DE1099523B - Verfahren zur Herstellung von Acylderivaten der Citronensaeureester - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von Acylderivaten der Citronensaeureester

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DE1099523B
DE1099523B DEM35674A DEM0035674A DE1099523B DE 1099523 B DE1099523 B DE 1099523B DE M35674 A DEM35674 A DE M35674A DE M0035674 A DEM0035674 A DE M0035674A DE 1099523 B DE1099523 B DE 1099523B
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citric acid
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DEM35674A
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Willard Joseph Croxall
John Mirza
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Bayer Corp
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Miles Laboratories Inc
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    • C09D167/00Coating compositions based on polyesters obtained by reactions forming a carboxylic ester link in the main chain; Coating compositions based on derivatives of such polymers
    • C09D167/06Unsaturated polyesters having carbon-to-carbon unsaturation
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C67/00Preparation of carboxylic acid esters
    • C07C67/08Preparation of carboxylic acid esters by reacting carboxylic acids or symmetrical anhydrides with the hydroxy or O-metal group of organic compounds
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08FMACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED BY REACTIONS ONLY INVOLVING CARBON-TO-CARBON UNSATURATED BONDS
    • C08F118/00Homopolymers of compounds having one or more unsaturated aliphatic radicals, each having only one carbon-to-carbon double bond, and at least one being terminated by an acyloxy radical of a saturated carboxylic acid, of carbonic acid or of a haloformic acid
    • C08F118/14Esters of polycarboxylic acids
    • C08F118/16Esters of polycarboxylic acids with alcohols containing three or more carbon atoms
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    • D06M13/10Treating fibres, threads, yarns, fabrics or fibrous goods made from such materials, with non-macromolecular organic compounds; Such treatment combined with mechanical treatment with compounds containing oxygen
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Description

