DE2801340C2 - Kältemittel/Absorptionsmittel-Gemisch - Google Patents

Kältemittel/Absorptionsmittel-Gemisch

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DE2801340C2 DE2801340A DE2801340A DE2801340C2 DE 2801340 C2 DE2801340 C2 DE 2801340C2 DE 2801340 A DE2801340 A DE 2801340A DE 2801340 A DE2801340 A DE 2801340A DE 2801340 C2 DE2801340 C2 DE 2801340C2
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Description

worin Ri, R?, Rj, R4, R5 und Rb unabhängig voneinander Wasserstoffatome, Alkylgruppen mit 1 bis 5 Kohlenstoffatomen, Alkoxygruppen mit 1 bis 5 Kohlenstoffatomen, Phenylreste, Alkylenphenylreste mit 7 bis 11 Kohlenstoffatomen, Hydroxyalkylgruppen mit 1 bis 5 Kohlenstoffatomen, Alkoxy«ikylgruppen mit 2 bis 6 Kohlenstoffatomen, Carbonsäurealkylestergruppen mit 2 bis 6 Kohlenstoffatomen, FIuoratome oder Chloratome bedeuten, wobei wenigstens eine der Gruppen Ri, R2, Rj, R4, Rs und Rb ein über eine Einfachbindung an ein Kohlenstoffatom gebundenes Sauerstoffatom aufweist, oder einem Furanderivat der allgemeinen Formel
Rio
Ru
R9 O R,
V V
worin R7, Rs. Ri, Rio. Rn, Ri;, Ru und Ru unabhängig voneinander wie Ri, Rj, Rj, R4, R5 und R0 definiert sind, wobei wenigstens eine der Gruppen R7, Rk, R.>. Rio, Rn. R12, Ru und Ri4 ein über eine Einfachbindung an ein Kohlenstoffatom gebundenes Sauerstoffatom aufweist.
gekennzeichnet durch
c) einen Stabilisator der allgemeinen Formel (Ri'O)(R/O)(Rj'0) P, worin Ri', R2' und R3'jeweils unabhängig voneinander Alkylgruppen. Alkcnylgruppen, Phenylreste, Alkylenphenylreste, Alkylenalkylphenylreste oder Alkylphenylreste bedeuten.
2. Gemisch nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß es 4 bis 60 Gewichts-% des Fluorkohlenstoffes und 0,05 bis 3.0 Gewichts-% des Stabilisators, beide bezogen auf das Gewicht des Furanderivates, aufweist.
3. Gemisch nach Anspruch 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, daß im Stabilisator c) die Gruppen RT, R>' und Rj' jeweils unabhängig voneinander Alkylgruppen mit 6 bis 14 Kohlenstoffatomen, Phenylreste, Alkylphenylreste mit 7 bis 14 Kohlenstoffatomen. Alkylenphenylresle mit 7 bis 14 Kohlenstoffatomen oder Alkyienalkylphcnylreste mit 8 bis 14 Kohlenstoffatomen bedeuten.
Absorptionswärmepumpen sind bekannt, bei denen ei.i Gemisch eines Kältemittels (wie Ammoniak) mit einem Absorptionsmittel (wie Wasser) verwendet wird. Der Betrieb jincs solchen Systems ist in J. H. Perry (Herausgeber R. H. Perry et al) Chemical Engineer's Handbook (New York 1963), Seiten 12-10 bis 12-12 beschrieben.
Als Kältemittel/Absorptionsmittel-Gemische, die Ammoniak/Wasser ersetzen können, sind Gemische bestimmter Halogenkohlenwasserstoffe mit bestimmten Furanderivaten bekannt, wie aus der DE-OS 26 15 443. sowie den US-PS 20 40 898. 20 40 901. 20 40 902, 20 40 905 und 20 40 909. Obwohl diese Gemische gut für Kühlung und Erhitzen sind, kann ihre maximal mögliche Wirksamkeit nicht ohne eine hohe Generatortemperab0 tür erreicht werden. Bei solchen Temperaturen oberhalb 1500C, besonders während einer Zeit von 5 bis jähren, die man bei der Lebensdauer solcher Gemische erwartet, beginnen Reaktionen aufzutreten, die korrodierende Nebenprodukte, wie HCl und HF. erzeugen, welche in einer Wärmepumpe unannehmbar sind.
