DE2017331A1 - Phenoxycarbonsäurederivate, Verfahren zu ihrer Herstellung und ihre Verwendung - Google Patents

Phenoxycarbonsäurederivate, Verfahren zu ihrer Herstellung und ihre Verwendung

Info

Publication number
DE2017331A1
DE2017331A1 DE19702017331 DE2017331A DE2017331A1 DE 2017331 A1 DE2017331 A1 DE 2017331A1 DE 19702017331 DE19702017331 DE 19702017331 DE 2017331 A DE2017331 A DE 2017331A DE 2017331 A1 DE2017331 A1 DE 2017331A1
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
c6h4oc
general formula
alkyl
cyclo
radical
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Granted
Application number
DE19702017331
Other languages
English (en)
Other versions
DE2017331B2 (de
DE2017331C3 (de
Inventor
Yasushi Ibaragi; Agatsuma Kunio; Tanaka Yoshihiro; Takarazuka; Aono Shunji Toyonaka; Nakamura (Japan). P C07c 43-28
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Sumitomo Chemical Co Ltd
Original Assignee
Sumitomo Chemical Co Ltd
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Priority claimed from JP2990569A external-priority patent/JPS5010298B1/ja
Priority claimed from JP2990769A external-priority patent/JPS5010299B1/ja
Priority claimed from JP8004269A external-priority patent/JPS5010308B1/ja
Priority claimed from JP10419469A external-priority patent/JPS4939995B1/ja
Priority claimed from DE19702017331 external-priority patent/DE2017331C3/de
Priority to DE19702017331 priority Critical patent/DE2017331C3/de
Application filed by Sumitomo Chemical Co Ltd filed Critical Sumitomo Chemical Co Ltd
Publication of DE2017331A1 publication Critical patent/DE2017331A1/de
Priority to US00206966A priority patent/US3821404A/en
Publication of DE2017331B2 publication Critical patent/DE2017331B2/de
Publication of DE2017331C3 publication Critical patent/DE2017331C3/de
Application granted granted Critical
Expired legal-status Critical Current

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C59/00Compounds having carboxyl groups bound to acyclic carbon atoms and containing any of the groups OH, O—metal, —CHO, keto, ether, groups, groups, or groups
    • C07C59/40Unsaturated compounds
    • C07C59/58Unsaturated compounds containing ether groups, groups, groups, or groups
    • C07C59/72Unsaturated compounds containing ether groups, groups, groups, or groups containing six-membered aromatic rings and other rings
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C51/00Preparation of carboxylic acids or their salts, halides or anhydrides
    • C07C51/347Preparation of carboxylic acids or their salts, halides or anhydrides by reactions not involving formation of carboxyl groups
    • C07C51/367Preparation of carboxylic acids or their salts, halides or anhydrides by reactions not involving formation of carboxyl groups by introduction of functional groups containing oxygen only in singly bound form
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C51/00Preparation of carboxylic acids or their salts, halides or anhydrides
    • C07C51/41Preparation of salts of carboxylic acids
    • C07C51/412Preparation of salts of carboxylic acids by conversion of the acids, their salts, esters or anhydrides with the same carboxylic acid part
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C59/00Compounds having carboxyl groups bound to acyclic carbon atoms and containing any of the groups OH, O—metal, —CHO, keto, ether, groups, groups, or groups
    • C07C59/40Unsaturated compounds
    • C07C59/58Unsaturated compounds containing ether groups, groups, groups, or groups
    • C07C59/64Unsaturated compounds containing ether groups, groups, groups, or groups containing six-membered aromatic rings
    • C07C59/66Unsaturated compounds containing ether groups, groups, groups, or groups containing six-membered aromatic rings the non-carboxylic part of the ether containing six-membered aromatic rings
    • C07C59/68Unsaturated compounds containing ether groups, groups, groups, or groups containing six-membered aromatic rings the non-carboxylic part of the ether containing six-membered aromatic rings the oxygen atom of the ether group being bound to a non-condensed six-membered aromatic ring

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Oil, Petroleum & Natural Gas (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)

