DE102023211971A1 - Elektrode für eine Elektroden-/Separator-Anordnung in einer Batteriezelle sowie Verfahren zur Fertigung einer solchen Elektrode - Google Patents

Elektrode für eine Elektroden-/Separator-Anordnung in einer Batteriezelle sowie Verfahren zur Fertigung einer solchen Elektrode Download PDF

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Abstract

Die Erfindung betrifft eine Elektrode für eine Elektroden-/Separator-Anordnung (3) in einer Batteriezelle, insbesondere Lithiumionen-Batteriezelle, mit einer Substratfolie (5), die ein- oder beidseitig mit einer Aktivmaterialschicht (7) beschichtet ist. Erfindungsgemäß ist die Substratfolie (5) aus leitfähigem Graphit (17) und einem Binder (15), insbesondere PTFE, gebildet.

Description

  • Die Erfindung betrifft eine Elektrode für eine Elektroden-/Separator-Anordnung in einer Batteriezelle nach dem Oberbegriff des Anspruches 1, ein Verfahren zur Fertigung einer solchen Elektrode nach dem Oberbegriff des Anspruches 8 sowie eine Batteriezelle nach dem Oberbegriff des Anspruches 9.
  • Eine gattungsgemäße Elektrode weist eine Substratfolie auf, die ein- oder beidseitig mit einer Aktivmaterialschicht beschichtet ist. Bei einer solchen Elektrode ergeben sich die nachfolgenden Problemstellungen:
    • Eine erste Problemstellung liegt darin, dass im Stand der Technik das aktive Anoden- und Kathodenmaterial auf einer Metallfolie (das heißt Substratfolie) aufgebracht wird. Für die Anode wird in der Regel eine Kupferfolie und für Aluminium eine dünne Aluminiumfolie verwendet. Diese Folien sind elektrisch leitfähig, so dass die Elektronen zur und von der Aktivmaterialschicht wandern können. Sie nehmen normalerweise nicht an der Redoxreaktion teil, um Energie zu sparen. Metall-Substratfolien werden normalerweise nur als Elektronenleiter und als Tragstruktur für die Aktivmaterialschichten verwendet. Normalerweise sind Kupferfolien etwa 10µm und Aluminiumfolien etwa 12 µm dick. Diese Folien tragen zum Gewicht bei und verringern die Energiedichte der Zelle. Wenn es keine Substratfolie gäbe, würde die Energiedichte der Zelle deutlich steigen.
  • Eine zweite Problemstellung liegt in der vergleichsweise geringen Haftung der Aktivmaterialschicht auf der Metall-Substratfolie. Die Aktivmaterialschicht wird im Stand der Technik auf beiden Seiten der Metall-Substratfolie entweder durch Nass- oder Trockenbeschichtung aufgetragen. Das Bindemittel sorgt dafür, dass eine ausreichende Haftkraft zwischen Substratfolie und Aktivmaterialschicht besteht. Wenn diese Haftkraft geringer ist als das Aktivmaterial, kann es sich von der Substratfolie ablösen, was als Delaminierung bezeichnet wird. Diese abgelöste Schicht kann einen Kurzschluss zwischen den Elektroden verursachen. Die Adhäsion nimmt mit der Zeit ab, weil das Aktivmaterial aufquillt. Die Adhäsionskraft kann auch aufgrund der Migration des Bindemittels während der Trocknungsphase abnehmen. Um eine ausreichende Haftung zu gewährleisten, ist es üblich, mehr Bindemittel hinzuzufügen, was aber auch zu einer Verringerung der Energiedichte führt. Bei einem Wegfall der Metall-Substratfolie würde kein solches Haftungsproblem bestehen.
  • Eine dritte Problemstellung betrifft den Sachverhalt, dass in der Elektroden-/Separator-Anordnung der Widerstand gegen die Bewegung von Elektronen viel geringer als der von Ionen. Vor diesem Hintergrund leistet die Metall-Substratfolie eher keinen Beitrag zur Steigerung der elektrischen Leistungsfähigkeit der Batteriezelle. Normalerweise hat eine Zelle zwei interne Widerstände, nämlich einen für den Elektronentransfer und einen für den Lithiumionen-Transfer. Der Widerstand für die Elektronenübertragung ist etwa um das 100-fache geringer als der Widerstand für die Ionenübertragung. Das Kohlenstoffbindemittel, der Graphit und die metallische Substratfolie sorgen für den Elektronentransfer. Selbst wenn die metallische Substratfolie durch ein anderes leitendes Substratmaterial ersetzt wird, würde sich der Elektronenwiderstand nicht wesentlich erhöhen. Die Haupteinschränkung der Schnelligkeitseigenschaften von der Batteriezelle wird durch die Leitfähigkeit der Lithiumionen bestimmt.
  • Eine dritte Problemstellung besteht darin, dass die Aluminiumsubstratfolie der Kathode unter dem Einfluss des Elektrolyts und bei hoher Alkalität korrosionsanfällig ist. Aluminium neigt dazu, Aluminiumoxid zu bilden; diese Aluminiumoxidschicht ist jedoch nicht stabil gegen Elektrolyt-Angriffe. Auch bei höherem Alkaligehalt des Slurry (pH-Wert über 11) bildet Aluminium Lochfraß. Wäre die Aluminiumschicht nicht vorhanden, könnten viele Elektrolytsalze verwendet werden, die für die Zelle vorteilhaft sein können, aber derzeit wegen der Aluminiumkorrosion nicht verwendet werden.
