen-Vinylacetat-Copolym.1. in und einem Ethylenpolymeren mit sduerstoffhaltigen funktionellen Gruppen. Nachteilig ist hier zusätzlich zu den bereits beschriebenen Einschränkungen der anderen vorgeschlagenen Lösungen die partielle Schwe'löslichkeit des Additivgomisches in Mittelölen.
Ziol der Ei-findung
Ziel der Erfindung sind Ethylen-Vinylacetat-Copolymcre enthaltende Mittelöle, die zwischen 600 und 660K siedende Anteile enthalten und bei weiterer Absenkung des Stockpunktes sowie einer Grenztemperatur der Filtrierbarkeit unterhalb 252 K die ausgeschiedenen Paraffine über einen Zeitraum von mehr ais 300 Stunden weitgehend in der Schwebe halten.
Darlegung des Wesens der Erfindung
Es besteht die Aufgabe, ein Additiv oder eine Additivkombination zu finden, wodurch ohne negative Beeinflussung der bekannten Wirkung von Ethylen-Vinylacetat-Copolymeren auf den GTF-Punkt die Paraffinsedimentation in Mittelölen entsprechend der Zielstellung deutlich verzögert und der Stockpunkt gleichzeitig weiter abgesenkt wird. Diese Aufgabe wird durch Ethylen-Vinylacetat-Copolymere enthaltende Mittelöle mit verbesserter Kältefestigkeit, erfindungsgomäß dadurch gelöst, daß die Mittelöle ein Gemisch aus primären und sekundären Fettaminen mit C12- bis Cia-Alkylketten und mindestens 75% und höchstens 95% Primäranteil im Molekül sowie Benzoesäure und Fettsäure mit einer C-Zahl von 1 bis 16 in einer auf das Mittelöl bezogenen Gesamtmenge von 0,0003 bis 0,003kg/kg onthalten. Die genannten Gemische aus primären und sekundären Fettaminen sowie Benzoesäure und bzw. oder Fettsäuren werden durch einfaches Mischen der Aminkomponente mit der Säurekomponente unter Rühren und gewöhnlich unter mildem Erwärmen (z. B. 330 bis 340K) hergestellt. Die erfindungsgemäßen Mittelöle werden als Dieselkraftstoffe oder Heizöle verwendet, mit einem Siedebereich von 440-660 K, einem Siedeendpunkt zwischen 600 und 660K und Anteilen oberhalb 600K siedend, von mindestens 0,15 bis O,25kg/kg und einem n-Paraffingehalt von mindestens C,05kg/kg die in ihrer Endqualität aus Verarbei'.ungstechnologien der primären und der sekundären Erdölverarbeitung resultieren.
Derartige Mittelöle enthalten erfindungsgemäß Ethylen-Vinylacetat-Copolymere mit gewichtsrnittleren Molmassen von 3000 bis 10000 und einem Vinylacetatgehalt von 0,25kg/kg in Mengen von 0,000025 bis 0,00025kg/kg, bezogen auf das Mittelöl, zur Verbesserung der Filtrierbarkeit.
Es hai sich gezeigt, daß die im Mittelöl enthaltene Menge an Ethylen-Vinylacetat-Copolymeren die Mengen an Fett-Säure-Gemisch nach oben und unten begrenzt. So wurde gefunden, daß bevorzugt solche Mittelöle die Zielstellung in allen Punkten erfüllen, bei denen das Masse-Verhältnis von Ethylen-Vinylacetat-Copolymeren zu Fettamin-Säure-Gemisch 1 zu 40 bis 1 zu 4 beträgt.
Schließlich wurde gefunden, daß es im Hinblick auf eine Langzeitwirkung der Suspensionsstabilisierung der bei tiefen Temperaturen ausgeschiedenen und zunächst im Mittelöl schwebenden Paraffine von Vorteil ist, wenn das Masse-Verhältnis von Fettamin zur Benzeo- und Fettsäure 1 zu 2 bis 2 zu 1 beträgt. Das Molverhältnis von Qemeosäure zu Fettsäure sollte 1:1,2 bis 1:1,9 betragen.
Ausführungsbeisplolo
Zwei Proben von Mitteldestillaten mit nachfolgend aufgeführten Kennwerten werden hinsichtlich ihres Kälteverhaltens untersucht. Neben den nach TGL bestimmten Konnwerten für BPA-Punkt und Stockpunkt (nach TGL 0-51 583) und GTF (nach TGL 33638) wird das Absetzverhalten der Paraffine bei 251 K in der Kältekammer übor einen Zeitraum von 336Stunden
beobachtet.
