DD293500A5 - Verfahren zur spaltung von oel-in-wasser-emulsionen - Google Patents

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DD293500A5
DD293500A5 DD29502986A DD29502986A DD293500A5 DD 293500 A5 DD293500 A5 DD 293500A5 DD 29502986 A DD29502986 A DD 29502986A DD 29502986 A DD29502986 A DD 29502986A DD 293500 A5 DD293500 A5 DD 293500A5
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Juergen Evers
Wolfgang Brandenburg
Monika Jobmann
Werner Jaeger
Mathias Hahn
Christine Wandrey
Ulrich Gohlke
Klaus Dietrich
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Ingenieurschule Fuer Chemie "Justus Von Liebig",De
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Abstract

Verfahren zur Spaltung von OEl-in-Wasser-Emulsionen, die z. B. in Verdichterstationen, im Wasser-Dampf-Kondensat-Kreislauf, bei der mechanischen Bearbeitung von Metallen oder in Schlachthoefen anfallen. Mit dem Verfahren lassen sich vorteilhaft Emulsionen, die suspendierte Feststoffteilchen enthalten, spalten. Dazu wird der Emulsion eine Kombination eines wasserunloeslichen Acryloguanamin-Copolymeren mit einem wasserloeslichen kationischen Polymer in Mengen von 1 bis 5 000 mg/l bei einem p H-Wert der Emulsion von 3 bis 9 zugegeben. Bei sehr geringem Restoelgehalt scheiden sich die Feststoffe als gut filtrierbare Schicht ab.{Spaltung; Abtrennen; OEl-in-Wasser-Emulsionen; Feststoffteilchen; Suspendieren; Acryloguanamin-Copolymere; p H-Wert}

Description

NH0 ^N NH,
C = NH
NH C = NH
NH
CN
CN
CH0-CH- CH2 - CH
:C
-N
CH2-CH
C I
CH,
mit 0 ^ r, s, t, h, n, m <1000 Kettenbausteinen im Polymermolekül und einer Molmasse >2000 Dalton und ein kationisches wasserlösliches Polymer mit linearer oder verzweigter Struktur in Mengen von je 1 bis 5 000 mg/l Emulsion oder in Mengen von je 0,1 bis 10 Ma.-%, bezogen auf den Ölgehalt der Emulsion, einzeln oder gemeinsam zugesetzt werden, wobei der Feststoffgehalt bis zu 10g/l beträgt.
2. Verfahren nach Anspruch 1, gekennzeichnet dadurch, daß als lineares wasserlösliches Polymer Poly(dimethyl-diallylammoniumchlorid) (PoIy-DMDAAC), Copolymeredes DMDAAC mit Acrylamid oder Copolymere von kationischen Estern oder Amiden der Acrylsäure bzw. Methacrylsäure mit Acrylamid zugegeben werden.
3. Verfahren nach Anspruch 1, gekennzeichnet dadurch, daß als wasserlösliches kationisches Polymer mit verzweigter Struktur ein hochverzweigtes, hochmolekulares PoIy-DMDAAC mit geringen Anteilen an niedermolekularen Produkten zugegeben wird.
4. Verfahren nach Anspruch 1 und 3, gekennzeichnet dadurch, daß das hochverzweigte PoIy-DMDAAC 0,1 bis 3,0Mol-%Methyltriallyl-ammoniumchlorid oder Tetraallyl-ammoniumchlorid als vernetzendes Comonomer enthält.
5. Verfahren nach Anspruch 1 bis 3, gekennzeichnet dadurch, daß die Spaltung bei pH-Werten zwischen 3 und 9 der wäßrigen Emulsion erfolgt.
Anwendungsgebiet der Erfindung
Das Verfahren kann in jedem Betrieb angewandt werden, in dem Öl-in-Wasser-Emulsionen anfallen, wie z. B. in Verdichterstationen, im Wasser-Dampf-Kondensat-Kreislauf, bei der mechanischen Bearbeitung von Metallen, wie Schneiden, Bohren, bei der Entfettung von Metalloberflächen oder in Schlachthöfen bzw. Tierkörperverarbeitungsbetrieben.