Die der Erfindung zugrundeliegende Aufgabe bestand somit darin, Kältcmittel/Absorptionsmittel-Gcmische aus bestimmten Fluorkohlenstoffcn und Furanderivateii bei hohen Temperaturen während langer Zeit zu tn stabilisieren.
Die erfindungsgcmiißen Kähemittel/Absorptionsmitlel-Gcmischc bestehend aus
a) einem I kilogenkohlcnwasserstoff aus der Gruppe Monochlordifluormethan, Dichlormonofluormeihan.Tri-
28 Ol 340
fluormethan, Monochlornionofluormethan, Dichlortrifluoräthan. Monochlortelrafluoräthan jnd/oder Monochlortrifluoräthan als Kältemittel und
b) einem Furanderivat der allgemeinen Formel
R3 O R2 •Υ Yr,
worin Ri, R2, R3, R», R> und R6 unabhängig voneinander Wasserstoffatome mit 1 bis 5 Kohlenstoffatomen, Alkoxygruppen mit 1 bis 5 Kohlenstoffatomen, Phenylreste, Alkylenphenylreste mit 7 bis 11 Kohlenstoffatomen, Hydroxyalkylgruppen mit 1 bis 5 Kohlenstoffatomen, Alkoxyalkylgruppen mit 2 bis 6 Kohlenstoffatomen, Carbonsäurealkylestergruppen mit 2 bis 6 Kohlenstoffatomen, Fluoratome oder Chloratome bedeuten, wobei wenigstens eine der Gruppen Ri, R2, Rj, Rj. Ri und R*, ein über eine Einfachbindung an ein Kohlenstoffatom gebundenes Sauerstoffatom aufweist, oder einem Furanderivat der allgemeinen Formel
R, O R,
Rio γ Y
R11-
Ru
worin R7, R8, R9, Rio, Rn. R12. Ru und Rh unabhängig voneinander wie Ri, R2, R(, R4, R^ und R5 definiert sind, wobei wenigstens eine der Gruppen R7-Rs, Rs, Rio, Rn. R12. Ri ι und Ri4 ein über eine Einfachbindurig an ein Kohlenstoffatom gebundenes Sauerstoffatom aufweist, sind gekennzeichnet durch
c) einen Stabilisator der allgemeinen Formel (Ri'O) (R2O) (Rj'O) P, worin R,', R2' und R3' jeweils unabhängig voneinander Alkylgruppen. Alkenylgruppen, Phenylresle, Alkylenphenylreste, Alkylenalkylphenylreste jo oder Alkylphenylreste bedeuten.
Als Kältemittel geeignete Halogenkohlenwasserstoffe sind beispielsweise Methyl- und Äthylderivate mit wenigstens einem und vorzugsweise mit einem oder zwei Wasserstoffatomen, wenigstens einem Fluoratom und dem Rest Chlor. Besonders bevorzug! ^ind die in den Beispielen erwähnten Fluorkohlensioffe. Die bevorzugten Isomeren sind CHCl2 CFj, CHClFCFj und CH2CICFj. Es könnte auch irgendein Isomeres oder Isomerengemisch der letzteren drei verwendet werden. Am meisten bevorzugt ist Dichlormonofluormethan.
Es wird angenommen, daß jeder dieser Halogenkohlenwasserstoffe mit einem Wasserstoff- und einem Fluoratom am gleichen Kohlenstoffatom ausgezeichnete wasserstoffbindende Eigenschaften zwischen dem Wasserstoffatom des Fluorkohlenstoffes und wenigstens einem Sauerstoffatom des Absorptionsf/iittels lijt. Solche 4» wasserstoffbindende Eigenschaften steigern die Wärmeabsorption und somit die Wärmekapazität des Systems.