  • Eine fünfte Problemstellung besteht darin, dass Kupferoxidation die Haftung der Anode verringern kann. Kupfer neigt zur Bildung von Kupferoxid auf der Oberfläche, was die Leitfähigkeit und Haftung des aktiven Anodenmaterials verringern kann. Kupfer neigt außerdem zur Bildung von Dendriten, wenn die Zelle eine niedrigere Spannung als die zulässige Entladespannung erreicht. Wenn kein Kupfer als Substrat verwendet werden würde, gäbe es auch keine Probleme mit der Haftung und der Bildung von Kupferdendriten.
  • Aus der WO 2023/122748 A1 sind Verbundwerkstoffe zur Verwendung bei Anoden bekannt. Die neuen Verbundwerkstoffe umfassen Nanostrukturen auf Siliziumbasis. Außerdem umfassen die Verbundstoffe Nanostrukturen, die an einem Substrat auf Kohlenstoffbasis befestigt sind, auf dem ein Polymer angeordnet ist, wobei das Polymer monomere Einheiten aus Styrol und Allylalkohol enthält. Die Verbundwerkstoffe ermöglichen die Herstellung von Anodenelektroden mit einem geringen Verhältnis von inaktiver Materialien zu aktiven Materialien mit verbesserter Verarbeitbarkeit sowohl bei Nass- als auch bei Trockenanodenbeschichtungsverfahren.
  • Die Aufgabe der Erfindung besteht darin, eine Elektrode sowie ein Verfahren zur Herstellung einer solchen Elektrode und/oder eine Batteriezelle bereitzustellen, die im Vergleich zum Stand der Technik eine gesteigerte Leistungsfähigkeit aufweisen.
  • Die Aufgabe ist durch die Merkmale des Anspruches 1, des Anspruches 8 oder des Anspruches 9 gelöst. Bevorzugte Weiterbildungen der Erfindung sind in den Unteransprüchen offenbart.
  • Die Erfindung betrifft eine Elektrode für eine Elektroden-/Separator-Anordnung in einer Batteriezelle, insbesondere Lithium-Ionen-Batteriezelle. Die Elektrode weist eine Substratfolie auf, die ein- oder beidseitig mit einer Aktivmaterialschicht beschichtet ist. Gemäß dem kennzeichnenden Teil des Anspruches 1 ist die Substratfolie aus leitfähigem Graphit und einem Binder, insbesondere PTFE gebildet. Bevorzugt ist die Substratfolie aus einem PTFE-Compound mit nicht metallischen, elektrisch leitfähigen Füllstoffen, etwa Graphitpulver und/oder elektrisch leitfähigen Rußpartikeln, gebildet.
  • Die Erfindung beruht auf folgender Erkenntnis: Im Stand der Technik wird eine Aluminiumsubstratfolie bei der Kathode und eine Kupfersubstratfolie bei der Anode verwendet. Die Substratfolien sind wichtig für die Elektronenleitfähigkeit und wirken zudem als Basis für die Aktivmaterialschichten. Wie oben dargelegt, ist die elektrische Leitfähigkeit viel schneller als die Ionenleitfähigkeit; eine Erhöhung der elektrischen Leitfähigkeit würde daher den Zellwiderstand nicht drastisch verändern. Entsprechend besteht die Hauptfunktion der Metall-Substratfolie darin, die Aktivmaterialschichten zu tragen.
  • Vor diesem Hintergrund werden erfindungsgemäß die folgenden Änderungen vorgenommen: Für die Herstellung der Anoden- und Kathodenelektrode wird keine Metallfolie verwendet. Bei der Anode werden anstelle einer Kupferfolie zum Beispiel Nanokupferpartikel in eine Matrix aus Graphit und PTFE-Bindemittel (mit oder ohne leitenden Ruß) eingebettet, um mit Hilfe der Trockenbeschichtungstechnologie eine dünne Folie mit einer Dicke von maximal 20 µm zu bilden.
  • Dieser durch Trockenbeschichtung erzeugte Dünnfilm dient als Substratfolie für die im weiteren Prozessverlauf folgende Anodenbeschichtung. Hier wird der nasse Slurry auf beiden Seiten beschichtet und dann getrocknet, um die endgültige Anodenelektrode herzustellen. Die Anodenelektrode besteht aus zwei unterschiedlichen Schichten. Die erste Schicht aus Kupfer-Nanopartikeln wirken als Elektronenleiter. Das Kalandrieren und die weiteren Prozesse werden wie üblich durchgeführt. Die Nanopartikel aus Kupfer bilden ein leitendes Netzwerk für den Elektronentransfer. Wenn es keine durchgehende Verbindung zwischen den Kupfer-Nanopartikeln gibt, dann wirkt der Graphit, der diese Kupfer-Nanopartikel einbettet, als Elektronenleiter.
  • Graphitpartikel, die sowohl in der oberen als auch in der unteren Aktivmaterialschicht der Anode vorhanden sind, tragen zur Lithium-Interkalation bei. Die Substratfolie wird bevorzugt durch Trockenbeschichtung (hauptsächlich durch Extrusion von Pulver und Verdichtung des Pulvers) hergestellt. Die Aktivmaterialschicht wird durch die Naßbeschichtungstechnologie hergestellt. Erfindungsgemäß erfolgt die Beschichtung nicht auf einem Metallfoliensubstrat, sondern auf einer Substratfolie, die in erster Linie aus Graphitpulver und PFTE in einem Trockenprozess hergestellt ist.. Die Zusammensetzung der Substratfolie und der Aktivmaterialschicht sind unterschiedlich, da unterschiedliche Bindemittel verwendet werden. Es ist auch möglich, die Aktivmaterialschicht mit der Trockentechnologie herzustellen. Die Aktivmaterialschicht enthält weder bei der Nass- noch bei der Trockenbeschichtung Metallpulver. Das bedeutet, dass selbst nach der Verdichtung während des Kalandrierens keine Metallpartikel aus der Elektrodenoberfläche herausragen und in den Separator eindringen können. Metallische Partikel befinden sich tief in der Elektrode sowie nur in der Substratfolie.