-2- 293 500 Charakteristik des bekannten Standes der Technik
Zur Spaltung von Öl-in-Wasser-Emulsionen sind eine Reihe von Verfahren bekannt. So kann die Spaltung durch einfache Zufuhr mechanischer, thermischer oder elektrischer Energie erfolgen. Diese Methoden können jedoch nicht für die schadlose Beseitigung von stabiler. Emulsionen eingesetzt werden. Bei der thermischen Spaltung im eigentlichen Sinne wird der Wasseranteil der Emulsion verdampft, dieser Prozeß ist jedoch sehr energieaufwendig. Die Spaltung durch Membranfiltration ergibt ein Filtrat mit einem gewissen Restölgehalt sowie ein Öl-Wasser-Gemisch mit erhöhtem Ölanteil, Von Nachteil ist, daß eine völlige Trennung der Emulsion nicht möglich ist, das Konzentrat anschließend weiter entsorgt werden muß und die Membranoberflächen in bestimmten Abständen intensiv gereinigt werden müssen. Bei den sogenannten chemischen Spaltverfahren wird die Brechung der Emulsion durch Zusatz von Salzen bzw. Salzgemischen oder von Säuren mit anschließendem Erhitzen erreicht. Von Nachteil ist, daß große Mengen an Salz, nämlich bis zu 10%, benötigt werden, und daß im Falle der Säurezugabe eine anschließende Neutralisationsstufe erforderlich ist. Bei beiden Verfahren müssen Korrosionserscheinungen an den Apparaturen beachtet werden, und bei beiden Verfahren resultiert eine wäßrige Phase mit hohem Salzgehalt und relativ hohem Restölgehalt. Die Salz- oder Säurespaltung kann auch in einem mehrstufigen Verfahren mit einer Flockung durch anorganische Primärflockungsmittel (z. B. Eisen- oder Aluminiumsalze) verbunden werden. Dabei wird ein Teil des Öls an den sich bildenden Hydroxidschlamm gebunden. Von Nachteil ist, daß der Prozeß über mindestens zwei Stufen läuft, daß der pH-Wert genau eingestellt werden muß und daß zusätzlich eine erhebliche Menge von schwer entwässerbarem Hydroxidschlamm anfällt. Bekannt ist weiterhin die Durchführung der Emulsionsbrechnung durch Spaltmittel und Adsorption des freiwerdenden Öls an feste Trennmittel wie z. B. hochdisperse Kieselsäure. Von Nachteil ist, daß sich das Volumen der Ölphase durch die Ausbildung eines festen Ölkuchens erheblich vergrößert, der außerdem weiter entsorgt werden muß. Die energetische Vernichtung der Emulsion durch Verbrennung ist extrem energieaufwendig und im allgemeinen nur mit Zusatzbrennstoffen möglich. Biologische Verfahren wie die Kompostierung sind sehr zeitaufwendig und deshalb für größere Mengen an Emulsion nicht geeignet. Die geordnete Deponie ist wegen der möglichen Verwertung verbrauchter Emulsionen nicht ökonomisch und belastet die Umwelt.
Bekannt sind auch Verfahren zur Spaltung von Öl-in-Wasser-Emulsionen, in denen die Aufrahmung durch Zusatz von wasserlöslichen Polymeren erreicht wird. Beispiele hierfür sind: die US-PS 3687845, wo durch Zusatz von anionischen Polyelektrolyten eine allerdings nur teilweise Aufrahmuny erzielt wird; z.B. US-PS 3585148, in der kationische Copolymere empfohlen werden und US-PS 3830735, in der kationische Derivate des Polyvinylalkohole eingesetzt werden. Alle diese Verfahren haben den Nachteil, daß sie keine hocheffektiven Trennprozesse darstellen und nicht universell für alle Öl-in-Wasser-Emulsionen anwendbar sind. Darüber hinaus ist die Anwendung an bestimmte pH-Bereiche gebunden (US-PS 3585148) bzw. erfordert den Einsatz relativ großer Mengen des Polymeren (US-PS 3830735). Es wurde deshalb versucht, eine Optimierung dadurch zu erreichen, daß die Aufrahmung mit kationischen Polyelektrolyten in Gegenwart von Zinkchlorid (US-PS 3591520) sowie von Eisen- bzw. Aluminiumsalzen und/oder Silica-Sol durchgeführt wird (US-PS 3 691086). Der Nachteil dieser Verfahren besteht darin, daß die wäßrige Phase mit einem hohen Salzgehalt belastet wird bzw. daß zusätzliche erhebliche Schlammengen resultieren, deren Abtrennung und Entwässerung zusätzliche technologische Stufen erfordern und das Verfahren verteuern. In der DD-PS 226481 wird der Einsatz von Poly(dimethyldiallyl-ammoniumchlorid) mit Molmassen >40000g/mol (PoIy-DMDAAC) empfohlen. Dieses Verfahren hat den Nachteil, daß die Restölgehalte noch zu hoch und die Einsatzmengen relativ hoch liegen. Die Aufrahmung erfolgt zu langsam.
