DD287468A5 - Verfahren zur herstellung von feinstkoernigem, hochreinem, reaktionsfaehigem silicium - Google Patents

Verfahren zur herstellung von feinstkoernigem, hochreinem, reaktionsfaehigem silicium Download PDF

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DD287468A5 DD32043588A DD32043588A DD287468A5 DD 287468 A5 DD287468 A5 DD 287468A5 DD 32043588 A DD32043588 A DD 32043588A DD 32043588 A DD32043588 A DD 32043588A DD 287468 A5 DD287468 A5 DD 287468A5
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Brigitte Hoffmann
Siegfried Klinger
Beate Reimann
Arnd Schmidt
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Adw Der Ddr,Forschungsinstitut Fuer Aufbereitung,
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Abstract

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von feinstkoernigem, hochreinem, reaktionsfaehigem Silicium, das vorwiegend als Grundmaterial zur Herstellung von Siliciumnitrid, zur pulvermetallurgischen Herstellung von hochwertigen Konstruktionskeramikbauteilen und als Grundmaterial fuer Solarzellen und Halbleiterbauelemente verwendet wird. Das Ausgangsprodukt wird gegebenenfalls durch an sich bekannte Verfahren trocken bei hoher Beanspruchungsintensitaet zerkleinert und nach an sich bekannten Verfahren naszchemisch gereinigt, wobei das metallurgische Silicium unter Zusatz von mindestens einem Modifizierungsmittel auf die gewuenschte Feinheit ohne verfestigte Agglomerate aufgemahlen, das feinstkoernige Silicium in Anwesenheit von mindestens einem Modifizierungsmittel naszchemisch unter Ausbildung eines grobstrukturierten, schnell zerfallenden Schaumes gereinigt und anschlieszend einem Wasch- und Trocknungsprozesz unterzogen wird.{Silicium, feinstkoernig, hochrein, reaktionsfaehig; Trockenmahlung; Reinigung, naszchemisch; Modifizierungsmittel; Agglomerate; Schaum, grobstrukturiert und schnell zerfallen}