Dazu werden 25OmI der entsprechenden Mitteldestillatprobe in einer graduierten Glasröhre von 30cm Länge und 4cm Durchmesser senkrecht in einer Kältekammer gelagert und das Absetzen der Paraffine volumenmäßig anhand der Bildung einer Klarphase und eines Bodensatzes erfaßt.
| K mVm3 | Probe 1 | 269 241 252 | Probe 2 | 264 245 247 | |
| Siedebereich Anteile oberhalb 600K | kg/kg | 456-640 0,25 | 441-640 0,15 | ||
| n-Paraffingeh. | g/cm3 | 0,133 | 0,145 | ||
| Dichte | kg/kg | 0,835 | 0,829 | ||
| EVA | K K K | 0,00015 | 0,00015 | ||
| BPA Stockpunkt GTF | 268 2Ü8 268 | 264 251 261 | |||
Absetzverhalten bei 251 K nach 24 Stunden gestockt 240Stunden gestockt 33GStunden gestockt
| in m'/m3 Klarphase | 0 | 0,450 |
| 0,500 | 0,116 | 0,800 |
| 0,625 | 0,248 | 0,825 |
| 0,663 | ||
-3- 236 610
0,00015 kg/kg EVA-Copolymere enthaltendem Mittelöl entsprechend Probe 1 werden zur Verbesserung des Kältaverhaltens und zur Verminderung der Paraffinsedimentation 0,0006kg/kg eines bei 340K hergestellten molaren Umsatzproduktas aus Benzoesäure und einem Gemisch hochmolekularer, geradkettiger Amina, deren Alkylreste mindestens 90% C16- bis C18-Alkylgruppierungen und einen Primäranteil von 95% aufweisen, sowie 0,0006kg/kg eines molaren Umsatzproduktes aus Ameisensäure und einem Gemisch aliphatischer, geradkettiger Amine mit 90% C16- bis Cie-Alkylgrcopen und einem Anteil von 25% sekundären Fettaminen, zugemischt.
Das Kälte- und Absetzverfahren wird wie folgt beeinflußt:
| K | Erfindungsgemäße Anwendung | ohne | |
| K | mit | 269 | |
| BPA | K | 270 | 247 |
| Stockpunkt | mVm3 | 232 | 252 |
| GTF | 24Std. | 248 | |
| Klarphase | 240 Std. | 0,458 | |
| nach | 336 Std. | 0 | 0,625 |
| 0 | 0,663 | ||
| 0 | |||
0,000025kg/kg EVA-Copolymere enthaltendes Mittelöl entsprechend Probe 2 wird mit 0,0003 kg/kg eines Gemisches, gewonnen aus der molaren Umsetzung eines Benzoesäure-/Ameisensäure-Gemisches mit einem Gemisch aliphatischer, geradkettiger Amine mit 90% C16- bis Cie-Alkylgruppen und einem Anteil von 25% sekundären Fettaminen versetzt; Das verwendete Molverhältnis der Benzoesäure zu Ameisensäure beträgt 1:1,9
An dieser Probe wurden folgende Kennwerte bestimmt:
| K | Erfindungsgemäße Anwendung | ohne | |
| K | mit | 265 | |
| BPA | K | 264 | 249 |
| Stockpunkt | mVm1 | 242 | 249 |
| GTF | 24 Std. | 249 | |
| Klarphase | 240 Std. | 0,008 | |
| nach | 336 Std. | 0 | 0,113 |
| 0 | 0,153 | ||
| 0 | |||
0,00025kg/kg EVA-Copolymere enthaltendes Mittelöl entsprechend Probe 2 wird mit 0,001 kg/kg eines molaren Umsatzproduktes aus Benzoesäure und Ameisensäure-im Molverhältnis 1:1,2-und einem Gemisch aliphatischer, geradkettiger Amine mit 90% C)6- bis C)8-Alkylgruppen und einem Anieil von 25% sekundären Fettaminen versetzt.
Erreicht wurden folgende Ergebnisse:
| K | Erfindungsgemäße Anwendung | ohne | |
| K | mit | 263 | |
| BPA | K | 264 | 244 |
| Stockpunkt | m3/m3 | 237 | 244 |
| GTF | 24 Std. | 246 | |
| Klarphase | 240 Std. | 0,383 | |
| nach | 336 Std. | 0 | 0,813 |
| 0 | 0,833 | ||
| 0 | |||
0,0001 kg/kg EVA-Copolymere enthaltendes Mittelöl entsprechend Probe 2 wird mit 0,0006kg/kg eines molaren Umsatzproduktes aus Benzoesäure/Ameisensäure-Gemisch im Molverhältnis 1:1,9 und einem Gemisch aliphatischer, geradkettiger Amine mit 90% C)6- bis C,B-Alkylgruppen und einem Anteil von 25% sekundären Feitaminen versetzt.
