DD289478A5 - Verfahren zur herstellung eines katalysators fuer die methylaminsynthese - Google Patents

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DD289478A5 DD33038589A DD33038589A DD289478A5 DD 289478 A5 DD289478 A5 DD 289478A5 DD 33038589 A DD33038589 A DD 33038589A DD 33038589 A DD33038589 A DD 33038589A DD 289478 A5 DD289478 A5 DD 289478A5
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Wolfgang Lambrecht
Karl Becker
Richard Thaetner
Peter Birke
Anett Taeubert
Hans Siegel
Bernd Kulbe
Juergen Gottschling
Dieter Sachse
Udo Haedicke
Karl-Heinz Bergk
Wilhelm Schwieger
Wolfgang Roscher
Werner Hoese
Helmut Fuertig
Original Assignee
Veb Leuna-Werke "Walter Ulbricht",De
Veb Chemiekombinat Bitterfeld,De
Martin-Luther-Universitaet Halle,De
Veb Chemieanlagenbau Leipzig-Grimma,De
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Abstract

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von Katalysatoren fuer die Methylaminsynthese durch Umsetzung von Methanol und/oder Dimethylaether mit Ammoniak, die eine hohe Selektivitaet der Mono- und Dimethylaminbildung sowie eine hohe Aktivitaets-Zeit-Stabilitaet besitzen. Erfindungsgemaesz werden templatfrei hergestellte Metallsilikate mit Pentasilstruktur mit einer anorganischen Saeure oder Ammoniumverbindung behandelt, anschlieszend in einem Gasstrom bei Temperaturen von 573 bis 1 173 K getempert, nach Abkuehlen gegebenenfalls einer weiteren Saeurebehandlung unterworfen, mit Kaolin und Pseudoboehmit in bestimmten Verhaeltnissen gemischt und zu Katalysatorformlingen verformt und thermisch nachbehandelt.{Katalysator; Methylaminsynthese; Metallsilicate; Pentasilstruktur; Temperung; Saeurebehandlung; Kaolin; Pseudoboehmit}