Die bevorzugten Absorptionsmittel sind besonders in der DE-OS 26 15 443 beschrieben. Im allgemeinen sind die im Ring gesättigten Verbindungen für Hochtemperauirbetrieb bevorzugt. Unter den am meisten bevorzugten Absorptionsmitteln sind jene der allgemeinen Formel
CH2OR15
worin Ri3 eine Alkylgruppe mit 1 bis 15 Kohlenstoffatomen und vorzugsweise 2 bis 4 Kohlenstoffatomen bedeutet. Solche Verbindungen, die als Tetrahydrofurfurylä'her bezeichnet werden, besitzen gute Wärmeaustauscheigenschaften, wenn sie mit einem der obigen Fluorkohlenstoffc kombiniert werden. Besonders mit den Äthyl-, Tertiärbutyl- und n-Butyltetrafurfuryläthern zeigen aber die Zweikomponentengemische ohne erfindungsgemäßen Stabilisator einige Zersetzung, wenn man sie längere Zeit hohen Temperaturen aussetzt.
Die Größe der Substituenten Ri', R2' und R)' in den Stabilisatoren ist nicht kritisch für die Stabilisatoreigenschaften, da angenommen wird, daß die Phosphitgruppe die aktive Gruppe bei der Stabilisierung ist. Beispiels- » weise können die Gruppen Ri', R2' und RT 1 bis 20 Kohlcnstoffatome enthalten, wobei solche mit 6 bis 14 Kohlenstoffatomen stärker bevorzugt sind. Beispiele bevorzugter Gruppen Ri'. R2' und Rj' sind Alkylgruppen mit 6 bis 14 Kohlenstoffatomen, Phenylreste, Alkylphenylreste mit 7 bis 14 Kohlenstoffatomen, Alkylenphenylreste mit 7 bis 14 Kohlenstoffatomen oder Alkylenalkylphenylreste mit 8 bis 14 Kohlcnsioifatomcn. Unter Alkylenphenylresten versteht man Reste -(CH2)„-Phenyl, unter Alkylphenylresten Reste -Phcnyl-((.',,,H ·,„ , 1),,. «o unter Alkylenalkylphenylresten Reste -(CHi)n-PhGrIyI-(CnHs,,, 11),,,. Unter den bevorzugten dreibasischcn Phosphitstabilisatoren, die in den Beispielen erläutert sind, finden sich jene, worin Ri'. R>' und Ri' unabhängig voneinander Isodecyl- oder Phenylreste sind, wobei Triisodecylphosphit ein Beispiel ist.
Die Größe der Substituenten kann ausgewählt werden, um einen geeigneten Siedepunkt zu bekommen und so den Stabilisator in einer speziellen flüssigen oder dampfförmigen Phase in einem Warineaustauschsystem /u ο5 halten. Für viele Anwendungen ist ein Phosphit. das in einem Generator, der bei einer Temperatur bis zu etwa 204°C (4000F) arbeitet, in der Hauptsache oder fast ausschließlich in der flüssigen Phase vorliegt, bevorzugt. Demnach sind höhermolekiilarc dreibasische Phosphite, wie Triphenylphosphii.Tridecylphosphit.Trinonylphos-
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phit, Tristearylphosphit, Trilaurylphosphit, Triisooctylphosphit und Triisodecylphosphit bevorzugL Solche dreibasischen Phosphite sind bekannte Handelsprodukte, die durch Umsetzung von PCI3 mit dem einer jeden Substituentengruppe entsprechend Alkohol beispielsweise nach der folgenden Gleichung hergestellt werden können:
5
PCl3 + 3 ROH — (RO)3P -t- 3 HCI
In der US-PS 34 59 662 wird festgestellt, daß Phosphitester der Formel (R,O) (R2O) (R3O) P leicht durch Umsetzung von 1 Mol Phosphortrihalogenid (PCl3 oder PBr3) mit 3 Mol Alkohol hergestellt werden. Natürlich bekommt man Phosphitgemische, wenn- heterogene Alkoholreaktionspartner verwendet werden, und gegebenenfalls können sie in einer Säule getrennt werden.
