DE2909497A1 - Duenne, flexible elektroden und verfahren zu ihrer herstellung - Google Patents

Duenne, flexible elektroden und verfahren zu ihrer herstellung

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DE2909497A1 DE19792909497 DE2909497A DE2909497A1 DE 2909497 A1 DE2909497 A1 DE 2909497A1 DE 19792909497 DE19792909497 DE 19792909497 DE 2909497 A DE2909497 A DE 2909497A DE 2909497 A1 DE2909497 A1 DE 2909497A1
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Description

PATENTANWALT
D'iL U "G.
HEMUi GGRIZ
6 F, c: V-n; am Main 70 2909497
9. März 1979 Gzm/Ra.
Union Carbide Corporation, New York, N.Y. 10017 / USA
Dünne, flexible Elektroden und Verfahren zu ihrer Herstellung
Die vorliegende Erfindung betrifft dünne, flexible Elektroden, das Verfahren zu ihrer Herstellung und die Zellen, bei denen diese verwendet werden; sie bestehen aus einem aktiven Material und einer geringeren Menge eines Äthylen-Acrylsäurepolymeren (EAA).
Die Batterie wurde eine primäre Energiequelle für viele tragbare elektronische Vorrichtungen, z.B. Radios, Hörhilfen, Uhren, Rechner und dergl.. Um die gesamte elektronische Vorrichtung so kompakt wie möglich zu halten, sind die elektronischen Vorrichtungen gewöhnlich mit Hohlräumen (cavities) versehen, um Miniaturbatterien als ihre Energiequelle aufzunehmen. Die Hohlräume sind gewöhnlich so gemacht, daß eine Batterie darin gut passend untergebracht werden kann, wodurch ein elektronischer Kontakt mit den entsprechenden Anschlußverbindungen innerhalb der Vorrichtung hergestellt wird. Ein größeres potentielles Problem bei der Verwendung von Vorrichtungen, die mit Batterien betrieben werden, besteht darin, daß, wenn die Batterie ausbaucht, sie innerhalb des Hohlraumes der Vorrichtung festgekeilt wird, was zu einer Zerstörung der Vorrichtung führen kann. Ein anderes Problem, das bei der Herstellung von elektronischen Miniaturvorrichtungen auftritt, besteht darin, daß es nicht
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2309497
immer möglich ist, einen entsprechenden Abstand (spacing) oder entsprechende Hohlräume bereitzustellen, um Miniaturzellen des Standardtyps aufzunehmen, z.B. Knopfzellen. Ein spezifisches Beispiel dafür sind die digitalen Fällblattuhren (readout watches) und Rechner, die dünn wie Waffeln sind. Um für diese Vorrichtungen eine ausreichende Energiequelle bereitzustellen, griff die Batterieindustrie nicht nur auf die Miniaturisierung der Batterie zurück, sondern auch auf die verschiedenen Typen von aktiven Batteriekomponenten, die einen langen Betrieb gewährleisten. Beispielsweise werden bei kürzlich entwickelten elektrochemischen Zellsystemen, die oine lange Betriebszeit gewährleisten, hochreaktive Anodenmaterialien benützt, z.B. Lithium, Natrium und dergl. zusammen mit flüssigen Kathodenmaterialien hoher Energiedichte und mit nicht-wäßi-igen Elektrolyten. Bei der Verwendung dieser Zellkomponenten muß jedoch auf die konventionelle zylinderförmige Zelle oder auf die KnopfZellenkonstruktion zurückgegriffen werden.
