DE102017129976A1 - NOx-Adsorberkatalysator - Google Patents

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Guy Chandler
Julian PRITZWALD-STEGMANN
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Johnson Matthey PLC
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Abstract

Beschrieben werden ein Mager-NO-Fallen-Katalysator und dessen Verwendung in einem Emissionsbehandlungssystem für Verbrennungsmotoren. Der Mager-NO-Fallen-Katalysator umfasst eine erste Schicht und eine zweite Schicht.

Description

  • GEBIET DER ERFINDUNG
  • Die vorliegende Erfindung betrifft einen Mager-NOx-Fallen-Katalysator, ein Verfahren zum Behandeln eines Abgases aus einem Verbrennungsmotor und Emissionssysteme für Verbrennungsmotoren, die den Mager-NOx-Fallen-Katalysator umfassen.
  • HINTERGRUND DER ERFINDUNG
  • Verbrennungsmotoren produzieren Abgase, die eine Vielzahl von Schadstoffen, einschließlich Stickstoffoxide („NOX“), Kohlenstoffmonoxid und unverbrannte Kohlenwasserstoffe enthalten, die der staatlichen Gesetzgebung unterworfen sind. Die zunehmend strenge nationale und regionale Gesetzgebung hat die Menge der Schadstoffe, die aus solchen Diesel- oder Benzinmotoren emittiert werden kann, herabgesetzt. Emissionssteuerungssysteme werden weithin verwendet, um die Menge dieser in die Atmosphäre emittierten Schadstoffe zu verringern, und sie erreichen typischerweise sehr hohe Wirksamkeiten, sobald sie ihre Betriebstemperatur (typischerweise 200 °C und höher) erreichen. Diese Systeme sind jedoch unterhalb ihrer Betriebstemperatur („Kaltstart“-Periode) relativ ineffizient.
  • Eine Abgasbehandlungskomponente, die zum Reinigen von Abgas verwendet wird, ist der NOX-Adsorberkatalysator (oder „NOX-Falle“). NOX-Adsorberkatalysatoren sind Vorrichtungen, die NOx unter mageren Abgasbedingungen adsorbieren, das adsorbierte NOx unter fetten Bedingungen freisetzen und das freigesetzte NOx unter Bildung von N2 reduzieren. Ein NOX-Adsorberkatalysator umfasst typischerweise ein NOx-Adsorptionsmittel für die Speicherung von NOX und einen Oxidations-/Reduktionskatalysator.
  • Die NOX-Adsorptionsmittelkomponente ist typischerweise ein Erdalkalimetall, ein Alkalimetall, ein Seltenerdmetall oder Kombinationen hiervon. Diese Metalle liegen typischerweise in Form von Oxiden vor. Bei dem Oxidations-/Reduktionskatalysator handelt es sich typischerweise um ein oder mehrere Edelmetalle, vorzugsweise Platin, Palladium und/oder Rhodium. Typischerweise ist Platin enthalten, um die Oxidationsfunktion auszuführen, und Rhodium ist enthalten, um die Reduktionsfunktion auszuführen. Der Oxidations-/Reduktionskatalysator und das NOx-Adsorptionsmittel sind typischerweise auf ein Trägermaterial, wie z.B. ein anorganisches Oxid, zur Verwendung in dem Abgassystem geladen.
  • Der NOX-Adsorberkatalysator führt drei Funktionen aus. Erstens wird Stickstoffmonoxid mit Sauerstoff unter Bildung von NO2 in Gegenwart des Oxidationskatalysators umgesetzt. Zweitens wird das NO2 durch das NOx-Adsorptionsmittel in Form eines anorganischen Nitrats adsorbiert (beispielsweise wird BaO oder BaCO3 wird zu Ba(NO3)2 auf dem NOx-Adsorptionsmittel umgewandelt). Schließlich, wenn der Motor unter fetten Bedingungen läuft, zersetzen sich die gespeicherten anorganischen Nitrate unter Bildung von NO oder NO2, die dann durch Umsetzung mit Kohlenstoffmonoxid, Wasserstoff und/oder Kohlenwasserstoffen (oder über NHX- oder NCO-Zwischenprodukte) in Gegenwart des Reduktionskatalysators reduziert werden, wobei N2 gebildet wird. Typischerweise werden die Stickstoffoxide zu Stickstoff, Kohlenstoffdioxid und Wasser in Gegenwart von Wärme, Kohlenstoffmonoxid und Kohlenwasserstoffen in dem Abgasstrom umgewandelt.
  • Die Internationale PCT-Anmeldung WO 2004/076829 A offenbart ein Abgasreinigungssystem, das einen stromauf eines SCR-Katalysators angeordneten NOx-Speicherkatalysator umfasst. Der NOx-Speicherkatalysator umfasst mindestens ein Alkali-, Erdalkali- oder Seltenerdmetall, das mit mindestens einem Platingruppenmetall (Pt, Pd, Rh oder Ir) beschichtet oder aktiviert ist. Es wird gelehrt, dass ein besonders bevorzugter NOx-Speicherkatalysator mit Platin beschichtetes Ceroxid und zusätzlich Platin als einen Oxidationskatalysator auf einem Träger auf Aluminiumoxidbasis umfasst. Die EP 1 027 919 A offenbart ein NOx-adsorbierendes Material, das ein poröses Trägermaterial, wie Aluminiumoxid, Zeolith, Zirconiumoxid, Titanoxid und/oder Lanthanoxid, und mindestens 0,1 Gew.-% Edelmetall (Pt, Pd und/oder Rh) umfasst. Platin, das auf Aluminiumoxid geträgert ist, ist als Beispiel genannt.
  • Zusätzlich beschreiben die US-Patente 5 656 244 und 5 800 793 Systeme, die einen NOX-Speicher-/Freisetzungskatalysator mit einem Drei-Wege-Katalysator kombinieren. Es wird gelehrt, dass das NOX-Adsorptionsmittel Oxide von Chrom, Kupfer, Nickel, Mangan, Molybdän oder Cobalt zusätzlich zu weiteren Metallen umfasst, die auf Aluminiumoxid, Mullit, Cordierit oder Siliciumcarbid geträgert sind.
  • Die Internationale PCT-Anmeldung WO 2009/158453 beschreibt einen Mager-NOx-Fallen-Katalysator, der mindestens eine Schicht, die NOx einfangende Komponenten, wie z.B. Erdalkalielemente, umfasst, und eine weitere Schicht, die Cerdioxid enthält und im Wesentlichen frei von Erdalkalielementen ist, umfasst. Diese Konfiguration soll die Niedertemperaturleistungsfähigkeit der LNT, bspw. bei einer Temperatur von weniger als etwa 250 °C, verbessern.
  • US 2015/0336085 beschreibt einen Stickstoffoxidspeicherkatalysator, der aus mindestens zwei katalytisch aktiven Beschichtungen auf einem Trägerkörper zusammengesetzt ist. Die untere Beschichtung enthält Ceroxid und Platin und/oder Palladium. Die obere Beschichtung, die über der unteren Beschichtung angeordnet ist, enthält eine Erdalkalimetallverbindung, ein Mischoxid und Platin und Palladium. Es wird angegeben, dass der Stickstoffoxidspeicherkatalysator für die Umwandlung von NOx in Abgasen aus einem Magergemischmotor, z.B. einem Dieselmotor, bei Temperaturen von zwischen 200 und 500 °C besonders geeignet ist.
  • Wie bei jedem Fahrzeugsystem und -verfahren ist es wünschenswert, noch weitere Verbesserungen bei Abgasbehandlungssystemen zu erreichen. Wir haben einen neuen Mager-NOX-Fallen-Katalysator mit verbesserter NOX-Speicherung und verbesserten Umwandlungseigenschaften sowie verbesserten CO- und/oder HC-Umwandlungen gefunden.
  • ZUSAMMENFASSUNG DER ERFINDUNG
  • In einem ersten Aspekt der Erfindung wird ein Mager-NOx-Fallen-Katalysator bereitgestellt, umfassend:
    1. i) eine erste Schicht, wobei die erste Schicht ein oder mehrere Edelmetalle, ein erstes anorganisches Oxid und optional einen Promotor umfasst; und
    2. ii) eine zweite Schicht, wobei die zweite Schicht ein oder mehrere Platingruppenmetalle, ein erstes Sauerstoffspeicherkapazitäts(OSC)-Material und ein zweites anorganisches Oxid umfasst;
    wobei die erste Schicht im Wesentlichen frei von Sauerstoffspeicherkapazitäts(OSC)-Material ist.
  • In einem zweiten Aspekt der Erfindung wird ein Emissionsbehandlungssystem zum Behandeln eines Stroms eines Verbrennungsabgases bereitgestellt, das den Mager-NOx-Fallen-Katalysator gemäß vorheriger Beschreibung und einen Verbrennungsmotor umfasst.
  • In einem dritten Aspekt der Erfindung wird ein Verfahren zum Behandeln eines Abgases aus einem Verbrennungsmotor bereitgestellt, das ein In-Kontakt-bringen des Abgases mit dem Mager-NOx-Fallen-Katalysator oder dem Emissionsbehandlungssystem gemäß vorhergehender Beschreibung umfasst.
  • Figurenliste
  • Zum vollständigeren Verständnis der vorliegenden Erfindung werden die nachfolgenden Beispiele lediglich zur Veranschaulichung und unter Bezugnahme auf die begleitenden Zeichnungen bereitgestellt, wobei:
    • 1 eine MVEG-B-Auswertung im Hinblick auf die kumulativen NOX-Schadstoffemissionen von Vergleichskatalysator 1 und Katalysator 2 aus einem deaktivierten Zustand und einem aktivierten Zustand ist;
    • 2 eine MVEG-B-Auswertung im Hinblick auf die kumulativen CO-Schadstoffemissionen von Vergleichskatalysator 1 und Katalysator 2 aus einem deaktivierten Zustand und einem aktivierten Zustand ist;
    • 3 eine MVEG-B-Auswertung im Hinblick auf die kumulativen HC-Schadstoffemissionen von Vergleichskatalysator 1 und Katalysator 2 aus einem deaktivierten Zustand und einem aktivierten Zustand ist;
    • 4 eine SCAT-Anspring-Auswertung von Vergleichskatalysator 1 und Katalysator 2 aus einem deaktivierten Zustand und einem aktivierten Zustand ist.
  • DEFINITIONEN
  • Der Begriff „Washcoat“ ist auf dem einschlägigen Fachgebiet gut bekannt und bezieht sich auf eine anhaftende Beschichtung, die auf ein Substrat üblicherweise während der Produktion eines Katalysators appliziert wird.