Description

  • Phenoxycarbonsäurederivate, Verfahren zu ihrer Herstellung und ihre Verwendung Die Erfindung betrifft neue Antiarteriosklerosemittel.
  • Die Arteriosklerose ist eine Krankheit, von der ältere Menschen befallen werden und für die es bisher keine befriedigende Therapie gab. Die Ursache der Arteriosklerose ist bis jetzt unbekannt. Sie äussert sich histopathologisch in der Abscheidung von Lipiden im Blut. Dementsprechened widmete sich die orden schung dem gestörten Lipidstoffwechael und/aussergewöhnlich hohen Oholesterinblutspiegeln wurde besondere Beachtung geschenkt.
  • Es sind verschiedene experimentelle und klinische Tatsachen bekannt geworden, die auf eine Beziehung zwischen der Arteriosklerose und einem erhöhten Cholesterin- odei Lipidblutspiegel hinweisen. Somit ist die Entwicklung von Arzneistoffen zur Verringerung eines erhöhten Cholesterin- oder Lipidblutspiegels yon besonderer Bedeutung zür Verhinderung der Arteriosklerose.
  • Es wurden zwar in den verschiedensten Laboratorien grosse Anstrengungen unternommen, derartig Arzneistoffe zu entwickeln, und es wurde eine Anzahl von ihnen auch klinisch untersucht, doch erwies sich keine dieser Verbindungen vollständig befriedigend. Einige dieser Verbindungen Sind verhältnismässig wirksam, doch haben sie unangenehme Nebenwirkungen, während andere Verbindungen ungenügend wirksam sind, so das sie in grossen Dosen verabfolgt werden müssen. Zu einer praktisch verwendeten Gruppe von Antiarteriosklerosemitteln gehört der α-(p-Chlorohenoxy)-isobuttersäureäthylester. Dessen Aktivität zur Erniedrigung des Cholesterinblutspiegels ist Jedoch nicht sehr hoch, und es zeigt schändliche Nedemwirkungen, z.B. Hypertrophie der Weber.
  • Aufgabe der Erfindung war es daher, neue Arzneistoffe zu schaffen, die den Cholesterin- und Lipidblutspiegel wirksam erniedrigen und praktisch ungiftig sind. Diese Aufgabe wird durch die Er--findung gelöst Gegenstand der Erfindung @ind somit neue Phenoxycarbonsäurederivate der allgemeinen-Formel 1 in der R1 und R2, die gleich oder verschieden sind, Waasserstoffatome, C1-8-Alkylreste, unsubstituierte oder substituierte Phenyl-, Naphthyl-, Benzyl- oder Phenäthylgruppen bedeuten oder R¹ und R2 zusammen mit dem Kohlenstoffatom, an das sie gebunden gegebenenfails substituierten sind, einen/Cycloalkyliaenrest bilden, R³ und R4, die gleich, oder verschieden sind, Wasserstoffatome oder C1-4-Alkzreste sind, Y eine Hydroxylgruppe, ein C1-4-Alkoxyrest eine Phenoxygruppe oder eine Aminogruppe der allgemeinen Formel ist, in der R5 und R6, die gleich oder verschieden sind, Wasserstoffatome, C14-Alkylreste, unsubatituierte oder halogen-, alkyl- ,oder alkoxysubstituierte Phenylgruppen, unsubstituierte oder halogen-, alkyl- oder alkoxysubstituierte Aralkylreste oder unsubstituierte oder halogen-, alkyl- oder alkoxysubstituierte Cycloalkylreste sind, A ein Wasserstoffatom oder ein Rest der allgemeinen Formel ist, in der R3, R4 und Z die angegebene Bedeutung haben, und D und E, die gleich oder verschieden sind, Wasserstoff- oder Halogenatome sind, und R4 sin C1-4-Alkylrest ist, wenn die Reste R¹ und R2 Methylgruppen sind. Diese Verbindungen können erfindungsgemäss dadurch hergestellt werden, dass man entweder (a) ein Bisphenol der allgemeinen Formel in der R¹, R², D und E die vorstehend angegebene Bedeutung haben, mit einem Keton der allgemeinen Formel III R3 - CO - R4 (III) in der R3 und R4 die vorstehend angegebene Bedeutung haben, und Chloroform in Gegenwart von mindestens 3 Moläquivalenten eines Alkalimetallhydroxids zu einer Phenoxycarbonsäure der algemeinen Formel Ia kondensiert, in der A' ein Wasserstoffatom oder ein Rest der allgemeinen Formel ist, oder (b) das Bisphenol der allgemeinen Formel II mit einer Carbonsäureverbindung der allgemeinen Formel IV in der X ein Halogenatom oder eine Hydroxylgruppe ist, kondensiert oder (c) das Phenoxycarbonsäurederivat der allgemeinen Formel Ia mit einer Verbindung der allgemeinen Formel H -in der Y@ ein C1-4-Alkoxyrest, eine Phenoxy- oder Aminogrupoe der allgemeinen Formel ist, unter Bildung des entsprechenden Esters oder Amias einer Phenoxycarbonsäure der allgemeinen Formel lb zur Umsetzung bringt, in der R1, R2, R3, R4, D; E und Y' die vorstehend angegebene Bedeutung haben und A" ein Wasserstoffatom oder ein Rest der allgemeinen Formel ist, in der R3, R4 und Y die vorstehend angegebene Bedeutung haben.
  • Der Ausdruck "unsubstituierte" oder "halogen-, alkyl- oder alkoxysubstituierte Phenylgruppe"bedeutet eine Gruppe der allgemeinen Formel der G ein Wasserstoff- oder Halogenatom, ein C1-4-Alkyl- oder C1-4-Alkoxyrest ist und p den Wert 1 bis 5 hat. Der Ausdrück "unsubstituierter" oder "halogen-, alkyl- oder alkoxysubstituierter Aralkylrest" bedeutet einen Res,t der allgemeinen Formel in der J ein niederer Alkylenrest, eine Benzyliden- oder Phenäthylidengruppe ist und G und p die vorstehend angegebene Bedeutung haben. Der Ausdruck "unsubstituierter oder halogen-, -alkyl- oder alkoxysubstituierter Cycloalkylrest bedeutet eine Gruppe der allgemeinen Formel in der G und p-die vorstehend angegebene Bedeutung haben. Der Ausdruck "gegebenenfalls substituierter Czcloalkylindenrest", der aus den Resten R¹ und R² zusammen mit dem Kohlenstoffatom gebildet wird, an das diese Reste gebunden sind, bedeutet einen Rest der allgemeinen Formel in der M ein Halogenatom, ein niederer Alkylrest, eine Phenyl-oder Naphthylgruppe oder ein Alkoxyrest Sst, m den Wert O oder eine ganze Zahl mit einem Wert von 1 bis 5 ist, und n eine ganze Zahl mit einem Wrt v'o'n 3 bis 8 it.
  • Beispiele für die Alkylreste R3, R4, R5, R6, G und M sind die Methyl-, Äthyl-, n-Propyl-, Isopropyl-, n-Butyl-, Isobutyl- und tert.-Butylgruppe. Beispiele für die Alkoxyreste Z, G und M sind die Methoxy-, Äthoxy-, n-Propoxy-, Isopropoxy-, n-Butoxy-, isobutoxy-, und tert.-Butoxygruppe. Beispiele für niedere Alkylenreste J sind die Methylen-, Äthylen-, n-Propylen- und.
  • Isopropylengruppe. Beispiele für die Halogenatome D, E, G und M sind Fluor-, Chlor-, Brom- und Jodatome.
  • Die Verfahrensweisen (a), (b) und (c) können durch die nachstehend wiedergegebenen -Reaktionsschemata erläutert werden: Verfahren a)
    D
    R1½0 oH
    + CPIC1 e- Rg - CO - R4'
    > R2
    I
    (II) (TII)
    D R) R4
    Alkslimetall l2 L i0 e COOH
    tdroxid \ ,<
    H . .e a
    B2
    B
    (Ia)
    Verfahren b) Verfahren c) Die vorstehend wiedergegebenen Verfahren werden nachstehend im einzelnen erläutert; Verfahren a) Umsetzung eines Bisphenols (II) mit Chloroform und einem Keton (III) in Gegenwart eines Alkalimetallhydroxids Bei dieser Umsetzung wird mindestens 1 Ilol Chloroform tropfenweise zu einem Gemisch aus 1 Mol eines Bisphenols der allgemeinen Formel II und mindestens 1 Mol eines Ketons der allgemeinen Formel III, in Gegenwart von mindestens 3 Mol eines Alkalimetallhydroxids gegeben. Beispiele für die verwendbaren Alkalimetallhydroxide sind Natriumdioxid und KaliUmhydroxid. Die Umsetzung wird bei Temperaturen von 20 bis 150°C während 3 bis 40 Stunden durchgeführt. Je nach den Reaktionsbedingungen, z.B den Mengenverhältnissen der Reaktionsteilnehmer, der Reaktionste"mperatur und der Reaktionszeit, fällt als Hauptprodukt entweder eine Monocarbonsäure der allgemeinen Formel Ia an, in der A' ein Wasserstoffatom ist, oder eine Dicarbonsäure der allgemeinen Formel la, in der A' der Rest COOH ist. Bei der' Umsetzung von etwa 1 Mol des Ketons der allgemeinen Formel-III mit etwa 1 Mol Chloroform und etwa 3 Mol Alkalimetallhydroxid je 1 Mol' des Bisphenols der allgemeinen Formel II erhält-man die Monocarbonsäure als Hauptprodukt, während bei Verwendung überschüssiger Mengen des Ketons, Chloroform und Alkalihydroxid die Dicarbonsäure als Hauptprodukt erhalten wird.; Die Monocarbonsäure und die Dicarbonsäure können durch übliche Reinigungsverfahren wie Umkristallisation oder Chromatographie, voneinander getremt werden.
  • Die Umsetzung kann in Gegenwart von überschüssiger Chloroform und bzw. oder des Ketons der allgemeinen Formel III oder in Gegewart oder Abwesenheit eines inerten Verdünnungsmittels, wie Dioxan, Benzol oder Toluol, durchgefuhrt werden.,, Die verfahrensgemäss eingesetzten Bisphenole der allgemeinen Formel II können nach dem in der Zeitschrifft J. Am. Chem. Soc., Band 61 (1939)t Seite 545 beschriebenen Verfahren hergestellt werden.
  • Verfahren b) Kondensation eines Bisphenols der allgemeinen Formel II mit einem α-Halogen- oder α-Hydrxycarbonsäurederivat der allgemeinen Formel IV Wenn der Rest X in dem Carbonsäurederivat der allgemeinen Formel IV ein Halogenatem bedeutet, wird 1 Mol des Bisphenols der allgemeinen Formel II in einem inertem Verdünnungsmittel gelöst oder suspendiert und mit mindestens 1 Mol einer Base zur Bildung des entsprechenden Salzes umgesetzt. Anschliessend wird das Reaktionsgemisch mit mindestens 1 Mol des α-Halogencarbonsäurederivats der allgemeinen Formel IV, in der X ein Halogenatom bedeutet, versetzt. Nach beendeter Umsetzung wird das Reiktionsgemisch in üblicher Weise aufgearbeitet. Man erhält die entsprechenden Phenoxycarbonsäurederivate der allgemeinen Formel I.