  • Bei der Kathode werden - im Unterschied zur Anode - Aluminium-Nano- oder Mikropartikel (weniger als 3 µm) mit leitendem Graphit, aber auch mit aktivem Kathodenmaterial und PTFE gemischt, um eine Beschichtung von etwa 30 µm zu bilden. Man kann auch 1 % KohlenstoffNanoröhren (CNT) verwenden. Die Herstellung der erfindungsgemäßen Substratfolie erfolgt im Trockenbeschichtungsverfahren, und zwar ohne Verwendung einer Aluminiumfolie. Anstelle von Aluminium kann man auch Mikro- oder Nanopulver aus Edelstahl verwenden.
  • Die Kathodenaktivmaterialschicht wird auf der Substratfolie durch Nass- oder Trockenbeschichtungstechnik gebildet. Hier wird ein Slurry, der nur Kathoden-Aktivmaterial mit PVDF-Bindemittel und Ruß oder CNT enthält, mit NMP oder einem wässrigen Lösungsmittel hergestellt und dann auf die Substratfolie aufgetragen, die dann zu einer Kathodenelektrode trocknet. Diese wird dann beim Kalandrieren komprimiert und abgelängt, um die Elektroden fertigzustellen.
  • In der durch Trockenbeschichtung gebildeten Substratfolie kann ein Metallfolien-Zuschnitt auf eine Seite der Elektrode geklebt werden, der als Ableiterfahne dient. Anschließend wird die Aktivmaterialschicht auf die Substratfolie aufgetragen. Die Ableiterfahne, die eine Dicke von etwa 20 µm aufweisen kann, ragt seitlich aus der Elektroden-/Separator-Anordnung heraus. Die Ableiterfahne befindet sich zwischen der Aktivmaterialschicht und der Substratfolie. Nachdem die beiden Beschichtungen aufgebracht sind, wird die Elektrode abgelängt. Jedes einzelne Elektrodenblatt weist eine eigene Ableiterfahne auf, die seitlich über die Aktivmaterialschichten hinausragt. Die Ableiterfahne kann bei der Kathode aus Aluminium oder bei der Anode aus vernickeltem Kupfer bestehen.
  • Die Dicke der Ableiterfahne ist kleiner bemessen als die Dicke der endgültig komprimierten Aktivmaterialschicht. Auf diese Weise kann die Ableiterfahne gegenüber dem Separator stets kontaktfrei verbeiben. Es ist möglich, eine Ableitefahne auf der Oberseite der Substratfolie sowie eine Ableiterfahne auf der Unterseite der Substratfolie anzubringen.
  • Die Substratfolie kann nur aus Graphit (mit PTFE-Bindemittel und Ruß) bestehen und kann im Trockenbeschichtungsverfahren zur Herstellung einer Anode verwendet werden. Die Kathoden-Substratfolie wird in ähnlicher Weise ohne Nano- oder Mikro-Aluminiumpartikel (oder Edelstahlpartikel) hergestellt. Sie besteht aus Graphit, gemischt mit aktivem Kathodenmaterial (und PTFE-Bindemittel und CNT oder Ruß) und wird im Trockenverfahren hergestellt.
  • In einem weiteren Ausführungsbeispiel wird die Substratfolie mit einer ähnlichen Technologie, wie oben dargelegt, hergestellt. Die Substratfolie kann mit oder ohne metallische Nano- oder Metallpartikel hergestellt werden. In diesem Ausführungsbeispiel wird die Aktivmaterialschicht zunächst nicht auf die Substratfolie beschichtet, sondern auf dem Separator. In diesem Fall wird zunächst ein 20µm-Polypropylen- oder Polyethylen-Separator als Basis für die Aktivmaterialschicht im Trockenverfahren gewählt. Die Substratfolie wird anschließend separat durch Trockenbeschichtung hergestellt. Dann wird die Ableiterfahne aufgeklebt.
  • Die Aktivmaterialschicht ist wesentlich dicker als die Substratfolie, die etwa eine Dicke von maximal 20 bis 30 µm aufweist. Die Aktivmaterialschicht weist dagegen eine Dicke von etwa 60 bis 70 µm auf. Zwischen der Aktivmaterialschicht und der Substratfolie befindet sich ein Klebstoff (das heißt Bindemittel); mit dessen Hilfe werden die beiden Schichten durch Anwendung geringer mechanischer Kraft oder Wärme miteinander verbunden. Auf diese Weise werden die beiden Schichten, obwohl sie unterschiedlich beschaffen sind, homogen und wirken wie eine einzige Elektrodenbeschichtung.
  • Die Trockenmischung kann aus 97 % Graphit, 1 % PTFE und 2 % leitfähigem Kohlenstoff bestehen. Diese wird in einer Mischereinheit durchmischt. Dabei kann Kupferpulver in Höhe von bis zu 2 Gew% hinzugefügt wird. Wird Kupferpulver weggelassen, so kann gegebenenfalls ein leitender Kohlenstoffzusatz von bis zu 3 % hinzugefügt werden. Während der Dispersion durch Scherung wird PTFE fibrilliert und verursacht eine Bindung zwischen den Partikeln.
  • Die Anoden-Substratfolie wird wie folgt hergestellt: Eine trockene Mischung kann als Ausgangsstoff zwischen Kalanderwalzen gepresst werden, um einen dünnen Film von etwa 20 bis 50 µm zu erzeugen. Dieser Film dient dann als Substratfolie für die Herstellung der Nassbeschichtung. Die Folie hat eine Gesamtdicke von 40 µm und enthält entweder Kupferpulver oder kein Kupferpulver. Kupferpulver wird empfohlen, da in die Graphitmatrix eingebettete Metallpartikel der Anoden-Substratfolie eine höhere Leitfähigkeit und Festigkeit verleihen können.
