DE19824237A1 - Reagentien für die Reinigung von Abgasen - Google Patents

Reagentien für die Reinigung von Abgasen

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Abstract

Die Erfindung betrifft Reagentien und Zusammensetzungen für die Reinigung von Abgasen und Abwässern auf der Basis von Gemischen aus einer Alumosilikat-Komponente, die unter den natürlichen und künstlichen Alumosilikaten, Tonmineralien und/oder natürlichen Zeolithen ausgewählt ist, mit einem oder mehreren Zusatzstoffen, wobei der Gesamtgehalt der Alumosilikat-Komponente > 40 Masse-% ist.

Description

Die Erfindung betrifft Reagentien und Zusammensetzungen für die Reinigung von Abgasen und Abwässern, welche insbesonde­ re aus Verbrennungs-, Verhüttungs-, Schmelz- oder Sinter­ prozessen stammen, ihre Herstellung und ihre Verwendung.
Die Reagentien stellen Gemische aus einer Alumosilikat- Komponente, die aus mindestens einem Material besteht, das unter den natürlichen und künstlichen Alumosilikaten, Ton­ mineralien und/oder natürlichen Zeolithen ausgewählt ist, mit einem oder mehreren Zusatzstoffen, zu denen Kalkproduk­ te gehören, dar, wobei die Alumosilkat-Komponente auch aus mehreren natürlichen Alumosilikaten, mehreren künstlichen Alumosilikaten, mehreren Tonmineralien oder mehreren natür­ lichen Zeolithen bestehen kann. Es werden insbesondere Zweischicht-, Dreischicht- und/oder Vierschicht- Tonmineralien und Zeolithe verwendet. Sie zeichnen sich durch ein adsorptives und absorptives Reaktionsvermögen und mittlere bis große spezifische Oberflächen aus.
Unter Reagentien im Sinne der vorliegenden Erfindung werden sowohl physikalische Gemische der Komponenten als auch Kom­ binationen der getrennten Komponenten, die in situ die Rea­ gentien bilden, verstanden.
Aus DE 38 26 971 und DE 39 15 934 sind Kalkprodukte zur Reinigung von Gasen und Abgasen bekannt, bei deren Herstel­ lung Kalken bzw. dem zum Kalklöschen verwendeten Löschwas­ ser grenzflächenaktive Stoffe, wie Aktivkohle und Braunkoh­ len = oder Herdofenkoks, aktiviertes Aluminiumoxid bzw. Kie­ selgel, zugemischt und zusätzlich katalytisch wirksame Schwermetalle, z. B. Vanadium und schwermetallbindende Stof­ fe wie Natriumsulfid, zugesetzt werden. Diese Produkte wer­ fen Probleme bei der Endlagerung in Reststoffdeponien auf, da, abgesehen von der generellen Auslaugbarkeit, sogar ka­ talytisch wirksame Schwermetalle und Schwermetalloxide ent­ halten sind, die ausgelaugt werden können. So wurde z. B. festgestellt, daß bei alleinigem Zusatz von Aktivkohle zu Kalkhydrat beispielsweise die Quecksilberbindung zwar ver­ bessert wird, in den Eluaten der Rückstände aber wieder er­ hebliche Quecksilberkonzentrationen zu finden sind. Aus si­ cherheitstechnischen Gründen können Gemische aus Kalkpro­ dukten und Herdofenkoks oder Aktivkohle nur bis zu einem maximalen Anteil der kohlenstoffhaltigen Komponente von 35% hergestellt werden. Der Rest besteht aus gebrannten Kalkprodukten oder Inertmaterialien wie Traßmehl oder Kalk­ steinmehl.
Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, wirksame Reagen­ tien für die Abscheidung von organischen und anorganischen Schadstoffen, wie Dioxinen, Furanen, Schwermetallen, und insbesondere Quecksilber, zu entwickeln. Die Abscheidung saurer Schadstoffe kann separat oder gleichzeitig oder teilweise gleichzeitig erfolgen. Die Reagentien sollen bei Temperaturen bis zu 400°C eingesetzt werden können, nicht brennbar und nicht explosiv sein bzw. keine entsprechenden Sicherheitsmaßnahmen erfordern. Sie sollen ferner möglichst mit vorhandenen Dosiertechniken dosiert werden können.
Diese Aufgabe wird gemäß den unabhängigen Ansprüchen ge­ löst. Die abhängigen Ansprüche betreffen vorteilhafte Aus­ führungsformen der Erfindungskonzeption.