  • Das Akronym „PGM“, wie hierin verwendet, bezieht sich auf „Platingruppenmetall“. Der Begriff „Platingruppenmetall“ bezieht sich im Allgemeinen auf ein Metall, das aus der Gruppe ausgewählt ist, die aus Ruthenium, Rhodium, Palladium, Osmium, Iridium und Platin besteht, vorzugsweise auf ein Metall, das aus der Gruppe ausgewählt ist, die aus Ruthenium, Rhodium, Palladium, Iridium und Platin besteht. Im Allgemeinen bezieht sich der Begriff „PGM“ vorzugsweise auf ein Metall, das aus der aus Rhodium, Platin und Palladium bestehenden Gruppe ausgewählt ist.
  • Der Begriff „Edelmetall“, wie hier verwendet, bezieht sich im Allgemeinen auf ein Metall, das aus der Gruppe ausgewählt ist, die aus Ruthenium, Rhodium, Palladium, Silber, Osmium, Iridium, Platin und Gold besteht. Im Allgemeinen bezieht sich der Begriff „Edelmetall“ vorzugsweise auf ein Metall, das aus der aus Rhodium, Platin, Palladium und Gold bestehenden Gruppe ausgewählt ist.
  • Der Begriff „Mischoxid“, wie hier verwendet, bezieht sich im Allgemeinen auf ein Gemisch von Oxiden in einer einzelnen Phase, wie herkömmlich auf dem einschlägigen Fachgebiet bekannt ist. Der Begriff „Verbundoxid“, wie hier verwendet, bezieht sich im Allgemeinen auf eine Zusammensetzung von Oxiden, die mehr als eine Phase aufweisen, wie herkömmlich auf dem einschlägigen Fachgebiet bekannt ist.
  • Der Begriff „Promotor“ bedeutet eine Substanz, die zum Fördern oder Steigern einer chemischen Reaktion, z.B. einer katalytischen chemischen Reaktion, wirksam ist. Beispiele für solche chemischen Reaktionen umfassen, ohne jedoch darauf beschränkt zu sein, die Oxidation von CO und Kohlenwasserstoffen, die Oxidation von NO zu NO2 und die Reduktion von NOX zu N2 oder NH3.
  • Der Ausdruck „im Wesentlichen frei von“, wie er hier unter Bezugnahme auf ein Material verwendet wird, bedeutet, dass das Material in einer geringfügen Menge, wie beispielsweise ≤ 5 Gew.-%, vorzugsweise ≤ 2 Gew.-%, bevorzugter ≤ 1 Gew.-%, vorhanden sein kann. Der Ausdruck „im Wesentlichen frei von“ umfasst den Ausdruck „umfasst nicht“.
  • Der Begriff „Beladung“, wie hier verwendet, bezieht sich auf eine Messung in Einheiten von g/ft3 auf einer Metallgewichtsbasis.
  • DETAILLIERTE BESCHREIBUNG DER ERFINDUNG
  • In einem Aspekt umfasst die Erfindung einen Mager-NOx-Fallen-Katalysator, umfassend:
    1. i) eine erste Schicht, wobei die erste Schicht ein oder mehrere Edelmetalle, ein erstes anorganisches Oxid und optional einen Promotor umfasst; und
    2. ii) eine zweite Schicht, wobei die zweite Schicht ein oder mehrere Platingruppenmetalle, ein erstes Sauerstoffspeicherkapazitäts(OSC)-Material und ein zweites anorganisches Oxid umfasst;
    wobei die erste Schicht im Wesentlichen frei von Sauerstoffspeicherkapazitäts(OSC)-Material ist.
  • Mit „im Wesentlichen frei von“ ist gemeint, dass das OSC-Material in einer geringfügigen Menge, wie z.B. ≤ 5 Gew.-%, vorzugsweise ≤ 2 Gew.-%, bevorzugter ≤ 1 Gew.-%, vorhanden sein kann.
  • Das eine oder die mehreren Edelmetall(e) ist (sind) vorzugsweise aus der Gruppe ausgewählt, die aus Palladium, Platin, Rhodium, Silber, Gold und Gemischen hiervon besteht. Besonders bevorzugt ist (sind) das eine oder die mehreren Edelmetall(e) ein Gemisch oder eine Legierung von Platin und Palladium, worin vorzugsweise das Verhältnis von Platin zu Palladium von 1:1 bis 10:1 auf einer Gew./Gew.-Basis, besonders bevorzugt etwa 2:1 auf einer Gew./Gew.-Basis, beträgt.
  • Das eine oder die mehreren Edelmetall(e) befinden sich im Allgemeinen in Kontakt mit dem ersten anorganischen Oxid. Vorzugsweise ist das eine oder sind die mehreren Edelmetall(e) auf dem ersten anorganischen Oxid geträgert.
  • Das erste anorganische Oxid ist vorzugsweise ein Oxid der 2., 3., 4., 5., 13. und 14. Gruppe der Elemente. Das erste anorganische Oxid ist vorzugsweise aus der Gruppe ausgewählt, die aus Aluminiumoxid, Magnesiumoxid, Siliciumdioxid, Titanoxid, Nioboxid, Tantaloxiden, Molybdänoxiden, Wolframoxiden und Mischoxiden oder Verbundoxiden hiervon besteht. Besonders bevorzugt ist das erste anorganische Oxid Aluminiumoxid, Siliciumdioxid-Aluminiumoxid, Cerdioxid oder ein Magnesiumoxid/Aluminiumoxid-Verbundoxid. Ein besonders bevorzugtes erstes anorganisches Oxid ist Aluminiumoxid oder Siliciumdioxid-Aluminiumoxid, insbesondere bevorzugt Siliciumdioxid-Aluminiumoxid.
  • Bevorzugte erste anorganische Oxide weisen vorzugsweise eine Oberfläche in dem Bereich von 10 bis 1500 m2/g, Porenvolumina in dem Bereich von 0,1 bis 4 mL/g und Porendurchmesser von etwa 10 bis 1000 Ångström auf. Eine hohe Oberfläche aufweisende anorganische Oxide mit einer Oberfläche von mehr als 80 m2/g sind besonders bevorzugt, z.B. eine hohe Oberfläche aufweisendes Aluminiumoxid. Weitere bevorzugte erste anorganische Oxide umfassen Magnesiumoxid/Aluminiumoxid-Verbundoxide, die optional des Weiteren eine Cer enthaltende Komponente, bspw. Cerdioxid, umfassen. In solchen Fällen kann das Cerdioxid auf der Oberfläche des Magnesiumoxid/Aluminiumoxid-Verbundoxids, bspw. in Form einer Beschichtung, vorhanden sein.
  • Der Promotor kann Mangan, Bismut oder ein erstes Alkali- oder Erdalkalimetall umfassen. Vorzugsweise umfasst der Promotor ein erstes Alkali- oder Erdalkalimetall. Besonders bevorzugt, wenn der Promotor ein erstes Alkali- oder Erdalkalimetall umfasst, umfasst der Promotor kein Mangan oder Bismut.
  • Der Promotor, wo vorhanden, ist vorzugsweise in einer Menge von 0,1 bis 10 Gew.-% und bevorzugter 0,5 bis 5 Gew.-%, z.B. etwa 3 - 4 Gew.-%, ausgedrückt als Gewichtsprozent der Zusammensetzung, vorhanden.
  • Wenn der Promotor ein erstes Alkali- oder Erdalkalimetall ist, ist das erste Alkali- oder Erdalkalimetall vorzugsweise Barium. Vorzugsweise ist das Barium in Form eines CeO2-BaCO3-Verbundmaterials vorhanden. Ein solches Material kann mittels eines beliebigen auf dem einschlägigen Fachgebiet bekannten Verfahrens, beispielsweise Trockenimprägnierung oder Sprühtrocknung, vorgefertigt werden.
  • Der Promotor ist vorzugsweise auf dem ersten anorganischen Oxid abgelagert.
  • Die erste Schicht kann als eine Oxidationsschicht, z.B. eine Dieseloxidationskatalysator(DOC)-Schicht fungieren, die für die Oxidation von Kohlenwasserstoffen zu CO2 und/oder CO geeignet ist und/oder für die Oxidation von NO zu NO2 geeignet ist. Vorzugsweise ist die erste Schicht eine Mager-DOC-Schicht.
  • Die erste Schicht kann des Weiteren ein Kohlenwasserstoffe absorbierendes Material umfassen.
  • Typischerweise ist das Kohlenwasserstoffe adsorbierende Material aus einem Molekularsieb (z.B. einem Alumosilicatzeolith oder einem Isotyp, wie z.B. einem SAPO), Siliciumdioxid, Aluminiumoxid, Titanoxid, Magnesiumoxid, Calciumoxid, Nioboxid, Aktivkohle, porösem Graphit und Kombinationen von zwei oder mehr hiervon ausgewählt. Vorzugsweise ist das Kohlenwasserstoffe adsorbierende Material ein Zeolith. Beispiele für geeignete Zeolithe umfassen natürliche Zeolithe, wie bspw. Analcim, Chabasit, Erionit, Natrolit, Mordenit, Heulandit, Stilbit und Laumantit, und synthetische Zeolithe, wie bspw. Zeolith Typ-A, Zeolith Typ-Y, Zeolith Typ-X, Zeolith Typ-L, Erionit, Mordenit, Beta-Zeolith und ZSM-5.
  • Vorzugsweise ist das Kohlenwasserstoffe absorbierende Material ein Zeolith, besonders bevorzugt ein Beta-Zeolith.
  • Das Kohlenwasserstoffe absorbierende Material, z.B. ein Zeolith, bevorzugter ein Beta-Zeolith, kann in einer Menge von 10-30 Gew.-%, besonders bevorzugt 15-20 Gew.-%, in der ersten Schicht vorhanden sein.
  • Das eine oder die mehreren Platingruppenmetall(e) (PGM) ist (sind) vorzugsweise aus der Gruppe ausgewählt, die aus Palladium, Platin, Rhodium und Gemischen hiervon besteht. Besonders bevorzugt ist das eine oder sind die mehreren Platingruppenmetall(e) ein Gemisch oder eine Legierung von Platin und Palladium, worin vorzugsweise das Verhältnis von Platin zu Palladium von 2:1 bis 12:1 auf einer Gew./Gew.-Basis, besonders bevorzugt etwa 5:1 auf einer Gew./Gew.-Basis, beträgt.
  • Der Mager-NOx-Fallen-Katalysator umfasst vorzugsweise 0,1 bis 10 Gew.-% PGM, bevorzugter 0,5 bis 5 Gew.-% PGM und am stärksten bevorzugt 1 bis 3 Gew.-% PGM.
  • Das erste OSC-Material ist vorzugsweise aus der Gruppe ausgewählt, die aus Ceroxid, Zirconiumoxid, einem Cerdioxid-Zirconiumoxid-Mischoxid und einem Aluminiumoxid-Cerdioxid-Zirconiumoxid-Mischoxid besteht. Vorzugsweise umfasst das erste OSC-Material schüttfähiges Cerdioxid. Zusätzlich kann das erste OSC-Material als ein NOx-Speichermaterial und/oder als ein Trägermaterial für das eine oder die mehreren Edelmetall(e) fungieren.