  • Die Kathoden-Substratfolie wird wie folgt hergestellt: Für die Kathode werden Trockenpartikel auf ähnliche Weise wie bei der Herstellung der Anoden-Substratfolie verwendet. Hier besteht das Trockenpulver aus NMC-Partikeln oder anderen kathodenaktiven Materialien zu maximal 92 Gew%. Auch hier wird PTFE (ca. 2 Gew%) als Bindemittel und Ruß (ca. 3 Gew%) als leitender Zusatzstoff verwendet. Möglicherweise können hier auch CNT mit einem Anteil von maximal 2 Gew% verwendet werden. Hier beträgt der Anteil des Aluminiumpulvers etwa 2 bis 3 Gew%. Aluminiumpulver kann mit bis zu 5 Gew% zudosiert werden. Es ist auch möglich, einen Trockenfilm ohne Aluminiumpulver herzustellen. In diesem Fall kann man statt des feinen Aluminiumpulvers einen höheren Anteil an leitfähigem Kohlenstoff von etwa 5 Gew% verwenden.
  • Die Elektrode weist als Ableiterfahne einen Metallfolien-Zuschnitt von zum Beispiel 20 mm x 20 mm mit einer Dicke von etwa 30 µm auf. Die Ableiterfahne ist auf der Substratfolie befestigbar. Hierzu wird die Ableiterfahne mit PVDF-Bindemittel überzogen und dann unter Hitzeeinwirkung auf die Substratfolie gedrückt, damit die Ableiterfahne gut an der Substratfolie haftet. Es ist auch möglich, einen anderen leitfähigen Klebstoff auf Acrylbasis zu verwenden, der mit mechanischer Kraft an der Substratfolie befestigt werden kann. Wichtig ist, dass der Klebstoff elektrisch leitfähig ist.
  • Die Ableiterfahne kann entweder auf der Oberseite der Substratfolie oder auf beiden Seiten der Substratfolie angebracht werden. Das bedeutet, dass entweder nur eine Ableiterfahne auf der Oberseite oder zwei Stromabnehmer auf der Ober- und Unterseite der Substratfolie bereitstellbar sind. Die Anoden-Ableiterfahne kann aus vernickeltem Kupfer hergestellt sein, während die Kathode-Ableiterfahne aus Aluminium herstellbar ist, das ebenfalls vernickelt ist.
  • Bei der Nassbeschichtung wird ein Slurry ohne Metallpulver auf die Substratfolie aufgebracht. Dessen Schichtdicke beträgt etwa 70 bis 80 µm; anschließend erfolgt eine Trocknung. Nach dem Trocknungsprozess kann auf der gegenüberliegenden Seite eine Naßbeschichtung und eine Trocknung erfolgen. Je nach Beschichtungsanlage können die beiden Seiten der Substratfolie auch gleichzeitig beschichtet werden.
  • Nach der Nassbeschichtung erfolgt das Kalandrieren und Schneiden. Beim Kalandrieren werden sowohl die Substratfolie als auch die Aktivmaterialschicht verdichtet. Die Verdichtung ist so stark, dass die Metallpartikel in der Beschichtung eingebettet werden und nicht nach außen ragen. Auf diese Weise sind die eingebetteten Metallteilchen nicht mit dem Separator in Berührung und wird das Eindringen der Metallteilchen in den Separator unterbunden.
  • Die Kathoden-Substratfolie kann Aluminiumpulver enthalten, während die Kathoden-Ableiterfahne eine Aluminiumfolie mit Nickelüberzug sein kann. PTFE wird als Bindemittel für die Herstellung der Substratfolie verwendet. PVDF wird als Bindemittel für die Aktivmaterialschicht verwendet.
  • Die Erfindung unterscheidet sich durch folgende Merkmale vom Stand der Technik: Es wird kein Metallfilm als Substratfolie verwendet. Stattdessen besteht die Substratfolie aus einem dünnen Trockenfilm mit Graphit, PTFE als Bindemittel, leitfähigem Kohlenstoff und Kupferpulver. Kupferpulver wird für den Anoden-Trockenfilm verwendet. Die Partikelgröße liegt vorzugsweise im Nanobereich, kann aber maximal 5 µm betragen. Der Trockenfilm (der als Substratfolie verwendet wird) enthält ebenfalls Graphit und trägt daher ebenfalls zur Lithiumeinlagerung bei, genau wie die Aktivmaterialschicht. Die Anoden-Aktivmaterialschicht enthält keine Kupferpartikel und kann entweder ein PVDF-Bindemittel in NMP-Lösungsmittel oder einen CMC/SBE-Slurry für ein wasserbasiertes Bindemittel enthalten.
  • Die Kathode wird auf ähnliche Weise hergestellt. Hier wird keine metallische Aluminiumfolie als Substratfolie für die Beschichtung verwendet. Die Substratfolie besteht vielmehr aus Aluminiumpartikeln (maximal 5 µm), die in Graphit, CNT oder Ruß eingebettet sind, und PTFE als Bindemittel. PTFE wird verwendet, da es unter hoher Scherbeanspruchung fibrillieren und einen trockenen Film bilden kann, der für die nachfolgende Naßbeschichtung verwendet werden kann.
  • Zwischen der Aktivmaterialschicht und der Substratfolie befindet sich ein Metallstreifen, der als Ableiterfahne dient. Der Stromabnehmer kann sich entweder auf nur einer Seite der Substratfolie oder auf beiden Seiten der Substratfolie befinden. Die Substratfolie kann Kathoden-Aktivmaterial wie NMC, LFP oder andere Metalloxide enthalten. In diesem Fall kann die Substratfolie auch zur Redoxreaktion und zur Einlagerung von Lithiumionen beitragen.
