DE2736100C2 - Verfahren zum Konditionieren von festen, radioaktiven Abfällen - Google Patents
Verfahren zum Konditionieren von festen, radioaktiven AbfällenInfo
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Description
- Die vorliegende Erfindung betrifft ein Verfahren zur Konditionierung fester, radioaktiver Abfälle nach dem Oberbegriff des Anspruchs 1. Ein solches Verfahren ist durch die DE-OS 23 63 475 bereits bekannt.
- Es ist bereits bekannt, feste radioaktive Abfälle mit großen Abmessungen durch Eingießen in Betonblöcke unschädlich zu machen. Die Aktivität dieser festen radioaktiven Abfälle bleibt in der Regel unterhalb von 10 Ci/m3. Dieses Einbetonieren erfolgt entweder dadurch, daß die Abfälle in einen Betonkasten gegeben werden, der darauf mit einem Betondeckel verschlossen wird oder durch Eingeben der Abfälle in eine Form, die anschließend mit Beton ausgegossen wird. Durch das Verfahren der Konditionierung bzw. Aufbereitung mit Beton wird ein guter biologischer Schutz gegen die Ionenstrahlen der solcherart eingeschlossenen Abfälle erreicht. Allerdings weist der Beton zur Zeit noch ein ungenügendes Zeitverhalten auf und einen schlechten Widerstand gegen Witterung und Auslaugung. Die Betonblöcke, in denen die radioaktiven Abfälle eingeschlossen sind, gewähren daher keine perfekte Dichtigkeit.
- Aus der US-PS 38 38 061 bzw. FR-PS 21 29 836 ist ein Verfahren zur Konditionierung radioaktiver Abfälle bekannt, wobei die Abfälle in Form eines trockenen Pulvers vorliegen. Diese Abfälle in Pulverform werden bei Umgebungstemperatur mit einem polymerisierbaren Kunstharz umgeben und anschließend einpolymerisiert.
- Bei dem bekannten Verfahren wird ein bei Umgebungstemperatur polymerisierbares Kunstharz, insbesondere ein Polyesterharz verwendet, beispielsweise auf der Basis von Glycol-Maleinphthalat in Mischung mit Styrol. Das beschriebene Verfahren ist zum Einschließen radioaktiver Pulver sehr geeignet, es läßt sich jedoch nicht zum Einschließen von Gegenständen mit größeren Abmessungen anwenden.
- In der US-PS 33 66 716 ist ein Verfahren zum Öffnen von Behältern beschrieben, in denen radioaktiv verseuchte Gegenstände enthalten sind. Hierzu wird der Behälter mit dem in ihm enthaltenen radioaktiv verseuchten Material in eine mit polymerisierbarem flüssigen Harz gefüllte Umhüllung gebracht, bevor der Behälter in Stück geschnitten wird, während er in dem flüssigen Harz eingetaucht ist. Dann wird das Harz verfestigt, wobei die zersägten Teile eingeschlossen werden. Später kann man durch Verwendung eines Lösungsmittels das aus verfestigtem Harz bestehende Gehäuse auflösen und das so gewonnene Material erneut verwenden. Bei diesem Verfahren geht es also nicht um die Lagerung von radioaktiven Abfällen großer Abmessungen, sondern lediglich um deren sichere Handhabung. Das polymerisierbare Harz hat die Aufgabe, Staub und Späne, die beim Sägen des Behälters entstehen, einzufangen, nicht aber die Aufgabe, die behandelten Teile für die Lagerung geeignet zu machen, da man später das Harz durch Verwendung eines Lösungsmittels wieder entfernt.
- Die DE-OS 23 63 475 beschreibt ein Verfahren zum Aufbereiten von im wesentlichen festen Abfallstoffen, die radioaktive oder toxische Stoffe enthalten. Hierbei werden die Abfallstoffe mit polymerisierbaren, im wesentlichen aus Monovenyl- und Polyvenylverbindungen und Polymerisations-Katalysatoren bestehenden Gemischen vermengt und durch Polymerisation in feste Blöcke überführt. Feste Abfallstoffe, die Wasser oder wässerige Lösungen enthalten, werden mit beispielsweise mit saugfähigen Feststoffen versetzt, bevor sie mit dem Polymerisationsgemisch vermengt werden. Solche saugfähigen Substanzen können getrocknete Ionenaustauscher, anorganische Gele, Kieselgur oder dergleichen sein. Die saugfähigen Feststoffe werden also dem Abfall selbst zugesetzt.
