DD296924A5 - Antipoden-trennungsverfahren fuer 3r(3-carboxybenzyl)-6-(5-fluor-2-benzothiazolye) methoxy-4r-chromanol - Google Patents

Antipoden-trennungsverfahren fuer 3r(3-carboxybenzyl)-6-(5-fluor-2-benzothiazolye) methoxy-4r-chromanol Download PDF

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Abstract

Die Erfindung betrifft ein praeparatives Verfahren zur Herstellung von * ueber sein Chininsalz.{* Chininsalz; Antagonist des Leukotrien-Rezeptors; 5-Lipoxygenase-Inhibitor; Asthma; Myokardinfarkt; Arthritis; Antipodentrennung; Enantiomere; Recycling der Ausgangsverbindung}

Description

oder eines pharmazeutisch annehmbaren Salzes davon, dadurch gekennzeichnet, daß man
(a) razemisches cis-3-(3-Carboxybenzyl)-6-(5-fluor-2-benzothiazolyl)-methoxy-4-chromanol mit mindestens der halbmolaren Menge Chinin in Methanol bei einerTemperatur im Bereich von etwa 20°C bis 65°C bei einer solchen Konzentration vereinigt, daß das Chininsalz der Verbindung der Formel (I) im wesentlichen unkontaminiert von dem Chininsalz des Enantiomers der Verbindung der Formel (I) kristallisiert;
(b) in üblicherweise das Chininsalz der Verbindung der Formel (I) gewinnt und
(c) in üblicher Weise das Chininsalz mit einer Säure in einem reaktionsinerten Lösungsmittel ansäuert, um die Verbindung der Formel (I) herzustellen.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die molare Menge an Chinin im Bereich von etwa 0,5 bis 1,5 liegt.
3. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das Chininsalz der Verbindung der Formel (I) bei Umgebungstemperatur aus etwa 20 bis 30ml Methanol pro Gramm der in dem Verfahren verwendeten razemischen Verbindung isoliert wird.
Anwendungsgebiet der Erfindung
Die vorliegende Erfindung ist gerichtet auf ein Verfahren zur Herstellung von 3R-(3-Carboxybenzy!;-6-(5-fluor-2-benzothiazolyl)-methoxy-4R-chromanol der Formel:
OH
(D
COOH
alternativ benannt SR^R-IIS-CarboxyphenynmethyO-e-KS-fluor^-benzothiazolyO-methoxyJ-S^-dihydro^H-benzopyran^-ol. In diesem Verfahren wird die entsprechende razemische Verbindung (±)-cis-(3-Carboxybenzyl)-6-(5-fluor-2-benzothiazolyl)-methoxy-4-chromanol aufgetrennt unter Verwendung von Chinin mit Isolierung des reinen, kristallinen, weniger löslichen, diastereomeren Chininsalzes von (I) aus Methanol.
Charakteristik der bekannten technischen Lösungen
Die Verbindung (I) ist ein bekannter Inhibitor des Enzyms 5-Lipoxygenase und als Antagonist des Leukotrien-Rezeptros und ist deshalb wertvoll zur Verhinderung oder Behandlung von Asthma, Arthritis, Psioriasis, Geschwüren, Myocardinfarkten und damit verwandten Krankhehszuständen bei Säugetieren, wie es im Detail beschrieben ist in der veröffentlichten europäischen Patentanmeldung Nr.313295.
Die Verbindung (I) wurde bisher über den Methylester der Verbindung der Formel (I) erhalten, der wiederum erhalten wurde durch Auftrennung der entsprechenden razemischen Verbindung über die Trennung der diastereomeren R-O-Acetylmandelatester. Dieses Verfahren schließt die einzelnen chemischen Schritte der Veresterung und Hydrolyse ein. Chinin wurde früher zur Auftrennung razemischer organischer Säuren verwendet. Jedoch sichert seine Verwendung nicht in jedem Fall den Erfolg, da nicht nur erforderlich ist, daß das gewünschte diastereomere Salz kristallin ist, sondern auch, daß es deutlich weniger löslich ist als sein strukturell nahe verwandtes diastereomeres Salz, wenn das gewünschte Salz in guter Ausbeute erhalten werden soll ohne aufwendige fraktionierte Kristallisationsmethoden. Siehe Wheland, „Advanced Organic Chemistry," 3. Auflage, John Wiley and Sons, Inc., New York, 1960, Seite 312 und «Left and Right Drugs", Science 84, American Association for the Advancement of Science, Washington D. C, Juni 1984, Seite 11.
Ziel der Erfindung
Es war deshalb ein wünschenswertes Ziel, ein Verfahren für die direkte Auftrennung der cis-Säure in Form eines leicht gebildeten und zersetzten diastereomeren Salzes zu finden, ein Ziel, das durch die vorliegende Erfindung gelöst wird.