  • Wenn die Aktivmaterialschicht mit der Nassbeschichtungsmethode aufgetragen wird, ist PVDF als Bindemittel für die Kathode mit NMP-Lösungsmittel verwendbar. Für die Anode ist CMC / SBR mit einem Lösungsmittel auf Wasserbasis verwendbar. Für die Naßbeschichtung der Anoden-Aktivmaterialschicht kann auch PVDF als Bindemittel mit NMP-Lösungsmittel verwendet werden. Es ist jedoch auch möglich, die Aktivmaterialschicht mit Hilfe einer Trockenbeschichtung aufzutragen.
  • Der Kalandrier- und Schneidevorgang wird wie üblich durchgeführt. Es ist wichtig, dass keine metallischen Partikel außerhalb der trockenen Beschichtung eindringen.
  • Beispielhaft kann bei der Herstellung der Elektroden-/Separator-Anordnung zunächst der Separator als Substrat für die Aktivmaterialschicht zweite Beschichtung verwendet werden. Auf einer Seite des Separators wird die Anode trocken beschichtet und auf der anderen Seite die Kathode. Die Herstellung der Substratfolie erfolgt wie bereits oben beschrieben. Zwischen den Schichten wird eine PVDF-Beschichtung aufgebracht. Diese dient als Bindemittel. Man kann auch einen leitfähigen Klebstoff verwenden. Wichtig ist, dass die Beschichtung auch lithiumionenleitend ist. Daher besteht die Beschichtung aus einer Mischung aus leitfähigem Bindemittel oder Klebstoff mit Lithiumnitrid- oder Lithiumphosphatpartikeln, um die Lithiumionenleitung zu gewährleisten. Leitfähiger Kohlenstoff im Klebstoff sorgt für den Elektronentransport. Hier werden beide Beschichtungen im Trockenverfahren hergestellt, da der Separator die Trocknungstemperatur nach der Nassbeschichtung nicht aushält.
  • Es ist auch möglich, eine Substratfolie auf den Separator aufzutragen, dann die Ableiterfahnen anzubringen und anschließend eine Aktivmaterialschicht aufzubringen. Der so gebildete Verbund kann kalandriert werden, um eine gute Kohäsion zwischen den Schichten zu erreichen. In diesem Fall ist kein Klebstoff zwischen den beiden Schichten erforderlich. Bei dieser Option werden Monozellen (nachfolgend als Stapelverbunde bezeichnet) mit einer Beschichtung auf dem Separator hergestellt. Jede Monozelle wird so platziert, dass die Kathode zur Kathode und die Anode zur Anode zeigt. Auf diese Weise werden die Elektroden gestapelt.
  • Nachfolgend sind die Vorteile der Erfindung wie folgt zusammengefasst: Für die Beschichtung ist kein metallisches Substrat wie Kupfer- oder Aluminiumfolie erforderlich. Eine hohe Energiedichte der Zelle ist möglich, da das Gewicht der Metallfolie reduziert wird. Die Schichten der Elektrode sind miteinander so verbunden, dass die Lithiumionen leicht zwischen den Schichten wandern können. Es gibt keinen Metallfilm, der die Bewegung der Lithium-Ionen aufhält. Es besteht außerdem kein Problem mit Aluminiumkorrosion wie Lochfraß unter alkalischen Bedingungen oder unter Salzen wie LiFSi. Das Problem der Kupferdendriten bei niedrigeren Spannungen wird ebenfalls gelöst, da der Kupfergehalt reduziert wird. Da beide Beschichtungen einen ähnlichen chemischen Aufbau haben, gibt es keine Probleme mit der Haftung und Ablösung der Beschichtung vom Substrat. PTFE, das als Bindemittel in der ersten Beschichtung verwendet wird, um einen trockenen Film herzustellen, kann aufgrund seiner Fibrillierungseigenschaften eine gute Kohäsion bewirken. Das in der zweiten Beschichtung verwendete Bindemittel kann einen guten Zusammenhalt mit der mittleren Schicht bewirken, so dass der Zusammenhalt kein Problem darstellt. Kurz gesagt, die Beschichtung ist viel stärker aneinander gebunden als die derzeitige Beschichtung mit metallischem Substrat. Es ist auch möglich, Trockenfilmsubstrate ohne Metallpulver herzustellen. Hier wird der Anteil an leitfähigem Kohlenstoff stärker reduziert, um eine höhere Leitfähigkeit zu erzielen. Bei der Elektrodenfertigung ist nur ein Ablängen erforderlich. Das heißt es kann auf ein sogenanntes Notching verzichtet werden. Die metallische Ableiterfahne wird nicht wie beim konventionellen Verfahren aus dem Substrat herausgeschnitten, sondern hier wird die Ableiterfahne durch Kleben auf der Substratfolie befestigt. Dies hat den Vorteil, dass ein größerer stromtragender Ableiterfahnen-Querschnitt erzielbar ist. Wenn beim konventionellen Verfahren ein größerer stromtragender Ableiterfahnen-Querschnitt erforderlich ist, würde dies bedeuten, dass die Substratfolie mit entsprechend großer Dicke bereitgestellt werden müsste. Es gibt ferner keine metallische Gratbildung während der Schneidoperationen. Zudem besteht eine geringere Gefahr eines Kurzschlusses, da weniger Metallteilchen in der Zelle vorhanden sind. Die Trockenbeschichtung ist auch ein weniger energieintensiver Prozess, so dass die Produktionskosten gesenkt werden können.
  • Nachfolgend sind Ausführungsbeispiele der Erfindung anhand der beigefügten Figuren beschrieben.
  • Es zeigen:
    • 1 bis 8 jeweils unterschiedliche Ansichten, anhand derer Ausführungsbeispiele der erfindungsgemäßen Elektrode veranschaulicht sind.