Weder die Menge des gelösten Halogenkohlenwasserstoffes noch die Menge des Phosphitstabilisators sind besonders kritisch. Nichtsdestoweniger sind etwa 4 bis 60 Gewichts-% und spezieller etwa 10 bis 40 Gewichts-% Fluorkohlenstoff, bezogen auf das Furandcrivat, bevorzugt, um die besten thermodynamischen Eigenschalten zu ergeben. Der wirksame Bereich für den Phosphitstabilisator variiert etwas je nach dem speziellen Stabilisator, Kältemittel und Absorptionsmittel. Die einzige obere Begrenzung besteht darin, daß keine solche Mengen verwendet werden sollten, die die ihermodynamischen und anderen Eigenschaften des Gemisches nachteilig beeinflussen. Nichtsdestoweniger sind 0,05 bis 3,0 Gewichts-% Stabilisator, bezogen auf das Furanderivat, allgemein geeignet, wobei 0,05 bis 1,0 Gewichts-% am meisten bevorzugt sind. Mengen gut unterhalb der Sättigungsmengen von Kältemittel und Stabilisator in der Lösung sind bevorzugt, doch wird diese Grenze normalerweise nicht erreicht, es sei denn, daß die Gruppen Ri_„ oder R7-H oder Rr br Ri' recht groß sind. Aihyiie-irahydrofurfuryläiher beispielsweise löst leicht den gesamten bevorzugten Gewiihisverhaiinisbereich der meisten dreibasischen Phosphitstabilisatoren.
Die bevorzugten Furanderivate für die Erfindung sind die Alkyltetrahydrofurfuryläther mit Alkylgruppen mit
1 bis 5 Kohlenstoffatomen, vorzugsweise 2 bis 4 Kohlenstoffatomen und am meisten bevorzugt die Äthylverbindungen oderTertiärbutylverbindungen. Die bevorzugten Phosphitstabilisatoren sind jene, worin RT, Rj'und R3' jeweils 1 bis 2 Kohlenstoffatome haben.
Wie aus den folgenden Beispielen ersichtlich ist, erteilen dreibasige Phosphitstabilisatoren Gemischen aus den Halogenkohlenwasserstoffen gemäß der Erfindung und Furanderivaten eine Stabilität über lange Zeit bei hohen Temperaturen. Es sei bemerkt, daß db Stabilisierung unter hohen Temperaturen während mehrerer Monate einer Lebensdauer von vielen Jahren in einem Wärmepumpensystem entsprechen würde, worin jeweils ein Anteil des Gemisches nur solche hohen Temperaturen ausgesetzt wird, wenn die Wärmepumpe arbeitet, und dann auch nur während eines kleinen Teils des Arbeitszyklus.
sr, Beispiele
Beispiele 1 bis 8 und Vergleichsbeispiele 9 bis 40
37 Pyrexröhren wurden bei der Temperatur von flüssigem Stickstoff mit einem Gemisch von 35 Gewichts-% Äthyltetrahydrofurfuryläther (als ETFE bezeichnet) und 15 Gewichts-% Dichlormonofluormethan (als Fiuorkohiensloff 21 bezeichnet) gefüllt. In diesen Röhren wurde ETFK hoher Reinheit (etwa 99,6 Gewichts-% Rest Tetrahydrofurfurylalkohol — THFA —) verwendet. Eii· Akiminiumlegicrungsslab wurde in jede Röhre eingesetzt, leder der ersten 32 Röhren wurde etwa 0,1 Gewichts-% einer Verbindung aus der Gruppe A zugesetzt:
■n Gruppe A
Λ1) Triphenylphosphii
Λ2) butyliertes Hydroxytoluol (BHT)
A3) Dimethylphthalat
•ίο A4)Triäthylentctramin
Jeder der Röhren 1 bis 7, 9 bis 14, 17 bis 24, 26 bis 31 und 31 bis 37 wurde etwa 0,1 Gewichts-% einer Verbindung aus der Gruppe B zugesetzt:
Gruppe B
55
Bl)2-Nitropropan
B2)l-Decen
B3)n-Butyldisulfid
B4) Cyclohexanol
im B5) Phenylglycidyläther
Von jeder der Verbindungen der Gruppe I weiß man. daß sie Anlioxidationseigenschaften in wenigstens einigen Umgebungen hat. Von jeder der Verbindungen der Gruppe B weiß man, daß sie atitikorrodierer.de Eigenschaften in wenigstens einigen Umgebungen hat. Die Inhalte aller Röhren sind in der nachfolgenden o". Tabelle I crliiutcri.