Erreicht wurden folgende Ergebnisse:
| K | Erfindungsgemäße Anwendung | ohne | |
| K | mit | 265 | |
| BPA | K | 264 | 245 |
| Stockpunkt | m'/m3 | 239 | 246 |
| GTF | 24Std. | 245 | |
| Klarphase | 240 Std. | 0,300 | |
| nach | 336 Std. | 0 | 0,770 |
| 0 | 0,804 | ||
| 0 | |||
0,00015kg/kg EVA-Copolymere enthaltendes Mittelöl entsprechend Probe 2 werden mit 0,0006kg/kg Umsatzprodukt eines Amingemisclies mit Ameisensäure (entsprechend Beispiel 1) und 0,0006kg/kg Umsatzprodukt eines Amingemisches mit Benzoosäure (entsprechend Beispiel 1) versetzt.
Erreicht wurde folgendes Kälteverfahren:
| K | Erfindungsgemäße Anwendung | ohne | |
| K | mit | 264 | |
| BPA | K | 269 | 245 |
| Stockpunkt | mVm3 | 238 | 247 |
| GTF | 24 Std. | 245 | |
| Klarphase | 240 Std. | 0,450 | |
| nach | 336 Std. | 0 | 0,800 |
| 0 | 0,825 | ||
| 0 | |||
0,00015kg/kg EVA-Copolymere enthaltendes Mittelöl entsprechend Probe 2 wird mit 0,001 kg/kg eines molaren Umsatzproduktes eines Gemisches aliphatischer, geradkottiger Amine mit 90% Cie- bis Cia-Alkylgruppon und einem Anteil von 25% sekundären Fettaminen und einem Säuregemisch, bestehend aus Benzoesäure und technischer Palmitinsäuro im Molverhältnis 1:1,7, versetzt.
Erreicht wird folgendes Kälteverfahren:
| K | Erfindungsgemäße Anwendung | ohne | |
| K | mit | 264 | |
| BPA | K | 264 | 245 |
| Stockpunkt | mVm3 | 234 | 247 |
| GTF | 24 Std. | 245 | |
| Klarphase | 240 Std. | 0,450 | |
| nach | 336 Std. | 0 | 0,796 |
| 0 | 0,825 | ||
| 0 | |||
Boispiel7
Je 250 ml Mittelöl ontsprechond Probe 2 und 0,00005kg/kg EVA-Copolymei e enthaltend, werden mit jeweils 0,0004 kg/kg eines Umsatzproduktes aus einem Amingemisch mit 90% Cu- bis C|S-Alkylgruppen und einem Anteil bis zu 25% an Sekundäraminen und einem Säuregemisch aus Benzoesäure und Ameisensäure im Molverhältnis 1:1,9 versetzt.
Die molar«1 Verhältnisse der Amingemische zu Säuregemischen in den Umsatzprodukten betragen 2:1,1:1 und 1:2.
Erfindungsgemäße Anwendung
Molverhältnis 2:1 1:1 1:2
mit mit mit
ohne
| BPA | K |
| Stockpunkt | K |
| GTF | K |
| Klarphase | mVm3 |
| nach | 24 Std. |
| 240 Std. | |
| 336 Std. |
| 264 | 265 | 266 | 264 |
| 244 | 244 | 244 | 246 |
| 241 | 243 | 242 | 250 |
| 0 | 0 | 0 | 0,037 |
| 0 | 0 | 0 | 0,303 |
| 0 | 0 | 0 | 0,390 |
Einem Mitteldestillat entsprechend Probe 2 mit 0,00015kg/kg EVA-Copolymere werden 0,0010kg/kg eines molaren Umsatzproduktes eines Amingemisches mit 90% Cu- bis C,B-Alkylgruppen und einem Anteil bis zu 25% an Sekundäramin mit Ameisensäure sowie 0,001 kg/kg eines molaren Umsatzproduktes des gleichen Amingemisches mit Benzoesäure zugesetzt.
An dieser Probe wurde folgendes Kälteverfahren bestimmt:
| K | Erfindungsgemäße Anwendung | ohne | |
| K | mit | 264 | |
| BPA | K | 264 | 245 |
| Stockpunkt | mVm3 | 237 | 247 |
| GTF | 24 Std. | 249 | |
| Klarphase | 240Stci. | 0,45 | |
| nach | 336 Std. | 0 | 0,796 |
| 0 | 0,825 | ||
| 0 | |||
Einem Mitteldestillat entsprechend Probe 2 und 0,00015kg/kg EVA-Copolymore enthaltend, werden 0,001 kg/kg eines molaren Umsatzproduktos eines Amingemisches mit 90% C18- bis C,8-Alkylgruppen und einem Anteil bis zu 25% an Sfakundär aminen mit Bonzoosäure, sowie 0,001 kg/kg einos molaren Umsatzproduktes eines Amingemisches mit 60 %C)2-Alky !gruppen, Primäranteil 95%, mit Palmitinsäure zugesotzt.
