DD301663A7 - Verfahren zur Darstellung von Pseudohalogeniden des tetrakoordiniertenPhosphors - Google Patents

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DD301663A7
DD301663A7 DD273942A DD27394285A DD301663A7 DD 301663 A7 DD301663 A7 DD 301663A7 DD 273942 A DD273942 A DD 273942A DD 27394285 A DD27394285 A DD 27394285A DD 301663 A7 DD301663 A7 DD 301663A7
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DD
German Democratic Republic
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exp
pseudohalides
preparation
tetracoordinate
phosphorus
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Application number
DD273942A
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Inventor
Steffen Albrecht
Eckhard Herrmann
Inge Schubert
Susanne Wiedemann
Original Assignee
Univ Dresden Tech
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Abstract

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Darstellung von Pseudohalogeniden des tetrakoordinierten Phosphors der allgemeinen Formel R exp 1 (R exp 2 )P(Y)Z. Derartige Verbindungen finden auf dem Gebiet der Biologie, Medizin, Land- und Forstwirtschaft und in der Industrie als Biozide, Medikamente und wertvolle Zwischenprodukte in der phosphororganischen Chemie breite Anwendung. Die Darstellung einer breiten Palette der Titelverbindung gelingt durch direkte Umsetzung von dreibindigen Phosphorverbindungen R exp 1 (R exp 2)(R exp 3 Y)P mit Trialk(ar)ylsilylpseudohalogeniden R exp 4 R exp 5 R exp 6 SiZ und einer Polyhalogenkohlenstoffverbindung C ind m H ind n X ind k R unter milden Bedingungen in hoher Ausbeute.

Description

Anwendungsgebiet der Erfindung
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Darstellung von Pseudohalogeniden des tetrakoordinierten Phosphors der allgemeinen Formel
R1, R2 = beliebige organische Reste, z. B. Alkyl-, Alkoxy-, Alkylthio-, Aroxygruppen, Ringsysteme, Dialkylamid, Diarylamidu nd/oder Alkylarylamidgruppen,
Y = O,S,
Z = Pseudohalogengruppen sein können.
Derartige Verbindungen finden auf dem Gebiet der Biologie, Medizin, Land- und Forstwirtschaft und in der Industrie als Biozide, Medikamente und als wertvolle Synthesebausteine in dor phosphororganischen Chemie breite Anwendung.
Charakterisierung der bekannten technischen Lösungen
Es sind folgende Verfahren zur Darstellung von Pseudohalogeniden des tetrakoordinierten Phosphors bekannt:
1. Umsetzung von phosphororganischen Chloriden der Phosphor-, Phosphon- bzw. Phosphinsäure mit ionischen Pseudohalogeniden (G.I.DERKATSCH, Z. Chem. 9,369 (1969); Angw. Chem. 81,407 [19691)
2. durch Umsetzung von Verbindungen mit einer P-H-Bindung mit freiem Pseudohalogen, insbesondere mit (SCN)2 (J. MICHALSKI, ROCZNIKI, Chem., Ann. Soc. chim. Polonorum, 31,585 (1957|)
3. durch Spaltung von Pyrophosphorsäureestern mit Alkalipseudohalogeniden (G.W.KENNER, J. Chem. Soc. 1953,673).
Die unter 1-3 aufgeführten technischen Lösungen erfordern als phosphororganische Ausgangsstoffe ausnahmslos Verbindungen, die nicht in einem Schritt aus elementarem Phosphor, sondern nur über Mehrstufenprozesse meist aus teuren Phosphorhalogeniden erhalten werden können. Die verwendeten ionischen Pseudohalogenide sind in organischen Lösungsmitteln schwer löslich und führen zur Heterogenität der Reaktion, was sich negativ auf Reaktionszeit und Ausbeute auswirkt.
Ziel der Erfindung
Ziel der Erfindung ist es, eine neue, ökonomisch günstige Synthese einer großen Palette der Titelverbindung unter schonenden Bedingungen mit hoher Ausbeute zu finden.
Darlegung des Wesen« der Erfindung Aufgabe der Erfindung ist es, die genannte Titelverbindung unter Verbesserung der ökonomischen Parameter aus dreifach
koordinierten Phosphorverbindungen, von denen viele durch Direktsynthese aus elementarem Phosphor zugänglich sind, zuerhalten.
Es wurde gefunden, daß Pseudohalogenide des tetrakoordinierten Phosphors der allgemeinen Formel
"^* P-Z
R', R2 = beliebige organische Reste.z.B. Alkyl-, Alkoxy-, Alkylthio-.Aroxygruppen, Ringsysteme, Dialkylamid.Diarylamid- und/oder Alkylarylamidgruppen,
Y = O,S,
Z = Pseudohalogengruppen
sein können, durch direkte Umsetzung von dreibindigen Phsophorverbindungen R1IR2I(R3Y)P, wobei R1 und R2 die oben angegebenen und R3 = Alkylgruppen sein können, mit Trialk(ar)ylsilylpseudohalogeniden R4R6R* SiZ, wobei R4"* Alkyl- oder Arylgruppen und Z = Pseudohalogengruppen sein können, und einer Polyhalogenkohlenstoffverbindung CmHnXkR, wobei X =» Halogen und R = beliebiger organischer Rest, Halogen oder Wasserstoff sein kann, mit oder ohne Lösungsmittel bei einer Reaktionstemperatur von -10°C bis 8O0C in hohen Ausbeuten erhalten werden.
Neben der Titelverbindung entsteht ein Halogenkohlenwasserstoff und eine Trialk(ar)ylsilylhalogenkohlenstoffverbindung. Die allgemeine Reaktionsgleichung lautet
S3-(S2J(R3Y)P + ,14R5Il5SiZ + C H X. R
J Il /
m η
> ,T^. P - Z + .1C H X", ,SiR4R5R0 + Λ
R2^„ m η K-I
Das erfindungsg<!mäße Verfahren weist folgende entscheidenden Vorteile auf
1. Die Umsetzung erfolgt in einem Verfahrensschritt unter milden Bedingungen in hohen Ausbeuten.
2. Die phosphororganischen Ausgangsstoffe sind größtenteils nach LEHMANN (DD-WP 127187 und DD-WP 127188) direkt aus elementarem Phosphor zugänglich.
3. Das Verfahf en ist auf eine große Palette von Verbindungen anwendbar.
4. Im Gegensatz zu ionischen Pseudohalogeniden (Alkali-, Erdalkali-oder Silbersalze) sind die Trialk(ar)ylsilylpseudohalogenide flüssig und mit organischen Lösungsmitteln in jedem Verhältnis mischbar, so daß die Reaktion in homogener Phase verläuft, was sich positiv auf Reaktionszeit, Ausbeute und Reinheit der Reaktionsprodukte auswirkt.
5. Der entstehende Halogenkohlenwasserstoff und die Trialk(ar)ylsilylhalogenkohlenstoffverbindung lassen sich problemlos aus dem Reaktionsgemisch entfernen. Letztere, als veredelte Si-Specie läßt sich sonst nur auf kompliziertem Wege über Metallorganyle synthetisieren.
Ausführungsbeispiel
Die Darstellung der Zielverbindung erfolgt nach folgender allgemeiner Vorschrift: Ein Gemisch im Molverhältnis
R1IR2HR3Y)PiOnHnX11RiR4R5R6SiZ = 1:1:|S1)
wird unter Feuchtigkeitsausschluß, gegebenenfalls unter ständigem Rühren, miteinander umgesetzt. Zur Beschleunigung der Reaktion kann in einem inerten, vorzugsweise dipolar aprotischen Lösungsmittel gearbeitet werden.
Beispiel Darstellung von DlethoxYphosphorylisothlcxryanat O.OSmol Triethylphosphit werden mit 0,06mol CCI4 und 0,065mol Trimethylsilylisothiocyanat Me3SiNCS in 10-15ml trockenem Acetonitril 6 Stunden bei Zimmertemperatur gerührt. Nach Entfernen des Lösungsmittels und des gebildeten Ethylchlorids am Rotationsverdampfer wird durch Kühlen mittels Trockeneis das Trimethyltrichlormethylsilan Me3SiCCI) ausgefällt und abfiltriert. Es hinterbleibt Diothoxyphosphorylisothiocyanat, das ohne weitere Reinigungsoperation weiterverarbeitet werden kann. Die 3lP-NMR-spektroskopisch ermittelie Ausbeute der Zielverbindung beträgt 80%.