Tabelle 1 Zusatz Vergleichs- Zusatz 28 01 340 stoffe Vergleichs- Zusatz Vergleichs- Zusatz
Bei stoffe beispiele stoffe Vergleichs- Zusatz- A3, Bl heispiele stoffe beispiele stoffe
spiele Al,Bl 9 Λ2, BI beispiele A3. BI 2b A4. BI JJ Bl
I A1.B2 IO Λ2.Β2 17 AJ, B2 27 A4.152 J4 B2
2 A1.B2 I I Λ2.Β3 18 AJ, BJ 28 A4, B3 35 BJ
3 A1.B2 12 A2, B3 19 A3, B4 29 A4. B4 J6 B4
4 A1.B3 13 A2.B4 20 A3.B4 JO A4, B5 J7 B5
Ul A1.B4 14 A2, B5 21 A3, B4 31 A4, B5
6 A1.B5 15 A 2 22 A3. B5 32 A4
7 AI 16 A2 23 A3
8 24
25
In einigen Röhren (38, 49, 40, 41) wurde dann das gleiche Gewichtsverhältnis von 85% ΕΓΠΈ und 15% Fluorkohlenstoff 21, doch ohne Zusatzstoffe, gegeben. Kontrollproben wurden mit ETFE alleine (Röhren 42 und 43) und Fluorkohlenstoff 21 alleinc (Röhren 44 und 45) bereitet, jede der Röhren I bis 40,43 und 45 wurde dicht verschlossen und allmählich auf 30 bis 235°C erhitzt und vier Wochen auf dieser Temperatur gehalten. Die Röhren 41,42 und 44 wurden dicht verschlossen und die gleiche Zeil auf Raumtemperatur gehalten. >o
Bei der Anfangsbeobachtung nach zwei Wochen waren die Röhren 16, 17, 18, 26, 27, 29,30,31, 32, 33 und 40 explodiert, offenbar infolge von Zersetzung. Wenn die Aluminiumstäbc stark angefressen waren, wurde dies dem Angriff durch Säure zugeschrieben, der durch Zersetzung von Fluorkohlenstoff 21 verursacht wurde. Der Rest der Röhren 9 bis 40 war merklich verfärbt. Am Ende der vier Wochen war der Rest der Röhren 9 bis 40 explodiert. Die Aluminiumlegierungsstäbe waren alle stark angefressen. ;>
Jede der restlichen Röhren 1 bis 8 und 41 bis 45 wurde geöffnet und analysiert. Keiner der Aluminiumstäbe war stark angefressen, und nur die Röhren 1 und 5 waren verfärbt. Nu:· die Röhre 1 zeigte starke Verfärbung. Die Röhren 6 und 7 hatten die hellste Farbe, die Röhren 2, 3 und 4 hMten den niedrigsten Gehalt an freien Chloridionen, und die Röhre 6 hatte den niedrigsten Gehalt an freien Fluoridionen. Unter Verwendung von Gaschromatographie zeigte jede der Teströhren mit Triphenylphosphit (Zusatzstoff AI) Gehalte der erwarteten ju Zersetzungsprodukte etwa so niedrig wie die Proben bei Raumtemperatur (Röhren 41 und 42). Solche Zersetzungsprodukte waren beispielsweise andere Fluorkohlenstoffe. Wasser. Äthanol, Diäthyläther und verschiedene Spurenmaterialien. In jeder der Röhren 2 bis 8 waren wenigstens 82 Vol.-% ETFE ähnlich dem Wert von 82,2% für Röhre 41, der Kontrollprobe bei Raumtemperatur. Die höchsten Werte von ETFE waren 83,9% bei Röhre 2. 84.2% bei Röhre 6 und 84,5% bei Röhre 8, worin der einzige Zusatzstoff Triphenylphosphit war. r,
Beispiele 46 bis 48
Vergleich mit handelsüblichen Stabilisatoren
In drei Röhren wurden 80% ETFE und 20% Fluorkohlenstoff 21 eingefüllt. Ein handelsübliches Antioxidationsmittel und Wärmestabilisiermittel wurde in einer Menge von 0, 1 Gewichts-% zugesetzt, wobei das Gemisch auf der Temperatur von flüssigem Stickstoff gehallen wurde. Die Röhren wurden fest verschlossen und allmählich auf 230 bis 235°C erhitzt. Obwohl am Anfang jede Röhre hell und klar war, waren am Ende von drei Wochen alle drei Röhren explodiert. Somit war der hochmolekulare Stabilisator nicht so gut wie die dreibasisehen Phosphite.