Erreicht wird folgende Kältebeständigkeit:
| K | Erfindungsgemäße Anwendung | ohne | |
| K | mit | 264 | |
| BPA | K | 264 | 245 |
| Stockpunkt | mVm3 | 239 | 247 |
| GTF | 24 Std. | 240 | |
| Klarphase | 240 Std. | 0,45 | |
| nach | 336 Std. | O | 0,796 |
| 0,825 | |||
Claims (4)
1. Ethylen-Vinylacetat-Copolymere enthaltende Mittelöle mit verbesserter Kältefestigkeit, dadurch
gekennzeichnet, daß die Mittelöie ein Gemisch aus primären und sekundären Fettaminen mit C12-bis C18-Alkylketten und mindestens 75% und höchstens 95% Primäraminanteil im Molekül sowie
Benzoesäure und Fettsäure mit einer C-Zahl von 1 bis 16 in einer auf das Mittelöl bezogenen
Gesamtmenge von 0,0003 bis 0,003kg/kg enthalten.
gekennzeichnet, daß die Mittelöie ein Gemisch aus primären und sekundären Fettaminen mit C12-bis C18-Alkylketten und mindestens 75% und höchstens 95% Primäraminanteil im Molekül sowie
Benzoesäure und Fettsäure mit einer C-Zahl von 1 bis 16 in einer auf das Mittelöl bezogenen
Gesamtmenge von 0,0003 bis 0,003kg/kg enthalten.
2. Ethylen-Vinylacetat-Copolymere enthaltende Mittelöle gemäß Anspruch 1, dadurch
gekennzeichnet, daß das Masse-Verhältnis von Ethylen-Vinylacetat-Copolymeren zu Fettamin-Säure-Gemisch 1 zu 4 bis 1 zu 40 beträgt.
gekennzeichnet, daß das Masse-Verhältnis von Ethylen-Vinylacetat-Copolymeren zu Fettamin-Säure-Gemisch 1 zu 4 bis 1 zu 40 beträgt.
3. Ethylen-Vinylacetat-Copolymere enthaltende Mittelöle gemäß Anspruch 1 und 2, dadurch
gekennzeichnet, daß das Molverhältnis von Fettamin zu Benzoe- und Fettsäure 1 zu 2 bis 2 zu 1
beträgt.
gekennzeichnet, daß das Molverhältnis von Fettamin zu Benzoe- und Fettsäure 1 zu 2 bis 2 zu 1
beträgt.
4. Ethylen-Vinylacetat-Copolymere enthaltende Mittelöle gemäß Anspruch 1 bis 3, dadurch
gekennzeichnet, daß das Molverhältnis von Benzoesäure zu Fettsäure 1:1,2 bis 1:1,9 beträgt.
gekennzeichnet, daß das Molverhältnis von Benzoesäure zu Fettsäure 1:1,2 bis 1:1,9 beträgt.
Priority Applications (5)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| DD33038189A DD286610B5 (de) | 1989-07-05 | 1989-07-05 | Ethylen-vinylacetat-copolymere enthaltende mitteloele |
| DE19904019623 DE4019623A1 (de) | 1989-07-05 | 1990-06-20 | Additive zur herabsetzung des stockpunktes und zur verhinderung des absetzens der unterhalb des bpa-punktes ausgeschiedenen paraffine |
| DK159490A DK159490A (da) | 1989-07-05 | 1990-07-03 | Additiver til saenkning af gtf-punktet og til forhindring af udfaeldelse af de under bpu-punktet og udskilte paraffiner |
| SE9002350A SE9002350L (sv) | 1989-07-05 | 1990-07-04 | Additiver foer nedsaettning av stelningspunkten och foer avsaettning av under bpa-punkten utfaellda paraffiner |
| FR9008560A FR2649407B1 (fr) | 1989-07-05 | 1990-07-05 | Additifs pour abaisser le point d'ecoulement et pour empecher le depot des paraffines separees en dessous du point de trouble |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| DD33038189A DD286610B5 (de) | 1989-07-05 | 1989-07-05 | Ethylen-vinylacetat-copolymere enthaltende mitteloele |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| DD286610A5 DD286610A5 (de) | 1991-01-31 |
| DD286610B5 true DD286610B5 (de) | 1993-06-03 |
Family
ID=5610560
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| DD33038189A DD286610B5 (de) | 1989-07-05 | 1989-07-05 | Ethylen-vinylacetat-copolymere enthaltende mitteloele |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| DD (1) | DD286610B5 (de) |
-
1989
- 1989-07-05 DD DD33038189A patent/DD286610B5/de not_active IP Right Cessation
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| DD286610A5 (de) | 1991-01-31 |
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|---|---|---|---|
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| RPI | Change in the person, name or address of the patentee (searches according to art. 11 and 12 extension act) | ||
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