  • Die zweite Schicht kann des Weiteren ein zweites Alkali- oder Erdalkalimetall, Neodym oder Lanthan umfassen. Das zweite Alkali- oder Erdalkalimetall, das Neodym oder das Lanthan kann auf dem ersten OSC-Material abgelagert sein. Alternativ oder zusätzlich kann das zweite Alkali- oder Erdalkalimetall, das Neodym oder das Lanthan auf dem zweiten anorganischen Oxid abgelagert sein. D.h., in einigen Ausführungsformen kann das zweite Alkali- oder Erdalkalimetall, das Neodym oder das Lanthan sowohl auf dem ersten OSC-Material als auch auf dem zweiten anorganischen Oxid abgelagert sein, d.h. darauf vorhanden sein.
  • Das zweite Alkali- oder Erdalkalimetall ist vorzugsweise Barium. Barium, wo vorhanden, ist als ein NOX-Speichermaterial enthalten, d.h. die zweite Schicht kann eine NOx-Speicherschicht sein. Vorzugsweise ist das Barium, wo vorhanden, in einer Menge von 0,1 bis 10 Gew.-% und bevorzugter 0,5 bis 5 Gew.-% Barium, z.B. etwa 4,5 Gew.-% Barium, ausgedrückt als Gew.-% der Zusammensetzung, vorhanden.
  • Vorzugsweise ist das Barium in Form eines CeO2-BaCO3-Verbundmaterials vorhanden. Ein solches Material kann durch ein beliebiges, auf dem einschlägigen Fachgebiet bekanntes Verfahren, beispielsweise Trockenimprägnierung oder Sprühtrocknung, vorgefertigt werden. Somit können das OSC und das Barium gemeinsam ein NOX-Speichermaterial bilden.
  • Das zweite anorganische Oxid ist vorzugsweise ein Oxid der 2., 3., 4., 5., 13. und 14. Gruppe der Elemente. Das zweite anorganische Oxid ist vorzugsweise aus der Gruppe ausgewählt, die aus Aluminiumoxid, Magnesiumoxid, Lanthanoxid, Siliciumdioxid, Titanoxid, Nioboxid, Tantaloxiden, Molybdänoxiden, Wolframoxiden und Mischoxiden oder Verbundoxiden hiervon besteht. Besonders bevorzugt ist das zweite anorganische Oxid Aluminiumoxid, ein Lanthanoxid/Aluminiumoxid-Verbundoxid oder ein Magnesiumoxid/Aluminiumoxid-Verbundoxid. Ein besonders bevorzugtes anorganisches Oxid ist ein Lanthanoxid/Aluminiumoxid-Verbundoxid oder ein Magnesiumoxid/Aluminiumoxid-Verbundoxid, besonders bevorzugt ein Lanthanoxid/Aluminiumoxid-Verbundoxid.
  • Das zweite anorganische Oxid kann ein Trägermaterial für das eine oder die mehreren Platingruppenmetall(e) und/oder für das zweite Alkali- oder Erdalkalimetall, das Neodym oder das Lanthan sein.
  • Bevorzugte zweite anorganische Oxide weisen vorzugsweise eine Oberfläche in dem Bereich 10 bis 1500 m2/g, Porenvolumina in dem Bereich 0,1 bis 4 mL/g und Porendurchmesser von etwa 10 bis 1000 Ångström auf. Eine hohe Oberfläche aufweisende anorganische Oxide mit einer Oberfläche von mehr als 80 m2/g sind besonders bevorzugt, z.B. eine hohe Oberfläche aufweisendes Aluminiumoxid. Weitere bevorzugte zweite anorganische Oxide umfassen Magnesiumoxid/Aluminiumoxid-Verbundoxide, die optional des Weiteren eine Cer enthaltende Komponente, z.B. Cerdioxid, umfassen. In solchen Fällen kann das Cerdioxid auf der Oberfläche des Magnesiumoxid/Aluminiumoxid-Verbundoxids, z.B. in Form einer Beschichtung, vorhanden sein.
  • Die Mager-NOx-Fallen-Katalysatoren der Erfindung können weitere Komponenten umfassen, die dem sachkundigen Fachmann bekannt sind. Beispielsweise können die Zusammensetzungen der Erfindung ferner mindestens ein Bindemittel und/oder mindestens ein grenzflächenaktives Mittel umfassen. Falls ein Bindemittel vorhanden ist, sind dispergierbare Aluminiumoxidbindemittel bevorzugt.
  • Die Mager-NOx-Fallen-Katalysatoren der Erfindung können vorzugsweise des Weiteren ein metallisches oder keramisches Substrat mit einer axialen Länge L umfassen. Vorzugsweise ist das Substrat ein Durchflussmonolith oder ein Filtermonolith, ist jedoch vorzugsweise ein Durchflussmonolithsubstrat.
  • Das Durchflussmonolithsubstrat weist eine erste Fläche und eine zweite Fläche auf, die eine Längsrichtung zwischen diesen definieren. Das Durchflussmonolithsubstrat weist eine Vielzahl von Kanälen auf, die sich zwischen der ersten Fläche und der zweiten Fläche erstrecken. Die Vielzahl von Kanälen erstreckt sich in der Längsrichtung und liefert eine Vielzahl von inneren Oberflächen (z.B. die Oberflächen der jeden Kanal definierenden Wände). Jeder (Kanal) aus der Vielzahl der Kanäle weist eine Öffnung an der ersten Fläche und eine Öffnung an der zweiten Fläche auf. Zur Vermeidung von Missverständnissen sei angemerkt, dass das Durchflussmonolithsubstrat kein Wandstromfilter ist.
  • Die erste Fläche ist typischerweise an einem Einlassende des Substrats und die zweite Fläche ist an einem Auslassende des Substrats.
  • Die Kanäle können eine konstante Breite aufweisen und jede Vielzahl von Kanälen kann eine gleichförmige Kanalbreite aufweisen.
  • Vorzugsweise weist das Monolithsubstrat in einer zur Längsrichtung orthogonalen Ebene 100 bis 500 Kanäle pro Quadratzoll, vorzugsweise 200 bis 400 Kanäle pro Quadratzoll auf. Beispielsweise beträgt auf der ersten Fläche die Dichte der offenen ersten Kanäle und der geschlossenen zweiten Kanäle 200 bis 400 Kanäle pro Quadratzoll. Die Kanäle können Querschnitte aufweisen, die rechteckig, quadratisch, rund, oval, dreieckig, sechseckig sind oder andere polygonalen Formen aufweisen.
  • Das Monolithsubstrat wirkt als Träger zum Halten des katalytischen Materials. Geeignete Materialien zur Bildung des Monolithsubstrats umfassen keramikartige Materialien, wie z.B. Cordierit, Siliciumcarbid, Siliciumnitrid, Zirconiumoxid, Mullit, Spodumen, Aluminiumoxid-Siliciumdioxid Magnesiumoxid oder Zirconiumsilicat oder sind aus einem porösen hitzebeständigen Metall. Solche Materialien und deren Verwendung bei der Herstellung von porösen Monolithsubstraten sind auf dem einschlägigen Fachgebiet gut bekannt.
  • Es sollte festgehalten werden, dass das hierin beschriebene Durchflussmonolithsubstrat eine einzelne Komponente (d.h. ein einzelner Ziegel) ist. Nichtsdestotrotz kann beim Bilden eines Emissionsbehandlungsystems der verwendete Monolith durch Zusammenfügen einer Vielzahl von Kanälen oder durch Zusammenfügen einer Vielzahl von kleineren Monolithen gemäß Beschreibung hierin gebildet werden. Solche Techniken sowie geeignete Behältnisse und Konfigurationen des Emissionsbehandlungssystems sind auf dem einschlägigen Fachgebiet gut bekannt.
  • In Ausführungsformen, worin der Mager-NOx-Fallen-Katalysator ein keramisches Substrat umfasst, kann das keramische Substrat aus einem beliebigen geeigneten hitzebeständigen Material, z.B. Aluminiumoxid, Siliciumdioxid, Titanoxid, Cerdioxid, Zirconiumoxid, Magnesiumoxid, Zeolithen, Siliciumnitrid, Siliciumcarbid, Zirconiumsilicaten, Magnesiumsilicaten, Alumosilicaten und Metalloalumosilicaten (wie z.B. Cordierit und Spodumen) oder einem Gemisch oder einem Mischoxid von beliebigen zwei oder mehr hiervon hergestellt werden. Cordierit, ein Magnesiumalumosilicat und Siliciumcarbid sind besonders bevorzugt.
  • In Ausführungsformen, worin der Mager-NOx-Fallen-Katalysator ein metallisches Substrat umfasst, kann das metallische Substrat aus einem beliebigen geeigneten Metall und insbesondere hitzebeständigen Metallen und Metalllegierungen, wie z.B. Titan und nicht rostendem Stahl sowie ferritischen Legierungen, die Eisen, Nickel, Chrom und/oder Aluminium zusätzlich zu weiteren Spurenmetallen enthalten, hergestellt werden.
  • Die Mager-NOx-Fallen-Katalysatoren der Erfindung können mittels beliebiger geeigneter Maßnahmen hergestellt werden. Bspw. kann die erste Schicht durch Mischen in einer beliebigen Reihenfolge des einen oder der mehreren Edelmetalle, eines ersten anorganischen Oxids und, falls vorhanden, eines optionalen Promotors hergestellt werden. Die Art und Weise und die Reihenfolge der Zugabe werden nicht als besonders kritisch erachtet. Beispielsweise kann jede der Komponenten der ersten Schicht zu (einer) beliebigen anderen Komponente oder Komponenten gleichzeitig zugegeben werden oder kann nacheinander in einer beliebigen Reihenfolge zugegeben werden. Jede der Komponenten der ersten Schicht kann zu einer beliebigen anderen Komponente der ersten Schicht durch Imprägnierung, Adsorption, lonenaustausch, Trockenimprägnierung, Präzipitation oder Ähnliches oder mittels beliebiger anderer Maßnahmen, die allgemein auf dem einschlägigen Fachgebiet bekannt sind, zugegeben werden.
  • Die zweite Schicht kann durch Mischen in einer beliebigen Reihenfolge des einen oder der mehreren Platingruppenmetall(e), eines ersten OSC-Materials, eines zweiten anorganischen Oxids und, falls vorhanden, eines zweiten Alkali- oder Erdalkalimetalls, des Neodyms oder des Lanthans hergestellt werden. Die Art und Weise und die Reihenfolge der Zugabe werden nicht als besonders kritisch erachtet. Beispielsweise kann jede der Komponenten der zweiten Schicht zu (einer) beliebigen anderen Komponente oder Komponenten gleichzeitig zugegeben werden oder kann nacheinander in einer beliebigen Reihenfolge zugegeben werden. Jede der Komponenten der zweiten Schicht kann zu einer beliebigen anderen Komponente der zweiten Schicht durch Imprägnierung, Adsorption, lonenaustausch, Trockenimprägnierung, Präzipitation oder Ähnliches oder mittels beliebiger anderer Maßnahmen, die allgemein auf dem einschlägigen Fachgebiet bekannt sind, zugegeben werden.