Darlegung des Wesens der Erfindung
Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, ein Verfahren zur einfachen Herstellung des reinen Enantiomers 3 R-(3-CarboxybenzyO-e-lB-fluor-a-benzothiazolyU-methoxy^R-chromanol bereitzustellen.
Diese Aufgabe wird erfindungsgemäß gelöst durch ein Verfahren zur Herstellung von 3R-(3-Carboxybenzyl)-6-(5-fluor-2-benzothiazolyl)-methoxy-4R-chromanol der absoluten stereochemischen Formel (I) wie oben dargestellt oder eines pharmazeutisch annehmbaren Salzes davon, das die folgenden Schritte umfaßt:
(a) daß man razemisches cis-S-P-CarboxybenzyO-e-fS-fluor^-benzothiazolyO-methoxy^-chromanol mit mindestens der halbmolaren Menge Chinin in Methanol bei einer Temperatur im Bereich von etwa 20 bis 65°C mit einer solchen Konzentration vereinigt, daß das Chininsalz der Verbindung der Formel (I) im wesentlichen frei von dem Chininsalz des Enantiomers von (I) kristallisiert;
(b) in üblicher Weise das Chininsalz der Verbindung der Formel (I) gewinnt und
(c) in üblicher Weise das Chininsalz mit Säure in einem reaktionsinerten Lösungsmittel ansäuert, um die Verbindung der Formel (I) herzustellen.
Wie oben und ansonsten hier verwendet, bezieht sich der Ausdruck „reaktionsinertes Lösungsmittel" auf ein Lösungsmittel oder eine Lösungsmittelmischung, die nicht mit den Ausgangsmaterialien, Reagenzien, Zwischenprodukten oder Endprodukten in einer Weise reagiert, die die Ausbeute des gewünschten Produkts negativ beeinflußt.
Die vorliegende Erfindung ist auch gerichtet auf das Verfahren, das weiterhin umfaßt, daß man als Nebenprodukt das rohe Chininsalz des Enantiomeren SS-O-CarboxybenzyO-e-fS-fluor^-benzothiazolyll-methoxy^S-chromanoilius den Mutterlaugen des Chininsalzes der Verbindung der Formel (I) gewinnt, eine Säurehydrolyse dieses 3S,4S-Salzes durchführt, um die entsprechende freie 3S,4S-Säure zu bilden, diese freie Säure mit Jones Reagenz oxidiert, um das entsprecchende 3S,4-Chromanon zu bilden und das 3S,4-Chromanon razemisiert, um razemisches 3-(3-Carboxybenzyl)-6-(5-fluor-2-benzothiazolyl)-methoxy-4-chromanonzu bilden und auf das Chininsalz von 3 R-(3-Carboxybenzyl)-6-(5-fluor-2-benzothiazolyl)-methoxy-4 R-chromanol an sich.
Die vorliegende Erfindung kann leicht ausgeführt werden. Daher wird razemisches cis-3-(3-Carboxybenzyl)-6-(5-fluor-2-benzothiazolyl)-methoxy-4-chromanol einfach mit mindestens 0,5 Moläquivalenten Chinin (üblicherweise etwa 1 Moläquivalent, um die Gewinnung des diastereomeren Salzes zu erleichtern, d. h. des unerwünschten Enantiomers für das Recycling) vereinigt. Die Menge an Methanol wird so bestimmt, daß sie zu einer hohen Gewinnung des gewünschten Salzes führt bei geringer oder keiner gleichzeitigen Gewinnung des unerwünschten Salzes. Zum Beispiel wird, wenn das gewünschte Produkt bei Umgebungstemperatur (etwa 20 bis 27°C) gewonnen wird, das Endvolumen etwa 20 bis 30ml pro Gramm eingeleitetes Razemat sein. Die Qualität des Salzes wird verbessert, wenn genügend Methanol verwendet wird, um eine klärbare Lösung in rückfließendem Methanol zu bilden (z.B. etwa 30ml Methanol pro Gramm Razemat), wobei sich das Volumen des Filtrats durch Abdestillieren bei der Klärung vermindert. Es ist bevorzugt, das Volumen und die Temperatur langsam zu reduzieren und das Produkt nach einem Digerier-Zeitraum, z.B. 2 bis 20 Stunden, bei Umgebungstemperatur zu isolieren. Das Chininsalz-Zwischenprodukt wird in üblicherweise hydrolysiert, um die gewünschte freie enantiomere Säure der obigen Formel (I) zu bilden durch Behandlung mit einer starken Säure (im allgemeinen pKa von weniger als 3, mindestens 1 Moläquivalent) in einem reaktionsinerten Lösungsmittel. Besonders geeignet sind Mineralsäuren (wie HCI oder H2SO4) oder eine organische Sulfonsäure (wie CH3SO3H oder C6H6SO3H) in Wasser in Gegenwart eines mit Wasser nicht mischbaren organischen Lösungsmittels wie Ethylacetat, das die gewünschte freie Säure extrahiert, so wie sie gebildet wird. Die Temperatur ist nicht kritisch, es wird jedoch üblicherweise Umgebungstemperatur angewendet, um die Kosten für Erhitzung oder Abkühlung zu vermeiden. Das Produkt wird üblicherweise aus dem organischen Lösungsmittel gewonnen, z. B. durch Abziehen und/oder Zugabe eines Nichtlösungsmittels.
