DD295378A5 - Stereoselektives hydrierungsverfahren - Google Patents

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DD295378A5
DD295378A5 DD90342087A DD34208790A DD295378A5 DD 295378 A5 DD295378 A5 DD 295378A5 DD 90342087 A DD90342087 A DD 90342087A DD 34208790 A DD34208790 A DD 34208790A DD 295378 A5 DD295378 A5 DD 295378A5
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Istvan Polgar
Jozsef Foeldesi
Janos Kiss
Piroska Major
Karoly Molnar
Andras Sugar
Tamas Szen
Katalin Balogh
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    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D457/00Heterocyclic compounds containing indolo [4, 3-f, g] quinoline ring systems, e.g. derivatives of ergoline, of the formula:, e.g. lysergic acid
    • C07D457/02Heterocyclic compounds containing indolo [4, 3-f, g] quinoline ring systems, e.g. derivatives of ergoline, of the formula:, e.g. lysergic acid with hydrocarbon or substituted hydrocarbon radicals, attached in position 8

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Abstract

Die Erfindung betrifft ein neues stereoselektives Hydrierungsverfahren zur Herstellung von Dihydrolysergol aus Lysergol in der Anwesenheit eines Loesungsmittels und eines auf einen Traeger aufgetragenen Palladiumkatalysators. Erfindungsgemaesz wird Lysergol in der Anwesenheit eines oder mehrerer aprotischen, tertiaeres (tertiaere) Stickstoffatom(e) enthaltenden Loesungsmittel(s) und eines auf Aktivkohle aufgetragenen Palladiumkatalysators hydriert, und dann wird das erhaltene Dihydrolysergol in einer an sich bekannten Weise aus dem Reaktionsgemisch isoliert.{stereoselektives Hydrierungsverfahren; Herstellung; Dihydrolysergol; Lysergol; Loesungsmittel; Traeger; Palladiumkatalysator}