Allen bisher bekannten Trennverfahren unter Verwendung wasserlöslicher kationischer Polymerer gemeinsam ist, daß sie nicht universell zur Spaltung aller vorkommenden Öl-in-Wasser-Emulsionen einsetzbar sind. Enthalten die Emulsionen noch suspendierte Feststoffe, so bereitet deren Abtrennung zusätzliche Schwierigkeiten.
Ziel der Erfindung
Das Ziel der Erfindung besteht darin, ein Verfahren zur Spaltung von Öl-in-Wasser-Emulsionen, einschließlich von Emulsionen, die suspendierte Feststoffteilchen enthalten, zu entwickeln, indem die organischen Substanzen der Ölphase in ökonomisch günstiger Weise weitgehend vollständig zurückgewonnen werden können und wobei eine schlammfreie wäßrige Phase gebildet wird, deren Anteile anorganischer Salze weit unter den üblichen Einlaufwerten des Vorfluters liegt und die durch einen sehr geringen Restölgehalt gekennzeichnet ist. Es ist vorgesehen, daß durch das Verfahren das Öl aufrahmt und damit abgetrennt werden kann.
Darlegung des Wesens der Erfindung
Aufgabe der Erfindung ist ein Verfahren zur Spaltung von Öl-in-Wasser-Emulsionen, bei dem sich durch Zugabe geeigneter Polymerer unter gleichzeitiger Abscheidung suspendierter Partikel eine vollständige Aufrahmung der Ölphase ergibt. Erfindungsgemäß wird die Aufgabe dadurch gel ist, daß der Öl-in-Wasser-Emulsion eine cslzsaure Lösung des im Neutralbereich in Wasser unlöslichen Acryloguanamin-Copolymeren der chemischen Grundstruktur
- CHCONH.
- CH
COOH
- CH
C = NH
NH
C = NH
NH
ι I CN
CH0 - CH
CN
Formel I
CH2 - CH - CH2 - CH
-N
-C
— CH CH/
CH-
CH,
mit0<r,s,l,h,n,mS1000 Kettenbausteinen im Polymermolekül und einer Molmasse > 2 000 Dalton, hergestellt durch
Modifizierung von Polyacrylnitril mit Dicyandiamid (PAN-DCD) und ein wasserlösliches Polymer, das kationische Gruppen trägt
und lineare oder verzweigte Strukturen aufweist, zugegeben wird.
Als wasserlösliche kationische Polymere mit linearer Struktur eignen sich z. B. Poly(dimethy!-diallyl-ammoniumchlorid) (PoIy- DMDAAC), Copolymere des DMDAAC mit Acrylamid sowie Copolymere von kationischen Estern oder Amiden der Acrylsäure
bzw. Methacrylsäure mit Acrylamid. Als wasserlösliches kationisches Polymer mit verzweigter Struktur eignet sich einhochverzweigtes, hochmolekulares PoIy-DMDAAC mit geringen Anteilen an niedermolekularen Produkten (Poly-D-v),hergestellt durch Copolymerisation von DMDAAC mit 0,1 bis 3,0Mol-% eines vernetzenden Comonomeren, z. B. Methyl-triallylammoniumchlorid oder Tetraallylammoniumchlorid.