- Die US-PS 39 35 467 beschreibt die Ausgestaltung von Behältern für radioaktive Gegenstände. Zwischen den zu umhüllenden Gegenständen und einer Außenhülle befindet sich ein Schaumstoff, welcher unter zur Hilfenahme eines Blähmittels hergestellt wird. Zur Erzielung einer Polsterwirkung wird innerhalb der Außenhülle bei den bekannten Behältern beispielsweise ein Polyuretanschaum gebildet, wobei die Zugabe von Blähmitteln die Bildung von Blasen hervorrufen soll.
- Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, das bekannte Verfahren nach dem Oberbegriff des Anspruchs 1 so weiterzuentwickeln, daß es zum Einschließen radioaktiver Abfälle mit großen Abmessungen geeignet ist, keinen der Nachteile des Konditionierungsverfahrens durch Eingießen in Beton, wie es vorstehend beschrieben wurde, aufweist und vollständig dichte Blöcke ergibt, in denen die radioaktiven Abfälle mit großen Abmessungen eingeschlossen sind. Mit dem erfindungsgemäßen Verfahren wird diese Aufgabe gelöst.
- Durch eine Reihe von Versuchen wurde gefunden, daß beim Einlagern großer Gegenstände in ein polymerisierbares Kunstharz bei Umgebungstemperatur während der Polymerisation des Harzes ein Schwindphänomen auftritt, das, bedingt durch die großen Abmessungen der einzugießenden Gegenstände zu Sprüngen in den erzeugten festen Blöcken führt.
- Durch die Zugabe eines inerten Zuschlagstoffes zu dem hitzehärtbaren Kunstharz wird der Schwund-Effekt, der während der Vernetzung auftritt, deutlich gemindert und somit auch eine Verlagerung oder ein Aufreißen der festen, nach dem Verfahren entstehenden Blöcke verhindert.
- Der inerte Zuschlagstoff kann aus Sand bestehen, z. B. Quarzsand (Siliziumoxidsand), oder auch aus Hochofenschlacke.
- Als Blähmittel wird gewöhnlich Borax eingesetzt (Na2B4O7 · 10 H2O). Ein solches Blähmittel, in ausreichender Menge zugegeben, unterdrückt noch weiterhin das Risiko des Schwindens und somit auch eine schließlich erfolgende Rißbildung. Das Borax wird in einer Menge von 30 bis 60 Gew.-% in bezug zum Harzanteil zugegeben.
- Dem hitzehärtbaren Harz kann vorher auch noch ein thixotropes Mittel zugegeben werden, welches eine Absetzung bzw. ein Entmischen der inerten Zuschlagstoffe in dem Harz vor der Vernetzung verhindert bzw. verlangsamt. Als thixotropes Mittel kann beispielsweise ein Silicagel, ein wasserstoffhaltiges Rizinusöl oder auch eine Mischung von Silicagel mit Asbestfasern eingesetzt werden. Dieses thixotrope Mittel wird vorzugsweise in Anteilen von 0,5 bis 4 Gew.-% in bezug zum Harz eingesetzt. Das verwendete thixotrope Mittel dickt die Lösung ein und verleiht ihr eine solche Viskosität, daß bis zum Zeitpunkt, wo die Vernetzung des Harzes stattfindet, keine Entmischung der Ausgangsstoffe stattfindet.