Die Batterieindustrie griff auch auf flache Zellkonstruktionen zurück für die Verwendung in tragbaren elektronischen Vorrichtungen, die Hohlräume aufweisen, um die flache Zellkonstruktion aufzunehmen. Bei den flachen Batteriekonstruktionen werden jedoch gewöhnlich Kathoden- und Anoden-Komponenten verwendet, die ihrer Natur nach relativ starr sind und daher nicht bis zu einem gewissen Grade gebogen werden können, ohne die elektrochemischen Reaktionen der Zelle zu beeinflussen. Die Hersteller von tragbaren elektronischen Vorrichtungen mußten daher innerhalb der Vorrichtung Hohlräume definitiver Größe bereitstellen, um die relativ starren zylinderförmigen oder flach konstruierten Batterien aufzunehmen.
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4-1
Es ist daher ein vordringliches Ziel der vorliegenden Erfindung, einen dünnen, flexiblen Elektrodenstreifen bereitzustellen, der verwendet werden kann, um eine flexible Batterie herzustellen, die gebogen werden kann, um in einem.gekrümmten Hohlraum innerhalb der Vorrichtung untergebracht zu werden, so daß die elektronische Industrie flexibler bei der Herstellung derartiger elektronischer Vorrichtungen sein kann.
Ein weiteres Ziel der vorliegenden Erfindung ist es, einen dünnen, flexiblen Elektrodenstreifen bereitzustellen, der um 180° mit einem Radius von 3,175 cm oder weniger gebogen werden kann, ohne bei ungefähr 200C zu reißen oder zu zersplittern.
Ein weiteres Ziel der vorliegenden Erfindung ist es, eine dünne, flexible Batterie bereitzustellen, die zu einer gekrümmten Konfiguration gebogen werden kann, ohne daß ihre elektrochemische Wirkungsweise beeinflußt wird.
Ein weiteres Ziel der vorliegenden Erfindung ist es, einen dünnen, flexiblen Kathodenstreifen bereitzustellen, der aus einem aktiven Kathodenmaterial und aus einer geringeren Menge eines Äthylen-Acrylsäurepolymeren besteht.
Ein weiteres Ziel der vorliegenden Erfindung ist es, einen dünnen, flexiblen Anodenstreifen für die Verwendung in elektrochemischen Zellen bereitzustellen, der aus einem aktiven Material und aus einer geringeren Menge eines Äthylen-Acrylsäurepolymeren besteht.
Weitere Ziele ergeben sich aus der folgenden Beschreibung.
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JO-
Die Erfindung betrifft einen dünnen, flexiblen Elektrodenstrei» fen für die Verwendung in elektrochemischen Zellen, bestehend aus einem aktiven Material und einer geringeren Menge eines festen Äthylen-Acrylsäurepolymeren, wobei der flexible Elektrodenstreifen um 180° mit einem Radius von 3,175 cm gebogen v/erden kann, vorzugsweise mit einem Radius von 1,27 cm, und zwar ohne zu reißen oder zu zersplittern bei Zimmertemperatur, d.h. bei ungefähr 20°C. Ein dünner, flexibler Kathodenstreifen besteht aus einem reduzierbaren Metalloxid oder Sulfid zusammen mit einer geringeren Menge eines Äthylen-Acrylsäurepolymeren zwischen ungefähr 2 und 15 Gewichtsprozent, bezogen auf das Gewicht der trockenen Bestandteile der Kathodenelektrode. Ein dünner, flexibler Anodenstreifen enthält ein oxidierbares Metallmaterial zusammen mit einer geringeren Menge eines Äthylen-Acrylsäurepolymeren zwischen ungefähr 0,5 und ungefähr 5 Gewichtsprozent, bezogen auf das Gewicht der trockenen Bestandteile der Anodenelektrode. Das Äthylen-Acrylsäurematerial für die Verwendung in dieser Erfindung ist ein festes Copolymeres aus Äthylen-Acrylsäure.