Description

Anwendungsgebiet der Erfindung
Die Erfindung betrifft ein neues stereoselektives Hydrierungsverfahren zur Herstellung von Dihydrolysergol aus Lysergol in der Anwesenheit eines Lösungsmittels und eines auf einen Träger aufgetragenen Palladiumkatalysators.
Charakteristik des bekannten Standes der Technik
10a-Ergoline sind Ausgangssubstanzen von therapeutisch sehr wertvollen und spezifisch wirksamen Verbindungen. Von den 10a-Ergolinen hat Dihydrolysergol (8 ß-Hydroxymethyl-6-metrv ' rgolin), die sogar eine eigene therapeutisch wertvolle (zytostatische) Wirkung aufweist, eine hervorragende Bodeui j (E.eich und Mitarb.: Planta Med. 1986, 290).
Dihydrolysergol und seine Isomere wurden zuerst von W.A.Jacobs und L.C.Craig aus Ergotinin durch Reduktion mit metallischem Natrium im Butanol hergestellt (J. Biol. Chem. 108, 595 [1935]). Dieselben Autoren gewannen ein ähnliches Gemisch von Isomeren ausgehend von Dihydrclysergsäura-methylester in einer analogen Reaktion (J. Biol. Chem. 115,227
Stoll und Mitarbeiter stellten Dihydrolysergol durch die Reduktion von Dihydrolysergsäure-methylester mit Lithiumaluminiumhydrid in einer Ausbeute von ?4% her.
Die oben zitierten Literaturstellen liefern wertvolle Angaben über die physikalischen und chemischen Charakteristiken (Schmelzpunkt, optisches Drehvermögen) von Dihydrolsergol.
Ein praktisch wichtiges Verfahren zur selektiven Hydrierung von Lysergol ist in der ungarischen Patentschrift Nr. 174,577 bekanntgemacht; demgemäß wird Lysergol in einem alkanolischen Medium mittels eines spezifischen, auf Aluminiumoxid als Träger aufgetragenen Palladiumkatalysators hydriert. Die Hydrierung wird in einer sehr dünnen, etwa 1%igen Lösung mittels einer großen Menge (eine dem Gewicht des zu hydrierenden Lysergols gleiche Menge) des Katalysators vollfü'irt und eine Ausbeute von 85% wird erreicht.
Der Nachteil dieses Verfahrens besteht darin, daß Nebenreaktionen sich abspielen. R.Voigt und P.Zier berichten über die möglichen Nebenprodukte der in der Anwesenheit eines protischen Lösungsmittels mittels eines Palladiumkatalysators durchgeführten Hydrierungsreaktionen (Pharmazie28,48611973]).
K. Mayer und E. Eich stellten Dihydrolysergol durch die Transfer-Hydrierung von Lysergol mit Raney-Nickel Katalysator in einem Gemisch von Dioxan und Alkanol mit einer Ausbeute von 90% her. Diese Hydrierung wurde ebenso in einer sehr dünnen Lösung, in der Anwesenheit einer großen Menge des Katalysators (eine dreifache Menge der Menge des zu hydrierenden Lysergols) ausgeführt (Pharmazie 39, [1984]).
Ein gemeinsamer Nachteil der aus der Literatur bekannten Verfahren besteht darin, daß die Hydrierung in einer sehr dünnen Lösung (von etwa 1 %) ausgeführt wird; ein weiterer Nachteil erscheint darin, daß eine sehr große Menge des Katalysators berechnet für eine Einheit der zu hydrierenden Substanz verwendet wird. Außerdem spielen sich Nebenreaktionen im Laufe der Hydrierungsreaktionen ab, wodurch das aus dem Reaktionsgemisch erhaltene Rohprodukt durch Kristallisieren gereinigt werden muß.
Ziel der Erfindung
Das Ziel der Erfindung ist demnach, die obigen Nachteile abzuschaffen, vor allem die Selektivität der Hydrierungsreaktion zu verbessern, sowie ein Hydrierungsverfahren auszuarbeiten, welches aus dem Gesichtspunkt sowohl der technischen als auch der wirtschaftlichen Bedingungen der industriellen Verwirklichung vorteilig ist.
Darlegung des Wesens der Erfindung
Überraschenderweise wurde es nun gefunden, daß Dihydrolysergol in einer praktisch quantitativen Ausbeute und mit einem hoh3n Reinheitsgrad hergestellt werden kann, gleichzeitig die Konzentration der zu hydrierenden Substanz im Lösungsmittel um eine Größenordnung gesteigert und die Menge des Katalysators um zwei Größenordnungen vermindert werden kann (d. h. eine
10%Lysergol enthaltende Lösung in der Anwesenheit von 2% Katalysators hydriert wird), wenn die katalytische Hydrierung von Lysergol in einem tertiäres (tertiäre) Stickstoffatom(e) enthaltenden, aprotischen organischen Medium als Lösungsmittel durch die Anwendung eines auf Aktivkohle als Träger aufgetragenen Palladiumkatalysators durchgeführt wird. Das erfindungsgemäße Verfahren ist um so mehr überraschend, da die Hydrierung in einem tertiäres Stickstoffatom enthaltenden, aprotischen Lösungsmittel z.B. in Ν,Ν-Dimethylformamid und/oder Pyridin nebst einer sehr bedeutenden Verminderung der Menge des Katalysators realisiert werden kann. Nämlich ist es bekannt, daß durch die Anwendung eines, tertiäres Stickstoffatom enthaltenden, Lösungsmittels die Wirkungsfähigkeit des Katalysators ermäßigt, und durch die Anwendung der Verbindungen des Amin-Typs sogar ausgedrückt vermindert wird. Dagegen wird die Aktivität von Palladiumkatalysatoren durch Alkenole und Karbonsäuren wesentlich gesteigert. Eben deshalb werden Alkenole als Lösungsmittel in den aus der Literatur bekannten Verfahren verwendet, aber auch unter diesen Umständen soll ein großer Überschuß des Katalysators angewandt werden. Folglich, in Kenntnis des Standes der