- Als bei Umgebungstemperatur aushärtendes Harz wird vorzugsweise ein Polyesterharz eingesetzt, beispielsweise ein Harz auf der Basis von Glycol-Maleinphthalat gemischt mit Styrol. In diesem Fall werden die bekannten Verbindungen zur Sicherstellung der Copolymerisation des Styrols mit dem Polyesterharz und zur Steuerung der Dauer der Vernetzung eingesetzt, d. h. ein Katalysator wie beispielsweise ein Peroxid des Methyläthylketons, ein Benzoyl-Peroxid (in einer Menge von 1 bis 2 Gew.-% Katalysator in bezug zum Harz), ein Beschleuniger, wie Kobaltnaphthenat, Dimethylanilin (in einem Anteil von 0,1 bis 0,2 Gew.-% in bezug zum Harz), weiterhin Verbindungen zum Steuern der Reaktion wie Verzögerer (Verbindungen auf der Basis von Katechol, im Handel unter dem Namen "NLC 10") und Moderatoren (α-Methyl-Styrol).
- Die Polymerisationsreaktion wird durch die aktiven Radikale des Peroxides gestartet, die mit dem Beschleuniger aktiviert werden. Die Polymerisation führt zu einem Aufpfropfen der Styrolmoleküle auf die Glycol- Maleinphthalat-Ketten und damit zur Bildung eines dreidimensionalen Netzwerks. Für den Fall, daß man einen Weichmacher wie Polystyrol der Mischung zugibt, wird das erhaltene dreidimensionale Netz weicher bzw. elastischer, da die einzelnen Molekülketten über ziemlich lange Moleküle miteinander verbunden sind.
- Bei der Verwendung eines solchen Polyesterharzes, wie es vorstehend beschrieben wurde, ergibt sich der Vorteil, daß die radioaktiven Abfälle großer Abmessungen auch unter Wasser aufbereitet werden können, beispielsweise auf dem Boden eines Wasserbeckens.
- Das Verfahren wird folgendermaßen durchgeführt. Man stellt zunächst die Ausgangsmischung her, indem dem gewählten hitzehärtebaren Kunstharz ein inerter Zuschlagstoff zugegeben wird, weiterhin ein Blähmittel und gegebenenfalls ein Weichmacher, oder ein thixotropes Mittel. Man gibt die Mischung in eine Form, welche die Abfälle enthält, die eingegossen werden sollen. Man kann auch die Mischung in die Form geben und die radioaktiven Abfälle nachträglich in die Form einführen (die radioaktiven Abfälle sind im allgemeinen in einem Korb, der in die Form eingeführt wird). Anschließend bewirkt man die Vernetzung des Gesamten. Das Eingießverfahren kann sowohl an Luft, als auch unter Wasser durchgeführt werden. Für den Fall, daß das Verfahren unter Wasser durchgeführt wird, kann Borax als Blähmittel nicht verwendet werden, da es den Nachteil besitzt, in Wasser löslich zu sein. Für den Fall, daß das Verfahren an Luft durchgeführt wird, kann eine Belüftung vorgesehen werden. Das Durchmischen bzw. Kneten der verschiedenen Ausgangsstoffe muß bis zu einer homogenen Mischung führen, um gute mechanische und physikalisch-chemische Eigenschaften des Materials sicherzustellen. Man kann für diesen Zweck eine Vertikalturbine mit vier Paddeln verwenden, die durch einen Motor angetrieben wird, der eine Umdrehungszahl von 0 bis 400 Umdrehungen/min liefert.
- Man muß die festen radioaktiven Abfälle vor dem Abbinden bzw. Festwerden des Harzes in dieses einlagern. Der Moment, in welchem dem Harz die Polymerisationskatalysator-Beschleuniger-Mischung zugegeben wird, muß daher genau vorausberechnet werden. Die zum Verfestigen des Harzes notwendige Zeit ist gleichermaßen eine Funktion der Temperatur, bei welcher die Reaktion abläuft (bei gleichen Ausgangsanteilen der Reaktionsmischung braucht diese bei einer Umgebungstemperatur von 25°C zwei oder drei Minuten im sich zu verfestigen, die gleiche Mischung braucht bei einer Umgebungstemperatur von 16°C etwa 24 h zur Verfestigung.
- Nachfolgend werden einige Beispiele aufgeführt.
- Etwa 60 l fester radioaktiver Abfälle sollen im Trockenen eingegossen werden.