Die Erfindung betrifft auch ein Verfahren zur Herstellung eines dünnen, flexiblen Elektrodenstreifens," gekennzeichnet durch die Verfahrensschritte des
a) Vermischens des aktiven Materialpulvers mit einer geringeren Menge des Äthylen-Acrylsäurepolymerenpulvers unter Bildung einer Elektrodenmischung und
b) Koinprimierens der Elektrodenmischung mit einem Druck zwi~
2 2
sehen ungefähr 35,1 kp/cm und ungefähr 703 kp/cm und Erhitzen auf eine Temperatur zwischen ungefähr 600C und ungefähr 93°C, um einen dünnen, flexiblen Elektrodenstreifen zu bilden, der eine 30 bis 65 % Packung aufweist, vor-. , $09840/0576
zugsweise zwischen ungefähr 40 und 50 % Packung.
Der dünne, flexible Elektrodenstreifen kann gestanzt werden oder geschnitten werden, um verschieden gestaltete flexible Elektroden herzustellen, die verwendet werden können, um verschieden gestaltete Zellen herzustellen. Beim Yerfahrensschritt des Erwärmens ist es notwendig, die Äthylen-Acrylsäure-Polymerteilchen zu erweichen (soften), um sie klebrig zu machen und dadurch die Kathoden- oder Anodenmischmaterialien miteinander zu verbinden. Während des Verfahrens Schrittes des Erhitzens ist es jedoch notwendig, daß die Wärme unterhalb des Punktes gehalten wird, bei dem die Äthylen-Acrylsäurepolymerpulver zu fließen beginnen und die Teilchen der Mischung beschichten, wodurch sie chemisch inaktiv werden. Um die Tendenz des Äthylen-Acrylsäurepolymeren möglichst gering zu halten, die Teilchen der Mischung zu beschichten, ist es wünschenswert, die Mischung während des Erhitzens und Pressens möglichst wenig zu bearbeiten. ■-..'-,■
Weiterhin ist bei der Herstellung der Elektroden gemäß der Erfindung, sicherzustellen, daß der Druck, der verwendet wird, um die Elektrodenmischung zu verdichten, adäquat ist, um eine dünne, flache Elektrode herzustellen, jedoch nicht groß genug ist, um eine dichte, überkomprimierte Elektrodenmischung herzustellen, die, nach der Hitzebehandlung, die Tendenz hat, zu reißen oder zu splittern, wenn sie gebogen wird. Drücke zwi-
p p
sehen ungefähr 35,1 kp/cm und 703 kp/cm- eignen sich für die Herstellung der Kathodenmischungen, während vorzugsweise Drücke zwischen ungefähr 70,3 kp/cm und 140,6 kp/cm verwendet wer-
ρ ρ
den. Drücke zwischen ungefähr 70,3 kp/cm und 703· kp/cm eignen sich für die Herstellung von Anodenmischungen, während vorzugs-
909840/0576
weise Drücke zwischen ungefähr 140,6 kp/cm und 281 kp/cm verwendet werden. Im allgemeinen bestimmt die Natur der Elektrodenmischungen den Druck, der für die Herstellung der flexiblen Elektrode gemäß der Erfindung verwendet wird.