  • Beispiele für die in diesem Verfahren verwendbaren inerten Verdünnungsmittel sind Benzol und Toluol. Beispiele für verwendbare Basen sind Kaliumhydroxid, Natriumhydroxid, Alkalimetallalkoholate, Alkalimetallcarbonate, Natriummetall, Natriumhydrid und tertiäre Amine, wie Trimethylamin, Triäthylamin und Pyridin.
  • Die Umsetzung wird bei Temperaturen von 20 bis 120°C durchgeführt.
  • Je nach den angewendeten Reaktionsbedingungen, z.B. den Mengenverhältnissen der Reaktionsteilnehmer, der Reaktionstemperatur, und der Reaktionszeit, erhält man entweder die Monocarbonsäurederivate der allgemeinen Formel I, in der A ein Wasserstoffatom ist. oder die Dicarbonsäurederivate der allgemeinen Formel I, in der A den Rest bedeutet. Wenn die Base und bzw.
  • oder das α-Halogencarbonsäurederivat oder allgemeinen Formel IV in äquimolaren Mengen zum Bisphenol der allgemei-nen Formel II eingesetzt werden, erhält-man hauptsächlich das Monocaronsäurederivat. Das Dicarbonsäurederivat wird als Heuptprodukt erhalten, wenn sowohl die Base als auch das «-Halogencarbonsäurederivat der allgemeinen Formel IV in einer Henge von mindestens 2 Mol /Mol des Bisphenols der allgemeinen Formel II eingesetzt werden Bei Verwendung einer Carbonsäureverbindung der allgemeinen Formel IV, in der X eine Hydroxylgruppe bedeutet, wird 1 Mol des Bisphenols der allgemeinen Formel 1I mit mindestens 1 Mol des α-Hydroxycarbonsäurederivats der allgemeinen Formel IV, in der X eine Hydroxylgruppe bedeutet, in Gegenwart eines såuren BAtalysators, wie Schwefelsäure, p-Toluolsulfonylchlorid, Arsen-Säure, Borsäure, Natriumhydrogensulfat oder Kaliumhydrogensulfat, und in Gegenwart oder Abwesenheit eines inerten Verdünnungsmittels zur Umsetzung gebracht. Beispiele für verwendbare Verdünnungsmittel sind Benzol, Toluol und Dioxan. Der saure -Katalysator wird in einer Menger von 0,01 bis 0,5 Mol je Mol des Bisphenols eingesetzt. Die Umsetzung wird bei Temperaturen von 10 bis 900C durchgeführt.
  • Je nach den angewendeten Reaktionsbedingungen, z.B. den Mengenverhältnissen der Reaktionsteilnehmer, der Reaktionstemperatur und der Reaktionszeit' erhält man entweder das Monocarbonsäurederivat der allgemeinen Formel, in der A ein Wasserstoffatom bedeutet, oder das Dicarbonsäurederivat der allgemeine Formel I, oder A den Rest bedeutet.
  • oVerfahren c) Veresterung oder Amidierung eines Phenoxycarb onsäurederiva-t.s der allgemeinen Formel Ia Das Phenoxycarbonsäurederivat der allgemeinen Formel Ia. oder sein reaktionsfähiger Ester wird nach üblichen Veresterungs-oder Amidierungsverfahren in den entsprechenden bester oder das Amid der allgemeinen Formel überführt, z.B. durch Behandlung mit einem Veresterungsmittel oder einem Amin oder Ammoniak. Der Ausdruck "reaktionsfähiger Ester" des Phenoxycarbonsäurederivats der allgemeinen Formel Ia bedeutet z.B. ein Acylhalogenid, ein intramolekulares Säureanhydrid, einen Ester oder ein Salz der Säure Der Ausdruck Veresterungsmittel bedeutet z.B. einen Alkohol, ein Phenol, Diazomethan, ein Dialkylsulfat, ein Alkylhalogenid oder ein Alkylhalogensulfit.-Die Veresterung bzw. Amidierung des Monocarbonsäurederivats der allgemeinen Formel la, in-der Al ein Wasserstoffatom bedeutet, liefert den Monoester bzw. das Monoamid der allgemeinen Formel Ib, in der A' ein Wasserstoffatom be'id"'eutet. Die Veresterung oder Amidierunz des licarbonsäurederivats der allgemeinen Formel Ia.
  • in der A' den Rest bedeutet, ergibt einen Diester oder ein Diamid der allgemeinen Formel Ib. in der A' den Rest bedeutet, sowie einen Monoester oder ein Monoamid der allgemeinen Formel-Ib, in der A" ein Wasserstoffatom bedeutet, je nach den Reaktionsbedingungen, den Mengenverhä-ltnissen der Reaktionsteilnehmer, der Reaktionstemperatur und der Reaktionszeit.
  • so erhält man z.B. einen Diester der Allgemeinen Formel Ib, in zu en es und Y' einen Alkoxyrest bedeutet, wenn man 1 Mol des Dicarbonsäurederivats, wobei A@ den Rest bedeutet, mit mindestens 2 Mol eines Alkohols oder mindestens 2 Mol Diazomethan zur Umsetzung bringt, oder 1 Mol eines Salzes des Phenoxydicarbonsäurederivats mit mindestens 2 Mol eines Dialkylsulfates, eine Alkylhalogenids oder eines Alkylhalogensulfits behande lt, oder ein Mol eines Säurehalogenids oder eines intramolekularen Säurehydrids des Phenoxydicarbonsäurederivats mit mindestens Mol eines Alkohols oder phenols kondensiert. Bei der Umsetzung des intramolekularen Säurehydrids des Phenoxydicarbonsäurederivats mit dem Alkohol oder Phenol kann man auch einen Monoester der allgemeinen Formel Ib erhalten, in der A" ein Wasserstoffatom und Y' einen Alkoxyrest oder die Phenoxygruppe bedeutet.
  • Das bei diesem Verfahren eingesetzte Phenoxycarbonsäurederivat der allgemeinen Formel Ia wird nach dem Verfahren (a) ode (b) erhalten. Im Verfahren der Erfindung können die Phenonoxycarbonsäurederivate der allgemeine Formel I, in der Y eine Hydroxylgruppe und bzw. oder A ein Wasserstoffatom bedeutet, durch Umsetzung mit einer Base in das entsprechende Salz überführt werden. Die Salzbildung erfolgt an der Carboxyl- und bzw. oder phenolischen Hydroxylgruppe, Alkametallsalze können durch Umsetzung des Phenonoxycarbonsäurederivats der allgemeinen Formel I, in der Y eine Hydroxylgruppe und bzw. oder A ein Wasserstoffatom bedeutet, mit Natriumhydroxid, Kaliumhydroxid, Natriumcarbonat, Kaliumcarbonat, Natriumbicarbonat oder ammoniak oder mit einem Alkalimetallalkoholat, wie Natriummethylat, in einem organischen Lösungsmittel, vorzugsweise einem niederen aliphatischen Alkohol, wie Methanol oder Äthanol, oder mit einem Alkalimetallhydroxid, -carbonat, oder -nicarbonat in einem organischer Lösungsmittel, vorzugsweise in Aceton oder Methanol, und gegebenenfalls in Gegenwart einer geringen Menge Wasser hergestellt werden. Die erhaltenen Alkalimetallsalze können durch doppelte Umsetzung mit einem Erdalkalimetallsalz, wie Calciumchlorid, in die entsprechenden Erdalkalimetallsalze überführt werden.
  • Nach dem Verfahren der Erfindung können folgende Phenoxycarbonsäurederivate hergestellt werden: Cyclo-C4H6[p-C6H4OC(CH3)2CO2H]2 Cyclo-C4H6[p-C6H4OC(CH3)2CO2@2H3]2 Cyclo-C4H6[p-C6H4OC(CH3)2CONH2]2 Cyclo-C4H6[p-C6H4OC(CH3)(C2H@)CO2H]2 Cyclo-C4H6[p-C6H4OC(C2H5)2CO2H]2 3-Cl-cyclo-C4H5[p-C6H4OC(CH3)2CO2H]2 2-Cl-cyclo-C4H5[p-C6H4OC(CH3)2CO2H]2 3-CH3-cyclo-C4H5[p-C6H4OC(CH3)2CO2H]2 2-CH3-cyclo-C4H5[p-C6H4OC(CH3)2CO2H]2 3-Cl-cyclo-C4H5[p-C6H4OC(CH3)2CONHC6H5]2 2-Cl-cyclo-C4H5[p-C6H4OC(CH3)2CONHC6H11]2 3-CH3-cyclo-C4H5[p-C6H4OC(CH3)2CO2C(CH3)3]2 Cyclo-C5H8[p-C6H4OC(CH3)2CO2H]2 Cyclo-C5H8[p-C6H4OC(CH3)2CO2C2H5]2 Cyclo-C5H8[p-C6H4OC(CH3)2CO2CH(CH3)2]2 Cyclo-C5H8[p-C6H4OC(CH3)2CO2C(CH3)3]2 Cyclo-C5H8[p-C6H4OC(CH3)2CONH2]2 Cyclo-C5H8[p-C6H4OC(CH3)2CONHCH(CH3)2]2 Cyclo-C5H8[p-C6H4OC(CH3)2CONHC6H5]2 Cyclo-C5H8[p-C6H4OC(CH3)2CONHC6H11]2 Cyclo-C5H8[p-C6H4OC(CH3)2CONHC6H4(4-Cl)]2 Cyclo-C5H8[p-C6H4OC(CH3)2CONHC6H4(4-CH3)]2 Cyclo-C5H8[p-C6H4OC(CH3)2CONHC6H10(4-Cl)]2 Cyclo-C5H8[p-C6H4OC(CH3)2CONHC6H4(4-t-Bu)]2 Cyclo-C5H8[p-C6H4OC(CH3)(C2H5)CO2H]2 Cyclo-C5H8[p-C6H4OC(CH3)(C2H5)CO2C2H5]2 Cyclo-C5H8[p-C6H4OC(C2H5)(C2H5)CO2H]2 3-CH3-cyclo-C5H7[p-C6H4OC(CH3)2CO2H]2 3-C2H5-cyclo-C5H7[p-C6H4OC(CH3)2CO2H]2 3-t-bu-cyclo-C5H7[p-C6H4OC(CH3)2CO2H]2 3-Cl-cyclo-C5H7[p-C6H4OC(CH3)2CO2H]2 3-F-cyclo-C5H7[p-C6H4OC(CH3)2CO2H]2 3-I-cyclo-C5H7[p-C6H4OC(CH3)2CO2H]2 3-CH3O-cyclo-C5H7[p-C6H4OC(CH3)2CO2H]2 2-Cl-cyclo-C5H7[p-C6H4OC(CH3)2CO2H]2 3-CH3-cyclo-C5H7[p-C6H4OC(CH3)(C2H5)CO2H]2 2-CH3-cyclo-C5H7[p-C6H4OC(CH3)(C2H5)CO2H]2 3-Cl-cyclo-C5H7[p-C6H4OC(CH3)(C2H5)CO2H]2 3-CH3O-cyclo-C5H7[p-C6H4OC(CH3)(C2H5)CO2H]2 3-CH3-cyclo-C5H7[p-C6H4OC(C2H5)2CO2H]2 3-Cl-cyclo-C5H7[p-C6H4OC(C2H5)2CO2H]2 3-CH3O-cyclo-C5H7[p-C6H4OC(C2H5)2CO2H]2 2-Cl-cyclo-C5H7[p-C6H4OC(C2H5)2CO2H]2 2,3-di-Cl-cyclo-C5H6[p-C6H4OC(CH3)2CO2H]2 2,3-di-CH3-cyclo-C5H6[p-C6H4OC(CH3)2CO2H]2 3,4-di-Cl-cyclo-C5H6[p-C6H4OC(CH3)2CO2H]2 3,5-di-CH3O-cyclo-C5H6[p-C6H4OC(CH3)2CO2H]2 2-Cl-3-CH3-cyclo-C5H6[p-C6H4OC(CH3)2CO2H]2 3-CH3O-4-Cl-cyclo-C5H6[p-C6H4OC(CH3)2CO2H]2 Cyclo-C6H10[p-C6H4OC(CH3)2CO2H]2 Cyclo-C6H10[p-C6H4OC(CH3)2CO2C2H5]2 Cyclo-C6H10[p-C6H4OC(CH3)2CO2CH(CH3)2]2 Cyclo-C6H10[p-C6H4OC(CH3)2CO2C(CH3)3]2 Cyclo-C6H10[p-C6H4OC(CH3)2CONH2]2 Cyclo-C6H10[p-C6H4OC(CH3)2CONHCH(CH3)2]2 Cyclo-C6H10[p-C6H4OC(CH3)2CONHC6H5]2 Cyclo-C6H10[p-C6H4OC(CH3)2CONHC6H11]2 Cyclo-C6H10[p-C6H4OC(CH3)2CONHC6H4(4-Cl)]2 Cyclo-C6H10[p-C6H4OC(CH3)2CONHC6H4(4-CH3)]2 Cyclo-C6H10[p-C6H4OC(CH3)2CONHC6H4(4-OCH3)]2 Cyclo-C6H10[p-C6H4OC(CH3)2CONHC6H10(4-Cl)]2 Cyclo-C6H10[p-C6H4OC(CH3)(C2H5)CO2H]2 Cyclo-C6H10[p-C6H4OC(C2H5)2CO2H]2 4-CH3-cyclo-C6H9[p-C6H4OC(CH3)2CO2H]2 4-CH-cyclo-C6H9[p-C6H4OC(CH3)2CO2C2H5]2 4-Cl-cyclo-C6H9[p-C6H4OC(CH3)2CO2H]2 4-CH3O-cyclo-C6H9[p-C6H4OC(CH3)2CO2H]2 4-Cl-cyclo-C6H9[p-C6H4OC(CH3)2CO2H]2 2-C6H5-cyclo-C6H9[p-C6H4OC(CH3)2CO2H]2 4-C6H5-cyclo-C6H9[p-C6H4OC(CH3)2CO2H]2 2-C10H7-cyclo-C6H9[p-C6H4OC(CH3)2CO2H]2 4-C10H7-cyclo-C6H9[p-C6H4OC(CH3)2CO2H]2 Cyclo-C7H12[p-C6H4OC(CH3)2CO2H]2 Cyclo-C7H12[p-C6H4OC(CH3)2CO2C2H5]2 Cyclo-C7H12[p-C6H4OC(CH3)2CO2C2(CH3)3]2 