Description

Anwendungsgebiet der Erfindung
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von feinstkörnigem, hochreinem, reaktionsfähigem Silicium aus metallurgischem Silicium, das vorwiegend als Grundmaterial zur Herstellung von Siliciumnitrid, zur pulvermetallurgischen Herstellung von hochwertigen Konstruktionskeramikbauteilen und als Grundmaterial für Solarzellen und Halbleiterbauelemente verwendet wird.
Charakteristik des bekannten Standes der Technik
Nach Angaben in der Literatur sind zur trockenen Feinstmahlung von Silicium in Kugel- und Schwingmühlen längere Mahldauern von über 15h erforderlich, wobei das Mahlprodukt einen großen Anteil gröberer Teilchen enthält. Berichtet wird in der Literatur auch über das Auftreten von Agglomeratbildungen im Mahlprodukt (R. P. Herbell, T. K. Glasgow, N.W. Orth: „Demonstration of a Silicon Nitride Attrition Mill for Production of Fine Pure Si and Si3N4 Powders", Ceramic Bulletin 63 [1984) Nr.9, S. 1176-1178; PCT WO 84/01373; GB 1452578). Diese Agglomeratbildung kann sogar zur Verhinderung des Mahlguttransportes bei kontinuierlich arbeitenden Mühlen führen.
Die trockene Feinstmahlung des vorzerkleinerten Materials erfolgt hierbei in Kugel-, Strahl- oder Schwingmühlen bei vergleichsweise geringer Beanspruchungsintensität. Bekannt ist, daß durch trockene Feinstmahlung von vorzerkleinertem Silicium bei hoher Beanspruchungsintensität z.B. in Schwingmühlen eine wesentliche Verkürzung der Mahldauer erreicht werden kann. Die Probleme durch Anwesenheit von Überkornanteilen und Agglomeraten sind jedoch auch dann noch vorhanden und stellen ein Hindernis für die effektive technische Durchführung der trockenen Feinstmahlung von Silicium dar. So ist beispielsweise ein zusätzlicher Klassierprozeß erforderlich, um ein gewünschtes Kornband ausreichender Feinheit zu erreichen.
Zur Vermeidung der störenden Agglomeratbildung bei der Mahlung von Metallen ist auch ein Verfahren vorgeschlagen worden, bei dem wasserlösliche Verbindungen wie z. B. NaCI dem Mahlgut zugesetzt und dann aus dem Mahlprodukt eusgelaugt werden. Durch die erforderlichen hohen Zusatzmengen steigt jedoch der Mahlonergieverbrauch, und der Durchsatz von Silicium sinkt. Außerdem tritt bereits hier ein Materialverlust durch Umsetzen des Laugungsmittels mit dem Silicium unter Bildung von Wasserstoff und Silanen ein, und es entstehen besondere Aufwendungen zur Behandlung der Lösungen mit den ausgelaugten Verbindungen (DD-59464).
Bekannt ist auch die Verwendung von Mahlhilfsmitteln wie z. B. Fettsäuren und ihrer Salze bei der Mahlung von Metallen zur Verhinderung der Agglomeration (W.E. Kuhn: „Ultrafina Particles", published by Wiley in 1963). Der Nachteil ist aber, daß dabei Pulver mit niedriger spezifischer Oberfläche erzeugt werden (US-3476326).
Zur Herstellung von hochreinem Siliciumpulver aus metallurgischem Silicium als Grundmaterial für keramische Pulver oder kompakte Formkörper sowie für Solarzellen und Halbleiterbauelemente ist ein aufwendiger intensiver chemischer
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Reinigungsprozeß erforderlich. Bei der naßchemischen Reinigung werden nach Angaben in der Literatur bevorzugt Mineralsäuren, vor allem Flußsäure sowie Flußsäure-Mineralsäure-Gemische eingesetzt (N. P. Tucker: „Alloys of Iron Research, Part VII: Preparation of high purity Silicon" J. Iron and Steel Inst., London, 115 (1927), S. 412-416; US-2972521; J. M. Juveja, T. K. Mukherjeo: „A Study of the Purification of Metallurgical Grade Silicon", Hydrometallurgy 16 (1986)1, S. 69-75; DE-2933164; US-4304763; US-4379777; DE-2722783; DD-240728; DD-240729; DD-240730; DE-3317286; US-4588571; US-4539194). Durch chemische Reaktion der Verunreinigungen im Silicium mit den Laugungsmitteln kommt es zur Entwicklung von Wasserstoff und Silanen. Bei der naßchemischen Reinigung von'feinstkörnigem Silicium bildet sich dadurch im Reaktionsgefäß ein stabiler Schaum, der auch einen großen Anteil von Silicium-Teilchen an seinen Grenzflächen anlagert und der sich der Einwirkung des Laugungsmittels entzieht. Dieser Schaum bewirkt einen relativ langsamen Verlauf des Reinigungsprozesses, so daß Laugungszeiten von mehreren Tagen erforderlich sind. Im technischer. Prozeß dor naßchemischen Siliciumreinigung werden die Durchführung sowie der Durchsatz von Silicium durch die Schaumbildung stark begrenzt.
Ziel der Erfindung
Ziel der Erfindung ist ein effektives Verfahren zur Herstellung von feinstkörnigem, hochreinem, reaktionsfähigem Silicium aus metallurgischem Silicium, das sich durch eine kurzzeitige trockene Feinstmahlung sowie geringe Laugungszeiten auszeichnet.
Darlegung des Wesens der Erfindung
Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, ein Verfahren zur Herstellung von feinstkörnigem, hochreinem, reaktionsfähigem Silicium aus metallurgischem Silicium zu entwickeln, wobei das Ausgangsprodukt gegebenenfalls durch an sich bekannte Verfahren trocken bei hoher Beanspruchungsintensität zerkleinert und nach an sich bekannten Verfahren naßchemisch gereinigt wird, wobei im feinstkörnigen Silicium keine verfestigten Agglomerate auftreten, bei relativ geringem Mahlaufwand sehr hohe spezifische Oberflächen erreicht werden können, nur eine begrenzte Oberflächenoxydation stattfindet und die Laugungszeit bedeutend verkürzt wird.