Die Zugabe kann gleichzeitig oder durch aufeinanderfolgende Zugabe des kationischen wasserlöslichen Polymeren und PAN- DCD erfolgen. Die Polymere werden der Emulsion jeweils in Mengen von 1 bis 5000mg/l zugesetzt. Dabei kann der Gehalt der suspendierten Feststoffe in der Emulsion bis 10g/l betragen. Bozogen auf den Ölgehalt der Emulsion werden zwischen 0,1 und 10 Ma.-% der einzelnen Polymere eingesetzt. Der pH-Wert der Emulsion muß zwischen 3 und 9 liegen. Die Aufrahmung erfolgt dann ohne weitere aufwendige Energiezufuhr entweder durch einfaches Stehenlassen oder aber unter
leichtem Rühren bzw. Einblasen von Luft oder Dampf und Ist je nach Stabilität der Emulsion nach wenigen Stunden beendet. Je
höher der Ölgehalt ist, desto höher muß auch der Anteil an wasserlöslichem kationischem Polymer sein und je höher der
Feststoffgehalt ist, desto höher muß der Anteil an Acryloguanamin-Copolymerem gewählt werden. Die Ölphase kann durch
beliebige einfache Trennverfahren, z.B. mittels eines Behälterüberlaufs, gewonnen werden. In einigen Fällen kann eine
Verkürzung der Aufrahmzeit erzielt werden, wenn vor dem Zusatz der erfindungsgemäß einzusetzenden Polymere eine Vorspaltung durch Zugabe von wäßrigen Salzlösungen aus Natriumchlorid, Calciumchlorid, Magnesiumchlorid, Magnesiumsulfat, Aluminiumsulfat, Eisen-3-chlorid oder einem Silikat vorgenommen wird. Das Verfahren stellt einen
hocheffektiven Trennprozeß dar, der für die Spaltung von allen sogenannten mechanischen Emulsionen und allen Emulsionen,die mit anionischen, nichtionischen oder ampholytischen Emulgatoren bzw. Kombinationen daraus stabilisiert sind, anwendbarist. Es kann vorteilhaft dort angewendet werden, wo in den Emulsionen zusätzlich feinverteilte Partikel suspendiert sind. Im
Vergleich zu anderen wasserlöslichen Polymeren sind die Einsatzmengen und der Restölgehalt der Wasserphase erheblich
geringer, die optische Durchlässigkeit der Wasserphase besser. In der aufzurahmenden Emulsion suspendierte Feststoffteilchenscheiden sich als gut filtrierbare Feststoffschicht ab und können mit üblichen Methoden abgetrennt werden.
Die Darlegungen sollen durch folgende Beispiele näher erläutert werden.
AusMhrungsbelsplele
Dabei bedeuten:
PAN-DCD: Acryloguanamin-Copolymeren (nach Formel I)
PoIy-DMDAAC: Polyldimethyl-diallyl-ammoniumchlorid)
Poly-D-v: hochverzweigtes, hochmolekulares PoIy-DMDAAC mit geringen Anteilen niedermolekularer Produkte,
hergestellt durch Copolymerisation von DMDAAC mit 0,1 bis 3Mol-% eines vernetzenden Comonomeren, z. B. Methyl triallyl-ammoniumchlorid oderTetraallylammoniumchlorid unter Zusatz des Comonomeren während der Reaktion
Copolyrrier Copolymer aus 25-75 % DMDaAC und 75-25 % Acrylamid
DMDAAC/AA:
Copolymer Copolymer aus 80 % Acrylamid und 20 % 2-Acryloxyethyl-trirnethyl-ammoniummethylsulfat
AA/AE:
Copolymer Copolymer aus 80 % Acrylamid und 20% 2-Methacryloxyothyl-trimethyl-ammoniummethylsuifat
AA/MAE:
Bei den nachstehend beschriebenen Versuchen zur Emulsionsspaltung bedeuten D die Durchlässigkeit der wäßrigen Phase in 1 cm Schichtdicke und Cö! der Restölgehalt der wäßrigen Phase nach dem Aufrahmen. Die Versuche wurden bei Raumtemperatur durchgeführt.
Beispiel 1
Einer gealterten Bohrölemulsion (Restölgehalt 5,1 Vol.-%) wurden PAN-DCD als 1%ige Lösung in Vio normaler Salzsäure sowie Poly-D-v bei Raumtemperatur zugesetzt, 5s intensiv durchmischt und dann zur Aufrahmung stehen gelassen. Bei Zusatz von 1000 mg/1 PAN-DCD wurde das Öl zu 16,7% entfernt. Bei Zusatz von 200mg/l Poly-D-v wurde das Öl zu 33% entfernt. Bei Zugabe von zuerst 270mg/l PAN-DCD, Durchmischung, Zugabe von 130mg/l Poly-D-v und erneuter Durchmischung betrug die abgetrennte Ölmenge 99,9%. Bei gemeinsamer Zugabe von PAN-DCD und Poly-D-v betrug die abgetrennte Ölmenge ebenfalls 99,9%.
Beispiel 2
Einer Altölemulsion (Restölgehalt 3,1 Vol.-%), in der 1,1 g/l Schmutzteilchen suspendiert waren, wurden 500mg/l PAN-DCD als 1 %ige Lösung in 1Ao η Salzsäure zugesetzt, 5s intensiv durchmischt und anschließend 30 Minuten mit ca. 10 U/min nachgerührt. Nach dem anschließenden Aufrahmen wurde D = 45% gemessen. Setzt man derselben Emulsion 500 mg/l PAN-DCD und 100 mg/1 Poly-D-v zu, so wird D = 94%. Ähnliche Ergebnisse werden erhalten, wenn Kombinationen von PAN-DCD mit anderen kationischen wasserlöslichen Polymeren eingesetzt werden:
a) 500mg/l PAN-DCD + 100mg/l Poly-DMDAAC:D = 89%
b) 500mg/l PAN-DCD + 100mg/l Copolymer DMDAAC/AA:D = 85%
c) 500 mg/l PAN-DCD + 100mg/l Copolymer AA/AE:D = 85%
d) 50Ömg/l PAN-DCD + 100mg/l CopolymerAA/MAE:D = 83%
In allen Fällen wurde eine gut filtrierbare Feststoffschicht gebildet.