  • Vorzugsweise wird der hier beschriebene Mager-NOx-Fallen-Katalysator durch Ablagern des Mager-NOx-Fallen-Katalysators auf dem Substrat unter Verwendung von Washcoatverfahren hergestellt. Ein repräsentatives Verfahren zur Herstellung des Mager-NOX-Fallen-Katalysators unter Verwendung eines Washcoatverfahrens ist nachfolgend dargelegt. Es versteht sich, dass das nachfolgende Verfahren gemäß unterschiedlichen Ausführungsformen der Erfindung verändert werden kann.
  • Das Auftragen in Form eines Washcoats (Washcoating) wird vorzugsweise durchgeführt, indem zuerst feinteilige Partikel der Komponenten des Mager-NOX-Fallen-Katalysators gemäß vorhergehender Definition in einem geeigneten Lösemittel, vorzugsweise Wasser, zur Bildung einer Aufschlämmung aufgeschlämmt werden. Die Aufschlämmung enthält vorzugsweise 5 bis 70 Gewichtsprozent Feststoffe, bevorzugter 10 bis 50 Gewichtsprozent (Feststoffe). Vorzugsweise werden die Partikel vermahlen oder einem anderen Zerkleinerungsverfahren unterworfen, um sicherzustellen, dass im Wesentlichen alle festen Partikel vor der Bildung der Aufschlämmung eine Partikelgröße von weniger als 20 µm im mittleren Durchmesser aufweisen. Zusätzliche Komponenten, wie z.B. Stabilisatoren, Bindemittel, grenzflächenaktive Mittel oder Promotoren, können auch in die Aufschlämmung in Form eines Gemisches von wasserlöslichen oder in Wasser dispergierbaren Verbindungen oder Komplexen eingearbeitet werden.
  • Das Substrat kann anschließend einmal oder mehrere Male mit der Aufschlämmung so beschichtet werden, dass die gewünschte Beladung des Mager-NOx-Fallen-Katalysators auf dem Substrat abgelagert wird.
  • Vorzugsweise ist die erste Schicht direkt auf dem metallischen oder keramischen Substrat geträgert/abgelagert. Mit „direkt auf‟ ist gemeint, dass keine dazwischenliegenden oder darunterliegenden Schichten zwischen der ersten Schicht und dem metallischen oder keramischen Substrat vorhanden sind.
  • Vorzugsweise ist die zweite Schicht auf der ersten Schicht abgelagert. Besonders bevorzugt ist die zweite Schicht direkt auf der ersten Schicht abgelagert. Mit „direkt auf‟ ist gemeint, dass keine dazwischenliegenden oder darunterliegenden Schichten zwischen der zweiten Schicht und der ersten Schicht vorhanden sind.
  • Somit ist in einem bevorzugten Mager-NOx-Fallen-Katalysator der Erfindung die erste Schicht direkt auf einem metallischen oder keramischen Substrat abgelagert und die zweite Schicht ist auf der ersten Schicht abgelagert. Solche Mager-NOx-Fallen-Katalysatoren können als eine zwei Schichten aufweisende Mager-NOx-Falle erachtet werden.
  • Vorzugsweise sind die erste Schicht und/oder die zweite Schicht auf mindestens 50 % der axialen Länge L des Substrats, bevorzugter auf mindestens 70 % der axialen Länge L des Substrats und besonders bevorzugt auf mindestens 80 % der axialen Länge L des Substrats abgelagert.
  • In besonders bevorzugten Mager-NOx-Fallen-Katalysatoren der Erfindung ist die erste Schicht auf mindestens 30 %, vorzugsweise mindestens 50 % der axialen Länge L des Substrats abgelagert und die zweite Schicht ist auf mindestens 80 %, vorzugsweise mindestens 95 % der axialen Länge L des Substrats abgelagert. Somit ist in einigen besonders bevorzugten Mager-NOx-Fallen-Katalysatoren der Erfindung die erste Schicht auf mindestens 50 % der axialen Länge L des Substrats abgelagert und die zweite Schicht ist auf mindestens 95 % der axialen Länge L des Substrats abgelagert.
  • Vorzugsweise umfasst der Mager-NOX-Fallen-Katalysator ein Substrat und mindestens eine Schicht auf dem Substrat. Vorzugsweise umfasst die mindestens eine Schicht die erste Schicht gemäß vorhergehender Beschreibung. Dies kann durch das oben beschriebene Washcoatverfahren hergestellt werden. Eine oder mehrere zusätzliche Schichten können zu der einen Schicht der NOX-Adsorberkatalysatorzusammensetzung hinzugefügt werden, wie bspw. die zweite Schicht, wie sie hier zuvor beschrieben ist.
  • Alternativ kann die erste Schicht und/oder die zweite Schicht zur Bildung eines Durchfluss- oder Filtersubstrats extrudiert werden. In solchen Fällen ist der Mager-NOx-Fallen-Katalysator ein extrudierter Mager-NOx-Fallen-Katalysator, der die erste Schicht und/oder die zweite Schicht gemäß vorhergehender Beschreibung umfasst.
  • Ein weiterer Aspekt der Erfindung ist ein Emissionsbehandlungssystem zum Behandeln eines Verbrennungsabgasstroms, das den Mager-NOx-Fallen-Katalysator gemäß vorhergehender Definition und einen Verbrennungsmotor umfasst. In bevorzugten Systemen ist der Verbrennungsmotor ein Dieselmotor, vorzugsweise ein Leichtlastdieselmotor. Der Mager-NOX-Fallen-Katalysator kann in einer eng-gekoppelten bzw. motornahen Position oder in der Unterbodenposition platziert sein.
  • Das Emissionsbehandlungssystem umfasst ferner typischerweise eine Emissionssteuerungsvorrichtung.
  • Die Emissionssteuerungsvorrichtung befindet sich vorzugsweise stromab des Mager-NOX-Fallen-Katalysators.
  • Beispiele für eine Emissionssteuerungsvorrichtung umfassen ein Dieselpartikelfilter (DPF), eine Mager-NOx-Falle (LNT), einen Mager-NOX-Katalysator (LNC), einen selektiven katalytischen Reduktions(SCR)-Katalysator, einen Dieseloxidationskatalysator (DOC), ein katalysiertes Rußfilter (CSF), einen selektiven katalytischen Reduktions-Filter(SCRF™)-Katalysator, einen Ammoniak-Sperrkatalysator bzw. Ammoniak-Slip-Katalysator (ASC), einen Kaltstartkatalysator (dCSC™) und Kombinationen von zwei oder mehr hiervon. Solche Emissionssteuerungsvorrichtungen sind alle auf dem einschlägigen Fachgebiet gut bekannt.
  • Einige der zuvor genannten Emissionssteuerungsvorrichtungen weisen Filtersubstrate auf. Eine Emissionssteuerungsvorrichtung, die ein Filtersubstrat aufweist, kann aus der Gruppe ausgewählt sein, die aus einem Dieselpartikelfilter (DPF), einem katalysierten Rußfilter (CSF) und einem selektiven katalytischen Reduktions-Filter(SCRF™)-Katalysator besteht.
  • Es ist bevorzugt, dass das Emissionsbehandlungssystem eine Emissionssteuerungsvorrichtung umfasst, die aus der Gruppe ausgewählt ist, die aus einer Mager-NOx-Falle (LNT), einem Ammoniak-Slip-Katalysator (ASC), einem Dieselpartikelfilter (DPF), einem selektiven katalytischen Reduktions(SCR)-Katalysator, einem katalysierten Rußfilter (CSF), einem selektiven katalytischen Reduktions-Filter(SCRF™)-Katalysator und Kombinationen von zwei oder mehr hiervon besteht. Bevorzugter ist die Emissionssteuerungsvorrichtung aus der Gruppe ausgewählt, die aus einem Dieselpartikelfilter (DPF), einem selektiven katalytischen Reduktions(SCR)-Katalysator, einem katalysierten Rußfilter (CSF), einem selektiven katalytischen Reduktions-Filter(SCRF™)-Katalysator und Kombinationen von zwei oder mehr hiervon besteht. Noch bevorzugter ist die Emissionssteuerungsvorrichtung ein selektiver katalytischer Reduktions(SCR)-Katalysator oder ein selektiver katalytischer Reduktions-Filter(SCRF™)-Katalysator.
  • Wenn das Emissionsbehandlungssystem der Erfindung einen SCR-Katalysator oder einen SCRF™-Katalysator umfasst, kann das Emissionsbehandlungssystem ferner einen Injektor zum Injizieren eines stickstoffhaltigen Reduktionsmittels, wie beispielsweise Ammoniak, oder eines Ammoniakvorläufers, wie beispielsweise Harnstoff oder Ammoniumformiat, vorzugsweise Harnstoff, in das Abgas stromab des Mager-NOx-Fallen-Katalysators und stromauf des SCR-Katalysators oder des SCRF™-Katalysators umfassen.
  • Ein solcher Injektor kann fluidisch mit einer Quelle (z.B. einem Tank) eines Vorläufers eines stickstoffhaltigen Reduktionsmittels verbunden sein. Ein ventilgesteuertes Zudosieren des Vorläufers in das Abgas kann durch geeignet programmierte Motormanagementmittel und eine einen geschlossenen Kreislauf oder offenen Kreislauf umfassende Rückkopplung, die durch Sensoren geliefert wird, die die Zusammensetzung des Abgases überwachen, gesteuert werden.
  • Ammoniak kann auch durch Erwärmen von Ammoniumcarbamat (einem Feststoff) erzeugt werden und das erzeugte Ammoniak kann in das Abgas injiziert werden.
  • Alternativ oder zusätzlich zu dem Injektor kann Ammoniak in situ erzeugt werden (z.B. während einer fetten Regeneration einer stromauf des SCR-Katalysators oder des SCRF™-Katalysators angeordneten LNT, beispielsweise eines Mager-NOx-Fallen-Katalysators der Erfindung). Somit kann das Emissionsbehandlungssystem des Weiteren ein Motormanagementmittel zum Anreichern bzw. Anfetten des Abgases mit Kohlenwasserstoffen umfassen.
  • Der SCR-Katalysator oder der SCRF™-Katalysator kann ein Metall umfassen, das aus der Gruppe ausgewählt ist, die aus mindestens einem von Cu, Hf, La, Au, In, V, Lanthaniden sowie Übergangsmetallen der Gruppe VIII (z.B. Fe) besteht, wobei das Metall auf einem hitzebeständigen Oxid oder einem Molekularsieb geträgert ist. Das Metall ist vorzugsweise aus Ce, Fe, Cu und Kombinationen von beliebigen zwei oder mehr hiervon ausgewählt, bevorzugter ist das Metall Fe oder Cu.
