DD295561A5 - Verfahren zur absorption von schadstoffgemischen aus abgasen - Google Patents
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Abstract
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Absorption von Schadstoffgemischen aus Abgasen, die als hauptsaechliche Schadstoffkomponenten HCl, HF, SiF4, SO2, NOx und/oder benetzbare Staeube enthalten. Derartige Schadstoffe sind vor allem in den Abgasen von Muellverbrennungsanlagen in zum Teil sehr unterschiedlichen Zusammensetzungen enthalten. Ziel der Erfindung ist es, ein effektives Verfahren zur Absorption von Schadstoffgemischen aus schadstoffhaltigen Abgasen zu entwickeln, das mit geringem technischem und oekonomischen Aufwand arbeitet. Die Schadstoffkomponenten sollen bis auf die zulaessigen Emissionswerte absorbiert und in kristalliner und/oder konzentriert geloester Form zurueckgewonnen werden. Erfindungsgemaesz wird die Aufgabe dadurch geloest, dasz in einer ersten Absorptionsstufe mit Wasser absorbiert wird und eine Duennsaeure entsteht, in einer zweiten Absorptionsstufe mit waeszriger Alkaliloesung absorbiert wird und eine alkalische Salzloesung entsteht, und dasz die Duennsaeure und die alkalische Salzloesung in einem Mischkristallisator zusammengefuehrt, neutralisiert und die dadurch entstehenden schwer loeslichen Salzkomponenten auskristallisieren.
Description
Hierzu 1 Seite Zeichnung
Anwendungsgebiet der Erfindung
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Absorption von Schadstoffgemischen aus schadstoffhaltigen Abgasen, die als hauptsächliche Schadstoffkomponenten leicht wasserlösliche saure Bestandteile wie zum Beispiel HCI, HF, S1F4, Stäube und I anderes sowie schwer wasserlösliche Bestandteile, wie zum Beispiel SO2, Nox, saure Nebel u. a. enthalten. Solche Abgase entstehen bei verschiedenartigen Verbrennungs- und Schmelzprozessen bei denen neben anorganischen Verbindungen auch organische Substanzen verbrannt werden. Vor allem die Abgase von Müllverbrennungsanlagen enthalte die genannten Schadstoffe in zum Teil sehr unterschiedlichen Zusammensetzungen und Konzentrationen.
Charakteristik der bekannten technischen Lösungen
Es sind sehr verschiedenartige Verfahren zur Naßreinigung beziehungsweise Absorption schadstoffhaltiger Abgase bekannt1 welche spezielle Schadstoffe in den unterschiedlichsten Absorptionsvorrichtungen sowohl einstufig als auch mehrstufig absorbieren. Diese bekannten Absorptionsverfahren beziehen sich in den meisten Fällen auf spezifische Schadstoffkomponenten, die mit einem besonders dafür geeigneten Absorptionsmittel absorbiert werden. So sind ein- oder mehrstufige Absorptionsverfahren zur Absorption saurer und leicht wasserlöslicher Schadstoffe, wie zum Beispiel HCI, HF, SiF4, Stäube u.a. bekannt (DE-AS 2063367, DE-PS 3139991, DD-PS 150737). Diese Absorptionsverfahren arbeiten sowohl mit Wasser als auch mit anderen, vorwiegend alkalischen Absorptionsmedien. Weiterhin sind ein- oder mehrstufige Absorptionsverfahren zur Absorption schwer wasserlöslicher Schadstoffkomponenten, wie zum Beispiel SO2, Nc
saure Nebel u.a. bekannt, die mit speziellen Absorptionsmedien, wie Kalk, verdünnten Alkalilösungen, Salzlösungen oder auch mit speziellen Zusatzstoffen arbeiten. (AT 354988, DE-OS 2221997, DE-AS 2241623, DE-OS 2323508, DD-PS 110833, DD-PS 185231, DD-PS 200 606)
Die Rückgewinnung dieser Schadstoffe in verwertbarer Form ohne Abwasseranfall gelingt dabei nur in einigen Anwendungsfällen, weil die Schadstoffzusammensetzungen und/oder -konzentrationen im Rohgas eine qualitätsgerechte Rückgewinnung nicht oder nur mit unvertretbar hohem Aufwand zulassen. Deshalb muß die Zielstellung einer effektiven Abgasreinigung darauf gerichtet sein, ein möglichst konzentriertes und neutrales Abprodukt zu erzielen, das gegebenenfalls entweder wieder in den Produktionsprozeß zurückgeführt werden kann oder auf einfache Weise aufgearbeitet werden kann. Die konzentrierteste Form der Schadstoffrückgewinnung ist die feste, das heißt kristalline Form. Jede selbst auch konzentrierte Lösung hat einen der Löslichkeiten der verschiedenen Schadstoffkomponenten entsprechenden verhältnismäßig hohen Wasseranteil, der eine Weiterverarbeitung aufwendig macht.