Description

Anwendungsgebiet der Erfindung
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von Katalysatoren für die Umsetzung von Methanol und/oder Dimethyläther mit Ammoniak.
Charakteristik des bekannten Standes der Technik
Katalysatoren zur Umsetzung von Alkoholen und Äthern mit Ammoniak und technische Verfahren dazu sind lange bekannt (DE-OS 1543 731, DD-PS 108 275). Die katalytische Umsetzung erfolgt vorwiegend in der Dampfphase bei Temperaturen von 473 , bis 773 K und Drücken von 1 bis 20MPa. Konventionelle Katalysatoren sind dehydratisierend wirkende Metalloxide oder Metalloxidgemische, wie sie beispielsweise in den Patentschriften US-PS 2017051,2073671, DD-PS 108275, EP 62428 beschrieben sind. Mit ihnen wird bei vollständigem Methanolumsatz das thermodynamische Gleichgewicht eingestellt, in dem das Trimethylamin dominiert, das technisch am wenigsten benötigt und aus diesem Grund in den Prozeß zurückgeführt wird. Die Rückführung des Trimethylamins ist zwangsläufig mit höheren Betriebskosten verbunden. Zur Verbesserung der Dimethylaminselektivität empfiehlt die DE-OS 1543731 ein Alumosilikat, das noch Silberphosphat, Rheniumheptasulfid, Molybdänsulfid oder Kobaltsulfid enthält. Der beschriebene Effekt konnte nicht bestätigt werden und ist an sich bei einem derartigen Kotalysatorensystem auch nicht zu erwarten. Erfolge hinsichtlich Selektivitätsänderungen wurden mit Zeolithen erzielt, deren Porenarchitektur molekülformselektive Wirkungen erwarten läßt.
In den Patentschriften US-PS 4254061 und EP 210718 werden z.B. natürliche und synthetische Zeolithe der Typan Erionit, Chabasit, Mordenit und Ferrierit, die ζ. B. durch Kationen modifiziert werden, vorgeschlagen. Der Nachteil dieser Achtring-Zeolithe besteht jedoch darin, daß sie bei derartigen Umsetzungen relativ stark und schnell durch Kohlenstoffablagerungen desaktiviert werden. Das gleiche trifft für die Katalysatoren auf Basis von Levynit-Zeolithen (z. B. NU-3, EP 107457) zu, die darüber hinaus noch synthetisch sehr schwer zugänglich sind. Die in den Patentschriften EP 39918 und 76034 vorgeschlagenen Katalysatoren auf der Basis von Zeolithen des Typs A und X haben für eine technische Nutzung den Nachteil einer ungenügenden hydrothermalen Stabilität. Letztere ist für diesen Prozeß, bei dem sich ein hoher Wasserdampfpartialdruck ausbildet, von entscheidender Bedeuiung. Die besten Erfolge sind offensichtlich mit mittelporigen Zehnring-Pentasilzeolithen zu erzielen, wie siez. B. in der US-PS 4002805 beschrieben sind. Allerdings erfordert die Aminierung höhere SiO2MI2O3-MOdUIi und ist damit an Zeolithe gebunden, deren Herstellung nur durch Templatsynthesen, d. h. Synthesen unter Zusatz kristallisationsdirigierender organischer Verbindungen, möglich ist (US-PS 4082805).
Ziel der Erfindung
Ziel der Erfindung ist ein konstengünstiges und umweltfreundliches Verfahren zur Herstellung von Katalysatoren für die Umsetzung von Methanol und/oder Dimethyläther mit Ammoniak.
Darlegung des Wesens der Erfindung
Der Erfindung Hegt die Aufgabe zugrunde, ein kostengünstiges und umweltfreundliches Verfahren zur Herstellung von Katalysatoren für die UmseUung von Mothanol und/oder Dimethyläther mit Ammoniak, die sich durch eine verbesserte Selektivität der Mono- und Dimethylaminbildung sowie eine hohe Aktivitäts-Zeit-Stabilität auszeichnen, zu entwickeln
Die Aufgabe wurde dadurch gelöst, daß Aluminium enthaltende templatfrei hergestellte Metallsilikate mit Pentasilstruktur und einer im dehydratisierten Zustand vorliegenden Zusammensetzung von Na2O Me2O3 · 12-35SiO2 mit einer anorganischen Säure oder Ammoniumverbindung behandelt, anschließend in einem Gasstrom bei Temperaturen von 573 bis 1173K getempert, nach Abkühlung gegebenenfalls einer weiteren Säurebehandlung mit einer anorganischen Säure unterworfen wird, das Produkt nach Filtration, Trocknung und Mahlung mit 40 bis 90% (Masse) eines Gemisches von Kaolin und feingemahlenem Pseudoböhmit in einem Mengenverhältnis von 1:4 bis 4:1 unter Zusatz von 0,5 bis 5% (Masse) HNOa sowie unter Zusatz von Wasser, bei einem Feststoffgehalt von 40 bis 60% (Masse) plastifiziert und unter Einsatz einer Strangpresse extrudiert wird und die Formlinge bei einer Temperatur im Bereich von 723 bis 873 K calciniert werden.
Als anorganische Säuren eignen sich insbesondere Salpeter-, Schwefel- oder Salzsäure, als Ammoniumverbindung Ammoniumnitrat, -sulfat, -chlorid, -karbonat oder -hydroxid. Die thermische Behandlung des Zeolithpulvers wird bevorzugt bei Temperaturen zwischen 673 und 973 über eine Zeit von 15 Minuten bis 36 Stunden durchgeführt. Für die Säurebehandlung sind Temperaturen im Bereich von 293 bis 383 K, bei einem Verhältnis von Feststoff zu Flüssigkeit von 1 zu 2 bis 1 zu 10 mit einer Säurekonzentration von 0,1 bis 6 η zu bevorzugen.