Für die Zwecke des Recyclings wird das rohe 3S,4S-Enantiomer, vorzugsweise in Form seines diastereomeren Chininsalzes üblicherweise aus den Mutterlaugen gewonnen durch Abziehen und/oder Zugabe eines Nichtlösungsmittels. Dieses Salz wird wie oben hydrolysiert, oxidiert (z.B. mit Jones Reagenz gemäß den in EP 313295 [obenzitiert] genau angegebenen Verfahren) und das entstehende Keton razemisiert durch die Wirkung einer starken Base (üblicherweise ein Überschuß zu der Menge, die notwendig ist, um die Carbonsäure in ihr Salz umzuwandeln, z. B. etwa 110Mol-% Natriummethoxid in Methanol bei einer Temperatur im Bereich von 0 bis 500C, geeigneterweise Umgebungstemperatur. Für die Zwecke des Recyclings wird das razemische Keton zu dem entsprechenden C.4-Alkohol reduziert (dem Ausgangsmaterial des vorliegenden Verfahrens) durch Reduktion wiederum gemäß den in der zitierten EP 313295 beschriebenen Verfahren. Die vorliegende Erfindung wird durch das folgende Beispiel erläutert, ist aber nicht auf dessen Einzelheiten beschränkt.
Ausführungsbeispiel
SR-O-CarboxybenzyD-e-iB-fluor^-benzothiazolyD-methoxy^R-chromanold) Razemisches cis-S-tS-CarboxybenzYll-e-iS-fluor^-benzothiazolyll-methoxy^-chrornanol (15,0g, 32,2mmol) wurde langsam zu siedendem Methanol (400ml) auf einem Dampfbad zugegeben, bis eine Lösung erhalten wurde. Chinin (12,3 g, 32,4 mmol) wurde in Methanol (50 ml) gelöst und die zwei Lösungen wurden vereinigt, und unter Rühren 3 Tage lang abkühlen lassen. Das Chininsalz des Titelprodukts als weißer Feststoff wurde durch Vakuum-Filtration gesammelt, mit Methanol gewaschen und luftgetrocknet (11,78g; Schmelzpunkt 201 bis 203,50C). Dieses Chininsalz (11,72g) wurde in Anteilen zu siedendem Methanol
(1050 ml) zugegeben. Sobald eine Lösung erhalten war, wurde die heiße Lösung durch ein geripptes Filterpapier filtriert, um eine Trübung zu entfernen und das Volumen wurde dann auf 320ml durch atmosphärische Destillation des Lösungsmittels entfernt. Nach Konzentrierung der Lösung begann die Kristallisation sofort und wurde über Nacht bei Umgebungstemperatur fortschreiten gelassen. Das weiße feste Produkt wurde durch Vakuum-Filtration gesammelt und luftgetrocknet, was 9,4g des gereinigten Chininsalzes des Titelprodukts ergab (Schmelzpunkt 204 bis 2060C). [alpha]gs = -32,8°C (Methanol, c = 0,56). Zu einer schnell gerührten biphasischen Mischung von Salzsäure (1 N, 75ml) und Ethylacetat (200 ml) wurde das Chininsalz (9,34g) zugegeben. Die Phasen wurden getrennt und die wäßrige Phase wurde wieder mit Ethylacetat (100 ml) extrahiert. Die vereinigten organischen Phasen wurden mit Natriumsulfat (10g) getrocknet, filtriert und auf 75 ml konzentriert. Das vorliegende Titelprodukt (4,94g), das als weißer Feststoff beim Stehenlassen auskristallisierte, wurde durch Filtration gesammelt und luftgetrocknet; Schmelzpunkt 186 bis 188°C; [alpha]g5 = +83,30C (Tetrahydrofuran, c = 0,47).
Das Filtrat von der Isolierung des obigen Chininsalzes wurde abgezogen, was das unreine diastereomere Chininsalz ergab, d. h. das Chininsalz des Enantiomers des Titelprodukts. Letzteres wird hydrolysiert in derselben Weise, um das 3S,4S-Enantiomer des vorliegenden Titelprodukts zu ergeben, das vor allem nützlich ist für die Zwecke des Recyclings des vorliegenden Ausgangsmaterials.

Claims (1)

  1. Patentansprüche:
    1. Verfahren zur Herstellung von SR-O-CarboxybenzyD-ö-iS-fluor^-benzothiazolyO-methoxy^R-chromanol der Formel
    OH
    (D
    COOH
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