Die erfindungsgemäßen Reagentien für die Abgasreinigung auf der Basis von Gemischen aus einer Alumosilikat-Komponente und Zusatzstoffen sind gekennzeichnet durch ein Gemisch der trockenen pulverförmigen Alumosilikat-Komponente mit einem oder mehreren pulverförmigen Zusatzstoffen, wobei der Ge­ samtgehalt der Alumosilikat-Komponente < 40 Masse-% ist. Der Gesamtgehalt der Alumosilikat-Komponente liegt vorzugs­ weise im Bereich von 41 bis 99 Masse-%.
Die Reagentien können ferner als Zusatzstoffe Kalkprodukte und/oder quecksilberbindende Zusätze, beispielsweise schwe­ felhaltige Reagentien, wie Sulfide und Mercapto-S-triazin, enthalten.
Der Gehalt an gebrannten und/oder gelöschten Kalkprodukten und/oder Zusatzstoffen im Endprodukt kann bis zu 60% be­ tragen.
Die erfindungsgemäßen Reagentien mit geringen Kalkanteilen oder Zusatzstoffen können alleine zur Abgasreinigung einge­ setzt werden oder vor Ort oder in einer Mischanlage auf die erforderlichen Sorptionseigenschaften verdünnt werden. Die Menge an quecksilberbindenden Mitteln richtet sich nach der Quecksilberkonzentration im Abgas der jeweiligen Verfah­ rensstufe, in der die Reagentien eingesetzt werden sollen. Für die Abscheidung von Dioxinen und Furanen kann der Ge­ halt an Alumosilikat-Komponente bis zu 100% betragen. Bei Einsatz der Reagentien in der Trocken- oder Quasitrocken­ sorption bei Abfallverbrennungsanlagen, Schmelzwerken oder Sinteranlagen kann der Anteil der Alumosilikat-Komponente 41 bis 99% betragen. Die Differenz zu 100 besteht aus Zu­ satzstoffen, z. B. technischen Kalkprodukten und anorgani­ schen sowie organischen quecksilberbindenden Zusätzen.
Neben technischen Kalkprodukten und anorganischen sowie or­ ganischen quecksilberbindenden Zusätzen können als weitere Zusatzstoffe gebrannte Tone, Gasbetonstaub, Perlite, Bläh­ ton, Traßmehl, Traßkalke, Zemente, Calciumaluminate, Natri­ umaluminate, Calciumsulfid, organische Sulfide, Calciumsul­ fit, kohlenstoffhaltige Sorptionsmittel wie Herdofenkoks oder Aktivkohlen, Soda sowie Beschleuniger und/oder Verzö­ gerer der hydraulischen Erhärtung und gegebenenfalls Poren- oder Schaumbildner genannt werden.
Durch die geeignete Auswahl von adsorptiv und absorptiv wirksamen Komponenten werden Produkte von hoher Aufnahmeka­ pazität erhalten, welche häufig rezirkuliert werden können, ehe sie weitgehend mit Schadstoffen beladen sind. Anderer­ seits lassen sich deren Rückstandsprodukte sehr einfach, z. B. durch Anfeuchten, verfestigen und in eine deponiefähi­ ge Form bringen.
Der Erfindung liegt auch die Erkenntnis zugrunde, daß nicht primär eine möglichst hohe spezifische Oberfläche, sondern vielmehr der für die jeweils zu adsorbierende Komponente günstige Schichtabstand oder Gitterabstand wesentlich für den Wirkungsgrad der Adsorption ist.
Das erfindungsgemäße Verfahren zur Herstellung der Reagen­ tien ist gekennzeichnet durch das Mischen mindestens einer trockenen pulverförmigen Alumosilikat-Komponente mit einem oder mehreren pulverförmigen Zusatzstoffen in solchen Men­ gen, daß der Gehalt der Alumosilikat-Komponente im resul­ tierenden Produkt < 40 Masse-% ist.
Im Rahmen der Erfindungskonzeption weisen die Zwei-, Drei- und Vierschicht-Tonmineralien und/oder die natürlichen Zeo­ lithe vorteilhaft Schichtgitterabstände bzw. Kristallgit­ terabstände von etwa 7 Å bis 20 Å zur Abscheidung von Di­ oxinen und Furanen und falls erforderlich von etwa 2 Å bis 7 Å zur Abscheidung von Quecksilberverbindungen auf. In der Mehrzahl der Anwendungsfälle werden daher vorteilhaft min­ destens zwei Zwei-, Drei- oder Vierschicht-Tonmineralien miteinander oder mit natürlichen Zeolithen gemischt.