Beispiel 3
Di r Altölemulsion aus Beispiel 2 wurde 1000mg/l PAN-DCD als Γ/oige Lösung in Vio normaler Salzsäure zugesetzt, kurzzeitig intensiv durchmischt, 15 Minuten schwach nachgerührt, dann 100mg/l Poly-D-v zugegeben und nach kurzzeitigem intensiven Durchmischen erneut 15 Minuten nachgerührt. Anschließend rahmte die Emulsion auf unter Abscheidung einer gut filtrierbaren Feststoffschicht. D = 95%.
Beispiel 4
Einem ölhaltigen Abwasser (Ölgehalt 2g/l; Feststoffgehalt 0,4 g/l) wurden entsprechend der Verfahrensweise in Beispiel 2 200 mg/l PAN-DCD und 20 mg/l Poly-D-v zugesetzt. Estrat eine nur langsame und unvollständige Aufrahmung ein. Gibt man zusätzlich vorher 100mg/l Magnesiumchlorid zu, so erfolgt vollständige Aufrahmung bei gleichzeitiger Abscheidung einer gut filtrierbaren Feststoffschicht. Es ergab sich D = 96%. Ähnliche Ergebnisse wurden bei Zusatz von Natriumchlorid, Magnesiumsulfat, Calciumchlorid, Aluminiumsulfat, Eisen-3-chlorid oder Silikat erhalten.
Beispiel 5
Entsprechend der Verfahrensweise in Beispiel 2 wurde eine Altölemulsion (Ölgehalt 4,1 Vol.-%, Feststoffgehalt 0,05 g/l) mit 400 mg/l Poly-D-v behandelt. D = 88%, Ca = 18 mg/l. Die wäßrige Phase war nicht zur Wiederverwendung für die Herstellung einer Frischemulsion geeignet, es wurden stets instabile Emulsionen erhalten. Führt man die Emulsionsspaltung hingegen mit 400mg/l Poly-D-v und 1 bis 50mg/IPAN-DCDdurch, so resultiert einewäßrige Phase mitD = 88% und C4, = 18 mg/l, die erneut verwendet werden kann zur Herstellung stabiler Frischemulsionen.
Beispiel β
Ein ölhaltiges Waschwasser (Ölgehalt 5,0%) mit einem pH-Wert von 9 und 10g/l an suspendierten Schmutzpartikeln wurde entsprechend der Verfahrensweise in Beispiel 2 mit 5000mg/l PAN-DCD und 5000mg/l Poly-D-v behandelt. Nach dem Aufrahmen wurde D = 94% gemessen, gleichzeitig hatte sich eine leicht filtrierbare Feststoffschicht gebildet.
Beispiel 7
Einem ölhaltigen Spülwasser mit einem pH-Wert von 3, einem Ölgehalt von 1000mg/l und einem Feststoffgehalt von 0,04g/l wurde entsprechend der Verfahrensweise in Beispiel 2 1 mg/l PAN-DCD und 1 mg/l Poly-D-v zugesetzt. Nach der Phasentrennung lag eine gut filtrierbare Feststoffschicht vor, für die wäßrige Phase wurde D = 94% gemessen.

Claims (1)

  1. Patentansprüche:
    1. Verfahren zur Spaltung von Öl-in-Wasser-Emulsionen durch Zugabe von organischen Polymeren unter Anwendung der Phasentrennung, gekennzeichnet dadurch, daß der Emulsion eine salzsaure Lösung des im Neutralbereich in Wasser unlöslichen Acryloguanamin-Copolymeren der Formel I
    CH2 - CH
    CONH,
    CH2 - CH
    COOH
    - f
    CH0 - CH
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Cited By (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
CN100431654C (zh) * 2006-10-23 2008-11-12 中国石油大学(北京) 一种稠油炼化污水预处理工艺
US8647396B2 (en) 2008-10-10 2014-02-11 Lurgi Gmbh Process and plant for producing biodiesel

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CN100431654C (zh) * 2006-10-23 2008-11-12 中国石油大学(北京) 一种稠油炼化污水预处理工艺
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