Cyclo-C7H12[p-C6H4OC(CH3)2CONH2]2 Cyclo-C7H12[p-C6H4OC(CH3)(C2H5)CO2H]2 2-Cl-cyclo-C7H11[p-C6H4OC(CH3)2CO2H]2 3,4-di-Cl-cyclo-C7H10[p-C6H4OC(CH3)2CO2H]2 4-Cl-cyclo-C7H11[p-C6H4OC(CH3)2CO2H]2 2-CH3-cyclo-C7H11[p-C6H4OC(CH3)2CO2H]2 3,4-di-CH3-cyclo-C7H10[p-C6H4OC(CH3)2CO2H]2 4-CH3-cyclo-C7H10[p-C6H4OC(CH3)2CO2H]2 3,4-di-CH3O-cyclo-C7H10[p-C6H4OC(CH3)2CO2H]2 4-CH3O-cyclo-C7H11[p-C6H4OC(CH3)2CO2H]2 Cyclo-C8H14[p-C6H4OC(CH3)2CO2H]2 Cyclo-C8H14[p-C6H4OC(CH3)2CO2H5]2 Cyclo-C8H14[p-C6H4OC(CH3)2CONH]2 Cyclo-C8H14[p-C6H4OC(CH3)(C2H5)CO2H]2 3-Cl-cyclo-C8H13[p-C6H4OC(CH3)2CO2H]2 4-CH3-Cyclo-C8H13[p-C6H4OC(CH3)2CO2H]2 4-CH3O-Cyclo-C8H13[p-C6H4OC(CH3)2CO2H]2 Cyclo-C9H16[p-C6H4OC(CH3)2CO2H]2 Cyclo-C9H16[p-C6H4OC(CH3)2CO2C2H5]2 Cyclo-C6H10[p-C6H4OCH2COOC2H5]2 4-CH3-cyclo-C6H9[p-C6H4OCH2COOC2H5]2 Cyclo-C4H6[p-C6H4OC(CH3)(C2H5)CO2C2H5]2 Cyclo-C4H6[p-C6H4OC(C2H5)CO2C2H5]2 3-Cl-cyclo-C4H5[p-C6H4OC(CH3)2CO2C2H5]2 2-Cl-cyclo-C4H5[p-C6H4OC(CH3)2CO2C2H5]2 3-CH3-cyclo-C4H5[p-C6H4OC(CH3)2CO2C2H5]2 2-CH3-cyclo-C4H5[p-C6H4OC(CH3)2CO2C2H5]2 3-CH3-cyclo-C5H7[p-C6H4OC(CH3)2CO2C2H5]2 3-C2H5-cyclo-C5H7[p-C6H4OC(CH3)2CO2C2H5]2 3-t-Bu-cyclo-C5H7[p-C6H4OC(CH3)2CO2C2H5]2 3-Cl-cyclo-C5H7[p-C6H4OC(CH3)2CO2C2H5]2 3-F-cyclo-C5H7[p-C6H4OC(CH3)2CO2C2H5]2 3-I-cyclo-C5H7[p-C6H4OC(CH3)2CO2C2H5]2 3-CH3O-cyclo-C5H7[p-C6H4OC(CH3)2CO2C2H5]2 2-Cl-cyclo-C5H7[p-C6H4OC(CH3)2CO2C2H5]2 3-CH3-cyclo-C5H7[p-C6H4OC(CH3)(C2H5)CO2C2H5]2 2-CH3-cyclo-C5H7[p-C6H4OC(CH3)(C2H5)CO2C2H5]2 3-Cl-cyclo-C5H7[p-C6H4OC(CH3)(C2H5)CO2C2H5]2 3-CH3O-cyclo-C5H7[p-C6H4OC(CH3)(C2H5)CO2C2H5]2 3-CH3-cyclo-C5H7[p-C6H4OC(C2H5)2CO2C2H5]2 3-Cl-cyclo-C5H7[p-C6H4OC(C2H5)2CO2C2H5]2 3-CH3O-cyclo-C5H7[p-C6H4OC(C2H5)2CO2C2H5]2 2-Cl-cyclo-C5H7[p-C6H4OC(C2H5)2CO2C2H5]2 2,3-di-Cl-cyclo-C5H6[p-C6H4OC(CH3)2CO2C2H5]2 2,3-di-CH3-cyclo-C5H6[p-C6H4OC(CH3)2CO2C2H5]2 3,4-di-Cl-cyclo-C5H6[p-C6H4OC(CH3)2CO2C2H5]2 3,5-di-CH3O-cyclo-C5H6[p-C6H4OC(CH3)2CO2C2H5]2 2-Cl-4-CH3-cyclo-C5H6[p-C6H4OC(CH3)2CO2C2H5]2 3-CH3O-4-CH3-cyclo-C5H6[p-C6H4OC(CH3)2CO2C2H5]2 Cyclo-C6H10[p-C6H4OC(CH3)2CONHCH(CH2C6H5)C6H5]2 2-CH3O-cyclo-C6H9[p-C6H4OC(CH3)2CO2C2H5]2 4-Cl-cyclo-C6H9[p-C6H4OC(CH3)2CO2C2H5]2 4-CH3O-cyclo-C6H9[p-C6H4OC(CH3)2CO2C2H5]2 2-Cl-cyclo-C6H9[p-C6H4OC(CH3)2CO2C2H5]2 2-C6H5-cyclo-C6H9[p-C6H4OC(CH3)2CO2C2H5]2 4-C6H5-cyclo-C6H9[p-C6H4OC(CH3)2CO2C2H5]2 2-C10H7-cyclo-C6H9[p-C6H4OC(CH3)2CO2C2H5]2 4-C10H7-cyclo-C6H9[p-C6H4OC(CH3)2CO2C2H5]2 Cyclo-C7H12[p-C6H4OC(CH3)(C2H5)CO2C2H5]2 2-Cl-cyclo-C7H11[p-C6H4OC(CH3)2CO2C2H5]2 3,4-di-Cl-cyclo-C7H10[p-C6H4OC(CH3)2CO2C2H5]2 4-Cl-cyclo-C7H11[p-C6H4OC(CH3)2CO2C2H5]2 2-CH3-cyclo-C7H11[p-C6H4OC(CH3)2CO2C2H5]2 3-4-di-CH-cyclo-C7H10[p-C6H4OC(CH3)2CO2C2H5]2 4-CH3-cyclo-C7H11[p-C6H4OC(CH3)2CO2C2H5]2 3,4-di-CH3O-cyclo-C7H10[p-C6H4OC(CH3)2CO2C2H5]2 4-CH3O-cyclo-C7H11[p-C7H4OC(CH3)2CO2C2H5]2 CH2[p-C6H4OC(CH3)2CO2H]2 CH2[p-C6H4OC(CH3)2CO2C2H5]2 CH2[p-C6H4OC(CH3)2CO2NH2]2 CH2[p-C6H4OC(CH3)2CONHCH(CH3)2]2 CH2[p-C6H4OC(CH3)(C2H5)CO2H]2 CH2[p-C6H4OC(C2H5)(C2H5)CO2H]2 CH2[p-C6H4OC(CH3)(C2H5)CO2C2H5]2 CH3CH[p-C6H4OC(CH3)2CO2H]2 (CH3)2C[p-C6H4OC(CH3)2CO2H]2 (CH3)2C[p-C6H4OC(CH3)2CO2C2H5]2 (CH3)2C[p-C6H4OC(CH3)2CONH2]2 (CH3)2C[p-C6H4OC(CH3)2CO2C(CH3)3]2 (CH3)2C[p-C6H4OC(CH3)2CONHCH2CH2CH3]2 (CH3)2C[p-C6H4OC(CH3)(C2H5)CO2H]2 (CH3)2C[p-C6H4OC(CH3)(C2H5)CO2C2H5]2 (CH3)2C[p-C6H4OC(CH3)(C2H5)CONH2]2 (CH3)2C[p-C6H4OC(C2H5)CO2H]2 (CH3)(C2H5)C[p-C6H4OC(CH3)2CO2H]2 (CH3)(C2H5)C[p-C6H4OC(CH3)2CO2C2H5]2 (CH3)(C2H5)C[p-C6H4OC(CH3)2CONH2]2 (CH3)(C2H5)C[p-C6H4OC(CH3)(C2H5)CO2H]2 (C2H5)C[p-C6H4OC(CH3)2CO2H]2 (C2H5)C[p-C6H4OC(CH3)2CO2H5]2 (C2H5)C[p-C6H4OC(CH3)2CO2NH2]2 (C2H5)C[p-C6H4OC(CH3)(C2H5)CO2H]2 (C2H5)C[p-C6H4OC(C2H5)2CO2H]2 (CH3)(CH2CH2CH3)C[p-C6H4OC(CH3)2CO2H]2 (CH3)(CH2CH2CH3)C[p-C6H4OC(CH3)2CO2C2H5]2 (CH3)(CH2CH2CH3)C[p-C6H4OC(CH3)(C2H5)CO2H]2 (C2H5)(CH2CH2CH3)C[p-C6H4OC(CH3)2CO2H]2 (C2H5)(CH2CH2CH3)C[p-C6H4OC(CH3)2CO2C2H5]2 (C2H5)(CH2CH2CH3)C[p-C6H4OC(CH3)2CONH2]2 (C2H5)(CH2CH2CH3)C[p-C6H4OC(CH3)(C2H5)CO2H]2 (CH2CH2CH3)C[p-C6H4OC(CH3)2CO2H]2 (CH2CH2CH3)C[p-C6H4OC(CH3)2CO2C2H5]2 (CH2CH2CH3)C[p-C6H4OC(CH3)(C2H5)CO2H]2 (CH3)[CH3(CH2)3]C[p-C6H4OC(CH3)2CO2H]2 (CH3)[CH3(CH2)3]C[p-C6H4OC(CH3)2CO2C2H5]2 (CH3)[CH3(CH2)3]C[p-C6H4OC(CH3)2CONHCH(CH3)2]2 (CH3)[CH3(CH2)3]C[p-C6H4OC(CH3)(C2H5)CO2H]2 (CH3)[CH3(CH2)3]C[p-C6H4OC(C2H5)2CO2H]2 [CH3(CH2)2][CH3(CH2)3]C[p-C6H4OC(CH3)2CO2H]2 [CH3(CH2)2][CH3(CH2)3]C[p-C6H4OC(CH3)2CO2C2H5]2 [CH3(CH2)2][CH3(CH2)3]C[p-C6H4OC(CH3)2CONHC2H5]2 [CH3(CH2)2][CH3(CH2)3]C[p-C6H4OC(CH3)(C2H5)CO2H]2 [CH3(CH2)3]2C[p-C6H4OC(CH3)2CO2H]2 [CH3(CH2)3]2C[p-C6H4OC(CH3)2CO2C2H5]2 [CH3(CH2)3]2C[p-C6H4OC(CH3)(C2H5)COOH]2 (CH3)[CH3(CH2)4]2C[p-C6H4OC(CH3)2CO2H]2 (CH3)[CH3(CH2)4]2C[p-C6H4OC(CH3)2CO2C2H5]2 (CH3)[CH3(CH2)4]2C[p-C6H4OC(CH3)2CONH2]2 (CH3)[CH3(CH2)4]2C[p-C6H4OC(CH3)(C2H5)CO2H]2 (C2H5)[CH3(CH2)4]2C[p-C6H4OC(CH3)2CO2H]2 [CH3(CH2)2][CH3(CH2)4]2C[p-C6H4OC(CH3)2CO2H]2 [CH3(CH2)3][CH3(CH2)4]2C[p-C6H4OC(CH3)2CO2H]2 [CH3(CH2)4]2C[p-C6H4OC(CH3)2CO2H]2 (CH3)[CH3(CH2)5]2C[p-C6H4OC(CH3)2CO2H]2 (C2H5)[CH3(CH2)5]2C[p-C6H4OC(CH3)2CO2H]2 [CH3(CH2)2]CH3(CH2)5C[p-C6H4OC(CH3)2CO2H]2 (CH3)[CH3(CH2)5C p-C6H4OC(CH3)2CO2H]2 (C2H5)[CH3(CH2)6]C[p-C6H4OC(CH3)2CO2H]2 (CH3)[CH3(CH2)7]C[p-C6H4OC(CH3)2CO2H]2 (CH3)[CH(CH3)2]C[p-C6H4OC(CH3)2CO2H]2 (CH3)[CH3(CH3)(C2H5)]C[p-C6H4OC(CH3)2CO2H]2 [CH(CH3)2]2C[p-C6H4OC(CH3)2CO2H]2 (CH3)(C6H5)C[p-C6H4OC(CH3)2CO2H]2 (CH3)(C6H5)C[p-C6H4OC(CH3)2CO2C2H5]2 (CH3)(C6H5)C[p-C6H4OC(CH3)2CO2NH2]2 (CH3)(C6H5)C[p-C6H4OC(CH3)(C2H5)CO2H]2 (C6H5)C[p-C6H4OC(CH3)2CO2H]2 (CH3)(C6H5CH2)C[p-C6H4OC(CH3)2CO2H]2 (C6H5CH2)2C[p-C6H4OC(CH3)2CO2H]2 (C6H5)(C6H5CH2)C[p-C6H4OC(CH3)2CO2H]2 (CH3)(C6H11)C[p-C6H4OC(CH3)2CO2H]2 (C6H5)(C6H11)C[p-C6H4OC(CH3)2CO2H]2 (C6H11)2C[p-C6H4OC(CH3)2CO2H]2 (C6H11)(C6H5)C[p-C6H4OC(CH3)2CO2H]2 (CH3)(C5H9)C[p-C6H4OC(CH3)2CO2H]2 (CH3)(C7H13)C[p-C6H4OC(CH3)2CO2H]2 (C6H5)(C5H9)C[p-C6H4OC(CH3)2CO2H]2 (C5H9)(C5H9)C[p-C6H4OC(CH3)2CO2H]2 (C5H9)(C7H13)C[p-C6H4OC(CH3)2CO2H]2 CH2[p-C6H4OC(CH3)2CO2CH3]2 CH2[p-C6H4OC(CH3)(C2H5)CO2CH3]2 CH2[p-C6H4OC(C2H5)(C2H5)CO2C2H5]2 CH3CH[p-C6H4OC(CH3)2CO2C2H5]2 (CH3)2C[p-C6H4OC(CH3)2CO2CH3]2 (CH3)2C[p-C6H4OC(CH3)2(C2H5)CO2CH3]2 (CH3)2C[p-C6H4OC(C2H5)2CO2C2H5]2 (CH3)(C2H5)C[p-C6H4OC(CH3)2CO2CH3]2 (CH3)(C2H5)C[p-C6H4OC(CH3)(C2H5)CO2C2H5]2 (C2H5)C[p-C6H4OC(CH3)2CO2CH3]2 (C2H5)C[p-C6H4OC(CH3)(C2H5)CO2CH3]2 (C2H5)C[p-C6H4OC(C2H5)2CO2C2H5]2 (CH3)(CH2CH2CH3)C[p-C6H4OC(CH3)2CO2CH3]2 (CH3)(CH2CH2CH3)C[p-C6H4OC(CH3)(C2H5)CO2C2H5]2 (C2H5)(CH2CH2CH3)C[p-C6H4O-C(CH3)2CO2CH3]2 (CH3)(CH2CH2CH3)C[p-C6H4OC(CH3)(C2H5)CO2C2H5]2 (CH2CH2CH3)C[p-C6H4OC(CH3)2CO2CH3]2 (CH2CH2CH3)C[p-C6H4OC(CH3)(C2H5)CO2C2H5]2 (CH3)[CH3(CH2)3]C[p-C6H4OC(CH3)2CO2CH3]2 (CH3)[CH3(CH2)3]C[p-C6H4OC(CH3)(C2H5)CO2C2H5]2 (CH3)[CH3(CH2)3]C[p-C6H4OC(C2H5)2CO2C2H5]2 [CH3(CH2)2[CH3(CH2)3]C[p-C6H4O-C(CH3)2CO2CH3]2 [CH3(CH2)2[CH3(CH2)3]C[p-C6H4OC(CH3)(C2H5)CO2C2H5]2 [CH3(CH2)3]C[p-C6H4OC(CH3)2CO2CH3]2 [CH3(CH2)3]C[p-C6H4OC(CH3)(C2H5)COOC2H5]2 (CH3)[CH3(CH2)4]C[p-C6H4OC(CH3)2CO2CH3]2 (CH3)[CH3(CH2)4]C[p-C6H4OC(CH3)(C2H5)CO2C2H5]2 (CH3)[CH3(CH2)4]C[p-C6H4OC(CH3)2CO2C2H5]2 [CH3(CH2)2][CH3(CH2)4]C[p-C6H4OC(CH3)2CO2C2H5]2 [CH3(CH2)3][CH3(CH2)4]C[p-C6H4OC(CH3)2CO2C2H5]2 [CH3(CH2)4]C[p-C6H4OC(CH3)2CO2C2H5]2 (CH3)[CH3(CH2)5]C[p-C6H4OC(CH3)2CO2C2H5]2 (C2H5)[CH3(CH2)5]C[p-C6H4OC(CH3)2CO2C2H5]2 [CH3(CH2)2][CH3(CH2)5]C[p-C6H4OC(CH3)2CO2C2H5]2 (CH3)[CH3(CH2)6]C[p-C6H4OC(CH3)2CO2C2H5]2 (C2H5)[CH3(CH2)6]C[p-C6H4OC(CH3)2CO2C2H5]2 (CH3)[CH3(CH2)7]C[p-C6H4OC(CH3)2CO2C2H5]2 (CH3)[CH3(CH2)7]C[p-C6H4OC(CH3)2CONHCH3]2 (CH3)[CH(CH3)2]C[p-C6H4OC(CH3)2CO2C2H5]2 (CH3)[CH(CH3)(C2H5)]C[p-C6H4OC(CH3)2CO2C2H5]2 [CH(CH3)2]2C[p-C6H4OC(CH3)2CO2C2H5]2 (CH3)(C6H5)C[p-C6H4OC(CH3)2CO2CH3]2 (CH3)(C6H5)C[p-C6H4OC(CH3)(C2H5)CO2C2H5]2 (C6H5)C[p-C6H4OC(CH3)2CO2C2H5]2 (CH3)(C6H5CH2)C[p-C6H4OC(CH3)2CO2C2H5]2 (C6H5CH2)C[p-C6H4OC(CH3)2CO2C2H5]2 (C6H5)(C6H5CH2)C[p-C6H4OC(CH3)2CO2C2H5]2 (CH3)(C6H11)C[p-C6H4OC(CH3)2CO2C2H5]2 (C6H5)(C6H11)C[p-C6H4OC(CH3)2CO2C2H5]2 (C6H11)C[p-C6H4OC(CH3)2CO2C2H5]2 (C6H11)(C6H5CH2)C[p-C6H4OC(CH3)2CO2C2H5]2 (CH3)(C5H9)C[p-C6H4OC(CH3)2CO2C2H5]2 (CH3)(C7H13)C[p-C6H4OC(CH3)2CO2C2H5]2 (CH3)(C7H13)C[p-C6H4OC(CH3)2CON(C2H5)2]2 (C6H3)(C5H9)C[p-C6H4OC(CH3)2CO2C2H5]2 (C5H9)(C5H9)C[p-C6H4OC(CH3)2CO2C2H5]2 (C5H9)(C7H13)C[p-C6H4OC(CH3)2CO2C2H5]2 B-[CH2COOH]2 B-[CH(CH3)COOH]2 B-[CH(C2H5)COOH]2 B-[CH(n-C3H7)COOH]2 B-[CH(i-C3H7)COOH]2 B-[CH(n-C4H9)COOH]2 B-[CH(i-C4H9)COOH]2 B-[CH(t-C4H9)COOH]2 B-[C(CH3)2COOH]2 B-[C(CH3)(C2H5)COOH]2 B-[C(CH3)(n-C3H7)COOH]2 B-[C(CH3)(i-C3H7)COOH]2 B-[C(CH3)(n-C4H9)COOH]2 B-[C(CH3)(i-C4H9)COOH]2 B-[C(CH3)(t-C4H9)COOH]2 B-[C(C2H5)2COOH]2 B-[C(C2H5)(n-C3H7)COOH]2 B-[C(C2H5)(i-C3H7)COOH]2 B-[C(C2H5)(n-C4H9)COOH]2 B-[C(C2H5)(i-C4H9)COOH]2 B-[C(C2H5)(t-C4H9)COOH]2 B-[C(n-C3H7)2COOH]2 B-[C(n-C3H7)(i-C3H7)COOH]2 B-[C(n-C3H7)(n-C4H9)COOH]2 B-[C(n-C3H7)(i-C4H9)COOH]2 B-[C(n-C3H7)(t-C4H9)COOH]2 B-[C(i-C3H7)2COOH]2 B-[C(i-C3H7)(i-C3H7)COOH]2 B-[C(i-C3H7)(n-C4H9)COOH]2 B-[C(i-C3H7)(t-C4H9)COOH]2 B-[C(n-C4H9)2COOH]2 B-[C(n-C4H9)(i-C4H9)COOH]2 B-[C(n-C4H9)(t-C4H9)COOH]2 B-[C(i-C4H9)2COOH]2 B-[C(i-C4H9)(t-C4H9)COOH]2 B-[C(t-C4H9)2COOH]2 H2C(B')p-C6H4OCH2CO2H H2C(B')p-C6H4OCH(CH3)CO2H H2C(B')p-C6H4OCH(C2H5)CO2H H2C(B')p-C6H4OC(CH3)2CO2H H2C(B')p-C6H4OC(CH3)(C2H5)CO2H H2C(B')p-C6H4OC(CH3)(n-oder-i-C3H7)CO2H H2C(B')p-C6H4OC(C2H5)(C2H5)CO2H H2C(B')p-C6H4OC(n-or-i-C3H7)(n-or-i-C4H9)CO2H CH3CH(B')p-C6H4OCH2CO2H CH3CH(B')p-C6H4OCH(CH3)CO2H (CH3)2C(B')p-C6H4OCH2CO2H (CH3)2C(B')p-C6H4OCH(CH3)CO2H (CH3)2C(B')p-C6H4OC(CH3)2CO2H (CH3)2C(B')p-C6H4OC(CH3)(C2H5)CO2H (CH3)(C2H5)C(B')p-C6H4OC(C2H5)(n-or-i-C3H7)CO2H (CH3)(C2H5)C(B')p-C6H4OCH2CO2H (CH3)(C2H5)C(B')p-C6H4OC(C2H5)2CO2H (C2H5)2C(B')p-C6H4OC(CH3)(C2H5)CO2H (CH3)(n-or-i-C3H7)C(B')p-C6H4OC(C2H5)(C2H5)CO2H (C2H5)(n-or-i-C3H7)C(B')p-C6H4OC(CH3)(n-or-i-C3H7)CO2H (n-or-i-C3H7)(n-or-i-t-C4H9)C(B')p-C6H4OC(CH3)2CO2H (i-C3H7)(n-C4H9)C(B')p-C6H4OC(CH3)2CO2H (CH3)(n-C5H11)C(B')p-C6H4OC(CH3)2CO2H (CH3)(n-C5H11)C(B')p-C6H4OC(CH3)(C2H5)COOH (C2H5)[n-CH3(CH2)6]C(B')p-C6H4OC(CH3)(C2H5)CO2H Ferner können erfindungsgemäss auch die Methylester, Äthylester, n-Propylester, Isopropylester-, n-Butylester, Isobutylester oder tert.-Butylester der vorgenannten Monocarbonsäuren und die Natrium-, Kalium-, Calcium-, Nagnesium-, Aluminium- oder Ammoniumsalze der Monocarbonsäuren hergestellt werden.