DEUTSCHES
Die Erfindung bezieht sich auf ein Verfahren zur Herstellung vonAcylderivaten von Triestern derCitronensäure, deren alkoholische Komponenten von endständig monoolefinisch ungesättigten aliphatischen Alkoholen abgeleitet sind.
Aus der USA.-Patentschrift 2 384122 ist ein Verfahren zur Herstellung von ungesättigten Estern bekannt, bei dem beispielsweise Triallylcitronensäureester mit Phosgen acyliert wird. Dieses Verfahren hat aber den Nachteil, daß zur Acylierung das sehr giftige und schwierig handzuhabende Phosgen verwendet werden muß.
Demgegenüber kann man erfindungsgemäß Acylderivate von ungesättigten Citronensäureestern bequem herstellen durch Umsetzung von Citronensäureestern mit einem Carbonsäureanhydrid in Gegenwart eines Acylierungskatalysators. Die Umsetzung verläuft erfindungsgemäß nach folgender Gleichung
.0
R-Cf
CH2-COOR'
,Ο + HO —C-COOR'
R—c:
CH2-COOR'
CH2-COOR'
R —C —O —C—COOR' + RCOOH
CH2-COOR'
in der R ein Alkylrest mit 1 bis 18 C-Atomen oder ein Aryl-, Alkaryl- oder Aralkylrest ist und R' einen endständig monoäthylenisch ungesättigten Kohlenwasserstoffrest bedeutet, der z. B. von Allyl- oder Methallylalkohol abgeleitet sein kann.
Für die oben beschriebene Umsetzung eignen sich z. B. die Anhydride der folgenden Säuren:
Essigsäure,
Propionsäure,
Buttersäure,
Pelargonsäure,
Laurinsäure,
Stearinsäure,
Benzoesäure,
p-Chlorbenzoesäure,
Anissäure,
p-Tolylsäure,
Phenylessigsäure,
p-Methoxyphenylessigsäure.
Nach der Reaktion werden die Citronensäureesteracylderivate in an sich bekannter Weise isoliert.
Die erfindungsgemäß hergestellten Verbindungen sind brauchbar als Überzugsmittel für Metalle und Textilien sowie als Imprägnierungsmittel für Textilien aller Art. Sie können auch an Stelle von Styrol verwendet werden, um ungesättigte Polyester aufzulösen, die gewöhnlich bei Raumtemperatur fest oder halbfest sind. In diesem Fall Verfahren zur Herstellung
von Acylderivaten der Citronensäureester
20
Anmelder:
Miles Laboratories, Inc.,
Elkhart, Ind. (V. St. A.)
Vertreter: Dr.-Ing. F. Wuesthoff, Dipl.-Ing. G. Puls
und Dipl.-Chem. Dr. rer. nat. E. Frhr. v. Pechmann,
Patentanwälte, München 9, Schweigerstr. 2
Beanspruchte Priorität:
V. St. v. Amerika vom 22. Oktober 1956
Willard Joseph Croxall und John Mirza,
Elkhart, Ind. (V. St. A.),
sind als Erfinder genannt worden
haben die monomeren Acylderivate eine doppelte Aufgabe: Sie wirken als Lösungsmittel für den Polyester und als Reaktionspartner für die Polymerisation oder Mischpolymerisation, der die gelösten Polyester zugänglich sind, ebenso wie die Acylderivate der Citronensäure für sich allein.
Beispiel 1
Ein 300-cm3-Kolben mit Rührer, Kühler und Thermometer wurde mit 31,2 g (0,1 Mol) Triallylcitrat und 11,2 g (0,11 Mol) Essigsäureanhydrid beschickt. Nach Durchrühren und Abkühlen dieser Lösung in einem Eisbad wurde ein Tropfen konzentrierte Schwefelsäure zugefügt und dann das Eisbad entfernt. Es setzte eine exotherme Reaktion ein, wobei die Temperatur sehr rasch auf 34° C anstieg. Nachdem man Ί Stunde lang gerührt hatte, wurde auf SO bis 60° C erwärmt und das Reaktionsgemisch einige Minuten lang bei dieser Temperatur gerührt. Dann wurde abgekühlt und das Gemisch in einen
Überschuß von kaltem Wasser eingegossen. Die obere Ölschicht wurde abgetrennt, während die untere wäßrige Schicht durch Zugabe von Natriumbicarbonat alkalisch gemacht und dann mit Benzol extrahiert wurde. Die Benzolextrakte wurden zu der ursprünglichen Ölschicht
gegeben. Die so erhaltene benzolische Lösung des Öls wurde gründlich zuerst mit Wasser, dann mit verdünnter Natriumbicarbonatlösung und schließlich nochmals mit Wasser bis zur pn-Neutralität gewaschen, danach über Natriumsulfat getrocknet, schließlich wurde das
109 510/440
Benzol durch Abstreifen entfernt. Der flüssige Rückstand wurde im Vakuum (0,2 mm Hg) destilliert, wobei das Acetyltriallylcitrat als farblose Flüssigkeit in nahezu quantitativer Ausbeute erhalten wurde. Siedepunkt: 142 bis 143° C (0,2 mm Hg); wff = 1,4637,
Beispiel 2
In gleicher Weise wie im Beispiel 1 wurden 31,2 g Triallylcitrat mit 28,6 g Propionsäureanhydrid in Gegenwart eines Tropfens konzentrierter Schwefelsäure umgesetzt. Nach Beendigung der Reaktion wurde das Reaktionsgemisch, wie im Beispiel 1 beschrieben, aufgearbeitet. Die Destillation im Vakuum (0,15 mm Hg) ergab eine Ausbeute von 34 g (92 °/0 der Theorie) PropionyltriaHylcitrat. Siedepunkt: 145° C (0,15 mm Hg) nf = 1,4620.
Beispiel 3
Gemäß Beispiel 1 wurden 62,4 g (0,2 Mol) Triallylcitrat mit 34,8 g n-Buttersäureanhydrid acyliert. Man erhielt 69 g (91 °/0 der Theorie) n-Butyryltriallylcitrat vom Siedepunkt 154° C (0,17 mm Hg); n%s = 1,4616.
Beispiel 4
Ein 300-cm3-Kolben mit Rührer, Kühler und Thermometer wurde mit 31,2 g Triallylcitrat und 29,8 g Pelargonsäureanhydrid sowie einem Tropfen konzentrierter Schwefelsäure beschickt. Die Lösung wurde unter Rühren auf 80° C erhitzt. Sie wurde 2 Stunden lang auf 75 bis 80° C gehalten. Dann wurde die Lösung auf 30° C abgekühlt und in einen Überschuß von Eiswasser gegossen. Die dabei gebildete Ölschicht wurde in 100 cm3 Benzol aufgenommen. Die wäßrige Schicht wurde mit Natriumbicarbonat alkalisch gemacht und mit 50 cm3 Benzol extrahiert. Die benzolischen Lösungen wurden vereinigt, zunächst mit Wasser, dann mit 10°/0igem Natriumbicarbonat und schließlich nochmals mit Wasser bis zur neutralen Reaktion gewaschen. Die vereinigten Benzollösungen wurden über wasserfreiem Natriumsulfat getrocknet, vom Trockenmittel abfiltriert, danach wurde durch Abstreifen im Vakuum (14 mm Hg) das Benzol entfernt. Man erhielt als Reaktionsprodukt dasPelargonyltriaUylcitrat.
Beispiel 5
In gleicher Weise wie im Beispiel 4 wurden 38,2 g Laurinsäureanhydrid mit 31,2 g Triallylcitrat zur Umsetzung gebracht. Nach Beendigung der Umsetzung setzte sich das Reaktionsprodukt als wachsartige, feste laurinsäurehaltige Substanz ab. Dieses Rohprodukt wurde in Petroläther aufgelöst, die Laurinsäure durch Auswaschen mit Natriumbicarbonatlösung entfernt. Nach Abstreifen des Petroläthers bei 15 bis 20 mm Hg konnte Lauroyltriallylcitrat isoliert werden.
waschen mit Natriumbicarbonatlösung und Wasser wurde die Benzollösung über wasserfreiem Natriumsulfat getrocknet. Nach Abstreifen des Benzols und Destillation unter vermindertem Druck (0,18 mm Hg) erhielt man Benzoyltriallylcitrat (145 bis 147° C).
Beispiel 7
In gleicher Weise wie im Beispiel 6 wurden 25,4 g Phenylessigsäureanhydrid und 31,2 g Triallylcitrat in Gegenwart eines Tropfens Schwefelsäure zur Reaktion gebracht. Beim Aufarbeiten des Reaktionsgemisches wie oben wurde Phenylacetyltriallylcitrat erhalten.

