DE1114802B - Verfahren zur Herstellung kernchlorierter Oxymethylbenzoesaeuren - Google Patents

Verfahren zur Herstellung kernchlorierter Oxymethylbenzoesaeuren

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DE1114802B
DE1114802B DED32369A DED0032369A DE1114802B DE 1114802 B DE1114802 B DE 1114802B DE D32369 A DED32369 A DE D32369A DE D0032369 A DED0032369 A DE D0032369A DE 1114802 B DE1114802 B DE 1114802B
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DE
Germany
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oxymethylbenzoic
chloride
dichloro
chlorinated
acids
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Pending
Application number
DED32369A
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English (en)
Inventor
Dipl-Chem Dr Hans-Jo Kiessling
Helmut Unruh
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Cavity GmbH
Original Assignee
Deutsche Solvay Werke GmbH
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Publication date
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C51/00Preparation of carboxylic acids or their salts, halides or anhydrides
    • C07C51/347Preparation of carboxylic acids or their salts, halides or anhydrides by reactions not involving formation of carboxyl groups
    • C07C51/367Preparation of carboxylic acids or their salts, halides or anhydrides by reactions not involving formation of carboxyl groups by introduction of functional groups containing oxygen only in singly bound form

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Description

  • Verfahren zur Herstellung kernchlorierter Oxymethylbenzoes äuren Es wurde gefunden, daß man aus den bisher unbekannten kernchlorierten Chlormethylbenzoylchloriden durch Verseifen wertvolle polykondensations- und polyadditionsfähige kernchlorierte Oxymethylbenzoesäuren erhält. Die Verseifung wird in an sich bekannter Weise, z.B. durch einfaches Erhitzen mit Wasser unter Rückfluß, durchgeführt.
  • Als Ausgangsstoffe dienen die leicht zugänglichen im Kern chlorierten Chlormethylbenzoesäurechloride, die man in guter Ausbeute erhält, wenn man Methylbenzoesäurechloride zunächst bei einer Temperatur von -10 bis + 500 C, vorzugsweise etwa + 20 bis +400 C, unter Lichtausschluß mit den üblichen, für die Kernchlorierung bekannten Katalysatoren, wie Eisen, Eisen(III)-chlorid oder Aluminiumchlorid, chloriert und dann nach Abtrennung vom Katalysator auf die so erhaltenen kernchlorierten Methylbenzoesäurechloride bei 50 bis 2000 C, vorzugsweise bei etwa 700 C, eventuell unter Belichtung, weiter Chlor einwirken läßt. Es bilden sich dann die im Kern und in der Seitenkette chlorierten Methylbenzoesäurechloride mit über 80e/o Ausbeute (berechnet auf eingesetztes Methylbenzoesäurechlorid).
  • Nach diesem Verfahren lassen sich bis 4 Chloratome in den Kern eines Methylbenzoesäurechloridmoleküls und 1 bis 3 Chloratome in die Seitenkette einführen. Die in der Seitenkette einfach substituierten Verbindungen dieser Art werden erfindungsgemäß verseift.
  • Geht man von einem der drei isomeren Methylbenzoesäurechloride aus, so lassen sich definierte, im Kern und in der Seitenkette chlorierte Methylbenzoe säurechloride leicht herstellen. Aus p-Methylbenzoesäurechlorid erhält man z. B. in der ersten Stufe bei der Keruchlorierung 3-Chlor-4-methylbenzoylchlorid, dann 3,5-Dichlor-4-methylbenzoylchlorid und schließlich 2,3,5,6-Tetrachlor-4-methylbenzoylchlorid. Jede der so erhaltenen Verbindungen kann dann durch Chlorierung der Seitenkette in die Chlormethylverbindung umgewandelt und schließlich nach der Erfindung zur entsprechend substituierten Oxymethylbenzoesäure verseift werden.
  • Die Verfahrensprodukte sind polykondensationsfähige Stoffe, die als halogenhaltige Komponenten von Polyestern und Polyadditionsprodukten eine praktische Bedeutung besitzen. Bei den Polymeren handelt es sich um schwer entfiammbare Harze, die in Anstrichmitteln für Schiffe Verwendung finden. Sie sind durch eine überraschend gute Resistenz gegenüber Pilzbefall und Bewachsung mit Algen, Muscheln u. dgl. ausgezeichnet.
  • Beispiel 1 50 g 3,5-Dichlor-4-chlormethylbenzoylchlorid werden in 1500 cm3 Wasser von 950 C unter Rühren eingetropft und 6 Stunden bei dieser Temperatur gerührt. Nach Abkühlung auf Raumtemperatur kristallisiert die rohe 3 ,5-Dichlor-4-oxymethylbenzoesäure in guter Ausbeute aus. Die bisher noch unbekannte Substanz hat, aus Benzol umkristallisiert, einen Schmelzpunkt von 2040 C und zeigt folgende analytische Daten: 02 21,62, C 43,55, H22,870, 21,7, 43,40, 2,84o; theoretische Daten: 0221,7, C43,6, H22,71o/o.