  • In den vorstehend aufgeführten Verbindungen bedeutet der Rest B eine Gruppe der. Formel und der Res't B' bedeutet eine Gruppe er Formel Die erfindungsgemäss hergestellten Verbindungen können z.B.
  • oral verabfolgt werden. Gewöhnlich beträgt die oral verabfolgte Tagesdosis bei Erwachsenen 0,01 bis 10 g, vorzugsweise 0,05 bis 3 g. Der Wirkstoff kann zu üblichen Arzneipräparaten zur oralen Verabreichung verarbeitet werden* Er kann z.B. in einer Kapsel eingeschlossen, in flüssiger Form, in Tablet-tenform oder.in Pulverform vorliegen. Zur Herstellung von Arzneipräparaten -wird der Arzneistoff mit geeigneten Trägerstbffen--vermischt.
  • Die Beispiele erläutern die Erfindung.
  • Beispiele 1 bis 18 Allgemeine Verfahrensvorschrift Ein Gemisch aus einem Bisphenol und einem Keton wird mit-zerstossenem Kaliumhydroxid oder Natriumhydroxid versetzt. Das Gemisch wird unter- Rühren bei 20 bis 80°C tropfenweise mit" Chloroform versetzt. Nach beendeter Zugabe wird das Gemisch auf 50 bis 150°C erhitzt. Danach wird das Reaktionsgemisch eingedampft.
  • Der Rückstand wird mit Wasser versetzt. Nach dem Abkühlen wird das erhaltene Gemisch mit Aktivkohle behandelt und mit verdünnter Salzsäure oder Schwefelsäure angesäuert. Man erhält ein öliges Produkt, das mit. Äther extrahiert wird. Die- Ätherlösung wird mit verdünnter wässriger Natriumcarbonatlösung extrahiert, mit Ather gewaschen, angesäuert und erneut mit Äther extrahiert. Die vereinigten Ätherextrakte werden über wasserfreiem Natriumsulfat getrocknet und eingedampft. Das Rohprodukt wird durch Unikristallisation oder Chromatographie gereinigt."Die Ergebnisse sind in Tabelle I zusammengestellt.
    Tabelle I
    D D R³ R4 D R³ R4
    # KOH oder # # # # # #
    R¹ #-OH NaOH R¹ #-O-C-COOH R¹ #-O-C-COOH
    #C# + CHCl3+R³-CO-R4 # #C# oder #C#
    R² #-OH R² #-O-C-COOH R² #-OH
    # # # # #
    E E R³ R4 E
    Bsp. Ausgangsverbindungen Reak- Produkt
    D tion
    #
    R¹ #-OH KOH CHCl3 Zeit. Strukturformel physikali-
    Nr. #C# R³-CO-R4 oder Std. sche Kon-
    R² #-OH NaOH- g (Temp.) stanten
    # g g - Ausbeute, g
    E
    g
    24 g 10 F. 159°-
    #-[-#-OH]2 CH3COCH3 KOH (40° - #-[-#-OC(CH3)2COOH]2 160°C
    1 10 g 61 g 17 g 50°C) Rück- 10 g (aus C6H6)
    fluss
    #-#-OH 2 23 g F. 155°-
    2 CH3-CO-CH3 KOH (35° - 10 #-[-#-OC(CH3)2COOH]2 157°C
    10 g 65 g 28,4 g 40°C Rück- 8 g (aus Äther-
    fluss Petrol-
    äther)
    3 CH3-#-[-#-OH]2 CH3COCH3 KOH 28 g 10 CH3-#-[-#-O-C(CH3)2COOH]2 F.
    (40° - Rück- 16 g 164°-
    18 g 97.2 g 47,8 g 50°C) fluss 166°C
    4 #-[-#-OH]2 CH3-CO-C2H5 KOH 12 g 20 #-[-#-O-C(CH3)(C2H5)-COOH]2 F.
    (35° - Rück- 141°-
    6 g 44 g 16,2 g 45°C) fluß 1 g 143°C
    CH3 CH3 F.
    #C[-#-OH]2 CH3COCH3 KOH 96.8 g 10 #C-[-#-OC(CH3)2COOH]2 142°-
    5 CH3 (30° - Rück- CH3 142.5°C
    50 g 336 g 115 g 35°C) fluß 53.2 g
    6 #-[-#-OH]2 CH3-CO-CH3 KOH 7 g 9.5 #-[-#-O-C(CH3)2-COOH]2 F.
    (30° - Rück- 134°-
    3.84 g 30 g 12.5 g 40°C) fluß 5 g 135°C
    7 #-[-#-OH]2 CH3-CO-n-C3H7 KOH 24 g 35 #-[-#-O-C(CH3)(n-C3H7)COOH]2
    (45°- nD21
    15 g 120 g 36 g 50°C) 90°C 2 g 1,5328
    # #
    # # nD30
    8 C-[-#-OH]2 CH3COCH3 KOH 22.7 g 10 C-[-O-C(CH3)2COOH]2 1,5610
    # # gelblich-
    CH3 (30° - Rück- braunes
    15 g 78,8 g 38,8 g 40°C) fluß 19,4 g Öl
    CH3 CH3
    # #
    9 C-[-#-OH]2 CH3-CO-CH3 NaOH 17 g 10 C-[-#-O-C(CH3)2-COOH]2 nD21
    # # 1,5431
    C5H11 (30° - Rück- C5H11 hell-
    10 g 56 g 25 g 40°C) fluß 12,5 g braunes
    Öl
    10 Cl-#-OH CH3-CO-CH3 KOH 40.8 g 8 Cl-#-O-C(CH3)2-COOH
    # # F. 173°C
    CH2 CH2 farblo-
    # # se Kristel-
    Cl-#-OH (30° - Rück- Cl-#-O-C(CH3)2-COOH
    25 g 141,5 g 69,8 g 40°C) fluß 21,6 g
    CH2-[-#-OH]2 CH3-CO-CH3 KOH 47,6 g 7 CH2-[-#-O-C(CH3)2-COOH]2 F.
    11 (35° - Rück- 108° -
    20 g 151,2 g 101,4 g 40°C) fluß 5g 110°C
    CH3 CH3
    # #
    # CH3-CO-CH3 KOH 14,46 g 8 #
    # # F.
    12 C-[-#-OH]2 C-[-#-O-C(CH3)2-COOH]2 165° -
    # # 166°C
    CH3 (30° - Rück- CH3
    10 g 50,1 g 24,4 g 40°C) fluß 2,1 g
    CH3 CH3-CO-CH3 KOH 17 g 7 CH3 nD27
    # # 1,5431
    13 C-[-#-OH]2 C-[-#-O-C(CH3)2COOH]2
    # #
    n-C5H11 (30° - Rück-
    10 g 56 g 35 g 35°C) fluß 12,5 g
    #-O-C(CH3)2-COOH
    #
    14 #-#-#-OH#2 CH3COCH3 KOH 14,4 g 5 # F.
    # 181°-
    (30°C- Rück- #-OH 182,5°C
    26,8 g 100 g 32 g 40°C) fluß 8 g
    CH3
    #
    #-O-C-COOH
    # #
    15 #-#-#-OH#2 CH3COC2H5 KOH 14,4 g 15 # C2H5 F.
    # 138°-
    (35°C- Rück- #-OH 141°C
    26,8 g 93,6 g 32 g 45°C) fluß 8 g
    CH3
    #
    #-O-C-COOH hellbrau-
    # # ner
    16 #-#-#-OH#2 CH3-CO-n-C3H7 KOH 14,4 g 20 # n-C3H7 herzar-
    # tiger
    (35°C- #-OH Stoff
    26,8 g 112 g 32 g 45°C) 90°C 2 g
    CH3
    CH3 #
    CH3 # #-O-C-COOH
    # # #
    18 C-#-#-OH#2 CH3COC2H5 KOH 7,5 g 10 C C2H5 nD23 1,5440
    # # #
    n-C5H11 (40°C- Rück- # #-OH
    15 g 170 g 20 g 50°C) fluß n-C5H11
    1 g
    CH3 CH3 #-OC(CH3)2-COOH
    # # #
    17 C-#-OH#2 CH3COC2H5 KOH 21 g 5 C F.
    # # #-OH 132°-
    CH35H11 (35°C- Rück- CH3 135°C
    50 g 168 g 57,7 40°C) fluß 11,2 g
    Beispiele 19 bis 29 Verfahrensvorschrift Eine Lösung aus dem Bisphenol in wasserfreiem Toluol wird mit einer Toluolsuspension von Natriumhydrid unter Kühlung versetzt. Nach kurzem Rühren wird das Gemisch mit einer Lösung eines α-Halogencarbonsäurederivats in Toluol tropfenweise versetzt und mehrere Stunden unter Rühren erhitzt. Nach dem kbkühlen wird das Reaktionsgemisch mit Wasser gewaschen und das Toluol abdestilliert. Es hinterbleibt ein Rohprodukt, das durch Umkristallisation oder Chromatographie gereinigt wird. Die Ergebnisse sind in Tabelle II zusammengestellt.
    Tabelle II
    R³ R4
    # #
    R³ R4 R³ R4 #-O-C-COY
    R¹ # # NaH R¹ # # R¹ #
    #C-[-#-OH]2 + Br - C - COY # #C-[-#-O-C-COY] oder #C
    R² R² R² #
    #-OH
    Bsp. Ausgangsverbindungen Toluol Reaktion Produkt
    Physi-
    R¹ R³ R4 Temp. kali-
    # # # °C Zeit. Strukturformal sche
    Nr. C-[-#-OH]2 Br-C-CDY (ml) Std. Konstan-
    # Ausbeute. ten
    R² (g.) (g.)
    CH3 F.
    #
    19 #-[-#-OH]2 Br-C-COOC2H5 20 60- 2 #-]#-OC(CH3)2COOC2H5]2 103,5°-
    #
    CH3 80 104,5°C
    2 g 11,2 g 1,5 g
    CH3 F.
    #
    20 #-[-#-OH]2 Br-C-COOH 20 60- 2 #-]#-OC(CH3)2COOH]2 159°-
    #
    CH3 80 160°C
    2 g 11,2 g 0,5 g
    CH3 F.
    #
    21 CH3-#-[-#-OH]2 Br-C-COOC2H5 20 60- 2 CH3-#-[#-O-C(CH3)2COOH]2 164°-
    #
    CH3 80 166°C
    2 g 11,2 g 0,3 g
    CH3
    #
    22 #-[-#-OH]2 Br-C-COOC2H5 20 60- 2 #-[-#-O-C(CH3)2COOC2H5H]2 nD23,5
    #
    CH3 80 1,5274
    3,84 g 15 g 1,3 g
    CH3 CH3
    # #
    23 #-[-#-OH]2 Br-C-COOC2H5 20 60- 2 #-[-#-O-C-COOC2H5]2 nD27,5
    # #
    CH3 80 CH3 1,5170
    2 g 10 g 0,8 g
    CH3 CH3 CH3 hell
    # # # gel-
    24 C-[-#-OH]2 Br-C-COOC2H5 20 60- 2 C-[-#-OC(CH3)2COOC2H5]2 bes
    # # # Öl
    CH3 CH3 80 CH3 nD22
    10 g 17 g 5,5 g 1,5233
    CH3
    CH3# # CH3# F.
    25 C-[-#-OH]2 Br-C-COOH 100 60- 2 C-[-#-OC(CH3)2-COOH]2 141°-
    CH3# # 80 CH3# 143°C
    CH3
    2 g 5 g 2,5 g
    CH3 CH3 CH3
    # # # nD22
    26 C-[-#-OH]2 Br-C-COOH 100 60- 2 C-[-#-OC(CH3)3-COOH]2 1,5431
    # # 80 #
    n-C5H11 CH3 n-C5H11
    2 g 7 g 1,5 g
    CH3 CH3 CH3 CH3
    # # # # nD27
    27 C-[-#-OH]2 Br-C-COOC2H5 100 60- 2 C-[-#-O-C-COOC2H5]2 1,5076
    # # 80 # #
    n-C5H11 C2H5 n-C5H11 C2H5
    2 g 8 g 1,5 g
    CH3
    # ##-OC(CH3)2-COOC2H5 F.
    28 #-[-#-OH]2 Br-C-COOC2H5 20 70- 3 # 117,5°-
    # 80 ##-OH 118,5°C
    CH3
    2 g 1,5 g 1,2 g
    CH3
    CH3# #
    29 C-[-#-OH]2 Br-C-COOC2H5 80 ml CH3# ##-O-C(CH3)2-COOC2H5
    CH3# # Benzol Rück- 2 C nD22
    CH3 fluss CH3# ##-OH 1,5472
    5 g 3,7 g 3,2 g
    Beispiele 30 und 31 Allgemeine Verfshrensvorschrift Ein Gemisch aus dem Bisphenol und α-Hydroxyisobuttersäuremethylester wird bei 20 bis 80°C mit 10 bis 20 0 Schwefelsäure versetzt. Nach beendeter Zugabe wird das Reaktionsgemisch bei der gleichen Temperatur gerührt. Nach dem Abkühlen wird das Reaktionsgemisch mit Wasser gewaschen und mit verdünnter Natriumcarbönatlösung und Benzol behandelt. Das erhaltene Rohprodukt wird durch Umkristallisation oder Chromatographie gereinigt.
