DD295607A5 - Verfahren zur anreicherung von stickstoff aus luft - Google Patents

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DD295607A5
DD295607A5 DD29177186A DD29177186A DD295607A5 DD 295607 A5 DD295607 A5 DD 295607A5 DD 29177186 A DD29177186 A DD 29177186A DD 29177186 A DD29177186 A DD 29177186A DD 295607 A5 DD295607 A5 DD 295607A5
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adsorption
zeolite
air
enrichment
nacaa
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DD29177186A
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Udo Haedicke
Uwe Harms
Peter Schmidt
Juergen Maass
Klaus Wiegleb
Guenter Prast
Peter Lehmann
Helmut Fuertig
Werner Hoese
Wolfgang Roscher
Original Assignee
Chemie Ag Bitterfeld-Wolfen,De
Komplette Chemieanlagen Dresden,De
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  • Oxygen, Ozone, And Oxides In General (AREA)
  • Solid-Sorbent Or Filter-Aiding Compositions (AREA)

Abstract

Die Erfindung betrifft die Anreicherung von Stickstoff aus Luft mit einem zeolithischen Adsorptionsmittel nach dem PSA-Prinzip. Erfindungsgemaesz wird mit Zeolith NaA und/oder NaCaA mit einem Ca2-Ionengehalt von hoechstens 25 * und mit spezieller Sekundaerporositaet unter bestimmten verfahrensmaeszigen Bedingungen Stickstoff direkt in der Luft auf bis 95 * angereichert.