Bolsplele
Katalysator A (Vergleichskatalysator)
8,25g Kaolin und 10,5kg gemahlener Pseudoböhmit (Glührückstand bei 800°C 76% [Masse]) wurden unter Zusatz von 0,61
konzentrierter HNO3 in einem Doppelwellenkneter unter Zugabe von 8,41 Wasser plastifiziert. Die plastische Masse wurde
anschließend mittels einer Schneckenstrangpresse durch eine Lochplatte mit Bohrungen von 2,5mm Durchmesser geformt und nach einer Trocknung bei 383K bei einer Temperatur von 773K calciniert.
Katalysator B (Vergleichskatalysator)
500g eines gemäß DD 207186 templatfrei hergestellten Zeolithen mit Pentasilstruktur und einer im dehydratisieren Zustand vorliegenden Zusammensetzung von Na2O · AI2O3 · 30,2SiO2 wurden6Stunden mit 6η Salzsäure bei 353Kund einem Feststoff-Flüssigkeitsverhältnis von 1 zu 7 gerührt, anschließend filtriert, chloridfrei gewaschen, bei 369 K getrocknet und in einer Kugelmühle gemahlen. Das gemahlene Produkt wurde dann mit 180g Kaolin unter Zusatz von Wasser plastifiziert, die plastische Masse gemäß Beispiel A extrudiert, die Formlinge wurden bei 383 K getrocknet und bei 773 K calciniert.
Katalysator C
500g eines templatfrei hergestellten Zeolithen gemäß Beispiel B wurden θ Stunden mit 6n wäßriger HNO3-Lösung bei 353 Kund einem Feststoff-Flüssigkeitsverhältnis von 1 zu 7 gerührt, anschließend filtriert und nitratfrei gewaschen.
Der so behandelte Zeolith wurde dann 3 Stunden bei 773 im Luftstrom getempert, nach Abkühlen 4 Stunden mit 2n HNO3 unter Rühren nachbehandeln filtriert und nitratfrei gewaschen. Der an einer Probe des Zeolithen über Ammoniumrücktausch und
Kjeldahlanalyse ermittelte SiO2/AI2O3-Modul betrug 82.
Der erfindungsgemäß behandelte, getrocknete und gemahlene Zeolith wurde unter Zusatz von 140g Kaolin, 50g Pseudoböhmit und 5ml konzentrierter HNO3 plastifiziert, gemäß Beispiel A extrudiert und die resultierenden Formlinge nach Trocknung bei
383K bei 773 K calciniert.
Katalysator D
500g templatf reie hergestellter Zeolith gemäß Beispiel B wurden 5 Stunden bei 363 K mit 0,5 n-Ammonchloridlösung und einem Feststoff-Flüssigkeitsverhältnis von 1 zu 4 gerührt, filtriert und chloridfrei gewaschen. Der so behandelte Zeolith wurde dann
2 Stunden bei 823 K im feuchten Luftstrom getempert und anschließend in einer Kugelmühle nachgemahlen. Der an einer Probe des Zeolithen über Ammoniumrücktausch und Kjeldahlanalyse ermittelte SiO2/AI2O3-Modul betrug 135.450g des gemahlenen Zeolithen wurden dann mit 240g Kaolin und 100g Pseudoböhmit gemischt und unter Zugabe von Wasser und 7 ml konzentrierter HNO3 plastifizie.1, gemäß Beispiel A extrudiert und die resultierenden Formlinge nach Trocknung bei 383K anschließend bei
773 K calciniert.
Die so hergestellten Katalysatoren wurden in einer-Versuchsanlage mit einem Katalysatorvolumen von 100ml bei einem Druck von 13 MPa und einer Temperatur von 673 K geprüft. Die Belastung des Katalysators betrug bei allen Prüfungen 4,5v/vh bezogen auf flüssiges Einspritzprodukt. Das Einsatzprodukt hatte jeweils folgende Zusammensetzung:
H2O 3,1
NH3 38,2
(TMA) Trimethylamin 24,6
(DMA) Dimethylamin 2,5
(MMA) Monomethylamin 5,4
Methanol 26,2
Folgende Ergebnisse wuidtir ι nc. ι einer Prüfzeit von 10 Stunden erhalten: DMA -3- 289 478
Katalysator SiO2/AI2Os AusbeuteanAminen bez. auf Summe Amine (%) Modul MMA 51,5 31,8 25,7 27,6 Methanol umsatz (%) TMA
A B C D 30 82 135 19,4 29,1 29,9 38,8 28,4 45,9 30,4 42,0 99,2 57,3 98,1 97,9
Überraschend war, daß durch die erfindungsgomäße Behandlungdes templatfrei hergestellten Zeolith mit geringen Ausgangsmodul sowohl eine hohe Dimethylselektivität als auch eine gute Aktivitäts-Zeit-Stabilität erzielt werden konnte. Das
zeigt der starke Rückgang des Methanolumsatzes am nicht erfindungsgemäß behandelten Zeoliihen.
Es ist hinreichend bekannt und bedarf keines Beweises, daß anstelle Methanol auch Dimethyläther eingesetzt werden kann. Erfahrungsgemäß steigt die Selektivität der Diiriethylaminbildung weiter an. Die Reaktion ist je nach Anlagenverfügbarkeit auch
bei Drücken unterhalb 13MPa durchführbar, wobei Reaktionstemperatur und Durchsatz durch fachgemäßes Handeln dem
Anlagendruck anzupassen sind. Die angeführten Beispiele zeigen, daß die Dimethylaminsolektivität durch den Katalysator bestimmt wird. Sie wird noch
deutlicher, wenn bei Inbetriebnahme eine Anlage zunächst ohne Rückführung von Mono- und Trimethylamin gearbeitet wird,was in der Regel jedoch wegen der unterschiedlichen Verwertbarkeit der Amine kein typischer Betriebszustand ist.