  • Die Ergebnisse sind in Tabelle III zusammengestellt.
  • Tabelle III
    Bsp. Ausgangsverbindungen Produkt
    Physika-
    CH3 lische
    R¹ # Reaktions Strukturformel, Konstan-
    #C-[-#-OH]2 HO-C-COOC2H5 H2SO4 zeit. ten
    R² # Std.
    CH3
    g g g
    30 #-[-#-OH]2 1 #-[-#-O-C(CH3)2-COOC2H5]2 F.
    103°-
    26,8 g 26,4 g 10 g 50°C 15 g 104,5°C
    CH3 CH3 nD21
    # #
    31 C-[-#-OH]2 27 g 20 g 1,5 C-[-#-OC(CH3)2-COOC2H5]2 1,5138
    # 70°C # hellgel-
    n-C5H11 n-C5H11 13 g bes Öl
    Beispiele 32 bis 47 Allgemeine Verfahrensvorschrift Ein Gemisch aus einem Phenoxycarbonsäurederivat, einem Alkohol, einigen Tropfen konzentrierter Schwefelsäure und gegebenenfalls Benzol wird eine bestimmte Zeit unter Rückfluss gekocht. Hierbei wird das bei der Umsetzung gebildete Wasser zusammen mit dem Lösungsmittel abdestilliert. Das Lösungsmittel wird dem Reaktionsgemisch wieder zugeführt. Nach beendeter Umsetzung wird das ReaktionsGemisch mit Wasser gewaschen, über wasserfreiern Natriumsulfat getrocknet und eingedampft. Es hinterbleibt ein Rohprodukt, das durch Umkristallisation oder Chromatographie ereinigt wird. Die Ergebnisse sind in Tabelle IV zusammengestellt.
    Tabelle IV
    R³ R4
    # R³ R4
    R¹ #-O-C-COOH + Alkohol # # Y' = Alkoxy
    #C# (konz.-H2SO4) R¹ #-O-C-CO-Y' R³ R4
    R² #-O-A' #C #
    R² #-O-A" A' = -H oder -C-COOH
    R³ R4
    #
    A" = -H oder -C-COY'
    Bsp. Ausgansverbindungen Reak- Produkt
    tion
    R³ R4 Physika-
    # lische
    R¹ #-O-C-COOH Alkohol Benzol Zeit, Strukturformel Konstan-
    No. #C Std. ten
    R² #A' Ausbeute, g
    g g g
    32 #-[-#-O-C(CH3)2-COOH] 99 % Benzol #-[-#-O-C(CH3)2COOC2H5]2 F.
    10 g C2H5OH 5 g 103°-
    7,0 g 30 g 10 104°C
    33 #-[-#-O-C(CH3)2-COOH]2 99 % Benzol #-[-#O-C(CH3)2COOC2H5]2 F.
    5 g C2H5OH 2 g 73°-
    10 g 25 (ml) 8 75°C
    hell-
    gelbes
    34 CH3-#-[-#-O-C(CH3)2-COOH]2 99 % - Benzol 8 CH3-#-[-#-O-C(CH3)2-COOC2H5]2 Öl
    C2H5OH nD23
    5g 30 g 20 g 3 g 1,5280
    CH3 CH3 hell-
    # # gelbes
    35 #-[-#-O-C-COOH]2 99 % - Benzol 15 #-[-#-O-C-COOC2H5]2 Öl
    # C2H5OH # nD23
    C2H5 C2H5 1,5295
    5 g 20 g 20 g 3,5 g
    hell-
    gelbes
    36 #-[-#-O-C(CH3)2-COOH]2 CH3 Benzol 30 #-[-#-O-C(CH3)2-COOC2H5]2 Öl
    #CH-OH nD23
    CH3 1,5193
    5 g 20 g 30 g 5,4 g
    hell-
    gelbes
    34 #-[-#-O-C(CH3)2-COOH]2 99 % - Benzol 7 #-[-#-O-C(CH3)2-COOC2H5]2 Öl
    C2H5OH nD23,5
    4,3 g 15,0 g 20,0 g 3 g 1,5274
    CH3 CH3
    # 99 % - Benzol 30 # nD27,5
    38 #-[-#-O-C-COOH]2 C2H5OH #-[-#-O-C-COOC2H5]2 1,5170
    # #
    n-C3H7 n-C3H7
    5 g 20 g 20 g 0,5
    CH3 CH3
    #C-[-#-O-C(CH3)2-COOH]2 99 % - Benzol 8 #C-[-#-O-C(CH3)2COOC2H5]2 nD20,2
    39 CH3 C2H5OH CH3 1,5232
    hellgel-
    5,5 g 20 g 20 g 4 g bes Öl
    CH3 CH3
    # #
    40 C-[-#-O-C(CH3)2-COOH]2 99 % - Benzol 10 C-[-#-O-C(CH3)2COOC2H5]2 nD22
    # C2H5OH # 1,5138
    n-C5H11 n-C5H11 hell-
    5,3 g 10 g 20 g 4,2 g gelbes
    Öl
    #-O-C(CH3)2-COOH 99 % - - 8 #-O-C(CH3)2COOC2H5
    # C2H5OH # F.
    41 # # 117° -
    # # 118°C
    #-OH #-OH
    5 g 100 ml 4,5 g
    CH3 CH3
    # #
    #-O-C-COOH 99 % #-O-C-COOC2H5
    # # C2H5OH - 8 # # nD20,5
    42 # C2H5 # C2H5
    # # 1,5600
    #-OH #-OH
    10 g 100 g 8 g
    C3H7(n) C3H7(n)
    # #
    #-O-C-COOH 99 % Benzol 18 #-O-C-COOC2H5 nD23,5
    # # C2H5OH # #
    43 # CH3 # CH3 1,5580
    # #
    #-OH #-OH
    3 g 50 g 30 g 0,8 g
    CH3
    #
    #-O-C(CH3)2-COOH CH3 #-O-C(CH3)2-COOCH
    # # # # F.
    44 # CHOH - 30 # CH3 108°-
    # # # 110°C
    #-OH CH3 #-OH
    3 g 60 ml 1,1 g
    CH3 #-O-C(CH3)2-COOH CH3 #-O-C(CH3)2-COOC2H5
    # # 99,5 % # # nD22
    C C2H5OH Benzol 10 C
    # # # 1,5472
    #-OH CH3 #-OH
    35,3 g 50 g 100 g
    CH3 C2H5 CH3 C2H5
    # # # #
    # #-O-C-COOH 99,5 % Benzol 21,5 # #-O-C-COOH nD22
    46 ## # C2H5OH ## # 1,5436
    C CH3 C CH3
    ## 200 ml 100 g ##
    # #-OH # #-OH
    n-C5H11 27 g n-C5H11 24,5 g
    CH3 CH3 CH3
    # # #
    # #-O-C-COOH 99,5 % Benzol 21,5 CH3 #-O--C-COOC2H5 nD26,5
    47 ## # C2H5OH #C# # 1,5480
    C C2H5 CH3 #-OH C2H5
    ## 50 ml 50 ml 8,2 g
    # #-OH
    CH3 10 g
    Beispiele 48 bis 51 Allgemeine Verfahrensvorschrift Durch Umsetzung eines 1,1-Bis-(4'-hydroxyphenyl)-carbonsäurederivats mit Thionylchlorid wird das Säurechlorid erhalten.
  • In ein Gemisch eines Amins, wasserfreiem Äther und Diäthylamin wird tropfenweise eine Lösung'des vorgenannten Säurechlorids in wasserfreiem Äther bei einer -Temperatur von 10 bis 1500 gegebein. Nach beendeter Zugabe wird das Reaktionsgemisch bei der .
  • gleichen Temperatur gerührt und anschliessend noch einige St'unden unter Rückfluss gekocht. Nach dem Abkühlen werden die ausgeschiedenen Kristalle abfiltriert und umkristallisiert. Die Ergebnisse sind in Tabelle V zusammengestellt.
    Tabelle V
    R³ R4 R³ R4
    R¹ # # Base R¹ # #
    #C-[-#-O-C-COCl]2 + Amin # #C-[-#-O-C-CO-Y"]2
    R² Lösungsmittel R²
    Y" = Aminrest
    Bsp. Ausgangsverbindungen Reak- Produkt
    tion
    R1 R3 R4 Lösungs- Temp., Strukturformel Physika-
    # # # imin Base mittel °C Ausbeute, g lische
    C-[-#-O-C-COCl]2 Std. Konstan-
    # ten
    R2
    48 #-[-#-O-C(CH3)2-COCl]2 H2N-CH-CH2 N(C2H5)3 Äther 20- #-[-#-O-C(CH3)2-
    # # 50 ml + 30°C: CONH-CHCH2-#]2 F.
    # # 50 ml 5 Std. # 148,5 -
    Rück- # 150°C
    fluß
    2 Std.
    9 g 6,7 g 1,7 g 3 g
    49 #-[-#-O-C(CH3)2-COCl]2 N2N-# N(C2H5)3 Äther 10°C: #-[-#-O-C(CH3)2-
    30 ml 1 Std. CO-NH-#]2 F.
    20- 109 -
    30°C: 110°C
    3 Std.
    Rück-
    fluß
    5 g 2,1 g 2,1 g 2 Std.
    50 #-[-#-O-C(CH3)2COCl]2 H2N-#-Cl N(C2H5)3. Äther 10°C: #-[-#-O-C(CH3)2- F.
    15 ml 2 Std. CONH-#-Cl]2 135° -
    + 20 20- 137°C
    ml 30°C:
    3 Std.
    Rück-
    fluß
    2 Std.
    CH3
    #
    51 #-[-#-O-C(CH3)2COCl]2 H2N-CH N(C2H5)3 Äther 10°C: #-[-#-O-C(CH3)2-
    # 30 ml 1 Std. CH3 F.
    CH3 20- # 133° -
    30°C: CONH-CH 134°C
    #
    2 Std. CH3
    Rück-
    fluß
    5 g 1,24 g 2.12 g 2 Std.
  • Beispiel 52 Herstellung von cyclo-C6H10-[p-C6H4OC(CH3)2CONH2]2 Ein Gemisch aus 10 ml 28 %-igem wässrigem Ammoniak und 50 ml 1,2-Dichloräthan wird tropfenweise mit einem Gemisch aus 30 ml 1,2-Dichloräthen und 9 g des Säurechlorids versetzt, das durch.
  • Umsetzung von lO g 1,1-Bis-(4'-hydroxyphenyl)-cyclohexan-O,O-diisobuttersäure und 5 g Thionylchlorid erhalten worden war.
  • Das Reaktionsgemisch wird während der Zugabe bei 0 bis 5°C gehalten. Nach beandeter Zugabe wird das Reaktionsgemisch 5 Stunden bei 10°C gerührt, anschliessend mit Wasser gewaschen und getrocknet. Das Lösungsmittel wird' abdestilliert. Es hinterbleiben 4 g Produkt in Form hellgelbes Kristalle, die durch Umkristallisation gereinigt werden.
  • C H N ber.: 71,20 7,82; - 6,39 gef.: 70,92 7,76 6,37 Beispiel 53 Herstellung von H2C-[p-C6H4OC(CH3)2COOC2H5]2 Ein Gemisch aus 20 g Bis-(4-hydroxyphenyl)-methan, 151,2 g Aceton und I01,4 g Kaliumhydroxid wird bei 35 bis 40°C tropfenweise mit 47,6 g Chloroform versetzt. Danach wird das Reaktionsgemisch 5 Stunden unter Rückfluss gekocht Nach beendeter Umsetzung wird das Lösungsmittel abdestilliert, der Rückstand mit Wasser versetzt und mit Äthe ex-trafliert. Der Ätherextrakt wird eingedampSt.
  • Es hinterbleibt ein öliger Rückstand, aus dem durch Behandlung mit einer Säure die freie Carbonsäure in Freiheit, gesetzt wird.
  • Die rohe freie Carbonsäure wird mit Äthanol versetert, und der er haltene Ester wird an aktiviertem neutralem Aluminiumoxid chromatographisch gereinigt. Ausbeute 10 g Ester; nD20 = 1,5185.
  • C H ber.: 70,07; 7,26; gef.: 70,27; 7,37.
  • Beispiel 54 Herstellung von (CH3)2C[p-C6H4-O-(CH3)2COOK]2 Die in Beispiel 5 erhaltene Dicarbonsäure wird unter gelindem Erwärmen mit 10 -iger wässriger Kaliumhydroxidlösung versetzt.
  • Man erhält farblose Plättchen, die in Wasser etwas löslich sind.
  • F. > 220°C.
  • Die Wirkung der erfindungsgemäss hergestellten Verbindungen bei der Erniedrigung des Cholesterinblutspiegels wurde an mäusen untersucht, denen 500 mg/kg Triton WR 1359* intravenös injiziert worden waren. Triton WR 1359 ist ein oxyäthyliertes tert.-Octylphenol-Formaldehyd-Kondensats. Die Testverbindungen werden in einer Dosis von 50 mg/kg unmittelbar nach der Injektion der Tritonlösung und 24 Stunden später oral verabreicht.
  • Danach werden die Mäuse getötet und der Cholesteringehalt im Serum bestimmt. Die Cholesterinspiegelsenkung wird ausgedrückt in % des Serumcholesterinspiegels einer Kontrollgruppe. Die Ergebnisse sind in Tabelle VI zusammengestellt.
  • Tabelle VI Verbindung von Cholesterinspiegel-Beispiel senkung, b% 2 -19 4 -64 6 -29 7 -55 8 -24 10 -19 11 -20 12 -19 14 -57 15 -83 16 -89 17 -58 18, -18 19 -25 20 -70--50 22 -20 23 -43 24 -20 25 -38 26 -22 27 -34 28 -42 29 -60 31 -20 33 -20-34 -21 36 -22 42 -64 - 43 -27 44 -47 46 -18 47 -56 Verbindung von Cholesterinspiegel-Beispiel senkung, % 48 -20 49 -21 50 51 -19 52 -20 53' 32.
  • 54 -42 Clorfibrate -16 [α- (p-Chlorphenoxy)-isobuttersäureäthylaster]