Nun sind auch Verfahren bekannt, die eine Schadstoffrückgewinnung in kristalliner und verwertbarer Form ermöglichen (DD-PS 127548). Dieses bekannte Verfahren zur Schadstoffrückgewinnung in kristalliner Form zielt jedoch hauptsächlich auf spezielle Abgase mit spezifischen Schadstoffkomponenten, die eine Rückgewinnung in einer verwertbaren, qualitätsgerechten Form, wie zum Beispiel NaF, CaF2, Gips u.a. zulassen.
Sobald aber schadstoffhaltige Abgase mit Schadstoffgemischen unterschiedlichster Zusammensetzung und Schadstoffkonzentrationen entstehen, versagen diese auf spezielle Schadstoffkomponenten ausgerichteten Absorptionsverfahren.
Ziel der Erfindung
Ziel der Erfindung ist es, ein effektives Verfahren zur Absorption von Schadstoffgemischen aus schadstoffhaltigen Abgasen, die sowohl leicht wasserlösliche Schadstoffkomponenten, wie zum Beispiel HCI, HF, S1F4, Stäube als auch schwer wasserlösliche Schadstoffanteile, wie zum Beispiel SO2, NOx, saure Nebel enthalten, zu finden, bei dem eine gleichzeitige Rückgewinnung dieser Schadstoffkomponenten in kristalliner Form und/oder in konzentrierter Lösung möglich ist.
Darlegung des Wesens der Erfindung
Der Erfindung liegt die Aufgabezugunde, ein Verfahren zur Absorption von Schadstoffgemischen aus Abgasen zu entwickeln, welches es ermöglicht, schadstoffgemischhaltige Abgase mit sehr unterschiedlichen Schadstoffzusammensetzungen und -konzentrationen mittels Naßreinigung von sämtlichen Schadstoffkomponenten bis auf die zulässigen Emissionswerte zu befreien und dabei gleichzeitig diese Schadstoffe in kristalliner und/oder konzentriert gelöster Form mit einem möglichst neutralen pH-Wert zurückgewinnen.
Erfindungsgemäß wird die Aufgabe dadurch gelöst, daß leicht wasserlösliche Schadstoffkomponenten, wie zum Beispiel HCI, HF, SiF4, Stäube u. a. in einer ersten Absorptionsstufe mit Wasser absorbiert werden und eine Abfallsäure entsteht, daß in einer zweiten nachgeschalteten Absorptionsstufe schwer wasserlösliche Schadstoffkomponenten, wie zum Beispiel SO2, NOx, saure Nebel u. a. mit einer wäßrigen Alkalilösung absorbiert werden und eine alkalische Salzlösung entsteht, daß die Abfallsäure aus der ersten Absorptionsstufe und die alkalische Salzlösung aus der nachgeschalteten zweiten Absorptionsstufe in einem Mischkristallisator zusammengeführt, intensiv vermischt und dadurch neutralisiert werden und daß die so entstehenden schwer löslichen Salzkomponenten, wie zum Beispiel NaF, Na2SiFe u. a. entsprechend dem sich einstellenden Lösungsgleichgewicht auskristallisieren.