  • Das hitzebeständige Oxid für den SCR-Katalysator oder den SCRF™-Katalysator kann aus der Gruppe ausgewählt sein, die aus Al2O3, TiO2, CeO2, SiO2, ZrO2 und Mischoxiden, die zwei oder mehr hiervon enthalten, besteht. Der Nicht-Zeolith-Katalysator kann ferner Wolframoxid (z.B. V2O5/WO3/TiO2, WOX/CeZrO2, WOX/ZrO2 oder Fe/WOX/ZrO2) umfassen.
  • Es ist besonders bevorzugt, wenn ein SCR-Katalysator, ein SCRF™-Katalysator oder ein Washcoat hiervon mindestens ein Molekularsieb, wie beispielsweise einen Alumosilicatzeolith oder ein SAPO, umfasst. Das mindestens eine Molekularsieb kann ein kleinporiges, ein mittelporiges oder ein großporiges Molekularsieb sein. Mit „kleinporigem Molekularsieb“ meinen wir hierin Molekularsiebe, die eine maximale Ringgröße von 8 enthalten, wie beispielsweise CHA; mit „mittelporigem Molekularsieb“ meinen wir hierin ein Molekularsieb, das eine maximale Ringgröße von 10 enthält, wie beispielsweise ZSM-5; und mit „großporigem Molekularsieb“ meinen wir hierin ein Molekularsieb, das eine maximale Ringgröße von 12 aufweist, wie beispielsweise Beta. Kleinporige Molekularsiebe sind potenziell vorteilhaft für eine Verwendung in SCR-Katalysatoren.
  • In dem Emissionsbehandlungssystem der Erfindung sind bevorzugte Molekularsiebe für einen SCR-Katalysator oder einen SCRF™-Katalysator synthetische Alumosilicatzeolith-Molekularsiebe, die aus der Gruppe ausgewählt sind, die aus AEI, ZSM-5, ZSM-20, ERI einschließlich ZSM-34, Mordenit, Ferrierit, BEA einschließlich Beta, Y, CHA, LEV einschließlich Nu-3, MCM-22 und EU-1, vorzugsweise AEI oder CHA, besteht und ein Siliciumdioxid-zu-Aluminiumoxid-Verhältnis von etwa 10 bis etwa 50, wie z.B. von etwa 15 bis etwa 40, aufweisen.
  • In einer ersten Ausführungsform des Emissionsbehandlungssystems umfasst das Emissionsbehandlungssystem den Mager-NOx-Fallen-Katalysator der Erfindung und ein katalysiertes Rußfilter (CSF). Dem Mager-NOx-Fallen-Katalysator folgt typischerweise das katalysierte Rußfilter (CSF) (z.B. befindet sich der Mager-NOx-Fallen-Katalysator stromauf des katalysierten Rußfilters). Somit ist beispielsweise ein Auslass des Mager-NOx-Fallen-Katalysators mit einem Einlass des katalysierten Rußfilters verbunden.
  • Eine zweite Emissionsbehandlungssystem-Ausführungsform betrifft ein Emissionsbehandlungssystem, das den Mager-NOx-Fallen-Katalysator der Erfindung, ein katalysiertes Rußfilter (CSF) und einen selektiven katalytischen Reduktions(SCR)-Katalysator umfasst.
  • Dem Mager-NOx-Fallen-Katalysator folgt typischerweise das katalysierte Rußfilter (CSF) (z.B. befindet sich der Mager-NOX-Fallen-Katalysator stromauf des katalysierten Rußfilters (CSF)). Dem katalysierten Rußfilter folgt typischerweise der selektive katalytische Reduktions(SCR)-Katalysator (z.B. ist das katalysierte Rußfilter stromauf des selektiven katalytischen Reduktions(SCR)-Katalysators angeordnet). Ein Injektor eines stickstoffhaltigen Reduktionsmittels kann zwischen dem katalysierten Rußfilter (CSF) und dem selektiven katalytischen Reduktions(SCR)-Katalysator angeordnet sein. Somit kann dem katalysierten Rußfilter (CSF) ein Injektor eines stickstoffhaltigen Reduktionsmittels folgen (z.B. befindet sich das katalysierte Rußfilter (CSF) stromauf des Injektors eines stickstoffhaltigen Reduktionsmittels) und dem Injektor eines stickstoffhaltigen Reduktionsmittels kann der selektive katalytische Reduktions(SCR)-Katalysator folgen (z.B. befindet sich der Injektor eines stickstoffhaltigen Reduktionsmittels stromauf des selektiven katalytischen Reduktions(SCR)-Katalysators).
  • In einer dritten Emissionsbehandlungssystem-Ausführungsform umfasst das Emissionsbehandlungssystem den Mager-NOx-Fallen-Katalysator der Erfindung, einen selektiven katalytischen Reduktions(SCR)-Katalysator und entweder ein katalysiertes Rußfilter (CSF) oder ein Dieselpartikelfilter (DPF).
  • In der dritten Emissionsbehandlungssystem-Ausführungsform folgt dem Mager-NOx-Fallen-Katalysator der Erfindung typischerweise der selektive katalytische Reduktions-(SCR)-Katalysator (z.B. befindet sich der Mager-NOX-Fallen-Katalysator der Erfindung stromauf des selektiven katalytischen Reduktions(SCR)-Katalysators). Ein Injektor eines stickstoffhaltigen Reduktionsmittels kann zwischen dem Oxidationskatalysator und dem selektiven katalytischen Reduktions(SCR)-Katalysator angeordnet sein. Somit kann dem katalysierten Monolithsubstrat ein Injektor eines stickstoffhaltigen Reduktionsmittels folgen (z.B. ist das katalysierte Monolithsubstrat stromauf des Injektors eines stickstoffhaltigen Reduktionsmittels angeordnet) und dem Injektor eines stickstoffhaltigen Reduktionsmittels kann der selektive katalytische Reduktions(SCR)-Katalysator folgen (z.B. befindet sich der Injektor eines stickstoffhaltigen Reduktionsmittels stromauf des selektiven katalytischen Reduktions-(SCR)-Katalysators). Dem selektiven katalytischen Reduktions(SCR)-Katalysator folgt das katalysierte Rußfilter (CSF) oder das Dieselpartikelfilter (DPF) (z.B. befindet sich der selektive katalytische Reduktions(SCR)-Katalysator stromauf des katalysierten Rußfilters (CSF) oder des Dieselpartikelfilters (DPF)).
  • Eine vierte Ausführungsform des Emissionsbehandlungssystems umfasst den Mager-NOX-Fallen-Katalysator der Erfindung und einen selektiven katalytischen Reduktions-Filter-(SCRF™)-Katalysator. Dem Mager-NOx-Fallen-Katalysator der Erfindung folgt typischerweise der selektive katalytische Reduktions-Filter(SCRF™)-Katalysator (z.B. befindet sich der Mager-NOx-Fallen-Katalysator der Erfindung stromauf des selektiven katalytischen Reduktions-Filter(SCRF™)-Katalysators).
  • Ein Injektor eines stickstoffhaltigen Reduktionsmittels kann zwischen dem Mager-NOx-Fallen-Katalysator und dem selektiven katalytischen Reduktions-Filter(SCRF™)-Katalysator angeordnet sein. Somit kann dem Mager-NOx-Fallen-Katalysator ein Injektor eines stickstoffhaltigen Reduktionsmittels folgen (z.B. befindet sich der Mager-NOx-Fallen-Katalysator stromauf eines Injektors eines stickstoffhaltigen Reduktionsmittels) und dem Injektor eines stickstoffhaltigen Reduktionsmittels kann der selektive katalytische Reduktions-Filter-(SCRF™)-Katalysator folgen (z.B. befindet sich der Injektor eines stickstoffhaltigen Reduktionsmittels stromauf des selektiven katalytischen Reduktions-Filter(SCRF™)-Katalysators).
  • Wenn das Emissionsbehandlungssystem einen selektiven katalytischen Reduktions-(SCR)-Katalysator oder einen selektiven katalytischen Reduktions-Filter(SCRF™)-Katalysator umfasst, wie z.B. in den hier oben beschriebenen zweiten bis vierten Abgassystemausführungsformen, kann ein ASC stromab des SCR-Katalysators oder des SCRF™-Katalysators (d.h. in Form eines gesonderten Monolithsubstrats) angeordnet sein oder bevorzugter kann eine Zone auf einem stromabseitigen oder hinteren Ende des den SCR-Katalysator umfassenden Monolithsubstrats als Träger für den ASC verwendet werden.
  • Ein weiterer Aspekt der Erfindung betrifft ein Fahrzeug. Das Fahrzeug umfasst einen Verbrennungsmotor, vorzugsweise einen Dieselmotor. Der Verbrennungsmotor, vorzugsweise der Dieselmotor, ist mit einem Emissionsbehandlungssystem der Erfindung gekoppelt.
  • Es ist bevorzugt, dass der Dieselmotor so konfiguriert oder angepasst ist, dass er mit Kraftstoff, vorzugsweise Dieselkraftstoff, welcher ≤ 50 ppm Schwefel, bevorzugter ≤ 15 ppm Schwefel, wie z.B. ≤ 10 ppm Schwefel und noch bevorzugter ≤ 5 ppm Schwefel umfasst, betrieben wird.
  • Das Fahrzeug kann ein Leichtlastdieselfahrzeug (LDV) sein, wie es beispielsweise in der US-Gesetzgebung oder in der europäischen Gesetzgebung definiert ist. Ein Leichtlastdieselfahrzeug weist typischerweise ein Gewicht von < 2840 kg, bevorzugter ein Gewicht von < 2610 kg auf. In den USA bezeichnet ein Leichtlastdieselfahrzeug (LDV) ein Dieselfahrzeug mit einem Bruttogewicht von ≤ 8500 Pounds (US lbs). In Europa bezeichnet der Begriff Leichtlastdieselfahrzeug (LDV) (i) Personenfahrzeuge, die nicht mehr als acht Sitze zusätzlich zum Fahrersitz umfassen und eine maximale Masse von nicht mehr als 5 Tonnen aufweisen, und (ii) Fahrzeuge zur Beförderung von Gütern mit einer maximalen Masse von nicht mehr als 12 Tonnen.
  • Alternativ kann das Fahrzeug ein Schwerlastdieselfahrzeug (HDV), wie z.B. ein Dieselfahrzeug mit einem Bruttogewicht von > 8500 pounds (US Ibs), gemäß Definition in der US-Gesetzgebung, sein.
  • Ein weiterer Aspekt der Erfindung ist ein Verfahren zum Behandeln eines Abgases aus einem Verbrennungsmotor, wobei das Verfahren ein In-Kontakt-bringen des Abgases mit dem Mager-NOx-Fallen-Katalysator gemäß obiger Beschreibung oder dem Emissionsbehandlungssystem gemäß obiger Beschreibung umfasst. In bevorzugten Verfahren ist das Abgas ein fettes Gasgemisch. In weiteren bevorzugten Verfahren zykliert bzw. wechselt das Abgas zwischen einem fetten Gasgemisch und einem mageren Gasgemisch.