Das zugesetzte Äthylen-Acrylsäurepolymero fungiert als ein Binder in der aktiven Materialmischung, und überträgt Stärke und Flexibilität auf die Elektrode, wodurch die Elektrode um 180° mit einem Radius von 3,175 cm oder weniger gebogen werden kann, ohne zu zerreißen oder zu zersplittern. Es können also dünne, flexible Kathoden hergestellt werden, die eine Dicke zwischen ungefähr 0,013 cm und ungefähr 0,127 cm aufweisen, vorzugsweise zwischen ungefähr 0,025 cm und ungefähr 0,051 cm. Im allgemeinen können dünne, flexible Anoden hergestellt werden, die eine Dicke von ungefähr einem Drittel der Dicke der Kathoden aufweisen. Die Dicke der Anode kann beispielsweise zwischen ungefähr 0,005 cm und ungefähr 0,064 cm variieren. Die Menge des Acrylsäurepolymerpulvers, das dem aktiven Material zugesetzt wird, hängt hauptsächlich von der Natur des. aktiven Materials ab, das hergestellt wird, um die flexible Elektrode herzustellen. Bei der Herstellung von Kathoden aus Materialien wie Mangandioxid, Silberoxid-(einwertiges und/oder zweiwertiges Silberoxid), Quecksilberoxid, Kupferoxid, Eisensulfid, Nickeloxid und Nickelhydroxyd, sollte das Äthylen-Acrylsäurepolymere in einer Menge zwischen ungefähr 2 und 15» vorzugsweise zwischen ungefähr 2,5 und 5 Gewichtsprozent zugesetzt werden, bezogen auf das Gewicht der trockenen Bestandteile der Elektrode. Im allgemeinen sollte bei der Herstellung von Anoden aus Zink, Blei, Aluminium, Magnesium und Cadmium das Äthylen-Acrylsäurepolymerpulver in einer Menge zwischen ungefähr 0,5 und 5 Gewichtsprozent zugesetzt werden, vorzugsweise zwischen ungefähr 1 und 2 Gewichtsprozent, bezogen auf das Gewicht der trockenen Bestandteile der Elektrode.
9098 4 0 /0.5 7P
909497
Es wurde gefunden, daß mit dem Zusatz des Äthylen-Acrylsäurepolymeren in den oben angegebenen Mengen die so hergestellte Elektrodenmischung zu dünnen Streifen verarbeitet werden kann, die verschieden gekrümmte Konfigurationen aufweisen und um 180° mit einem Radius von 3,175 cm oder weniger gebogen werden können, und zwar uhne zu reißen, zersplittern oder auf irgendeine andere Art und Yfeise das elektrochemische Verhalten der Elektrode zu beeinflussen, wenn die Verwendung in einer Batterie erfolgt. Eine Menge geringer als die Minimalmenge, die oben für das Äthylen-Acrylsäurepolymere für die Verwendung in Elektroden angegeben wurde, würde nicht zu einer entsprechenden Kohäsion der aktiven Materialien der Elektrode führen, um einen dünnen, flexiblen Streifen zu bilden. Eine Menge des Äthylen-Acrylsäurepolymeren größer als oben angegeben für die Verwendung gemäß der Erfindung würde eine relativ starre Elektrode ergeben, die nicht die notwendige Flexibilität aufweist, um dem Biegen ohne zu brechen oder zu zerreißen zu widerstehen; die größere Menge würde auch für die Zellkapazität schädlich sein, da zu viel des aktiven Materials physikalisch durch das Äthylen-Acrylsäurepolymere ersetzt würde, das kein aktives Material ist. Das Äthylen-Acrylsäurepolymere sollte also vorzugsweise in den oben angegebenen Mengen zugesetzt werden, um sicherzustellen, daß dünne, flexible Elektroden hergestellt werden, die bis zu dem oben angegebenen Ausmaße gebogen werden können.
Es liegt auch innerhalb des Bereichs der Erfindung, zusätzlich eine geringere Menge eines Stabilisators oder eines anderen geeigneten Zusatzmittels der aktiven Materialmischung zuzusetzen, um die physikalischen Eigenschaften der Mischung weiter zu ändern, um die Verarbeitung der Elektrode zu verschieden gekrümmten Elektrodenkonfigurationen zu erleichtern. Beispiele für
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290349?
einige Zusatzmittel sind Äthylen-Bis-Stearamid, Bleistearat, Zinlcstearat und Calciumstearat.