- In eine zylindrische Form geeigneter Abmessungen werden folgende Stoffe eingegeben:
- - 130 kg Polyesterharz auf der Basis von Glycol-Maleinphthalat in Lösung mit Styrol, im Handel unter dem Namen "NS 574" von der Firma "CDF Chimie";
- - 150 kg Quarz (Siliziumoxid)sand, dessen Korngröße im Bereich zwischen 0,1 und 1,2 mm liegt,
- - 70 kg Borax (Na2B4O7 · 10 H2O),
- - 2,5 kg Silicagel,
- - 1,95 kg Peroxid des Methyläthylketons, d. h. 1,5 Gew.-% in bezug zum Harz.
- Man mischt das Ganze während einer Zeit von 20 min zu einer homogenen Mischung, gibt dann 120 g Kobaltnaphthenat zu, d. h. 0,8 Gew.-% in bezug zum Harz.
- Man führt anschließend den Korb, der die 60 l radioaktiven Abfall enthält, in die Mischung ein und läßt das Ganze vernetzen.
- Man erhält einen homogenen Block ohne Risse und Sprünge mit einem Durchmesser von 60 cm, einer Höhe von 77 cm und einem Volumen von 220 l. Eine durch die Polymerisation bewirkte Schwindung ist nur schwach konstatierbar, der Block weist keine Risse oder Sprünge auf.
- 60 l festen radioaktiven Abfalls, die sich in einem Korb befinden, sollen auf dem Boden eines Wasserbeckens aufbereitet werden, indem sie in Kunstharz eingegossen werden sollen.
- In eine Form werden 130 kg Polyesterharz "NS 574", 150 g Quarz (Siliziumoxid)sand einer Körnung von 0,1 bis 1,2 mm, 23 kg Polystyrol in Form von Kügelchen, 700 g Silicagel, 195 kg Peroxid des Methyläthylketons, 390 g eines Verlangsamers, der unter dem Namen "NLC 10" von der Firma Akzo France im Handel ist, gegeben. Die Mischung wird 30 min lang vermischt, anschließend werden 130 g Kobaltnaphthenat zugegeben. Das Mischen wird anschließend für weitere 15 min fortgesetzt. Die Form, welche die Mischung enthält, wird anschließend auf den Boden eines Wasserbeckens in etwa 3 m Tiefe gesetzt. Man führt dann den Korb mit den festen radioaktiven Abfällen in die Form ein. 50 min nach Zugabe des Beschleunigers ( Kobaltnaphthenat) beginnt sich die Charge zu verfestigen.
- Die maximale Temperatur, die im Mittelpunkt des Blocks nach etwa 5 h erreicht wird, beträgt 95°C. Anschließend ist eine langsame Abkühlung zu beobachten. Nach 22 h beträgt die Temperatur 50°C. Im Zeitpunkt des Erreichens der maximalen Temperatur ist eine Gasentwicklung zu beobachten.
- Man erhält einen festen zylindrischen Block mit einem Volumen von 230 l, der 60 l radioaktive Abfälle enthält. Der Block hat ein Gewicht von 450 kg. Das Gewicht der Abfälle betrug 120 kg. Man stellt fest, daß die Vernetzung 3 m unter Wasser ordnungsgemäß abgelaufen ist, ohne eine Störung durch das feste Material. Nur während des Festwerdens der Mischung wird ein Gas abgegeben. Der Block hat ein homogenes Aussehen und keinerlei Sprünge oder Risse. Es soll noch bemerkt werden, daß das feste Polystyrol, insoweit, als ein Weichmacher verwendet wird, eine Empfindlichkeit gegen Ionenstrahlen besitzt, die etwa demjenigen des verwendeten Polyesterharzes entspricht.
- 15 kg fester radioaktiver Abfälle, die sich in einem Korb befinden, sollen unter Wasser auf dem Boden eines Wasserbeckens in Kunstharz eingegossen werden.
- In eine Form von 30 l werden folgende Stoffe eingegeben:
- - 10 kg Polyesterharz "NS 574",
- - 6 kg Polyäthylen in Form von Kügelchen,
- - 14 kg Quarzsand (Siliziumoxidsand) einer Körnung von 0,1 bis 1,25 mm,
- - 150 g Methyläthylketon.