Claims (16)

  1. P at en t a a n s p r ü c h e 1. Phenoxylcarbonsäuederivate der allgemeinem Formel I in der R¹ und R² die gleich ode verscgieden sind, Wasserstoffatome, C1-6 -Alkylreste unsubstituierte oder substituierte Phenil-, Napthyl-, Benzyl- oder Phenäptylgrupen bedeuten, oder R1 und R2 zusammen mit dem Kohlenstoffatom, an das sie gebunden sind, einen gegebenenfalls substituierten Cycloalkylidenrest bilden, R3 und R4 ,- die gleich oder verschieden sind Wasserhtoffatume oder c1-4 -Alkylreste sind Y eine Hydroxylgruppe, ein C1-4 -Alkylrest, eine Phenoxygruppe oder eine Aminogruppe der allgemeinen Formel ist, in der R5 und R6, die gleich oder verschieden sind, Wasser stoffatome, C1-4 ~Alkylreste, unsubstituierte oder halogen-, alkyl- oder alkoxysubstîtuierte Phenylgruppen, unsubstituierte oder halogen-, alkyl- oder alkoxysubstituierte Aralkylreste oder unsubstituierte oder halogen-, alkyl- oder alkoxysubstituierte Cycloalkylreste sind, A en Wasserstoffatom oder ein Rest der allgemeinen Formel ist in der R3, R4 und Y die angegebene edeutu8ng haben und D und E, die gleich oder verschieden sind, Wasserstoff- oder Halogenatome sind, und R4, ein C1-4 -Alkylrest ist, wenn die Reste R1 und R2 Methylgruppen sind.
  2. 2. Phenoxylcarbonsäuederivate nach Anspruch 1 der allgemeinen Formel in der R1 und R2 zusammen mit dem Kohlenstoffatom,- an das sie gebunden sind, einen Cycloalkylidenrest bilden, R3 und R4, die gleich oder verschiedfen sind, Wasserstoffatome oder C1-4 -Alkylreste sind und Y eine Hydroxylgruppe oder ein C1 4-Alkoxyrest ist.
  3. 3. Phenoxylcarbonsäuederivate nach Anspruch 1 der allgemeinen Formel in der R1 und R2 zusammen mit dem Kohlenstoffatom, an das sie gebunden sind, einen Cycloalkylidenrest bilden, R3 und R4, die gleich oder verschieden sind, Wasserstoffatome oder C1-4 -Alkylreste bedeuten und Y eine Hydroxylgruppe oder C1-4 -Alkoxyrest ist.
  4. 4. Phenoxyearbonsäureuerivate nach Anspruch 1 der allgemeinen Formel- in der R3 und R4, die gleich oder-verschieden sind, Wasserstoffatome oder C1,4-Alkylreste bedeuten und Y eine Hydroxylgruppe oder ein C1-4 -Alkoxyrest ist.
  5. 5. Phenoxylcarbonsäuederivate nach Anspruch 4, in denen H3 eine Methylgruppe, eine Nethyl-, Äthyl- oder n-Propylgruppe, und Y eine Hydroxylgruppe bedeutet.
  6. 6. Phenoxylcarbonsäuederivate nach Anspruch, 1 der allgemeinen Formel in der R3 und R4, die gleich oder verschieden sind, Wasserstoffatome oder C1-4 -Alkoxyreste bedeuten und Y eine Hydroxylgruppe oder ein C1 4-Alkoxyrest ist.
  7. 7. Phenoxycarbonsäurederivate nach Anspruch 6, in denen R3 eine Methylgruppe und R4 eine Methyl-, Athyl- oder n- Propilgruppe bedeutet.
  8. 8. Phenoxylcarbonsäuederivate nach Anspruch 1 der Formel
  9. 9. Phenoxylcarbonsäuederivate nach Anspruch 1 der Formel
  10. 10. Phenoxylcarbonsäuederivate nach Anspruch 1 der Formel
  11. 11. Phenoxylcarbonsäuederivate nach Anspruch 1 der Formel
  12. l2. Phenoxylcarbonsäuederivate nach Anspruch 1 der Formel
  13. 13. Phenoxycarbonsäurederivate nach Anspruch 1 der allgemeinen Formel in der R1 und R2,- die gleich oder verschieden sind, Wasserstoffatome, C1-8 -Alkylreste, unsubstituierte oder substituierte Phenyl-, Naphthyl-, Benzyl- oder Phenäthylgruppen bedeuten, R3 ein Wasertoffatom oder ein C1-4 -ALkylrest ist, R4 ein C1-4 -Alkylrest ist, -Y eine Hydroxylgruppe, ein C1-4 -ALkylrest, eine Phenoxy- oder Aminogruppe der allgemeinen Formel in der R5 und R6, die gleich oder verschieden sind, Wasserstorffatome, C1-4 -Alkylreste, unsubstituierte oder halogen-, alkyl-oder alkoxysubstituierte Phenylgruppen, unsubstituierte oder halogen-, alkyl- oder alkoxysubstituierte Aralkylreste, unsubstituierte oder haloge-, alkyl- oder alkoxysubstituierte Cycloalkylreste, A ein Wass-erstoffatom oder einen Rest der allgemeinen Formel in der R3, R4 und Y die angegebene Bedeutung;haben, und D und E, die gleich oder verschieden sind, Wasserstoff- oder Halogenatome bedeuten.
  14. 14. Phenoxylcarbonsäuederivate nach'Anspruch 1 der allgemeinen Formel" in der R ein Wasserstoffatom, ein C1 8-Alkylrest, eine unsubstituierte oder substituierte Phenyl-, Naphthyl-, Benzyl- oder Phennäthylgruppe, R2 ein Wasserstoffatom, ein C1-8 -Alkylrest, eine unsubstituierte oder substituierte Phenyl-, Naphthyl-, Benzyl- oder Phenäthylgruppe, R3 und R4, die'gleich oder verschieden sind, Wasserstoffatome oder C1-4 ~Alkylreste, Y eine Hydroxylgruppe, einen C1-4 -Alkylrest, eine Phenoxy- oder Aminogruppe der allgemeinen Formel in der R5 und R , die gleich oder verschieden sind, Waserstorffatome, C1 4-Alkylreste, unsubstituierte oder halogen-, aTkyl-oder alkoxysubstituierte Phenylgruppen, unsubstituierte oder halogen-, alkyl- oder alkoxyubstituierte Aralkyreste, unsubstituierte oder Halogen-, alkyl-, oder alkosubstitutierte Cycloalkylreste, A ein Wasserstoffatom oder einen Reet der allgemeinen Formel in der R3, R4 und Y die angegebene Bedeutung haben, und D und E, die gleich oder verschieden sind, Wasserstoff- oder Halogenatome bedeuten.
  15. 15. VerfaHREN zur Herstellung der Verbindungen nach Anspruch -1 bis 14, d-a d u r c h g e k en n z e i c h n'e t, dass man'entweder (a-) ein Bisphenol der allgemeinen Formel II in der R1, R2, D und E in Anspruch 1 angegebene Bedeutung baven, mit einem Keton der allgeneimen Formmel III R3- CO- R4 (III) i der R3 und R4 die in Anspruch 1 angegebe Bedeutung haben, und Chlorofors in GEgenwartvon mindestens 3 Moläquivalenten eines Alkalimetaihydroxides zu einer Phenoxycarbonsäure der allgeneinen Formel is kondensiert, in der A' ein Wasserstoffatom oder ein Rest der allgemeinen' Formel ist, oder (b) das Bisphenol er allgemeinen Formel II mit einer Cerbonsäureverbindung der allgemeinen Formel IV in der X ein Halogenatom oder eine Hydroxylgruppe ist, kondensiert, oder (c) das Phenoxycarbonsäurederivat der allgemeinen Formel Ia mit einer Verbindung der allgemeinen Formel 1' -in der Y' ein C1-4 -Alkoxyrest, eine Phenoxy- oder Aminogruppe der allgemeinen Formel ist, unter Bildung des esters oder Amids einer Phenoxycarbonsäure der allgemeinen Formel Ib in der R1, R2, R3, R4, D, E und Y' die vorstehend angegebene Bedeutung haben und A" ein Wasserstoffatom oder ein Rest der allgemeinen Formel in der R3, R4 und Y die in Anspruch 1 angegebene Bedeutung haben, zur Umsetzung bringt. und gegebenenfalls die nach (a) oder (b) erhaltene Verbinaung durch Umsetzung mit einer ' Base in das entsprechende Salz überführt.
  16. 16. Verwendung der Verbindungen nach Anspruch 1 bis 14 zur Herstellung von Antiarteriosklerosemitteln.
DE19702017331 1969-04-16 1970-04-10 23.12.69 Japan 104194-69 Phenoxycarbonsäuren, deren Derivate, Verfahren zu ihrer Herstellung und diese Verbindungen enthaltende Arzneimittel Expired DE2017331C3 (de)