Beispiele 49 bis 132 und Kontrollbcispiele 133 bis 158
Zweiundneunzig weitere Röhren wurden mit 80% ETFE (geringe oder hohe Reinheit, wie nachfolgend ->o beschrieben) und 20% Fluorkohlenstoff 21 in den Beispielen 1 bis 8 gefüllt. Die Phosphitzusat/.stoffe svurden auf einer molaräquivalenten Basis getestet, wobei der Phosphorgehalt 0.01 Gewichts-% des Gemisches in jeder Röhre ausmachte. Die Gehalte dieser Röhren sind in Tabelle Ii aufgeführt.
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Tabelle II
KTKK M;iterkil FiIKM geringer Reinheit KTFE hoher Reinheit
C*7'VS. KTfF.. J0ATHI7A) (99.6% ETFIi.0,4%Tl-IFA)
Temperatur 175-180'C 200-205" C 230-235" C I75-18O"C 2OO-2O5°C 230-235° C f-
0,1 Gew.-% 49-52 53-56 57-60 61-64 65-68 69-72 fi.
Triphcnvl- S
Dhosphil I
1(1 0.162 Gcw.-% 73-76 77-80 81-84 85-88 89-92 93-96 g
Trii.sodccyl- r
phosphit ■:■
0,121 Gew.-% 97-100 101-104 105-108 109-112 113-116 117-120 :
Diphcnyliso- ■':.
'"' dccylpliosphit ;.''.
Eine Gruppe von Konirollproben wurden mit Triphcnylphosphit alleinc oder mit Cyclohexanol alleine hergestellt. Die Gehalte sind in der folgenden Tabelle III zusammengestellt. ·';
JIl Tabelle III FTFK I lohe Reinheit 1 riphenvlphosphit Cyclohexanol
Nummer Nicilri.sc Reinheit
X 0.2%
>> 121 und 122 X X 0,4%
123 und 124 X 0,2%
125 und 126 0,4%
127 und 128 X X 0,1% 0,2%
129 und 130 0.1% 0,2%
131 und 132
Ein zweiter Satz von Kontrollproben wurde mit ETFE geringer Reinheit alleine in den Röhren 133 und 134, mit ETFE hoher Reinheit alleine in den Röhren 135 und 136 und mit Fluorkohlenstoff 21 alleine in den Röhren J5 137 bis 140 hergestellt.
Die Temperatur aller Röhren der Beispiele 49 bis 120 wurde, wie angegeben, gesteigert. Die Temperatur jeder der Kontrollröhren 121 bis 140 wurde ebenfalls auf 230 bis 235°C angehoben.
Ein dritter Satz von Kontr oüprobcn wurde hergestellt und auf Raumtemperatur gehalten. Die Röhren 141 und
142 enthielten ETFE niedriger Reinheit alleine, die Röhren 143 und 144 enthielten ETFE hoher Reinheit alleine.
die Röhren 145 bis 148 enthielten Fluorkohlenstoff 21 alleine, die Röhren 149 bis 150 enthielten ETFE niedriger Reinheit und Fluorkohlenstoff 21 und die Röhren 151 und 152 enthielten ETFE hoher Reinheit und Fluorkohle"-stoff 21. Die Röhren 141 bis 152 wurden auf Raumtemperatur gehalten.
Ein vierter Satz von Kontrollproben. Röhren 153 bis 158, wurde bereitet, um die Wirkung von Wasser auf das System zu zeigen. Die Materialien in diesen Röhren sind in dcrTabelle IV gezeigt.