Falls die Reagentien keine kohlenstoffhaltigen Zusätze ent­ halten, können sie im Temperaturbereich von 0 bis 1000°C und vorzugsweise von 20 bis 400°C eingesetzt werden.
Die Reagentien werden vorzugsweise bei 200 bis 300°C di­ rekt im Rohgas, bei 110 bis 180°C bei der Trockensorption und der Quasisorption, bei 170 bis 240°C in Sprühabsorbern und bei 80 bis 130°C in nachgeschalteten Sicherheitsfil­ tern verwendet.
Zur weitgehenden Nutzung der Adsorbentien ist der wieder­ holte Einsatz bereits eingesetzter Adsorbentien, d. h. die Rückführung in dieselbe oder eine andere Verfahrensstufe, technisch und wirtschaftlich sinnvoll. Die Produkte werden als Pulver vor Staubabscheidern oder als Suspensionen aus Kalklösch- oder Suspendieranlagen, in Wäschern, Sprühabsor­ bern und dgl. eingesetzt. Prinzipiell können Tonmineralien und Zusatzstoffe auch getrennt und auch an verschiedenen Dosierstellen zugegeben werden.
Die Reagentien können in kompaktierter oder granulierter Form in Schüttschichtfiltern, Festbettfiltern oder ähnli­ chem eingesetzt werden.
Die Tonmineralien reagieren im wesentlichen durch Ionenaus­ tausch und durch Einlagerung in die Schichtengitter. Die natürlichen Zeolithe reagieren durch Einlagerung in die Kristallgitter, kohlenstoffhaltige Reagentien reagieren durch Einlagerung in die Poren. Von den Zwei-, Drei- und/oder Vierschicht-Tonmineralien können zur Herstellung der erfindungsgemäßen Reagentien Tonmineralien aus der Ser­ pentin-Kaolin-Gruppe, z. B. Chrysotil, Antigorit, Kaolinit, Halloysit, Tonmineralien aus der Talk-Pyrophyllit-Gruppe, Smectite, Illite und Glimmer, beispielsweise Saponit, Hec­ torit, Montmorillonit, Beidellit, Nontronit, Biotit, Phlo­ gopit, Lepidolith, Muskovit, Paragonit, eingesetzt werden. Auch die Chlorite und Minerale aus der Sepiolith- Palygorskit-Gruppe reagieren bestimmungsgemäß. Bevorzugt werden Tonmineralien eingesetzt, die von Natur aus bereits Sulfide enthalten. Unter natürlichen Zeolithen werden hier vorzugsweise natürliche Sediment-Zeolithe wie Chinoptilo­ lith, Erionith, Analcim, Phillipsith, Faujasith-Zeolith und zeolithische Tuffe verstanden. Besonders interessant sind die 2-, 3-, 4-, 5-, 6-, 7-Å-Zeolithe und die 10-, 11-, 12-, 13-, 14-, 15-Å-Zeolithe. In den erfindungsgemäßen Reagenti­ en kann der Anteil natürlicher Zeolithe bis zu 100% des Anteils der Alumosilikat-Komponente betragen.
Die Dotierung mit quecksilberbindenden Zusätzen kann am ge­ samten Mischprodukt oder an einzelnen Komponenten erfolgen. Bezogen auf das Gesamtprodukt werden etwa 0,05 bis 5% S zugesetzt.
Die bestimmungsgemäßen Reagentien können in beliebigen Ab­ gaskanälen oder Reaktoren, direkt in den Rohgaskanal, vor einem Staubabscheider, vor oder direkt in einen Sprühabsor­ ber, vor oder in einen Wäscher und direkt vor/in ein Si­ cherheitsfilter in die Abgasreinigungsanlagen eingebracht werden. Auch das Einblasen in Wirbelschichtreaktoren ist möglich.
Bei den genannten Ausführungsformen werden die erfindungs­ gemäßen Reagentien als feinteilige Pulver von im wesentli­ chen < 100 µm oder als Suspensionen dieser Pulver einge­ setzt. In Wanderbett-, Festbett- oder Schüttschichtreakto­ ren können die Reagentien in Form von Granulaten oder kom­ paktiert eingesetzt werden.
Die Erfindung wird durch die folgenden Beispiele näher er­ läutert.