Es wurde gefunden, daß sich als in die nachgeschaltete alkalische Absorptionsstufe einzusetzendes alkalisches Absorptionsmittel vorzugsweise eine 10- bis 20Ma.-%ige NaOH- oder Na2CO3-Lösung eignet, welche die SO2-haltigen Komponenten zu den entsprechenden leicht löslichen Sulfiten und Sulfaten und die NOx-haltigen Komponenten zu ebenfalls leicht löslichen Nitriten und Nitraten umsetzen ohne daß bereits während des Absorptionsprozesses Kristallisationserscheinungen auftreten.
Weiterhin wurde gefunden, daß ein vorzugsweise neutraler pH-Wert im Mischkristallisator durch die einzusetzende alkalische Lösung konstant eingestellt werden kann, so daß eine vorzugsweise neutrale Lösung der entsprechenden Salze entsteht. Eine hohe Konzentration der entstehenden neutralen Salzlösung wird erfindungsgemäß dadurch erreicht, daß am Kopf der Absorptionskolonnen weniger als 0,05 (l/m3 wasserdampfgesättigtes Abgas) unverbrauchtes Absorptionsmittel aufgebeben wird. Dabei werden diese unverbrauchten Absorptionsmedien im reinen Gegenstrom zum Abgas geführt, was mit Durchlaufsiebböden geeigneter Konstruktion effektiv möglich wird, so daß eine maximale Endreinigung bei minimalem apparativen und energetischen Aufwand erreicht wird.
Zwecks Auf konzentrierung werden im unleren Teil der Siebbodenkolonnen die Absorptionsmedien mit spezifischen Flüssigkeitsbelastungen bis zu 5 l/m3 Gas im Kreislauf gefördert.
Erfindungsgemäß kann der Kristallisationseffekt im Mischkristallisator dadurch vergrößert werden, daß die Salzlösung während des Kristallisationsvorganges indirekt gekühlt wird. Das wird besonders bei solchen Rohgasen effektiv, die mit höheren Temperaturen und/oder Taupunkten anstehen, so daß eine indirekte Kühlung des Mischkristallisators mit Kühlwasser erfolgen kann. Bei dieser Fahrweise mit Kühlung ist eineteilweise Rückführung der Mutterlösung in den unteren Kreislauf der alkalischen Absorptionsstufe möglich. Es wird dann nur so viel konzentrierte Mutterlösung aus dem Prozeß ausgekreist, wie zur Aufrechterhaltung eines normalen Absorptionsprozesses notwendig ist. Der normale, störungsfreie Absorptionsprozeß ist einmal begrenzt durch die Teilpartialdrücke der einzelnen Schadstoff komponenten im Rohgas und zum anderen durch die Sättigungsgleichgewichte der in der alkalischen Absorptionsstufe entstehenden gelösten Salzkomponenten. Wenn eine Rückführung der ausgekreisten konzentrierten Mutterlösung in den Produktionsprozeß nicht möglich ist, kann eine wirtschaftliche Weiterverarbeitung zum Beispiel durch eine fraktionierte Kristallisation beziehungsweise Eindampfung erfolgen.
Die Erfindung soll nachstehend an einer Zeichnung erläutert werden.
Ausführungsbeispiel:
5800 m3 i. N./h Rohgas werden durch den Ventilator 1 über die Rohgasleitung 2 mit 800C in die erste Absorptionsstufe 3 gefördert Das Rohgas enthält folgende Schadstoffanteile:
Fluorwasserstoff (HF) = 200mg/m3i.N.
Chlorwasserstoff (HCI) = 120mg/m3i.N.