Tabelle IV
Nummer KTFK Triphenylphosphil Wasser
Niedrige Reinheit Hohe Reinheit
153 und 154 X
155 X
156 und 157
158
0,1% 1%
0,2% 1%
χ 0,1% 1%
χ 0,2% 1%
Die Röhren 153 bis 158 wurden auf 230 bis 235°C gehalten.
Nach drei Monaten waren fast alle der Proben bei 230 bis 235°C explodiert. Dies waren die Beispiele 57 bis 60. 69. 71. 81.82. 84. 105 bis 108 und 117 bis 132. Bei 230 bis 235" C hatten die Röhren 70, 72, 83 und 93 bis % drei
t.0 Monate mit merklicher Verfärbung überlebt. Bei den Beispielen 93 bis 96 ist ersichtlich, daß Triisodecylphosphit besonders wirksam bei der Stabilisierung von ETFE hoher Reinheit mit Dichlormonofluormethan während drei Monaten bei 230 bis 235°C ist und ausgezeichnete Stabilität den meisten der bevorzugten furanringhaltigen Verbindungen mit den bevorzugten Fluorkohlenstoffen bei den Temperaturen einer durch Hitze aktivierten Wärmepumpe während zahlreicher Jahre ergeben sollte.
Außerdem überlebten alle Proben drei Monate bei 175 bis 180° C und 200 bis 205° C. Dies waren die Röhren 49 bis 56,61 bis 68,73 bis 80,85 bis 92,97 bis 104 und 109 bis 116. Nur die Proben bei 200 bis 2050C begannen, gegen Ende der drei Monate eine Verfärbung zu zeigen. Diese Beispiele zeigen, daß jeder der obigen dreibasischen Phosphitstabilisatoren recht wirksam bei den maximalen Temperaturen der mit Hitze aktivierten Wärmepumpe
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während mehrerer Monate ist, was vielen Jahren unter Betriebsbedingungen entspricht.
lede Röhre des zweiten und vierten Satzes der Kontrollproben explodierte ehenfalls innerhalb der ersten drei Monate. Dies demonstriert, daß höhere Phosphitmengen alleine oder mit Cyclohexanol- oder Wasser-Verunreinigungen bei Temperaturen so hoch wie 230 bis 235°C über längere Zeit ein Überleben nicht zu bewirken scheinen. Nichtsdestoweniger sind Phosphilmengen von etwa 0,05 Gewichts-% bis etwa 0,6 Gewichts-% bevor- ", zugt, da sie ausreichende Stabilisierung ergeben.
Beispiele 159 und 160
Ähnliche Röhren wurden mit 85% Tertiärbulyltetrahydrofurfuryläther und 15% Fluorkohlenstoff 21 gefüllt. 0,2 Gewichts-% Triphenylphosphit wurden zugesetzt. Diese Proben wurden auch auf 230' C erhitzt.
Beispiele 161 bis 168
Zusammensetzungen wurden mit den folgenden Äthern, Fluorkohlenstoffen und Phosphitstabilisatoren berei- r, tet. Die Prozentsätze sind in Gewichts-%-Siitzen angegeben.
; Nr. Äther*) Gew.-% Halogen- Gew.-% Phosphite (F VOXR2OXR R1 CjCW.-°/u
kohlen Phenyl
wasser Nonyl
stoffe") Ri κ.· p-Tolyl
i 161 ETFE 70 R22 29,9 Isodecyl Isodecyl n-Decyl 0.030
Η 162 t-BTFE 90 R21 9,9 Äthyl Nonyl Dodecyl 0.1
'1 163 n-BTFE 65 R23 34,8 Methyl p-Tolyl Isodecyl 0,2
Ö 164 n-PTFE 95 R21 4,9 Phenyl n- Dccyl Tridecyl 0,1
(i 165 i-PTFE 80 R31 19,9 Dodecyl Dodecyl D-Äthvlnhen\ 0.1
ν 166 ETFE 65 Rl 23 34.95 Isodecyl Isodecyl 0.65
P. 167 i-BTFE 80 Rl 24 19 Methyl Methyl 0,6
j. 168 ETFE 69 R21 30.6 Phenyl n-ProDvl A 0.4
*) Die Furanäther sind: ETFE-Äthylietrahydrofurfiiryläther. PTFE-Propyltcinihydrofurfuryliithcr; BTFF.-Butylteirahydrofurfuryläther. Die Fluorkohlenstoffe sind: R-21 CHCI2F: R-22 CHC'lFj; R-2J CHFj: R-31 CH2CIF: R-12J C2IlCl2F) (bevorzugt isomeres CHCl2CFj): R-124 C2HClF4(entweder isomeres CHCIFCFj oder CHF2CClF.) und R-133 C2H2ClFj (bevorzugt isomeres CHjCICFj, bevorzugt als R-133a). )edes der Beispiele IbI bis Ib8 zeigt gute thermische Beständigkeit.