Beispiel 1
Bei einem Metallschmelzwerk wurde zur Abscheidung von 5 bis 8 ng TE(Toxizitätsäquivalenten)/m3 Dioxinen und Furanen ein Gemisch aus Kalk und Tonmineralien eingesetzt. Bei einem Mischungsverhältnis von 60% Kalkanteil und 40% Tonminera­ lien wurden 0,5 ng TE/m3, bei 50 : 50 wurden 0,17 ng TE/m3 und 40 : 60 wurden 0,037 ng TE/m3 erzielt. Das Schadgas SO2 wurde parallel dazu mit einem Wert deutlich unter dem Grenzwert 4 der BImSchV abgeschieden. Die Temperatur im Ge­ webefilter lag bei etwa 110°C, das Adsorbens wurde nicht rezirkuliert.
Beispiel 2
Bei einem 1000 m3/h Versuchsfilter (Temperatur 120°C), der im Bypass zur Abgasreinigungsanlage einer Metallhütte ge­ schaltet war, wurden - ohne Rezirkulation - 2 g Adsorbens/­ m3/h eingesetzt. Das Adsorbens bestand zu 75% aus Tonmine­ ralien und zu 25% aus Kalkhydrat. Das Reagens war für die zusätzliche Abscheidung von Quecksilber dotiert. Im Versuch wurden 210 µg Quecksilber/m3 abgeschieden und die Dioxin-/- Rohgaskonzentrationen wurden um 99,2% auf 2 ng/m3 gesenkt. Mit derselben Mischung wurden nach Zusatz von 5% Aktivkoh­ le und derselben Tonmenge 223 µg Quecksilber/m3 weniger ge­ messen.
Beispiel 3
Im Rohgas einer Müllverbrennungsanlage wurde bei 200 bis 230°C eine Reagensmischung aus 90% Tonmineralien und 10% Kalkhydrat zur Vorabscheidung von Dioxinen und Furanen vor einem Gewebefilter eingesetzt. Bei Dosiermengen von etwa 130 mg/m3 wurden Dioxine und Furane zu 91,9% gegenüber 72,3% im Normalbetrieb abgeschieden. Mit 0,070 ng TE/m3 wurde bereits auf der "heißen" Seite der Grenzwert unter­ schritten. Bei Quecksilber wurde statt 36,8% im Normalbe­ trieb eine Vorabscheidung von 55,3% erreicht. Auch eine Vorabscheidung von HCl in der Größenordnung von 27% wurde festgestellt.
Beispiel 4
In einem Sicherheitsfilter wurde eine für die zusätzliche Quecksilberabscheidung dotierte Mischung aus 80% Tonmine­ ralanteil und 20% Kalkanteil eingesetzt. Im Reingas wurde eine Dioxin/Furankonzentration an der Nachweisgrenze mit 0,006 bzw. 0,002 ng TE/m3 festgestellt. Die Quecksilber­ restkonzentration wurde mit 0,014 und 0,08 µg/m3 bestimmt. Der Rückstand aus dem Filter wurde zur Neutralisierung/Fäl­ lung der Wäschersuspensionen eingesetzt. Es fand eine weit­ gehende Schwermetallfällung statt. Die Quecksilberkonzen­ tration in der neutralisierten Lösung wurde von 2,493 mg/l auf < 50 µg Hg/l gesenkt. Die Suspension wurde anschließend im Sprühtrockner getrocknet.
Beispiel 5
Ein Tonmineralgemisch aus 70% Tonmineral 1 und 30% Tonmi­ neral 2 wurde mit 3,5% S dotiert. Dieses Reagens wurde 1 : 10 verdünnt und mit Kalkhydrat in einem Gewebefilter bei 140°C eingesetzt. Damit wurden 99,3% der Dioxine und Fu­ rane auf eine Reingaskonzentration von 0,009 ng/m3 abge­ schieden. Quecksilber wurde zu 96,5% auf 0,011 µg/m3 abge­ schieden.
Beispiel 6
Zur Neutralisation einer Wäschersuspension vor einem Sprüh­ trockner wurde ein dotiertes Reagens aus 45% Tonmineral und 55% Kalkprodukt eingesetzt. Die Vorreinigung der Rauchgase über Sprühabsorber/E-Filter ergab bei Rohgaswer­ ten von 8 bis 10 ng TE/m3 eine Vorabscheidung von 88,4 bis 93,3%.
Beispiel 7
In einem Sicherheitsfilter wurde ein dotiertes Reagens aus 80% Tonmineral und 20% Aktivkohle eingesetzt. Dioxin-, Furan- und Quecksilberkonzentrationen waren an der Nach­ weisgrenze. Die Dioxin- und Furankonzentrationen betrugen im Reingas nur noch 0,004 und 0,005 ng TE/m3. Die Quecksil­ berrestkonzentrationen waren 0,012 und 0,006 µg/m3.