- Man mischt das Ganze 15 min lang und gibt danach 15 g Kobaltnaphthenat zu und mischt während weiterer 10 min. Die Form mit der Mischung wird anschließend auf den Boden eines Wasserbeckens gegeben. Darauf wird der Korb, der die festen radioaktiven Abfälle enthält, in die Form eingeführt.
- Die Polymerisation beginnt 15 min nach der Zugabe des Beschleunigers. Es wird ein homogener und kompakter Block erhalten.
- 100 kg fester radioaktiver Abfälle, die sich in einem Korb befinden, sollen in Kunstharz eingegossen werden. In einen Behälter von 100 l werden folgende Stoffe eingegeben:
- - 40 kg Epoxyharz "LOPOX 200" (im Handel von der Firma CDF Chimie erhältlich),
- - 11 kg Härter "D 544" (im Handel von der Firma CDF Chimie erhältlich),
- - 1,2 kg eines Beschleunigers "A 101",
- - 75 kg Quarzsand (Siliziumoxidsand) einer Körnung von 0,1 bis 1 mm,
- - 1 kg Silicagel.
- Man mischt das Ganze 15 min lang und führt anschließend den Korb mit den radioaktiven Abfällen in die Mischung ein. Nach einigen Stunden wird ein kompakter Block erhalten. Der Block besitzt die gleichen Eigenschaften wie der nach Beispiel 3 erhaltene Block.
Claims (11)
1. Verfahren zum Konditionieren von festen, radioaktiven Abfällen,
- bei dem die Abfälle bei Umgebungstemperatur mit einem Kunstharz umgeben werden,
- bei dem das Gemisch aus Abfällen und Kunstharz inerte Zuschlagstoffe enthält und
- bei dem das Kunstharz einen Weichmacher enthält,
dadurch gekennzeichnet, daß es sich bei den festen, radioaktiven Abfällen um verseuchte Abfälle großer Abmessungen, wie zum Beispiel Filtereinsätze, in einem Korb enthaltene Metallspäne oder Werkzeuge handelt,
- daß es sich bei dem Kunstharz um ein hitzehärtbares Kunstharz handelt,
- dem vor dem Eingeben der Abfälle pro Gewichtsteil Kunstharz 0,5 bis 2,5 Gewichtsteile inerte Zuschlagstoffe zugefügt werden,
- daß dem Kunstharz 30 bis 60 Gew.-% Blähmittel bezogen auf den Kunstharzanteil beigegeben werden,
- und daß anschließend die Vernetzung des Kunstharzes bewirkt wird.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet,
- daß man einem Gewichtsteil des Kunstharzes 0,1 bis 1,0 Gewichtsteil Weichmacher beigibt.
3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet,
- daß als inerter Zuschlagstoff Sand, wie Quarzsand (Siliziumoxidsand) eingesetzt wird.
4. Verfahren nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet,
- daß der Sand eine kontinuierliche Korngrößenverteilung im Bereich von 0,1 bis 1,2 mm aufweist.
5. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet,
- daß man dem Kunstharz vorher ein thixotropes Mittel zugibt, welches ein Absetzen des inerten Zuschlagstoffes verlangsamt.
6. Verfahren nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet,
- daß als Weichmacher Polyäthylen oder Polystyrol eingesetzt wird.
7. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet,
- daß als Blähmittel Borax (Na2B4O7 × 10 H2O) eingesetzt wird.
8. Verfahren nach Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet,
- daß als thixotropes Mittel, das ein Absetzen der inerten Zuschlagstoffe verlangsamt, ein Silicagel eingesetzt wird.
9. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 8, dadurch gekennzeichnet,
- daß als hitzehärtbares Kunstharz ein Polyester, wie ein Harz auf der Basis von Glycol-Maleinphthalat gemischt mit Styrol, eingesetzt wird.
10. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 9, dadurch gekennzeichnet,
- daß das Einpolymerisieren der Abfälle unter Wasser, insbesondere auf dem Boden eines Wasserbeckens stattfindet.
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