Description

Anwendungsgebiet der Erfindung
Die Erfindung betrifft die Anreicherung von Stickstoff aus der Luft mit zeolithischem Molekularsieb nach dem PSA-Prinzip. Anwendbar ist die Erfindung für die Erzeugung sauerstoffreduzierter Schutzgase.
Charakteristik der bekannten technischen Lösungen
Die Verwendung zeolithischer Molekularsiebe (natürliche Zeolithe, Mordenit, Zeolith NaCaA, Zeolith NaCaX) für die Trennung von N2 und O2 (Luft) ist bekannt. Da diese Zeolithe N2 bevorzugt adsorbieren, sind alle bekannten Verfahren der Lufttrennung mit Zeolithen Verfahren der Oj-Anreicherung.
Versuche, eine zeolithische CvSelektivität und damit eine ^-Anreicherung in der Luft zu erreichen, sind durchgeführt worden. Nach US-PS 2882243 wird mit einem NaA-Zeolith bei einer Temperatur von 77 K selektiv Sauerstoff adsorbiert. Für eine ;
technische Nutzung ist jedoch der Kühlaufwand zu hoch und auch nicht sinnvoll. Nach DD-PS154690 führt ein lonengehalt von j über 90 Mol-% Li+-Ionen oder 5 bis 45 Mol-% Ba2+-lonen im Zeolith NaA bei Adsorptionstemperaturen von 298,15 bis 195,15 K zu einer gewissen O2-Selektivität. Nach DD-PS152522 wird ein ähnlicher Effekt mit engporigen Zeolithen, die durch Gitterstörstellen modifiziert sind, bei Adsorptionstemperaturen zwischen 298,15 bis 195,15 K erzielt. In der US-PS 3282028 wird I ein NaA-Zeolith mit einem lonengehalt von 10Mol-% K+-Ionen beschrieben. Der Zeolith besitzt jedoch nur eine geringe Kapazität, ij Verfahrensmäßige Lösungen zur Nutzbarmachung dieser Zeolithe sind nicht bekannt. Bekannt ist dagegen der Weg der indirekten Nj-Anreicherung, wie er in der DD-PS 219377 mit hochausgetauschten NaMgA- und NaCaA-Zeolithen beschrieben wird. Nach diesem Verfahren kann jedoch nur zuvor adsorbierter Stickstoff mittels Desorption durch Evakuierung gewonnen werden. Nachteilig ist hierbei somit der erhöhte Aufwand, der sich aus der geringen N2-Adsorptionskapazität der Zeolithe und der zusätzlich zu erbringenden Energie für die Ny-Desorption (Vakuumpumpe) ergibt.
Ziel der Erfindung
Ziel der Erfindung ist die Entwicklung eines praktikablen PSA-Verfahrens zur direkten ^-Anreicherung aus Luft auf der Grundlage eines zeolithischen Adsorptionsmittels.
Darlegung des Wesens der Erfindung
Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, das zu entwickelnde Verfahren zur N2-Anreicherung auf der Grundlage eines speziellen zeolithischen Adsorptionsmittels so zu gestalten, daß eine direkte Abminderung des O2-Gehaltes und eine Anreicherung des N2-Gehaltes im Produktgasstrom erreicht wird.
Die Aufgabe wird erfindungsgemäß dadurch gelöst, daß eine Nj-Anreicherung erzielt wird durch bevorzugte Adsorption des j Sauerstoffs an einem nach Verformung und Kalzinierung durch Hydratisierung auf mindestens 16Ma.-% H2O bei einer Hydratisierungsgeschwindigkeit von höchstens 0,8g H2OAIOOg Zeolith (entwässert) und Stunde, 12 bis 24stündige Behandlunj in 10 bis20%iger Natronlauge bei 343,15 bis373,15 K und Nachaktivierung bei 623,15 bis 723,15 K erzeugten Zeolith vom Typ Na/ und/oder NaCaA mit einem Ca2+-lonengehalt von höchstens 25 Mol-% und mit einem häufigsten Porenradius im Zwischenkornbereich von 200 bis 800 A, wobei bei einer reinen Adsorptionsdauer von 15 bis 35 s im üblichen PSA-Druckberek folgende Verhältnisse eingehalten werden:
fc?*SS
AdsorptionsdrucfoDesorptionsdruck 2,75-6:1
Spülgasmenge:Produktgasmenge in der Zeiteinheit 6-2:1
Entspannungsgeschwindigkeit:
Strömungsgeschwindigkeit in der Adsorptionsphase 8-25:1
Untersuchungen zur Lufttrennung zeigten, daß mit dem erfindungsgemäßen Verfahren eine direkte ^-Anreicherung auf -95 Vol.-% erreicht werden kann. Grundlage dafür ist in erster Linie die überraschend gefundene Selektivitätsumkehrung des erfindungsgemäßen Zeolithen NaA bzw. NaCaA mit einem Ca2+-lonengehalt von höchstens 25Mol-% (anstatt 50 bis 75Mol-% Ca2+-lonen beim N2-selektiven NaCaA-Molekularsieb) und einem häufigsten Porenradius im Zwischenkornbereich von 200 bis 800 A. Es wurde gefunden, daß dieser häufigste Porenradius eingestellt werden kann, wenn mit Ton granulierte und im Temperaturbereich von 823,15 bis 923.15K kalzinierte Zeolithe vom Typ NaA und NaCaA einer Hydratisierung auf mindestens 16Ma.-% H2O bei einer Hydratisierungsgeschwindigkeit von höchstens 0,8g H2O/100g Zeolith (entwässert) und Stunde unterzogen und anschließend einer 12 bis 24stündigen Behandlung in verdünnter Natronlauge im Temperaturbereich von 343,15 bis 373,15 K ausgesetzt werden. Nach Waschen des Granulates mit Wasser, Trocknung und Nachaktivierung bei 623,15 bis 723,15K ist der Zeolith einsatzbereit und zeigt die gewünschte Selektivität und Aktivität unter der Voraussetzung, daß die Einsatzparameter des erfindungsgemäßen Verfahrens eingehalten werden. Es wurde gefunden, daß im Gegensatz zu zeolithischen 02-Anreicherungsverfahren, bei denen von einem hohen Spülgasüberschuß gegenüber dem Produktgasstrom (Verhältnis 10 bis 25:1) ausgegangen wird, mit einem Verhältnis der Spülgasmenge zur Produktgasmenge von 6 bis 2:1 hohe . N2-Anreicherungswerte erhalten werden können. Oas erfindungsgemäße Verfahren kann in PSA-Anlagen, die nach dem Überdruckprinzip arbeiten, angewandt werden. Der erfindungsgemäße Zeolith zeigt seine Selektivität jedoch auch in Unterdruckanlagen. Die nachfolgend aufgeführten Beispiele sollen das erfindungsgemäße Verfahren verdeutlichen, ohne es einzuschränken.
Ausführungsbeispiel
In einer PSA-Versuchsapparatur, bestehend aus zwei wechselseitig in Ad- und Desorption stehenden Adsorbern wurden nacheinander jeweils 6,21 der nachfolgend aufgeführten Molekularsiebchargen I, Il und III auf ihre N2/O2-Trennwirksamkeit untersucht. Es handelte sich dabei um Kugelgranulate der einheitlichen Korngröße 0,5 bis 1,0mm.
Charge I
Charge Il
Charge III
Zeolith NaCaA NaCaA NaA
Ca2T-lonengehalt (Mol-%) 72 21 0,0
Hydratisierung (Ma.-%) - 16,0 16,8
Hydratisierungsdauer (h) - 32 32
Behandlungsdauer in NaOH (h) - 12 12
Häufigster Porenradius im
Zwischenkornbereich (A) 3200 420 560
Versuchsbedingungen:
Adsorptionsdruck: 0,325MPa
Luftdurchsatz: 600 l/h
Prod.u ktgas: 120 l/h
Spülgas: 500 l/h
Desorptionsdruck: 0,1 MPa
Temperatur: 295,15 bis 298,15 K
Zyklusdauer: 44s
Anzahl der durchgeführten Zyklen: 1000
Es wurden folgende Ergebnisse erhalten: Charge N2-Gehaltim Produktgas (Vol.-%)
I Il III
18
95,5
93
Das !Ergebnis zeigt eindeutig die O2-Adsorptionsselektivität der erfindungsgemäß eingesetzten Zeolith-Chargen Il und III in Verbindung mit den erfindungsgemäßen Verfahrensparametern im Gegensatz zur Charge I mit N2-Selektivität.