Claims (4)

1. Verfahren zur Darstellung von Pseudohalogeniden des tetrakoordinierten Phosphors dar allgemeinen Formel
P-Z
Y
R1, R2 = beliebige organische Reste, z. B. Alkyl-, Alkoxy-, Alkylthio-, Aroxygruppen, Ringsysteme, Dialkylamid,Diarylamid- und/oder Alkylarylamidgruppen,
Y = O,S,
Z = Pseudohalogengruppen
sein können, gekennzeichnet dadurch, daß Verbindungen des dreibindigen Phosphors R1IR2KR3Y)P, wobei R1, R2 die oben genannten und R3 = Alkylgruppen sein können, mit Trialk(ar)ylsilylpseudohalogeniden R4R6R6SiZ, wobei R4"6 Alkyl- oder Arylgruppen und Z = Pseudohalogengruppen sein können, und einer Polyhalogenkohlenstoffverbindung CmHnX|(R, wobei X = Halogen und R = beliebiger organischer Rest, Halogen oder Wasserstoff sein kann, mit oder ohne Lösungsmittel bei einer Reaktionstemperatur zwischen -100C und 800C umgesetzt werden.
2. Verfahren nach Punkt 1, gekennzeichnet dadurch, daß als Trialk(ar)ylsilylpseudohalogenide vorwiegend Trimethylsilylpseudohalogenide, z. B. Me3SiNCS, Me3SiNCO, Me3SiN3, Me3SiCN, Me3SiC(CN)3 oder Me3SiN(CN)2, eingesetzt werden.
3. Verfahren gemäß Punkt 1, gekennzeichnet dadurch, daß als Polyhalogenkohlenstoffverbindung vorwiegend Tetrachlormethan CCI4 eingesetzt wird,
4. Verfahren gemäß Punkt 1, gekennzeichnet dadurch, daß die Reaktion vorwiegend in einem dipolar aprotischen Lösungsmittel, wie z. B. Acetonitril, durchgeführt wird.
DD273942A 1981-07-14 1985-03-08 Verfahren zur Darstellung von Pseudohalogeniden des tetrakoordiniertenPhosphors DD301663A7 (de)

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