  • In einigen bevorzugten Verfahren zum Behandeln eines Abgases aus einem Verbrennungsmotor befindet sich das Abgas bei einer Temperatur von etwa 150 °C bis 300 °C.
  • In weiteren bevorzugten Verfahren zur Behandlung eines Abgases aus einem Verbrennungsmotor wird das Abgas mit einer oder mehreren weiteren Emissionssteuerungsvorrichtungen, zusätzlich zu dem hier zuvor beschriebenen Mager-NOx-Fallen-Katalysator in Kontakt gebracht. Die Emissionssteuerungsvorrichtung oder -vorrichtungen befinden sich vorzugsweise stromab des Mager-NOx-Fallen-Katalysators.
  • Beispiele für eine weitere Emissionssteuerungsvorrichtung umfassen ein Dieselpartikelfilter (DPF), eine Mager-NOx-Falle (LNT), einen Mager-NOX-Katalysator (LNC), einen selektiven katalytischen Reduktions(SCR)-Katalysator, einen Dieseloxidationskatalysator (DOC), ein katalysiertes Rußfilter (CSF), einen selektiven katalytischen Reduktions-Filter-(SCRF™)-Katalysator, einen Ammoniak-Slip-Katalysator (ASC) und Kombinationen von zwei oder mehr hiervon. Solche Emissionssteuerungsvorrichtungen sind alle auf dem einschlägigen Fachgebiet gut bekannt.
  • Einige der zuvor genannten Emissionssteuerungsvorrichtungen weisen Filtersubstrate auf. Eine ein Filtersubstrat aufweisende Emissionssteuerungsvorrichtung kann aus der Gruppe ausgewählt sein, die aus einem Dieselpartikelfilter (DPF), einem katalysierten Rußfilter (CSF) und einem selektiven katalytischen Reduktions-Filter(SCRF™)-Katalysator besteht.
  • Es ist bevorzugt, dass das Verfahren ein In-Kontakt-bringen des Abgases mit einer Emissionssteuerungsvorrichtung, die aus der aus einer Mager-NOx-Falle (LNT), einem Ammoniak-Slip-Katalysator (ASC), einem Dieselpartikelfilter (DPF), einem selektiven katalytischen Reduktions(SCR)-Katalysator, einem katalysierten Rußfilter (CSF), einem selektiven katalytischen Reduktions-Filter(SCRF™)-Katalysator und Kombinationen von zwei oder mehr hiervon bestehenden Gruppe ausgewählt ist, umfasst. Bevorzugter ist die Emissionssteuerungsvorrichtung aus der Gruppe ausgewählt, die aus einem Dieselpartikelfilter (DPF), einem selektiven katalytischen Reduktions(SCR)-Katalysator, einem katalysierten Rußfilter (CSF), einem selektiven katalytischen Reduktions-Filter(SCRF™)-Katalysator und Kombinationen von zwei oder mehr hiervor besteht. Noch bevorzugter ist die Emissionssteuerungsvorrichtung ein selektiver katalytischer Reduktions- (SCR)-Katalysator oder ein selektiver katalytischer Reduktions-Filter (SCRF™)-Katalysator.
  • Wenn das Verfahren der Erfindung ein In-Kontakt-bringen des Abgases mit einem SCR-Katalysator oder einem SCRF™-Katalysator umfasst, kann das Verfahren des Weiteren die Injektion eines stickstoffhaltigen Reduktionsmittels, wie z.B. Ammoniak, oder eines Ammoniakvorläufers, wie z.B. Harnstoff oder Ammoniumformiat, vorzugweise Harnstoff, in das Abgas stromab des Mager-NOx-Fallen-Katalysators und stromauf des SCR-Katalysators oder des SCRF™-Katalysators umfassen.
  • Eine solche Injektion kann von einem Injektor durchgeführt werden. Der Injektor kann fluidisch mit einer Quelle (z.B. einem Tank) eines Vorläufers eines stickstoffhaltigen Reduktionsmittels verbunden sein. Ein ventilgesteuertes Zudosieren des Vorläufers in das Abgas kann durch geeignet programmierte Motormanagementmittel und eine einen geschlossenen Kreislauf oder offenen Kreislauf umfassende Rückkopplung, die durch Sensoren geliefert wird, die die Zusammensetzung des Abgases überwachen, gesteuert werden.
  • Ammoniak kann auch durch Erwärmen von Ammoniumcarbamat (einem Feststoff) erzeugt werden und das erzeugte Ammoniak kann in das Abgas injiziert werden.
  • Alternativ oder zusätzlich zu dem Injektor kann Ammoniak in situ erzeugt werden (z.B. während einer fetten Regeneration einer stromauf des SCR-Katalysators oder des SCRF™-Katalysators angeordneten LNT). Somit kann das Verfahren des Weiteren ein Anreichern bzw. Anfetten des Abgases mit Kohlenwasserstoffen umfassen.
  • Der SCR-Katalysator oder der SCRF™-Katalysator kann ein Metall umfassen, das aus der Gruppe ausgewählt ist, die aus mindestens einem von Cu, Hf, La, Au, In, V, Lanthaniden und Übergangsmetallen der Gruppe VIII (z.B. Fe) besteht, wobei das Metall auf einem hitzebeständigen Oxid oder einem Molekularsieb geträgert ist. Das Metall ist vorzugsweise aus Ce, Fe, Cu und Kombinationen von beliebigen zwei oder mehr hiervon ausgewählt, bevorzugter ist das Metall Fe oder Cu.
  • Das hitzebeständige Oxid für den SCR-Katalysator oder den SCRF™-Katalysator kann aus der Gruppe ausgewählt sein, die aus Al2O3, TiO2, CeO2, SiO2, ZrO2 und Mischoxiden, die zwei oder mehr hiervon enthalten, besteht. Der Nicht-Zeolith-Katalysator kann ferner Wolframoxid (z.B. V2O5/WO3/TiO2, WOX/CeZrO2, WOX/ZrO2 oder Fe/WOX/ZrO2) umfassen.
  • Es ist besonders bevorzugt, wenn ein SCR-Katalysator, ein SCRF™-Katalysator oder ein Washcoat hiervon mindestens ein Molekularsieb, wie z.B. einen Alumosilicatzeolith oder ein SAPO, umfasst. Das mindestens eine Molekularsieb kann ein kleinporiges, ein mittelporiges oder ein großporiges Molekularsieb sein. Mit „kleinporigem Molekularsieb“ meinen wir hierin Molekularsiebe, die eine maximale Ringgröße von 8 enthalten, wie z.B. CHA; mit „mittelporigem Molekularsieb“ meinen wir hierin ein Molekularsieb, das eine maximale Ringgröße von 10 enthält, wie z.B. ZSM-5; und mit „großporigem Molekularsieb“ meinen wir hierin ein Molekularsieb, das eine maximale Ringgröße von 12 aufweist, wie beispielsweise Beta. Kleinporige Molekularsiebe sind potenziell vorteilhaft für eine Verwendung in SCR-Katalysatoren.
  • In dem erfindungsgemäßen Verfahren zum Behandeln eines Abgases sind bevorzugte Molekularsiebe für einen SCR-Katalysator oder einen SCRF™-Katalysator synthetische Alumosilicatzeolith-Molekularsiebe, die aus der Gruppe ausgewählt sind, die aus AEI, ZSM-5, ZSM-20, ERI einschließlich ZSM-34, Mordenit, Ferrierit, BEA einschließlich Beta, Y, CHA, LEV einschließlich Nu-3, MCM-22 und EU-1, vorzugsweise AEI oder CHA, besteht und ein Siliciumdioxid-zu-Aluminiumoxid-Verhältnis von etwa 10 bis etwa 50, wie z.B. von etwa 15 bis etwa 40, aufweisen.
  • In einer ersten Ausführungsform umfasst das Verfahren ein In-Kontakt-bringen des Abgases mit dem Mager-NOx-Fallen-Katalysator der Erfindung und einem katalysierten Rußfilter (CSF). Dem Mager-NOx-Fallen-Katalysator folgt typischerweise das katalysierte Rußfilter (CSF) (z.B. befindet sich der Mager-NOx-Fallen-Katalysator stromauf des katalysierten Rußfilters (CSF)). Somit ist beispielsweise ein Auslass des Mager-NOx-Fallen-Katalysators mit einem Einlass des katalysierten Rußfilters verbunden.
  • Eine zweite Ausführungsform des Verfahrens zum Behandeln eines Abgases betrifft ein Verfahren, das ein In-Kontakt-bringen des Abgases mit dem erfindungsgemäßen Mager-NOX-Fallen-Katalysator, einem katalysierten Rußfilter (CSF) und einem selektiven katalytischen Reduktions(SCR)-Katalysator umfasst.
  • Dem Mager-NOx-Fallen-Katalysator folgt typischerweise das katalysierte Rußfilter (CSF) (z.B. befindet sich der Mager-NOx-Fallen-Katalysator stromauf des katalysierten Rußfilters (CSF)). Dem katalysierten Rußfilter folgt typischerweise der selektive katalytische Reduktions(SCR)-Katalysator (z.B. befindet sich das katalysierte Rußfilter stromauf der selektiven katalytischen Reduktions(SCR)-Katalysators). Ein Injektor eines stickstoffhaltigen Reduktionsmittels kann zwischen dem katalysierten Rußfilter (CSF) und dem selektiven katalytischen Reduktions(SCR)-Katalysator angeordnet sein. Somit kann dem katalysierten Rußfilter (CSF) ein Injektor eines stickstoffhaltigen Reduktionsmittels folgen (z.B. befindet sich das katalysierte Rußfilter (CSF) stromauf eines Injektors eines stickstoffhaltigen Reduktionsmittels) und dem Injektor eines stickstoffhaltigen Reduktionsmittels kann der selektive katalytische Reduktions(SCR)-Katalysator folgen (z.B. befindet sich der Injektor eines stickstoffhaltigen Reduktionsmittels stromauf des selektiven katalytischen Reduktions(SCR)-Katalysators).
  • In einer dritten Ausführungsform des Verfahrens zum Behandeln eines Abgases umfasst das Verfahren ein In-Kontakt-bringen des Abgases mit dem Mager-NOx-Fallen-Katalysator der Erfindung, einem selektiven katalytischen Reduktions(SCR)-Katalysator und entweder einem katalysierten Rußfilter (CSF) oder einem Dieselpartikelfilter (DPF).