Beispiel 8
Das Beispiel zeigt anhand der beigefügten Zeichnung, an welchen Stellen (in der Zeichnung durch die Pfeile darge­ stellt) in verschiedenen Abgasreinigungsprozessen die er­ findungsgemäßen Reagentien vorteilhaft eingeführt werden können.

Claims (15)

1. Reagentien für die Reinigung von Abgasen, insbesondere aus Verbrennungs-, Schmelz- und Sinterprozessen, aus Verbrennungs-, Schmelz- und Sinteranlagen, Metallhütten und Stahlwerken, auf der Basis von Gemischen aus einer Alumosilikat-Komponente und Zusatzstoffen, gekennzeichnet durch ein Gemisch der trockenen pulverförmigen Alumosilikat-Komponente mit einem oder mehreren pulverförmigen Zusatzstoffen, wobei der Gesamtgehalt der Alumosilikat-Komponente < 40 Masse-% ist.
2. Reagentien nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß der Gesamtgehalt der Alumosilikat-Komponente 41 bis 99 Masse-% beträgt.
3. Reagentien nach Anspruch 1 und/oder 2, dadurch gekenn­ zeichnet, daß sie als Zusatzstoffe Kalkprodukte und/oder quecksilberbindende Zusätze enthalten.
4. Reagentien nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, daß sie schwefelhaltige Reagentien, z. B. Sulfide und/oder Mercapto-S-triazin, als Zusatzstoff enthalten.
5. Reagentien nach einem der mehreren der Ansprüche 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, daß sie als Zusatzstoffe ge­ brannte Tone, Gasbetonstaub, Perlite, Blähton, Traß­ mehl, Traßkalke, Zemente, Calciumaluminate, Natriumalu­ minate, Calciumsulfid, organische Sulfide, Calciumsul­ fit, kohlenstoffhaltige Sorptionsmittel, wie Herdofen­ koks oder Aktivkohlen, Soda, Beschleuniger und/oder Verzögerer der hydraulischen Erhärtung, Porenbildner und/oder Schaumbildner enthalten.
6. Reagentien zur Reinigung von Abgasen, dadurch gekenn­ zeichnet, daß sie in Form einer wäßrigen Suspension ei­ nes oder mehrerer Reagentien nach einem der Ansprüche 1 bis 5 vorliegen.
7. Reagentien nach einem oder mehreren der Ansprüche 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, daß sie in kompaktierter Form, als Briketts, als Granulate oder in einer anderen gekörnten Form vorliegen.
8. Verfahren zur Herstellung der Reagentien nach den An­ sprüchen 1 bis 7 durch Mischen einer trockenen pulver­ förmigen Alumosilikat-Komponente mit einem oder mehre­ ren pulverförmigen Zusatzstoffen in solchen Mengen, daß der Gehalt der Alumosilikat-Komponente im resultieren­ den Produkt < 40 Masse-% ist.
9. Verwendung der Reagentien nach den Ansprüchen 1 bis 7 zur Reinigung von Abgasen und Rauchgasen nach Naßver­ fahren, Quasitrockenverfahren und Trockenverfahren.
10. Verwendung nach Anspruch 9, wobei die Reagentien pul­ verförmig einmal oder mehrfach in eine Stufe oder in verschiedene Stufen einer Abgasreinigungsanlage trocken eingeblasen werden.
11. Verwendung nach Anspruch 9 und/oder 10, wobei die Rea­ gentien trocken oder als Suspension in Wäschern oder Neutralisationsvorrichtungen eingesetzt werden.
12. Verwendung nach Anspruch 9 und/oder 10, wobei die ein­ zelnen Komponenten der Reagentien oder die Reagentien direkt in den Abgasstrom bzw. in Reaktoren eingebracht werden.
13. Verwendung nach den Ansprüchen 9 bis 12, wobei Konzen­ trate der Reagentien vor Ort oder in Mischanlagen auf die jeweils erforderliche Zusammensetzung ver­ dünnt/verändert werden können.
14. Verwendung der Reagentien nach Anspruch 7 in Wander­ bett-, Festbett- oder Schüttschichtreaktoren.
15. Verwendung nach den Ansprüchen 9 bis 14 für die Behand­ lung von Abwässern, die gleiche oder ähnliche Zusammen­ setzung haben wie die Abwässer aus der Abgasreinigung.
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