Erfindungsgemäß wird die Aufgabe dadurch gelöst, daß gegebenenfalls das metallurgiscche Silicium unter Zusatz von mindestens einem Modifizierungsmittel auf die gewünschte Feinheit ohne verfestigte Agglomerate aufgemahlen und das feinstkörnige Silicium in Anwesenheit von mindestens einem Modifizierungsmittel naßchemish unter Ausbildung eines grobstrukturierten, schnell zerfallenden Schaumes gereinigt und anschließend einem Wasch- und Trocknungsprozß unterzogen wird. Wenn das Ausgangsmaterial ausreichend fein vorliegt, kann das Modifizierungsmittel auch erst bei der naßchemischen Reinigung zugesetzt werden. Erfindungswesentlich ist, daß als Modifizierungsmittel nichtionogene Tenside eingesetzt werden, vorzugsweise Alkylphenylpolyglykolether und/oder Alkylpolyglykolether. Weiterhin ist erfindungswesentlich, daß bei der Mahlung das Modifizierungsmittel oder das Gemisch von Modifizierungsmitteln in einer Konzentration von 0,2 bis 5 Masseanteilen in %, bezogen auf das Mahlgut, zugesetzt wird und daß bei der naßchemischen Reinigung mit Mineralsäuren in wäßrigen Medien das Modifizierungsmittel oder das Gemisch von Modifizierungsmitteln in einer Konzentration von 0,1 bis 5 Masseanteilen in %, bezogen auf den Feststoff, zugesetzt oder nachdosiert wird. Kennzeichnend ist außerdm, daß bei der naßchemischen Reinigung die Abtrennung der gelösten Verunreinigungen und des Laugungsmittels durch Querstrommembran· oder Diafiltration mit nachfolgendem lonenaustauschprozeß erfolgt.
Durch den Einsatz des Modifizierungsmittels wird ein Anbacken des Mahlgutes an den Mühlenwandungen verhindert und erst dadurch eine ungestörte Betriebsweise der Mühle ermöglicht. Es entsteht ein fließfähiges Mahlgut ohne verfestigte Agglomerate und Überkornanteile, so daß keine Klassieroperationen erforderlich sind. Das Modifizierungsmittel bewirkt, daß ein Mahlprodukt mit sehr hoher spezifischer Oberfläche bei relativ kurzer Mahldauer hergestellt werden kann. Dadurch können die im Silicium verteilten Verunreinigungen bei der anschließenden chemischen Reinigung weitgehender als bei nicht so fein aufgemahlenem Silicium entfernt werden. Auf diese Weise ist es möglich, Silicium von Solarqualität herzustellen. Bei der chemischen Reinigung mit Mineralsäuren in wäßrigen Medien bewirkt das Modifizierungsmittel eine Veränderung des bei der Laugung auftretenden Schaumes. Er wird großporig, entwässert schnell und zerfällt rasch. Damit ist der Ablauf der chemischen Reinigung in einer technologisch vernünftigen Zeit (ca, 4 bis 6 Stunden) zu realisieren. Demgegenüber ist ohne Modifizierungsmittelzusatz eine Laugungsze··. von 3 bis 4 Tagen nötig, weil dann ein Schaum entsteht, der sehr stabil ist und nur langsam zerfällt. Des weiteren wird durch den Modifizierungsmittelzusatz sowohl bei der Mahlung als auch bei der Laugung die Oberflächenoxydation durch Bedeckung der Feststoffoberfläche begrenzt. Gegenüber dem Stand der Technik weist die Erfindung u.a. folgende Vorteile auf:
- Verkürzung der Mahldauer und der Laugungszeit
- Verhinderung der Bildung verfestigter Agglomerate des Mahlgutes
- Begrenzung der Oberflächenoxydation
- Herstellung von hochreinem Silicium von Solarqualität möglich
- ungestörte Betriebsweise des Mahlaggregates bei hoher Beanspruchungsqualität. Nachfolgend wird die Erfindung anhand eines Ausführungsbeispieles näher erläutert.
Ausführungsbeispiel
Metallurgisches Silicium mit 2,8 Masseanteilen in % Fe wurde unter Zusatz von 1 Masseanteil in % Alkylphenylpolyglykolether mit 72,5 Masseanteilen in % Ethoxygruppen kontinuierlich in einer Rohrschwingmühle unter Inertgasatmosphäre (N2) bei einem Durchsatz von 7,8kg/h, einer Mahlkörpcrfüllung von 75 Volumenanteilen in % Stahlkugeln und einer Schwingungsamplitude von 5 mm trocken gemahlen und anschließend mit 6%iger Flußsäure unter weiterem Zusatz von 0,45 Masseanteilen in % des
o.g. Modifizierungsmittels bei einem Feststoffgehalt von 300g/l einer Rührlaugung bei Raumtemperatur unterzogen. Im Gegensatz zur Mahlung und Laugung ohne Zusatzmittel bildete sich bei der Laugung ein grobstrukturierter, schnell zerfallender Schaum, der eine Senkung der Laugungszeit von 75h auf 4 h bewirkte. Danach erfolgte die Abtrennung des Siliciums durch Filtration und Waschen mit Laugungsmittel und deionisiertem Wasser. Abschließend wurde der Feststoff getrocknet. Ohne Zusatz des Modifizierungsmittels war eine Mahlung in der Rohrschwingmühle nicht möglich, da infolge starker Bildung verfestigter Agglomerate kein Materialtransport mehr erfolgte. Die Ausnutzung hoher Beanspruchungsintensität in einer ausschließlich diskontinuierlich betreibbaren Topfschwingmühle führto zwar zur gewünschten Feinheit, die Produktausbeute war dabei aber infolge von Anbackungen an der Mahltopfwand und den Mahlkugeln bedeutend vermindert und ökonomisch nicht vertretbar
Das gereinigte Siliciumpulver wies folgende Kennwerte auf-
Sbet: 5,1 mVg
X97: 13,0 pm
Xw: 4,8 μπΊ
Fe: 0,03%
Ca: 0,04%
Al: 0,02%
O2: 1,1 %