Schwefeldioxyd (SO2) = 350mg/m3i.N.
Stickstoffoxyde (NOx) = 100mg/m3i.N.
benetzbare Stäube = 50mg/m3i.N.
Das Trägergas ist Luft, der Taupunkt des Rohgases liegt bei 3O0C.
In der ersten Absorptionsstufe 3 werden die leicht wasserlöslichen Schadstoffkomponenten HF und HCI mit 217 l/h Wasser, das ι über die Zuführung 4 am Kolonnenkopf aufgegeben wird nahezu vollständig absorbiert. Die Kreiselpumpe 5 fördert 20m3/h Dünnsäure über die Säureleitung 6 im unteren Teil der ersten Absorptionsstufe im Kreislauf. Über die Säureleitung 7 werden kontinuierlich 37 l/h Abfallsäure ausgekreist, diese hat eine Zusammensetzung von ~3Ma.-% HF, ~2Ma.-% HCI, ~1 Ma.-% Staub und als Rest Wasser. Die Ablauftemperatur liegt bei 400C und entspricht der Absorptionstemperatur. Das von den wasserlöslichen Schadstoffkomponenten nahezu befreite Gas gelangt über die Gasleitung 8 in die nachgeschaltete zweite Absorptionssutfe 9. In der zweiten Absorptionsstufe 9 werden die schwer wasserlöslichen Schadstoffkomponenten SO2 und NOx mit einer 16Ma.-%igen NaOH-Lösung bis auf die zulässigen Emissionswerte absorbiert. 39l/h NaOH-Lösung werden über die Zuführung 10 am Kopf der zweiten Absorptionsstufe 9 aufgegeben und im totalen Gegenstrom zum Gas geführt. Über die Kreislaufpumpe 11 werden 20 m3/h alkalische Salzlösung über die Rohrleitung 12 im Unterteil der zweiten Absorptionsstufe 9 I im Kreislauf gefördert. Das bis auf die zulässigen Emissionswerte gereinigte Abgas wird über den Schlot 14 ins Freie geführt. Die überschüssige alkalische Salzlösung wird über die Rohrleitung 13 ausgekreist und zusammen mit der Abfallsäure aus der Absorptionsstufe 3 in den Mischkristallisator 15 geführt.
Im Mischkristallisator 15 werden die beiden konzentrierten Abfallmedien intensiv miteinander vermischt. Dabei wird über die zugeführte alkalische Lösung ein neutraler pH-Wert 7 eingestellt. Durch die intensive Vermischung der sauren Komponenten aus der ersten Absorptionsstufe 3 (HF, HCI) mit der überschüssigen NaOH-Lösung aus der zweiten Absorptionsstufe 9 werden die sauren Komponenten zu den entsprechenden Alkalisalzen chemisch umgesetzt (NaF, NaCI). Dabei erfolgt eine Übersättigung der konzentrierten Salzlösung und die schwer löslichen Salzkomponenten (z.B. NaF) kristallisieren entsprechend dem Sättigungsgleichgewicht der Lösung aus. Die entstehende Kristallmaische wird aus dem Unterteil des Mischkristallisators 15 über die Ablaßleitung 16 aus dem Prozeß ausgekreist und einer Weiterverwertung zugeführt.
Der Kristallisationsprozeß kann zusätzlich durch indirekte Kühlung im Mischkristallisator 15 unterstützt werden. Ein geeignetes Kühlmittel, z. B. Kühlwasser, wird bei 17 dem Kühlmantel des Mischkristallisators zugeführt und bei 18 wieder abgeführt. Auf diese Weise entsteht im Mischkristallisator 15 eine übersättigte Salzlösung mit folgender Zusammensetzung:
| Na2SO3 = | 5,1 Ma.-% |
| NaNO2 = | 1,3Ma.-% |
| NaF | 3,2Ma.-% |
| NaCI = | 1,5Ma.-% |
| Staub = | 0,4Ma.-% |
| H2O | 88,5Ma.-% |
Die Gesamtmenge dieser Salzlösung beträgt ca. 701/h.