Claims (4)

1. Verfahren zur Herstellung eines Katalysators für die Methylaminsynthese zur Umsetzung von Methanol und/oder Dimethyläther und Ammoniak mit hoher Selektivität der Mono- und Dimethylaminbildung und hoher Aktivitäts-Zeit-Stabilität, dadurch gekennzeichnet, daß Aluminium enthaltende, templatfrei hergestellte Metallsilikate mit Pentasilstruktur und einer im dehydratisierten Zustand vorliegenden Zusammensetzung von Na2O · Me2O3 · 12 bis 35SiO2 mit einer anorganischen Säure oder Ammoniumverbindung behandelt, anschließend in einem Gasstrom bei Temperaturen von 573 bis 1173K getempert, nach Abkühlen gegebenenfalls einer weiteren Säurebehandlung mit einer anorganischen Säure unterworfen werden, das Produkt nach Filtration, Trocknung und Mahlung mit 40 bis 90% (Masse) eines Gemisches von Kaolin und feingemahlenem Pseudoböhmit in einem Mengenverhältnis von 1:4 bis 4:1 unter Zusatz von 0,5 bis 5% (Masse) HNO3 sowie unterZusatz von Wasser, bei einem Feststoffgehalt von 40 bis 60% (Masse) plastifiziert und unter Einsatz einer Strangpresse extrudiert wird und die Formlinge bei einer Temperatur im Bereich von 723 bis 873 K calciniert werden.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß als anorganische Säure Salpeter-, Schwefel- oder Salzsäure, als Ammoniumverbindung Ammoniumnitrat, -sulfat, -chlorid, -karbonat oder -hydroxid verwendet werden.
3. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die thermische Behandlung des Zeolithpulvers bei Temperaturen zwischen 673 und 973 K über eine Zeit von 15 Minuten bis 36 Stunden durchgeführt wird.
4. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Säurenachbehandlung bei Temperaturen im Bereich von 293 bis 473 K, bei einem Verhältnis von Feststoff zu Flüssigkeit von 1 zu 2 bis 1 zu 10 und einer Säurekonzentration von 0,1 bis 6n durchgeführt wird.
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Cited By (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
EP0967011A3 (de) * 1998-06-26 2000-04-12 Mitsubishi Gas Chemical Company, Ltd. Katalysatoren und Verfahren zur Herstellung von Methylaminen

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* Cited by examiner, † Cited by third party
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EP0967011A3 (de) * 1998-06-26 2000-04-12 Mitsubishi Gas Chemical Company, Ltd. Katalysatoren und Verfahren zur Herstellung von Methylaminen

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