  • In der dritten Ausführungsform des Verfahrens zum Behandeln eines Abgases folgt dem Mager-NOx-Fallen-Katalysator der Erfindung typischerweise der selektive katalytische Reduktions(SCR)-Katalysator (z.B. befindet sich der Mager-NOx-Fallen-Katalysator der Erfindung stromauf des selektiven katalytischen Reduktions(SCR)-Katalysators). Ein Injektor eines stickstoffhaltigen Reduktionsmittels kann zwischen dem Oxidationskatalysator und dem selektiven katalytischen Reduktions(SCR)-Katalysator angeordnet sein. Somit kann dem Mager-NOX-Fallen-Katalysator ein Injektor eines stickstoffhaltigen Reduktionsmittels folgen (z.B. befindet sich der Mager-NOx-Fallen-Katalysator stromauf eines Injektors eines stickstoffhaltigen Reduktionsmittels) und dem Injektor eines stickstoffhaltigen Reduktionsmittels kann der selektive katalytische Reduktions(SCR)-Katalysator folgen (z.B. befindet sich der Injektor eines stickstoffhaltigen Reduktionsmittels stromauf des selektiven katalytischen Reduktions(SCR)-Katalysators). Dem selektiven katalytischen Reduktions(SCR)-Katalysator folgt das katalysierte Rußfilter (CSF) oder das Dieselpartikelfilter (DPF) (z.B. befindet sich der selektive katalytische Reduktions(SCR)-Katalysator stromauf des katalysierten Rußfilters (CSF) oder des Dieselpartikelfilters (DPF)).
  • Eine vierte Ausführungsform des Verfahrens zum Behandeln eines Abgases umfasst den Mager-NOx-Fallen-Katalysator der Erfindung und einen selektiven katalytischen Reduktions-Filter(SCRF™)-Katalysator. Dem Mager-NOx-Fallen-Katalysator der Erfindung folgt typischerweise der selektive katalytische Reduktions-Filter(SCRF™)-Katalysator (z.B. befindet sich der Mager-NOX-Fallen-Katalysator der Erfindung stromauf des selektiven katalytischen Reduktions-Filter(SCRF™)-Katalysators).
  • Ein Injektor eines stickstoffhaltigen Reduktionsmittels kann zwischen dem Mager-NOx-Fallen-Katalysator und dem selektiven katalytischen Reduktions-Filter(SCRF™)-Katalysator angeordnet sein. Somit kann dem Mager-NOx-Fallen-Katalysator ein Injektor eines stickstoffhaltigen Reduktionsmittels folgen (z.B. befindet sich der Mager-NOx-Fallen-Katalysator stromauf eines Injektors eines stickstoffhaltigen Reduktionsmittels) und dem Injektor eines stickstoffhaltigen Reduktionsmittels kann der selektive katalytische Reduktions-Filter-(SCRF™)-Katalysator folgen (z.B. befindet sich der Injektor eines stickstoffhaltigen Reduktionsmittels stromauf des selektiven katalytischen Reduktions-Filter(SCRF™)-Katalysators).
  • Wenn das Emissionsbehandlungssystem einen selektiven katalytischen Reduktions-(SCR)-Katalysator oder einen selektiven katalytischen Reduktions-Filter(SCRF™)-Katalysator umfasst, wie z.B. in den hier zuvor beschriebenen zweiten bis vierten Verfahrensausführungsformen, kann ein ASC stromab des SCR-Katalysators oder des SCRF™-Katalysators angeordnet sein (d.h. in Form eines gesonderten Monolithsubstrats) oder bevorzugter kann eine Zone auf einem stromabseitigen oder hinteren Ende des Monolithsubstrats, das den SCR-Katalysator umfasst, als Träger für den ASC verwendet werden.
  • BEISPIELE
  • Die Erfindung wird nun durch die nachfolgenden nicht einschränkenden Beispiele veranschaulicht.
  • Materialien
  • Alle Materialien sind im Handel erhältlich und wurden von bekannten Zulieferern erhalten, wenn nicht anders angegeben.
  • Katalysator 1 (Vergleichskatalysator)
  • Erste Schicht:
  • Ein CeO2-BaCO3-Verbundmaterial wurde durch Sprühtrocknen von Bariumacetat auf einem eine hohe Oberfläche aufweisenden Cerdioxid, gefolgt von einer einstündigen Calcinierung bei 650 °C gebildet.
  • 1,71 g/Zoll3 [Al2O3·Ce(12,5%)] (im Handel erhältlich) wurde mit destilliertem Wasser zu einer Aufschlämmung verarbeitet und anschließend auf einen d90 von 13-15 µm vermahlen. Die Aufschlämmung wurde anschließend mit 95 g/ft3 Pt-Malonat- und 19 g/ft3 Pd-Nitratlösung versetzt und bis zur Homogenität verrührt. Das Pt/Pd wird 1 Stunde auf den [Al2O3·Ce(12,5%)]-Träger adsorbieren gelassen.
  • Hierzu wurden anschließend 3,33 g/Zoll3 des CeO2-BaCO3-Verbundmaterials zugegeben. Die erhaltene Aufschlämmung wurde zu einem Washcoat verarbeitet und mit einem natürlichen Eindickmittel (Natrosol) eingedickt.
  • Dieser Washcoat wurde anschließend unter Verwendung von Standardbeschichtungsverfahren auf einen keramischen oder metallischen Monolith aufgetragen, bei 100 °C getrocknet und 45 min bei 500 °C calciniert.
  • Das Ba war in (einer Menge von) etwa 4,3 Gew.-% (4,6 mol%) vorhanden.
  • Zweite Schicht:
  • Ein zweiter Washcoat wurde hergestellt, indem 0,5 g/Zoll3 [Ce·Zr] zu einer Aufschlämmung verarbeitet wurden und 5 g/ft3 Rhodiumnitrat hierzu zugegeben wurden, bevor der pH-Wert des Gemischs mit Ammoniak auf einen pH ~ 7 eingestellt wurde. Die erhaltene Aufschlämmung wurde zu einem Washcoat verarbeitet und mit einem natürlichen Eindickmittel (Natrosol) eingedickt.
  • Der zweite Washcoat wurde anschließend auf die Oberseite des zuvor calcinierten Washcoats unter Verwendung von Standardbeschichtungsverfahren aufgetragen, bei 100 °C getrocknet und 45 min. bei 500 °C calciniert.
  • Katalysator 2
  • Erste Schicht:
  • 1,2 g/Zoll3 [Al2O3·Si(5%)] (im Handel erhältlich) wurde mit destilliertem Wasser zu einer Aufschlämmung verarbeitet und anschließend auf einen d90 von 13 bis 15 µm vermahlen. Zu dieser Aufschlämmung wurden 200 g/ft3 Zitronensäure, gefolgt von 100 g/ft3 Bariumacetat zugegeben und das Gemisch wurde verrührt, bis es homogen war. 43 g/ft3 Platinnitrat und 22 g/ft3 Palladiumnitrat wurden zugegeben und bis zur Homogenität verrührt. Das Pt/Pd wird 1 Stunde auf den [Al2O3·Si(5%)]-Träger adsorbieren gelassen. Hierzu wurden anschließend 0,3 g/Zoll3 beta-Zeolith (im Handel erhältlich) zugegeben und bis zur Homogenität verrührt. Die erhaltene Aufschlämmung wurde zu einem Washcoat verarbeitet und mit einem natürlichen Eindickmittel (Natrosol) eingedickt.
  • Dieser Washcoat wurde anschließend unter Verwendung von Standardbeschichtungsverfahren auf einen keramischen oder metallischen Monolith aufgetragen, um eine 50 %ige Beschichtungstiefe zu erzielen, bei 100 °C getrocknet und 45 min bei 500 °C calciniert.
  • Zweite Schicht:
  • Ein CeO2-BaCO3-Verbundmaterial wurde durch Sprühtrocknen von Bariumacetat auf eine hohe Oberfläche aufweisendem Cerdioxid, gefolgt von einer einstündigen Calcinierung bei 650 °C gebildet.
  • Der zweite Washcoat wurde hergestellt, indem 1,24 g/Zoll3 [Al2O3·La(3%)] mit destilliertem Wasser zu einer Aufschlämmung verarbeitet wurden und anschließend auf einen d90 von 13-15 µm vermahlen wurden. Diese Aufschlämmung wurde anschließend mit 72,9 g/ft3 Pt-Malonat- und 14,6 g/ft3 Pd-Nitratlösung versetzt und bis zur Homogenität verrührt. Das Pt/Pd wurde 1 Stunde auf den [Al2O3·La(3%)]-Träger adsorbieren gelassen.
  • Hierzu wurden anschließend 3,0 g/Zoll3 des CeO2-BaCO3-Verbundmaterials hinzugefügt. Die erhaltene Aufschlämmung wurde zu einem Washcoat verarbeitet und mit einem natürlichen Eindickmittel (Natrosol) eingedickt.
  • Dieser Washcoat wurde anschließend oben auf den zuvor calcinierten Washcoat unter Verwendung von Standardbeschichtungsverfahren und einer Zielbeschichtungstiefe von 90 % aufgetragen, bei 100 °C calciniert und 45 min bei 500 °C calciniert.
  • Experimentelle Ergebnisse
  • Katalysator 1 und Katalysator 2 wurden 5 h bei 800 °C in einem Gasstrom, der aus 10 % H2O, 20 % O2 und zum Rest N2 bestand, hydrothermal gealtert. Sie wurden hinsichtlich ihrer Leistungsfähigkeit über einen simulierten MVEG-B-Emissionszyklus unter Verwendung eines auf einem Prüfstand befindlichen 1,6-Liter-Dieselmotors getestet. Die Emissionen wurden vor und nach dem Katalysator gemessen.
  • Beispiel 1
  • Die kumulativen NOX-Schadstoffemissionen sind in 1 gezeigt. Der Unterschied zwischen den NOX-Emissionen am Motorausgang (vor dem Katalysator) und den NOX-Emissionen nach dem Katalysator zeigte die Menge an NOX, die über dem Katalysator entfernt wurde. Es kann aus 1 ersehen werden, dass Katalysator 2, der eine Mager-DOC-Unterschichtzone umfasst, eine größere Kapazität zum Adsorbieren von NOX in einem deaktivierten Zustand aufwies als Vergleichskatalysator 1, der keine Mager-DOC-Zone enthält.
  • Beispiel 2
  • Die kumulativen CO-Schadstoffemissionen sind in 2 gezeigt. Der Unterschied zwischen den CO-Emissionen am Motorausgang (vor dem Katalysator) und den CO-Emissionen nach dem Katalysator zeigte die über dem Katalysator entfernte CO-Menge. Es kann aus 2 ersehen werden, dass Katalysator 2, der eine Mager-DOC-Unterschichtzone umfasst, eine größere Fähigkeit aufwies, CO in einem deaktivierten Zustand und aktivierten Zustand umzuwandeln als Vergleichskatalysator 1, der keine Mager-DOC-Zone enthält.
  • Beispiel 3
  • Die kumulativen HC-Schadstoffemissionen sind in 3 gezeigt. Der Unterschied zwischen den HC-Emissionen am Motorausgang (vor dem Katalysator) und den HC-Emissionen nach dem Katalysator zeigte die über dem Katalysator entfernte HC-Menge. Es kann aus 3 ersehen werden, dass Katalysator 2, der eine Mager-DOC-Unterschichtzone umfasst, eine größere Fähigkeit aufwies, HC in einem deaktivierten Zustand und aktivierten Zustand umzuwandeln als Vergleichskatalysator 1, der keine Mager-DOC-Zone enthält.