Claims (3)

PATENTANSPRÜCHE:
1. Verfahren zur Herstellung von Acylderivaten der Citronensäureester der Formel
Beispiel 6
55
Ein Gemisch von 25,5 g Benzoesäureanhydrid und 31,2 g Triallylcitrat wurde mit einem Tropfen konzentrierter Schwefelsäure behandelt und 30. Minuten lang unter Rühren auf 60° C erwärmt. Danach ließ man das Gemisch 1 Stunde stehen, gab es dann in Eiswasser und trennte das mit Benzol aufgenommene Öl ab. Nach Aus-
CH9-COOR'
R—C —O—C—COOR'
CH2-COOR'
in der R ein Alkylrest mit 1 bis 18 C-Atomen oder ein Aryl-, Alkaryl- oder Aralkylrest ist und R' einen endständig monoolefinisch ungesättigten Kohlenwasserstoffrest darstellt, dadurch gekennzeichnet, daß man einen Citronensäureester der Formel
CH2-COOR'
HO — C — COOR'
CH2-COOR'
in der R' die oben angegebene Bedeutung hat, mit einem Carbonsäureanhydrid der Formel
R-C-
:o
R-C
in der R die oben angegebene Bedeutung hat, in Gegenwart eines Acylierungskatalysators bei erhöhter Temperatur umsetzt und das erhaltene Produkt in an sich bekannter Weise isoliert.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man als Acylierungskatalysator eine starke anorganische Säure, insbesondere Schwefelsäure, verwendet.
3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gegekennzeichnet, daß man die Acylierung bei Temperaturen bis zu etwa 80° C durchführt.
In Betracht gezogene Druckschriften:
USA.-Patentschrift Nr. 2 384122.
© 109 510/449 2.61
DEM35674A 1956-10-22 1957-10-21 Verfahren zur Herstellung von Acylderivaten der Citronensaeureester Pending DE1099523B (de)

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