  • In der 1 ist eine Batteriezelle mit einem gestrichelt angedeuteten Zellgehäuse 1 grob schematisch insoweit angedeutet, als es für das Verständnis der Erfindung erforderlich ist. In dem Zellgehäuse 1 befindet sich eine Elektroden-/Separator-Anordnung 3 mit insgesamt zwei Anoden A sowie zwei Kathoden K sowie jeweils zwischengeordneten Separatoren S. Jede der Elektroden A, K weist einen Dreilagenaufbau mit einer mittleren Substratfolie 5 auf, die beidseitig mit einer Aktivmaterialschicht 7 beschichtet ist. Die Substratfolie 5 ist jeweils mit einer Ableiterfahne 9 seitlich nach außen über die Aktivmaterialschichten 7 hinaus verlängert. Die anodenseitigen Ableiterfahnen 9 sind in elektrischer Verbindung mit einem anodenseitigen Zellableiter 11. In gleicher Weise sind die kathodenseitigen Ableiterfahnen 9 in elektrischer Verbindung mit dem kathodenseitigen Zellableiter 13.
  • Ein Kern der Erfindung besteht darin, dass die Substratfolie 5 nicht aus einer Metallfolie hergestellt ist, sondern vielmehr aus einem PTFE-Compound mit nicht metallischen, elektrisch leitfähigen Füllstoffen. Solche Füllstoffe sind zum Beispiel Graphitpulver 17 (2) sowie elektrisch leitfähige Additive 19, etwa Rußpartikel oder Kohlenstoffnanoröhren. Als leitfähiges Additiv kann dem PTFE-Compound zusätzlich auch ein Metallpulver zugemischt sein. Beispielhaft kann der Anoden-Substratfolie 5 ein Kupferpulver zugemischt sein, während der Kathoden-Substratfolie 5 ein Aluminiumpulver zugemischt sein kann.
  • Wie aus der 1 weiter hervorgeht, sind die Ableiterfahnen 9 nicht materialeinheitlicher Bestandteil der jeweiligen Substratfolie 5. Vielmehr sind die Ableiterfahnen 9 jeweils aus einem Metallfolien-Zuschnitt gefertigt. Die Ableiterfahnen 9 werden in einem später beschriebenen Klebprozess auf die Substratfolien 5 geklebt.
  • Die Anoden-Substratfolie 5 kann beispielhaft die folgende Zusammensetzung aufweisen:
    • - Graphitpulver 17, insbesondere bis zu 97 Gew%
    • - PTFE-Binder 15, insbesondere bis zu 1 Gew%
    • - gegebenenfalls elektrisch leitfähige Additive 19, wie etwa Rußpartikel bis zu 2 Gew%, und/oder Kupferpulver.
  • Alternativ dazu kann die Kathoden-Substratfolie 5 die folgende Zusammensetzung aufweisen:
    • - Graphitpulver 17, insbesondere bis zu 97 Gew%,
    • - PTFE-Binder 15, insbesondere bis zu 1 Gew%
    • - NMC-Partikel oder weiteres Kathodenaktivmaterial, und
    • - Aluminiumpulver.
  • Nachfolgend werden anhand der 2 bis 5a Prozessschritte zur Herstellung der erfindungsgemäßen Elektrode A, K beschrieben. Gemäß der 2 werden der PTFE-Binder 15, Graphitpulver 17 sowie weitere elektrisch leitfähige Additive bzw. Füllstoffe 19 in einer Mischereinheit 21 zu einem Granulat durchmischt. Anschließend folgt ein Urformprozess, bei dem das Granulat einem Extruder 23 zugeführt wird. Unter Druck und/oder Wärme verarbeitet der Extruder 23 das Granulat zu einer Substratfolien-Endlosbahn 25, die auf einer Substratfolien-Rolle 27 aufgewickelt wird. Nach dem Urformschritt folgt ein Klebeprozess ( 3), bei dem die Ableiterfahnen 9 als Metall-Folienzuschnitte auf die Substratfolien-Endlosbahn 25 geklebt werden. Im Anschluss daran wird ein Beschichtungsprozess (4) durchgeführt, bei dem die Aktivmaterialschichten 7 in einer Nassbeschichtung als sogenannter Slurry auf die Substratfolien-Endlosbahn 25 beschichtet werden, und zwar unter Bildung einer Verbund-Endlosbahn 29. In dem in der 4 gezeigten Prozesszustand ist die von der Substratfolien-Rolle 27 abgewickelte Substratfolien-Endlosbahn bereits an ihrer Unterseite mit einer Aktivmaterialschicht 7 beschichtet (in einem vorangegangenen, nicht gezeigten Beschichtungsprozess). Entsprechend ist in der 4 lediglich die Beschichtung der noch unbeschichteten Oberseite der Substratfolien-Endlosbahn 25 gezeigt, die über ein Auftragswerkzeug 31 stattfindet. Die beidseitig beschichtete Verbund-Endlosbahn 29 durchläuft eine Trockenstation 33, in der die nassbeschichteten Aktivmaterialschichten 7 getrocknet werden. Anschließend wird die getrocknete Verbund-Endlosbahn 29 an einer Dickenmessung 35 vorbeigeführt. Diese ist signaltechnisch mit einem nachgeschalteten (nicht gezeigten) Kalandrierprozess signaltechnisch verbunden, um die Verbund-Endlosbahn auf ein vordefiniertes Maß zu verdichten. Nach dem Kalandrierprozess wird ein Schneidprozess durchgeführt, bei dem die Elektroden A, K als Elektrodenblätter mit Schneidmesser 37 (angedeutet in der 4) zu der in der 5a gezeigten Elektrode abgelängt werden. In der 5b ist eine alternative Ausführungsvariante gezeigt, in der die Elektrode A, K zwei Ableiterfahnen 9 aufweist. Die beiden Ableiterfahnen 9 sind an gegenüberliegenden Flachseiten der Substratfolie 5 geklebt.