Technik ist es ein unerwarteter Effekt, daß die Menge des Katalysators um zwei Größenordnungen vermindert und die Hydrierungsreaktion in einer wesentlich mehr konzentrierten Lösung durchgeführt werden kann, wobei die Reaktion sehr schnell, mit einer vollständigen Selektivität und quantitativen Ausbeute stattfindet, wenn die katalytisch^ Hydrierung von Lysergol in einem tertiäres Stickstoffatom enthaltenden, aprotischen Lösungsmittel realisiert wird. Gegenstand der Erfindung ist demnach ein stereoselektives Verfahren zur Herstellung von Dihydrolysergol aus Lysergol durch Hydrierung in der Anwesenheit eines Lösungsmittels und eines auf einen Träger aufgetragenen Palladiumkatalysators. Für das erfindungsgemäße Verfahren ist es kennzeichnend, daß man Lysergol in der Anwesenheit eines oder mehrerer aprotischen, tertiäres (tertiäre) Stickstoffatom(e) enthaltenden Lösungsmittel(s) und eines auf Aktivkohle aufgetragenen Palladiumkatalysators hydriert, und dann das so erhaltenen Produkt aus dem Reaktionsgemisch in einer an sich bekannten Weise ausgewinnt. Erfindungsgemäß verfährt man so, daß man Lysergol in einem oder mehreren aprotischen, tertiäres (tertiäre) Stickstoffatom(e) enthaltenden Lösungsmittel(n) löst, den Katalysator zugibt, und mit Wasserstoffgas unter Atmosphärendruck oder unter einem kleinen Überdruck bis zur völligen Sättigung hydriert. Als Lösungsmittel verwendet man vorzugsweise Ν,Ν-Dimethylformamid, Pyridin oder deren Gemisch.
Als Katalysator wird ein Katalysator, enthaltend 5 bis 10% Palladium auf Aktivkohle Träger angewandt; diesem Zwecke ist irgendein, in dem Handelsverkehr erhältlicher, allgemein verwendeter Katalysator geeignet.
Die Hydrierung wird zweckmäßigerweise bei einer erhöhten Temperatur, vorzüglicherweise bei einer Temperatur zwischen 4O0C und der Siedetemperatur des Reaktionsgemisches ausgeführt. Gemäß unseren Erfahrungen liegt die günstigste Temperatur bei 6O0C. Die Hydrierung kann unter Atmosphärendruck durchgeführt werden, es ist aber zweckmäßig, besonders in industriellen Maßstäben, einen Druck von 2 bis 5bar anzuwenden um die Reaktionsdauer zu verkürzen und dadurch die Produktionskapazität zu erhöhen. Die Beendigung der Reaktion kann durch eine geeignete analytische Prüfung, z. B. chromatographisch kontrolliert werden. Die Reaktion dauert üblicherweise 3 bis 4 Stunden.
Nach Beendigung der Reaktion wird der Katalysator ausfiltriert, das Produkt wird aus dem Reaktionsgemisch durch Zugabe von Wasser auskristallisiert und isoliert
Die wesentlichen Vorteile des erfindungsgemäßen Verfahrens können wie folgt zusammengefaßt werden.
1. Die Selektivität der Hydrierungsreaktion wird deutlich verbessert, wobei die Nebenreaktionen zurückgedrängt werden. Dadurch wird die Ausbeute wese ntlich erhöht und der Reinheitszustand des so erhaltenen Produktes ist wesentlich besser als der der in der Literatur beschriebenen Verfahren.
2. Die Konzentration der zu hydrierenden Substanz wird um eine Größenordnung erhöht, wodurch c js erfindungsgemäße Verfahren der industriellen Verwirklichung sehr geeignet ist.
3. Die benötigte Menge des Katalysators wird um zwei Größenordnungen vermindert, wodurch das Verfahren sowohl aus technischem als auch aus ökonomischem Gesichtspunkt sehr günstig ist.
Ausführungsbeispielo
Das erfindungsgemäße Verfahren wird im folgenden durch nicht beschränkenden Ausführungsbeispielen erläutert.
Beispiel 1
0,3g auf Aktivkohle als Träger aufgetragener, 10% Palladium enthaltender Katalysator wird einer Lösung von 13g (0,0511 Mol) Lysergol in einem Gemisch von 300ml Ν,Ν-Dimethylformamid und 30ml Pyridin zugegeben und das Gemisch wird bei 6O0C unter Atmosphärendruck hydriert. Die Hydrierung wird bis zum Verschwinden der letzten Spuren der Ausgangssubstanz fortgesetzt (was chromatographisch kontrolliert wird). Die Hydrierung dauert etwa 4 Stunden.
Nach Beendigung der Reaktion wird der Katalysator ausfiltriert und 3000 ml Wasser werden dem Filtrat zugegeben, danach wird das Gemisch zu 2O0C gekühlt und 1 Stunde lang gerührt. Das Produkt wird filtriert und getrocknet. So erhält man 12,5g Dihydrolysergol (0,0488 Mol; 95,4% Ausbeute) mit einem Schmelzpunkt von 2880C (Zersetzung) und mit einem spezifischen Drehvermögen von -95° (c = 0,5, Pyridin).
Beispiel 2
0,2 g auf Aktivkohle als Träger aufgetragener, 10% Palladium enthaltener Katalysator wird einer Lösung von 13g (0,0511 Mol) Lysergol in einem Gemisch von 125ml Ν,Ν-Dimethylformamid und 5ml Pyridin zugegeben und das Gemisch wird bei 6O0C Temperatur unter einem Druck von 5bar hydriert. Die Hydrierung dauert etwa 3 Stunden (was chromatographisch kontrolliert wird).
Nach Beendigung der Reaktion wird der Katalysator ausfiltriert und 2000 ml Wasser werden dem Filtrat zugegeben, danach wird das Filtrat zu 5°C gekühlt und 2 Stunden lang gerührt. Das Produkt wird ausfiltriert und getrocknet. So erhält man 12,9g Dihydrolysergol (0,0503 Mol; 98,5% Ausbeute) mit einem Schmelzpunkt von 2880C (Zersetzung) und mit einem spezifischen Drehvermögen von -950C (c = 0,5, Pyridin).