Claims (6)

1. Verfahren zur Herstellung von feinstkörnigem, hochreinem, reaktionsfähigem Silicium aus metallurgischem Silicium, wobei das Ausgangsprodukt gegebenenfalls du/ch an sich bekannte Verfahren trocken bei hoher Beanspruchungsintensität zerkleinert und nach an sich bekannten Verfahren naßchemisch gereinigt wird, gekennzeichnet dadu.ch, daß das metallurgische Silicium gegebenenfalls unter Z'jsatz von mindestens einem Modifizierungsmittel auf die gewünschte Feinheit ohne verfestigte Agglomerate aufgemahlen und das feinstkörnige, metallurgische Silicium in Anwesenheit von mindestens einem Modifizierungsmittel naßchemisch unter Ausbildung eines grobstrukturierten, schnell zerfallenden Schaumes gereinigt und anschließend einem Wasch- und Trocknungsprozeß unterzogen wird.
2. Verfahre!· ;tach Anspruch 1, gekennzeichnet dadurch, daß als Modifizierungsmittel nichtionogene Tenside eingesetzt werden.
3. Verfahren nach Anspruch 1 und 2, gekennzeichnet dadurch, daß als nichtionogene Tenside Alkylphenylpolyglykolether und/oder Alkylpolyglykolether eingesetzt werden.
4. Verfahren nach Anspruch 1 bis 3, gekennzeichnet dadurch, daß bei de- Mahlung das Modifizierungsmittel oder das Gemisch von Modifizierungsmitteln in einer Konzentration von 0,2 bis 5 Masseanteilen in %, bezogen auf das Mahlgut, zugesetzt wird.
5. Verfahren nach Anspruch 1 bis 4, gekennzeichnet dadurch, daß bei der naßchemischen Reinigung mit Mineralsäuren in wäßrigen Medien das Modifizierungsmittel oder das Gemisch von Modifizierungsmitteln in einer Konzentration von 0,1 bis 5 Masseanteilen in %, bezogen auf den Feststoff, zugesetzt oder nachdosiert wird.
6. Verfahren nach Anspruch 1 bis 5, gekennzeichnet dadurch, daß bei der naßchemischen Reinigung die Abtrennung der gelösten Verunreinigungen und der Laugungsmittel vom Feststoff durch Querstrommembran- oder Diafiltration mit nachfolgendem lonenaustauschprozeß erfolgt.
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Cited By (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
DE102007031471A1 (de) * 2007-07-05 2009-01-08 Schott Solar Gmbh Verfahren zur Aufbereitung von Siliciummaterial
WO2014053799A1 (en) * 2012-10-01 2014-04-10 Isis Innovation Limited Composition for hydrogen generation

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DE102007031471A1 (de) * 2007-07-05 2009-01-08 Schott Solar Gmbh Verfahren zur Aufbereitung von Siliciummaterial
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US9751759B2 (en) 2012-10-01 2017-09-05 Oxford University Innovation Limited Composition for hydrogen generation

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