  • In der 6 ist eine Elektroden-/Separator-Anordnung 3 gemäß einem weiteren Ausführungsbeispiel angedeutet. Gemäß der 6 weist die Elektroden-/Separator-Anordnung 3 insgesamt drei übereinander gestapelte Stapelverbunde 39 auf. Einer dieser Stapelverbunde 39 ist in der 7 in Alleinstellung gezeigt. Demnach ist in dem Stapelverbund 39 ein Separator S in einem Beschichtungsprozess beidseitig direkt jeweils mit einer Anodenaktivmaterialschicht 7a und mit einer Kathodenaktivmaterialschicht 7b beschichtet. Der in der 7 gezeigte Stapelverbund 39 weist an jedem Stapelende eine Anoden-Substratfolie 5a und eine Kathoden-Substratfolie 5b auf. Die Substratfolien 5a, 5b sind mit Ableiterfahnen 9 seitlich über die Aktivmaterialschichten 7 hinaus verlängert.
  • Bei einem Verfahren zur Fertigung des Stapelverbunds 39 wird zunächst der Beschichtungsprozess durchgeführt, bei dem die Anodenaktivmaterialschicht 7a und die Kathoden-Aktivmaterialschicht 7b in einem Trockenverfahren auf die beiden Seiten des Separators S beschichtet werden. Anschließend erfolgt ein Klebprozess. In Vorbereitung auf den Klebprozess werden die Außenseiten der Aktivmaterialschichten 7a, 7b mit einem PVDF-Binder 41 überzogen, wie es in der 8 angedeutet ist. Dadurch sind die jeweiligen Substratfolien 5a, 5b auf den zugeordneten Anoden- und Kathodenaktivmaterialschichten 7a, 7b verklebbar. Die Substratfolien 5a, 5b sind, wie im ersten Ausführungsbeispiel, aus einem PTFE-Compound mit nicht metallischen, elektrisch leitfähigen Füllstoffen, wie etwa Graphitpulver 17 sowie elektrisch leitfähigen Rußpartikel, gebildet. Zudem kann die Substratfolie 7a, 7b als elektrisch leitfähiges Additiv ein Metallpulver (das heißt Aluminiumpulver oder Kupferpulver) enthalten.
  • Gemäß der 6 sind die Stapelverbunde 39 derart übereinandergestapelt, dass die Anodenaktivmaterialschichten 7a unter Zwischenlage zweier Anoden-Substratfolien 5a einander zugewandt sind. In gleicher Weise sind die Kathodenaktivmaterialschichten 7b benachbarter Stapelverbunde 39 unter Zwischenlage zweier Kathoden-Substratfolien 7b einander zugewandt.
  • Bezugszeichenliste
    • 1
    Zellgehäuse
    3
    Elektroden-/Separator-Anordnung
    5, 5a, 5b
    Substratfolie
    7, 7a, 7b
    Aktivmaterialschicht
    9
    Ableiterfahne
    11, 13
    Zellableiter
    15
    PTFE-Binder
    17
    Graphitpulver
    19
    elektrisch leitfähige Additive
    21
    Mischereinheit
    23
    Extruder
    25
    Substratfolien-Endlosbahn
    27
    Substratfolien-Rolle
    29
    Verbund-Endlosbahn
    31
    Auftragswerkzeug
    33
    Trockenstation
    35
    Dickenmessung
    37
    Schneidmesser
    39
    Stapelverbund
    41
    PVDF-Binder
    A
    Anode
    K
    Kathode
    S
    Separator
  • ZITATE ENTHALTEN IN DER BESCHREIBUNG
  • Diese Liste der vom Anmelder aufgeführten Dokumente wurde automatisiert erzeugt und ist ausschließlich zur besseren Information des Lesers aufgenommen. Die Liste ist nicht Bestandteil der deutschen Patent- bzw. Gebrauchsmusteranmeldung. Das DPMA übernimmt keinerlei Haftung für etwaige Fehler oder Auslassungen.
  • Zitierte Patentliteratur
    • WO 2023/122748 A1 [0007]

Claims (10)

  1. Elektrode für eine Elektroden-/Separator-Anordnung (3) in einer Batteriezelle, insbesondere Lithiumionen-Batteriezelle, mit einer Substratfolie (5), die ein- oder beidseitig mit einer Aktivmaterialschicht (7) beschichtet ist, dadurch gekennzeichnet, dass die Substratfolie (5) aus leitfähigem Graphit (17) und einem Binder (15), insbesondere PTFE, gebildet ist, und/oder dass die Substratfolie (5) aus einem PTFE-Compound mit nicht metallischen, elektrisch leitfähigen Füllstoffen, etwa Graphitpulver (17) und/oder elektrisch leitfähigen Rußpartikeln, gebildet ist.
  2. Elektrode nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass der Ausgangsstoff zur Herstellung der Substratfolie (5) ein Granulat bzw. eine Trockenpulvermischung aus Graphitpulver (17) und Binder (15) ist, und dass der Ausgangsstoff durch Urformen, insbesondere Kalandrieren oder Extrudieren, zur Substratfolie (5) verarbeitbar ist.
  3. Elektrode nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, dass die Substratfolie (5) die folgende Zusammensetzung aufweist: - Graphitpulver, insbesondere bis zu 97 Gew%, - Binder, insbesondere bis zu 1 Gew% - gegebenenfalls elektrisch leitfähige Rußpartikel bis zu 2 Gew%, sowie - gegebenenfalls weitere elektrisch leitfähige Additive, etwa Metallpulver.