Claims (4)

1. Stereoselektives Verfahren zur Herstellung von Dihydrolysergol aus Lysergol durch Hydrierung in der Anwesenheit eines Lösungsmittels und eines auf einen Träger aufgetragenen Palladiumkatalysators, dadurch gekennzeichnet, daß man Lysergol (9,10-Didehydro-8ß· hydroxymethyl-6-methyl-ergolin) in der Anwesenheit eines oder mehrerer aprotischen, tertiäres (tertiäre) Stickstoffatom(e) enthaltenden Lösungsmittel(s) und eines auf Aktivkohle aufgetragenen Palladiumkatalysators hydriert und dann das erhaltene Dihydrolysergol [8ß-Hydroxymethyl-6-methyl-ergolin, (1Oa)] in einer an sich bekannten Weise aus dem Reaktionsgemisch ausgewinnt.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man Ν,Ν-Dimethylformamid, Pyridin oder deren Gemisch als Lösungsmittel verwendet.
3. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man die Hydrierung bei einer erhöhten Temperatur, zweckmäßigerweiue bei einer Temperatur zwischen 400C und der Siedepunkt des Reaktionsgemisches ausführt.
4. Verfahren nach Anspruch 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß man die Hydrierung unter einem Druck von 1 bis 5barausführt.
DD90342087A 1989-06-27 1990-06-26 Stereoselektives hydrierungsverfahren DD295378A5 (de)

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