  • Das verwendete 3,5-Dichlor-4-chlormethylbenzoylchlorid war wie folgt hergestellt worden: In 1173 g (7,6 Mole) p-Methylbenzoesäurechlorid werden innerhalb von 12 Stunden bei 35 bis 400C 1014g (14,3 Mol) Chlor eingeleitet, wobei man 33 g grobgepulvertes Eisen und 6 g wasserfreies Al Cl3 als Katalysator verwendet. Bei derChlorierungwird unter Lichtausschluß gearbeitet. Aus dem Reaktionsgemisch trennt man durch fraktionierte Destillation mittels einer Füllkörperkolonne das 3,5-Dichlor-4-methylbenzoesäurechlorid ab und chloriert dieses bei 60 bis 750 C unter Belichtung mit einer 100-Watt-Lampe in der Seitenkette, so daß das Reaktionsprodukt 2S,6,0/o verseifbares Chlor enthält. Das Produkt besteht zum größten Teil aus 3,5-Dichlor-4-chlormethylbenzoylchlorid.
  • Beispiel 2 42 g Dichlor-2-chlormethylbenzoylchlorid werden in 1500 cm3 einer wäßrigen Lösung, die 48 g Natriumcarbonat enthält, bei 950 C unter Rühren eingetropft und 5 Stunden bei dieser Temperatur gerührt.
  • Nach Abkühlung fällt man bei 5° C mit Salzsäure aus der klaren Lösung die Dichlor-2-oxymethylbenzoesäure alsRohprodukt aus. Die säure wird abgenutscht und mit Eiswasser chlorfrei gewaschen. Die feuchte Dichlor-2-oxymethylbenzoesäure mit etwa 50h Wasser hat eine Säurezahl von 140 mg KOHIg. Nach 3 Tagen Lagerung bei Zimmertemperatur im geschlossenen Gefäß fiel die Säurezahl durch Laktonbildung auf 120 mg KOH/g. Bei weiterer Aufbewahrung im Eisschrank bei 40 C veränderte sich die Säurezahl nicht mehr.
  • Das verwendete Dichlor-2- chlormethylbenzoylchlorid war wie folgt hergestellt worden: In 500 g o-Methylbenzoesäurechlorid, gelöst in 500 g Tetrachlorkohlenstoff, werden innerhalb 15 Stunden bei 5 bis 200 C 385 g Chlor eingeleitet, wobei man 12 g feingepulvertes Eisen und 2g wasserfreies Al C18 als Katalysator verwendet. Bei der Chlorierung wird unter Lichtausschluß gearbeitet. Dem Reaktionsgemisch setzt man 500 g Tetrachlorkohlenstoff zu und trennt den Katalysator durch Filtration. Durch fraktionierte Destillation des Filtrates wird Tetrachlorkohlenstoff und eine Mischung, bestehend aus Chlor-2-methylbenzoylchlorid und Dichlor-2-methylbenzoylchlorid, erhalten. Beim Abkühlen auf 0° C kristallisiert das Dichlor-2-methylbenz:oylchlorid aus und läßt sich von Chlor-2-methylbenzoylchlorid abtrennen.
  • Man erhält ein 85oiges Dichlor-2-methylbenzoylchlorid. Der flüssige Teil kann bei der nächsten Kernchlorierung wieder eingesetzt werden.
  • In 80 g des auf diese Weise gereinigten Dichlor-2-methylbenzoylchlorides werden bei 60 bis 800 C unter Belichtung mit einer 100-Watt-Lampe 11,5 g Chlor eingeleitet. Das erhaltene Reaktionsprodukt enthält 26,56/o verseifbares Chlor und 52,8 o Gesamtchlor. Es besteht zum größten Teil aus Di chlor-2-chlormethylbenzoylchlorid.
  • Beispiel 3 40 g des nach Beispiel 2 hergestellten Dichlor-2-chlormethylbenzoylchlorides mit 26,5 verseifbarem Chlor und 52,8/0 Gesamtchlor werden in 1500 cms Wasser von 950 C unter Rühren eingetropft und 7 Stunden bei dieser Temperatur gerührt. Nach Abkühlung wird das Reaktionsprodukt abgesaugt und bei 800 C im Vakuumschrank über Kalziumchlorid getrocknet. Man erhält 22 g Produkt, die in 150 cm8 Benzol gelöst werden. Da Dichlor-2-oxymethylbenzoesäure als Lakton vorliegt, extrahiert man die sauren Nebenprodukte mit verdünnter Natronlauge. Das Benzol wird abdestilliert und das nun reine Lakton in heißer Natronlauge gelöst. Die gereinigte Dichlor-2-oxymethylbenzoesäure fällt bei +50 C mit verdünnter Salzsäure aus, wird abgenutscht, mit Eiswasser chlorfrei gewaschen und bei 0° C im Vakuum getrocknet. Die Dichlor-2-oxymethylbenzoesäure enthält noch 8,6eo Wasser, hat eine Säurezahl von 231 mg KOH/g und 12m Molig aktiven Wasserstoff (bestimmt nach Zerewitinoff).

Claims (2)

  1. PATENTANSPRÜCHE: 1. Verfahren zur Herstellung von keruchlorierten Oxymethylbenzoesäuren, dadurch gekenn zeichnet, daß man keruchlorierte Chlormethylbenzoylchloride in an sich bekannter Weise hydrolysiert.
  2. 2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man die in bekannter Weise durch Kern- und Seitenkettenchlorierung von Methylbenzoesäurechloriden erhältlichen kernchlorierten Chlormetkylbenzoylchloride als Ausgangsstoffe verwendet.
DED32369A 1957-03-09 1957-03-09 Verfahren zur Herstellung kernchlorierter Oxymethylbenzoesaeuren Pending DE1114802B (de)

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