  • Beispiel 4
  • Katalysator 1 und Katalysator 2 wurden 5 h bei 800 °C in einem aus 10 % H2O, 20 % O2 und zum Rest N2 bestehenden Abgasstrom hydrothermal gealtert. Beide Katalysatoren wurden in einem SCAT-Anspringtest getestet, wobei die Testbedingungen in Tabelle 1 gezeigt sind. Es kann aus 4 ersehen werden, dass Katalysator 2, der eine Mager-DOC-Unterschichtzone umfasst, eine niedrigere Anspringtemperatur für die CO-Umwandlung in einem deaktivierten Zustand aufwies als Vergleichskatalysator 1, der keine Mager-DOC-Zone enthält. Tabelle 1: Gasgemisch und Bedingungen des SCAT-Anspringtests
    Temperaturanstieg 20 °C/min
    Anfangstemperatur-Endtemperatur 80-600 °C
    CO2 4%
    O2 14 %
    CO 1500 ppm
    NO 100 ppm
    Decan (C3) 67 ppm
    Toluol 27 ppm
    Methan (C3) 10 ppm
    Propen (C3) 40 ppm
    HC insgesamt (C1) 432 ppm
    H2O 4%
    Raumgeschw. 55.000 h-1
  • ZITATE ENTHALTEN IN DER BESCHREIBUNG
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Claims (38)

  1. Mager-NOx-Fallen-Katalysator, umfassend: i) eine erste Schicht, wobei die erste Schicht ein oder mehrere Edelmetalle, ein erstes anorganisches Oxid und optional einen Promotor umfasst; und ii) eine zweite Schicht, wobei die zweite Schicht ein oder mehrere Platingruppenmetalle, ein erstes Sauerstoffspeicherkapazitäts(OSC)-Material und ein zweites anorganisches Oxid umfasst; wobei die erste Schicht im Wesentlichen frei von Sauerstoffspeicherkapazitäts(OSC)-Material ist.
  2. Mager-NOx-Fallen-Katalysator nach Anspruch 1, wobei das erste Sauerstoffspeicherkapazitäts(OSC)-Material aus der Gruppe ausgewählt ist, die aus Ceroxid, Zirconiumoxid, einem Cerdioxid-Zirconiumoxid-Mischoxid und einem Aluminiumoxid-Cerdioxid-Zirconiumoxid-Mischoxid besteht.
  3. Mager-NOx-Fallen-Katalysator nach Anspruch 2, wobei das erste Sauerstoffspeicherkapazitäts(OSC)-Material schüttfähiges Cerdioxid umfasst.
  4. Mager-NOx-Fallen-Katalysator nach einem der vorhergehenden Ansprüche, wobei das eine oder die mehreren Edelmetall(e) aus der Gruppe ausgewählt ist (sind), die aus Palladium, Platin, Rhodium, Silber, Gold und Gemischen hiervon besteht.
  5. Mager-NOx-Fallen-Katalysator nach einem der vorhergehenden Ansprüche, wobei das eine oder die mehreren Edelmetall(e) ein Gemisch oder eine Legierung von Platin und Palladium ist (sind).
  6. Mager-NOx-Fallen-Katalysator nach Anspruch 5, wobei das Verhältnis von Platin zu Palladium von 1:1 bis 10:1 auf einer Gew./Gew.-Basis beträgt.
  7. Mager-NOx-Fallen-Katalysator nach Anspruch 5 oder Anspruch 6, wobei das Verhältnis von Platin zu Palladium etwa 2:1 auf einer Gew./Gew.-Basis beträgt.
  8. Mager-NOx-Fallen-Katalysator nach einem der vorhergehenden Ansprüche, wobei das eine oder die mehreren Edelmetall(e) auf dem ersten anorganischen Oxid geträgert ist (sind).
  9. Mager-NOX-Fallen-Katalysator nach einem der vorhergehenden Ansprüche, wobei das erste anorganische Oxid aus der Gruppe ausgewählt ist, die aus Aluminiumoxid, Magnesiumoxid, Siliciumdioxid, Titanoxid, Nioboxid, Tantaloxiden, Molybdänoxiden, Wolframoxiden und Mischoxiden oder Verbundoxiden hiervon besteht.
  10. Mager-NOX-Fallen-Katalysator nach einem der vorhergehenden Ansprüche, wobei das erste anorganische Oxid Aluminiumoxid, Siliciumdioxid-Aluminiumoxid oder ein Magnesiumoxid/Aluminiumoxid-Verbundoxid ist.
  11. Mager-NOX-Fallen-Katalysator nach einem der vorhergehenden Ansprüche, wobei das erste anorganische Oxid Siliciumdioxid-Aluminiumoxid ist.
  12. Mager-NOX-Fallen-Katalysator nach einem der vorhergehenden Ansprüche, wobei der Promotor Mangan, Bismut oder ein erstes Alkali- oder Erdalkalimetall umfasst.
  13. Mager-NOX-Fallen-Katalysator nach einem der vorhergehenden Ansprüche, wobei der Promotor ein erstes Alkali- oder Erdalkalimetall umfasst.
  14. Mager-NOX-Fallen-Katalysator nach Anspruch 13, wobei das erste Alkali- oder Erdalkalimetall Barium ist.
  15. Mager-NOX-Fallen-Katalysator nach einem der vorhergehenden Ansprüche, wobei die erste Schicht des Weiteren ein Kohlenwasserstoffe absorbierendes Material umfasst.
  16. Mager-NOX-Fallen-Katalysator nach Anspruch 15, wobei das Kohlenwasserstoffe absorbierende Material ein Molekularsieb ist.
  17. Mager-NOX-Fallen-Katalysator nach Anspruch 16, wobei das Molekularsieb ein Zeolith ist.
  18. Mager-NOX-Fallen-Katalysator nach Anspruch 17, wobei der Zeolith Beta-Zeolith ist.
  19. Mager-NOX-Fallen-Katalysator nach einem der vorhergehenden Ansprüche, wobei das eine oder die mehreren Platingruppenmetall(e) aus der Gruppe ausgewählt ist (sind), die aus Palladium, Platin, Rhodium und Gemischen hiervon besteht.
  20. Mager-NOX-Fallen-Katalysator nach einem der vorhergehenden Ansprüche, wobei das eine oder die mehreren Platingruppenmetall(e) ein Gemisch oder eine Legierung von Platin und Palladium ist (sind).
  21. Mager-NOX-Fallen-Katalysator nach Anspruch 20, wobei das Verhältnis von Platin zu Palladium von 2:1 bis 12:1 auf einer Gew./Gew.-Basis beträgt.
  22. Mager-NOX-Fallen-Katalysator nach Anspruch 20 oder Anspruch 21, wobei das Verhältnis von Platin zu Palladium etwa 5:1 auf einer Gew./Gew.-Basis beträgt.
  23. Mager-NOX-Fallen-Katalysator nach einem der vorhergehenden Ansprüche, wobei die zweite Schicht des Weiteren ein zweites Alkali- oder Erdalkalimetall, Neodym oder Lanthan umfasst.
  24. Mager-NOX-Fallen-Katalysator nach Anspruch 23, wobei das zweite Alkali- oder Erdalkalimetall, das Neodym oder das Lanthan in einer Menge von 0,1 bis 10 Gew.-% in der zweiten Schicht vorhanden ist.
  25. Mager-NOX-Fallen-Katalysator nach Anspruch 23 oder Anspruch 24, wobei das zweite Alkali- oder Erdalkalimetall Barium ist.
  26. Mager-NOX-Fallen-Katalysator nach einem der vorhergehenden Ansprüche, wobei das zweite anorganische Oxid aus der Gruppe ausgewählt ist, die aus Aluminiumoxid, Magnesiumoxid, Lanthanoxid, Siliciumdioxid, Titanoxid, Nioboxid, Tantaloxiden, Molybdänoxiden, Wolframoxiden und Mischoxiden oder Verbundoxiden hiervon besteht.
  27. Mager-NOX-Fallen-Katalysator nach einem der vorhergehenden Ansprüche, wobei das zweite anorganische Oxid Aluminiumoxid, ein Lanthanoxid/Aluminiumoxid-Verbundoxid oder ein Magnesiumoxid/Aluminiumoxid-Verbundoxid ist.
  28. Mager-NOX-Fallen-Katalysator nach einem der vorhergehenden Ansprüche, wobei das zweite anorganische Oxid ein Lanthanoxid/Aluminiumoxid-Verbundoxid ist.
  29. Mager-NOX-Fallen-Katalysator nach einem der vorhergehenden Ansprüche, der des Weiteren ein metallisches oder keramisches Substrat mit einer axialen Länge L umfasst.
  30. Mager-NOX-Fallen-Katalysator nach Anspruch 29, wobei das Substrat ein Durchflussmonolith oder ein Filtermonolith ist.
  31. Mager-NOX-Fallen-Katalysator nach Anspruch 29 oder Anspruch 30, wobei die erste Schicht direkt auf dem metallischen oder keramischen Substrat abgelagert ist.
  32. Mager-NOX-Fallen-Katalysator nach einem der vorhergehenden Ansprüche, wobei die zweite Schicht auf der ersten Schicht abgelagert ist.
  33. Mager-NOX-Fallen-Katalysator nach einem der Ansprüche 1 bis 28, wobei die erste Schicht und/oder die zweite Schicht zur Bildung eines Durchfluss- oder Filtersubstrats extrudiert sind.
  34. Emissionsbehandlungssystem zum Behandeln eines Verbrennungsabgasstroms, das den Mager-NOX-Fallen-Katalysator nach einem der Ansprüche 1 bis 33 und einen Verbrennungsmotor umfasst.
  35. Emissionsbehandlungssystem nach Anspruch 34, wobei der Verbrennungsmotor ein Dieselmotor ist.
  36. Emissionsbehandlungssystem nach Anspruch 34 oder Anspruch 35, das des Weiteren ein selektives katalytisches Reduktions-Katalysatorsystem, ein Partikelfilter, ein selektives katalytisches Reduktions-Filtersystem, einen Passiv-NOx-Adsorber, ein Drei-Wege-Katalysator-System oder Kombinationen hiervon umfasst.
  37. Verfahren zum Behandeln eines Abgases aus einem Verbrennungsmotor, das ein In-Kontakt-bringen des Abgases mit dem Mager-NOx-Fallen-Katalysator nach einem der Ansprüche 1 bis 33 oder dem Emissionsbehandlungssystem nach einem der Ansprüche 34 bis 36 umfasst.
  38. Verfahren zum Behandeln eines Abgases aus einem Verbrennungsmotor gemäß Anspruch 37, wobei das Abgas eine Temperatur von etwa 150 bis 300 °C aufweist.
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