Die gesättigte Salzlösung wird mit einer Temperatur von 30°C über die Überlaufleitung 19 in die Vorlage 20geführt und von dort mittels Kreiselpumpe 21 entweder über die Rohrleitung 22 in die zweite Absorptionsstufe zurückgeführt oder über die Rohrleitung 23 aus dem Prozeß ausgekreist und einer Weiterverwertung zugeführt.
Claims (7)
- -1- 295 56, Erfindungsanspruch:1. Verfahren zur Absorption von Schadstoffgemischen aus schadstoffhaltigen Abgasen, die als hauptsächliche Schadstoffe HCI, HF, SiF4, SO2, NOx und/oder Stäube enthalten, in zwei hintereinandergeschalteten Absorptionskolonnen mit Durchlaufsiebböden, wobei als Absorptionsmittel Wasser und/oder eine wäßrige Alkalilösung eingesetzt wird, dadurch gekennzeichnet, daß in der ersten Absorptionsstufe (3) die leicht wasserlöslichen Schadstoffkomponenten, wie zum Beispiel HCI, HF, und S1F4 sowie auch Stäube mit Wasser absorbiert werden und eine Abfallsäure entsteht, daß in der zweiten nachgeschalteten Absorptionsstufe (9) schwer wasserlösliche Schadstoff komponenten, wie zum Beispiel SO2, NOx , und Nebel mit einer wäßrigen Alkalilösung absorbiert werden und eine alkalische Salzlösung entsteht, daß die Abfallsäure und die alkalische Salzlösung in einem Mischkristallisator (15) zusammengeführt und dadurch neutralisiert werden und daß die so entstehenden schwer löslichem Salzkomponenten, wie zum Beispiel NaF, Na2SiF6 u.a. entsprechend dem sich einstellenden Lösungsgleichgewichts auskristallisieren und als kristalline Salzmischung ausgekreist werden.
- 2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das in die alkalische Absorptionsstufe (9) zugeführte alkalische Absorptionsmittel vorzugsweise eine 10- bis 20 Ma.-%ige NaOH- oder Na2CO2I Lösung ist.
- 3. Verfahren nach Anspruch 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, daß der pH-Wert im Mischkristallisator, (15) durch die zugeführte Menge an frischer Alkalilösung konstant, vorzugsweise auf pH 7 bis 8, eingestellt wird.
- 4. Verfahren nach Anspruch 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß im oberen Teil der Absorptionskolonnen (3; 9) weniger als 0,05 l/m3 wasserdampfgesättigtes Abgas unverbrauchtes ι Absorptionsmittel am Gas austritt aufgegeben und im reinen Gegenstrom ohne Rückvermischunc zum schadstoffhaltigen Abgas geführt wird.
- 5. Verfahren nach Anspruch 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, daß im mittleren Teil der Kolonnen (3; 9I Abfallsäure beziehungsweise alkalische Salzlösung in eine Menge bis zu 5l/m3 Abgas durch Kreislauffahrweise zugeführt wird.
- 6. Verfahren nach Anspruch 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, daß die Teilkristallisation im Mischkristallisator bei einem niedrigeren Temperaturniveau erfolgt als der Absorptionsprozeß in ι der alkalischen Absorptionsstufe (9).
- 7. Verfahren nach Anspruch 1 bis 6, dadurch gekennzeichnet, daß die nicht ausgekreiste Mutterlaugi aus dem Mischkristallisator (15) der im Kreislauf geförderten alkalischen Salzlösung zugemischt wird, in dem diese im mittleren Teil der nachgeschalteten alkalischen Absorptionskolonnen (9) zusammen mit der Kreislauflösung zugeführt wird.
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