Beispiele 169 bis 187
Zusammensetzungen wurden mit 80% der folgenden Furanderivate, 19,9% Fluorkohlenstoff 21 und 0,1% der folgenden Phosphitstabilisatoren, alles als Gewichtsprozente, hergestellt.
Kuranderivat
Rj O R2
R5-
-R*
R2 und R1 sind H in den Beispielen 169-180
Nr.
169
170 Phenyl
-CHjO(CHj^CHj H
-CH3CH H
171 Cl -(C Hj)5-Phenyl -CH2OCHj H
Ϊ72 F H -CH2OC(O)CHj H
173 -(CHj)jOC(OXCHj)jCHj H -CHjCH H
174 -(CHj)5CHjOCHj H η-Butyl H
175 -OCH3 H -0(CHj)4CH3 H
176 -C Hj-Phenyl H H H
177 H -CHjOCHj H CHjCHj
178 H H H -CH2OCH3
179 CH3 H H -CHjOCH(CH3)J
180 CHj H H -(CHj)JCHjOCH3
Fortsetzung
Nr. Phosphit-Stabilisator (R',O)(R'2O)(R3O)P
D'.
169 Methyl Phenyl Phenyl
170 -CH2CH2-Phenyl -CH2CH2-Phenyl -CH2CH2- Phenyl
171 Isodecyl lsodecyl Isodecyl
172 Isooctyl lsooctyl lsooctyl
173 Laury! Lauryl Lauryl
174 Stearyl Stearyl Stearyl
175 Nonylphenyl Nonylphenyl Nonyiphenyl
176 Phenyl Phenyl Isooctyl
177 Phenyl Phenyl Isooctyl
178 Phenyl Phenyl Phenyl
179 -(CHj)4- Phenyl Propylphenyl Propylphenyl
180 Dimethylphenyl Phenyl Phenyl
R10 und R]2-i4 sind j'eweils H in den Beispielen 181-184. Fortsetzung
;o
Nr R7 R7 R9 R3 R.. R9 R.2 R1.
18! Pheiyl H H H -OCH3 H H -CH2OCH2CH3
182 -CH2-Phenyl H H H H CH, -CH2OC(CH3),
183 -CH2CH3 Methyl n-Butyl H H H -CH,OCH(CHj)CH;CH3
184 -CH2OCH2CH3 Fortsetzung -CH3 H -CH2CH3
R8 und R13 sind jeweils H in den Nr.
Nr. R14
185 181 Phenyl -CH2OCH2CH3
186 182 Isooctyl -0(CH2J4CH3 H
187 183 Phenyl -(CH2)JOCH2CH3 H
184 Beispielen 185-187. Phenyl
185 Rio Phenyl
186 -OCH2 Methyl
187 H lsodecyl
H
Phosphit-Stabilisator (RiO)(RiO)(R3O)P
R',
Isopropyl
Isooctyl
Phenyl
Propyl
Phenyl r:«
Methyl Phenyl
Isodecvl Isooctyl
Isooctyl
Isooctyl
Phenyl
Isooctyl
lsodecyl

Claims (1)

  1. 28 Ol 340
    Patentansprüche:
    1. Kältemittel/Absorptionsmittel-Gemisch bestehend aus
    a) einem Halogenkohlenwasserstoff aus der Gruppe Monochlordifluormethan, Dichlormonofluormethan, Trifluormethan, Monochlormonofluormethan, Dichlortrifluoräthan, Monochlortetrafluoräthan und/ oder Monochlortrifluoräthan als Kältemittel und
    b) einem Furanderivat der allgemeinen Formel
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