Priority Applications (2)

Application Number Priority Date Filing Date Title
DE19702017331 DE2017331C3 (de) 1969-04-16 1970-04-10 23.12.69 Japan 104194-69 Phenoxycarbonsäuren, deren Derivate, Verfahren zu ihrer Herstellung und diese Verbindungen enthaltende Arzneimittel
US00206966A US3821404A (en) 1969-04-16 1971-12-10 Phenoxy carboxylic acid derivatives as anti-atherosclerosis agents

Applications Claiming Priority (19)

Application Number Priority Date Filing Date Title
JP2990769A JPS5010299B1 (de) 1969-04-16 1969-04-16
JP2990569A JPS5010298B1 (de) 1969-04-16 1969-04-16
JP2990769 1969-04-16
JP2990569 1969-04-16
JP3416769 1969-05-02
JP3416669 1969-05-02
JP3416769 1969-05-02
JP3416669 1969-05-02
JP8004269 1969-10-03
JP8004169 1969-10-03
JP8004169 1969-10-03
JP8004269A JPS5010308B1 (de) 1969-10-03 1969-10-03
JP10280969 1969-12-19
JP10280969 1969-12-19
JP10419469 1969-12-23
JP10419469A JPS4939995B1 (de) 1969-12-23 1969-12-23
US2641270A 1970-04-07 1970-04-07
DE19702017331 DE2017331C3 (de) 1969-04-16 1970-04-10 23.12.69 Japan 104194-69 Phenoxycarbonsäuren, deren Derivate, Verfahren zu ihrer Herstellung und diese Verbindungen enthaltende Arzneimittel
US00206966A US3821404A (en) 1969-04-16 1971-12-10 Phenoxy carboxylic acid derivatives as anti-atherosclerosis agents

Publications (3)

Publication Number Publication Date
DE2017331A1 true DE2017331A1 (de) 1970-11-12
DE2017331B2 DE2017331B2 (de) 1975-11-20
DE2017331C3 DE2017331C3 (de) 1976-07-01

Family

ID=

Cited By (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
DE2431561A1 (de) * 1973-07-02 1975-01-30 Sumitomo Chemical Co Cycloalkylphenoxycarbonsaeuren, verfahren zu ihrer herstellung und arzneimittel
US5512595A (en) * 1993-04-20 1996-04-30 Adir Et Compagnie Substituted phenoxyisobutyric acids and esters
WO2004113266A1 (en) * 2003-06-20 2004-12-29 Sigma-Tau Industrie Farmaceutiche Riunite S.P.A. Derivatives of phenylalkyl and phenoxyalkyl acids for the treatment of the hyperglycaemia and hypertriglyceridaemia and type 2 diabetes and process for preparing them

Cited By (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
DE2431561A1 (de) * 1973-07-02 1975-01-30 Sumitomo Chemical Co Cycloalkylphenoxycarbonsaeuren, verfahren zu ihrer herstellung und arzneimittel
US5512595A (en) * 1993-04-20 1996-04-30 Adir Et Compagnie Substituted phenoxyisobutyric acids and esters
WO2004113266A1 (en) * 2003-06-20 2004-12-29 Sigma-Tau Industrie Farmaceutiche Riunite S.P.A. Derivatives of phenylalkyl and phenoxyalkyl acids for the treatment of the hyperglycaemia and hypertriglyceridaemia and type 2 diabetes and process for preparing them

Also Published As

Publication number Publication date
DE2017331B2 (de) 1975-11-20
US3821404A (en) 1974-06-28

Similar Documents

Publication Publication Date Title
DE2634288C3 (de)
DE2228012C3 (de) Phthalidester der 6- [D(-)- a Aminophenylacetamido] -penicillansäure und Verfahren zu seiner Herstellung
EP0308364B1 (de) Neue Dicarbonsäure-bis(3,5-dicarbamoyl-2,4,6-Triiodanilide), Verfahren zu deren Herstellung sowie diese enthaltende Röntgenkontrastmittel
DE2065635C3 (de) 10-Dioxo-11 -methyldibenzothiazepinderivate, Verfahren zu ihrer Herstellung und sie enthaltende pharmazeutische Zubereitungen
DE2244324C2 (de) 3-Benzoylpropionsäuren mit dreifach substituiertem Benzylrest, Verfahren zu ihrer Herstellung und diese enthaltende Arzneimittel
DE2106209B2 (de) p-substituierte Phenoxypropanolamine, Verfahren zu deren Herstellung und Arzneimittel auf deren Basis
DE2250327C2 (de) Phenoxyibuttersäurederivate, ihre Säureadditionssalze, Verfahren zu deren Herstellung und pharmazeutische Mittel
CH619205A5 (de)
DE2446100C3 (de) Phenoxyalkancarbonsäureamide von Thiazolidincarbonsäuren, Verfahren zu ihrer Herstellung und Arzneimittel
DE2038835C3 (de) 1,10-Bis(carboxyalkylen-thio)-decane, deren Herstellung und Verwendung
DE2431561A1 (de) Cycloalkylphenoxycarbonsaeuren, verfahren zu ihrer herstellung und arzneimittel
DE2017331A1 (de) Phenoxycarbonsäurederivate, Verfahren zu ihrer Herstellung und ihre Verwendung
DE1668896A1 (de) Phenoxyalkancarbonsaeuren und ihre Derivate
DE2560602C2 (de) Sauerstoffhaltige Diarylamidine
DE2017331C3 (de) 23.12.69 Japan 104194-69 Phenoxycarbonsäuren, deren Derivate, Verfahren zu ihrer Herstellung und diese Verbindungen enthaltende Arzneimittel
DE3019834C2 (de) Ester von 2-(4-Isobutylphenyl)-propanol-1, Verfahren zu ihrer Herstellung und diese Verbindungen enthaltende Arzneimittel
CH495935A (de) Verfahren zur Herstellung von Methylen-substituierten Verbindungen
AT251565B (de) Verfahren zur Herstellung von neuen Carbonsäuren
CH644763A5 (de) Szintigraphisches mittel und verfahren zu seiner herstellung.
DE2336107A1 (de) Phenoxycarbonsaeurederivate, verfahren zu ihrer herstellung und diese verbindungen enthaltende arzneipraeparate
DE1443297C3 (de) 20.07.61 USA 125373 5-Amino-2,4,6-trijodisophthalamidsäurederivate Verfahren zu ihrer Herstellung und diese enthaltende Röntgenkontrastmittel Mallinckrodt Chemical Works, St. Louis, Mo. (V.St.A.)
DE958844C (de) Verfahren zur Herstellung von ª†-Acyl-buttersaeuren
DE1119263B (de) Verfahren zur Herstellung neuer Sulfonylurethane
DE1443949C (de) alpha (Adamant (I) oxy) buttersaure und alpha (Adamant (1) oxy) beta methyl buttersaure und Verfahren zu ihrer Her stellung
DE2065956B2 (de) p-Acyloxim-phenoxyessigsäuren und Derivate, Verfahren zu ihrer H einstellung und pharmazeutische Mittel

Legal Events

Date Code Title Description
C3 Grant after two publication steps (3rd publication)
E77 Valid patent as to the heymanns-index 1977