  4. Elektrode nach Anspruch 1, 2 oder 3, dadurch gekennzeichnet, dass die Aktivmaterialschicht (7), insbesondere in einem Beschichtungsprozess durch Nass- oder Trockenbeschichtung, auf die Substratfolie (5) auftragbar ist, und/oder dass die Substratfolie (5) mit zumindest einer Ableiterfahne (9) seitlich über die Aktivmaterialschicht (7) hinaus verlängert ist, und dass insbesondere die Ableiterfahne (9) ein Metallfolien-Zuschnitt ist, der mit der Substratfolie (5) elektrisch leitfähig verklebbar ist, und zwar insbesondere in einem Klebprozess, der zwischen dem Urformprozess und dem Beschichtungsprozess stattfindet.
  5. Elektrode nach Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, dass die Ableiterfolie (9) mittels eines PVDF-Binders mit der Substratfolie (5) verklebbar ist, und/oder dass die Elektrode (A, K) zwei Ableiterfahnen (9) aufweist, die an gegenüberliegenden Flachseiten der Substratfolie (5) verklebt sind, und/oder dass in der fertiggestellten Elektrode (A, K) die Dicke der Ableiterfahne (9) kleiner bemessen ist als die Dicke der Aktivmaterialschicht (7), um einen Kontakt mit einem benachbarten Separator (S) in der Elektroden-/Separator-Anordnung (3) zu vermeiden.
  6. Elektrode nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass bei einer als Anode (A) ausgebildeten Elektrode der Ausgangsstoff für die Herstellung der Substratfolie (5) eine Trockenpulvermischung mit folgender Zusammensetzung ist: - Graphitpulver (17), insbesondere bis zu 97 Gew%, - PTFE (15), insbesondere bis zu 1 Gew%, - leitfähige Rußpartikel, insbesondere bis zu 3 Gew%, - gegebenenfalls Kupferpulver, insbesondere bis zu 2 Gew.%.
  7. Elektrode nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass bei einer als Kathode (K) ausgebildeten Elektrode der Ausgangsstoff für die Herstellung der Substratfolie (5) eine Trockenpulvermischung mit folgender Zusammensetzung ist: - NMC-Partikel oder weiteres Kathodenaktivmaterial, insbesondere bis zu 92 Gew%, - PTFE, insbesondere bis zu 2 Gew%, - leitfähige Rußpartikel, insbesondere bis zu 3 Gew.% - gegebenenfalls Kohlenstoffnanoröhren, insbesondere bis zu 2 Gew% - gegebenenfalls Aluminiumpulver, insbesondere bis zu 5 Gew.%.
  8. Verfahren zur Fertigung einer Elektrode (A, K) nach einem der vorhergehenden Ansprüche, mit - einem Urformprozess, bei dem eine Trockenpulvermischung zu einer Substratfolien-Endlosbahn (25) geformt wird, - einem Beschichtungsprozess, bei dem die Aktivmaterialschicht (7) in einem Nass- oder Trockenverfahren auf die Substratfolien-Endlosbahn (25) beschichtet wird, und zwar unter Bildung einer Verbund-Endlosbahn (29), - gegebenenfalls einem Trockenprozess, bei dem die nassbeschichtete Aktivmaterialschicht (7) der Verbund-Endlosbahn (29) getrocknet wird, - einem Kalandrierprozess, bei dem die Verbund-Endlosbahn (29) verdichtet wird, und - einem Schneidprozess, bei dem die Elektrode (A, K) als Elektrodenblatt von der Verbund-Endlosbahn (29) abgelängt wird, dadurch gekennzeichnet, dass zwischen dem Urformprozess und dem Beschichtungsprozess ein Klebeprozess erfolgt, bei dem zumindest eine Ableiterfahne (9) als Metall-Folienzuschnitt auf die Substratfolien-Endlosbahn (25) geklebt wird.
  9. Batteriezelle mit einer Elektroden-/Separator-Anordnung (3), die insbesondere zumindest eine Elektrode (A, K) nach einem der vorhergehenden Ansprüchen aufweist, mit zumindest einem Stapelverbund (39), in dem ein Separator (S) in einem Beschichtungsprozess beidseitig direkt jeweils mit einer Anodenaktivmaterialschicht (7a) und mit einer Kathodenaktivmaterialschicht (7b) beschichtet ist, und dass der Stapelverbund (39) an seinen beiden Stapelenden eine Substratfolie (5a, 5b) aufweist, die mit einer Ableiterfahne (9) seitlich über die Aktivmaterialschicht (7a, 7b) hinaus verlängert ist, und dass insbesondere die beiden Substratfolien (5a, 5b) in einem Klebeprozess auf die jeweilige Aktivmaterialschicht (7a, 7b) geklebt ist, und dass insbesondere die Elektroden-/Separator-Anordnung (3) aus einer Mehrzahl übereinander gestapelter Stapelverbunde (39) aufgebaut ist, und dass insbesondere die Anodenaktivmaterialschichten (7a) benachbarter Stapelverbunde (39) unter Zwischenlage zweier Substratfolien (7a) einander zugewandt sind, und in gleicher Weise die Kathodenaktivmaterialschichten (7b) benachbarter Stapelverbunde (39) unter Zwischenlage zweier Substratfolien (7b) einander zugewandt sind.
  10. Batteriezelle nach Anspruch 9, dadurch gekennzeichnet, dass die jeweilige Substratfolie (5a, 5b) aus leitfähigem Graphit (17) und einem Binder, insbesondere PTFE (15), gebildet ist, und/oder dass die Substratfolie (5a, 5b) aus einem PTFE-Compound mit nicht metallischen, elektrisch leitfähigen Füllstoffen, etwa Graphitpulver (17) und/oder elektrisch leitfähigen Rußpartikeln, gebildet ist.
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