Claims (2)

1. Verfahren zur Anreicherung von Stickstoff aus Luft in PSA-Anlagen mit mindestens zwei Adsorptionsmittelbetten, bei dem Luft durch Adsorptionsmittelbetten, die mit einem mit Ton granulierten und kalzinierten zeolithischen Adsorptionsmittel befüllt sind, geleitet wird, in denen im Wechsel die Adsorption bei höherem Druck und die Desorption bei niedrigerem Druck unter Verwendung eines Teils des Produktgases als Spülgas durchgeführt wird, gekennzeichnet dadurch, daß die Stickstoff-Anreicherung erfolgt durch bevorzugte Sauerstoff-Adsorption an einem nach der Kalzinierung durch Hydratisierung auf mindestens 16Ma.-% H2O, Natronlaugebehandlung und Nachaktivierung erzeugten Zeolith NaA und/oder NaCaA mit einem Ca2+-lonengehalt von höchstens 25Mol-% und einem häufigsten Porenradius im Zwischenkornbereich von 200 bis 800Ä, wobei bei einer Länge des reinen Adsorptionszyklus von 15t>is 35s im üblichen PSA-Druckbereich folgende Verhältnisse eingehalten werden:
AdsorptionsdruckrDesorptionsdruck 2,75-6:1
Spülgasmenge:Produktgasmengein der Zeiteinheit 6-2:1
Entspannungsgeschwindigkeit:
Strömungsgeschwindigkeit in der Adsorptionsphase 8-25:1
2. Verfahren nach Punkt 1, gekennzeichnet dadurch, daß ein bei einer Hydratisierungsgeschwindigkeit von höchstens 0,8g H2O/100g Zeolith (entwässert) hydratisierter Zeolith NaCaA.verwendetwird.
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