Die gemäß der vorliegenden Erfindung hergestellten Kathoden- und Anodenelektroden können mit einem konventionellen Separator dazwischen für die Verwendung mit verschiedenen Elektrolytsystemen zusammengebaut werden, um eine vollständige, dünne, flexible Zelle herzustellen. Geeignete Anoden-Kathoden-Elektrolytsysteme sind:
Anode Kathode Elektrolyt
Zink MnO2 wässrige KOH oder NaOH
Zink HgO wässrige KOH oder NaOH
Zink Silberoxid wässrige KOH oder NaOH
Zink CuO wässrige KOH oder NaOH
Lithium CuO nichtwäßrige organische
Lösung
Lithium Eisensulfid . nichtwäßrige organische
Lösung
Cadmium Nickeloxid wässrige KOH oder NaOH
Cadmium Nickelhydroxid wässrige KOH oder NaOH
Der Separator kann vom konventionellen Typ sein, z.B. ein mit Stärke oder Methylzellulose beschichtetes Papier, ein gegossener Zellulosefilm, gelierte Weizenstärke oder Mehlpaste, mit Filz ausgekleidete (felted) oder gewebte Fasern aus Plastik, z.B. Nylon, Polyäthylen usw. oder poröse gegossene Vinylfolien.
Um eine mögliche Verkürzung der Elektroden entlang den Kanten des Separators zu eliminieren, kann die Kathodenelektrode umhüllt werden (encased), und zwar wenigstens auf ihrer äußeren
909840/ Π F 7 f-
-AS-
Seite und im Gebiet der Kante, und zwar mit einem flexiblen Material wie Äthylzellulose, Vinyl, Polyvinylacetat oder Polyvinylchlorid. Falls erwünscht, kann die Anodenelektrode in ähnlicher Weise umhüllt werden, und zwar wenigstens auf ihrer äußeren Oberfläche und im Kantengebiet mit einem ähnlichen Material. Zusätzlich kann die Anode, der Separator und der Kathodenaufbau vollständig umhüllt v/erden oder mit einem flexiblen Material wie Vinylschlauch oder dergl. umhüllt werden. Ein alternatives Vorgehen, um interne Kurzschlüsse (shorts) an den Kanten der flexiblen Elektrode zu eliminieren, besteht darin, die Breite und/oder die Länge der Kathodenelektrode relativ zu der Anodenelektrode zu verringern und/oder eine oder beide Elektroden im Verfahren der Tauchbeschichtung mit Äthylzellulose, Vinyl, Polyvinylacetat oder Polyvinylchlorid zu beschichten.
Die Dicke· der gesamten Zelle, die gemäß der Erfindung hergestellt wird, kann zwischen ungefähr 0,635 cm und ungefähr 0,381 cm variieren, vorzugsweise zwischen ungefähr 0,1016 cm und ungefähr 0,1524 cm.
Geeignete Kontakte für die Elektroden können ein leitender Draht, ein Vorsprung (tab) oder irgendeine andere leitende Verlängerung sein, die elektronisch mit der Elektrode verbunden sind und aus dem Zellaufbau herausragen. Eine so hergestellte Zelle kann geeigneterweise um 180° mit einem Radius von 3f175 cm oder weniger gebogen werden, ohne zu reißen oder zu zersplittern, so daß sie zu einer sinusförmigen oder gekrümmten Form gebogen werden kann, um einen ähnlich geformten Hohlraum in der elektronischen Vorrichtung aufzunehmen, in der sie verwendet wird. Die Zelle gemäß der Erfindung eignet sich auch
9098 4Q/0 57«.
290:9437 -.y6 -
•nt- .
vorzüglich für die Verwendung in einer elektronischen Uhr, wobei die flexible Zelle innerhalb des Armbandes untergebracht wird, so daß das Uhrgehäuse vollständig für die elektronischen Komponenten und beweglichen Teile der Uhr verwendet wird. In ähnlicher Art und Weise können Zellen gemäß der Erfindung entsprechend in Streifen, Riemen, Röhren od.dgl. eingefügt werden, um verschiedene Typen tragbarer elektronischer Vorrichtungen mit Energie zu versehen.
Beispiel 1
Es wurden vier Kathoden hergestellt, und zwar unter Verwendung einer Mischung bestehend aus 80 % Ag2O, 16 % MnO2 und 4 % Graphit, zugesetzt wurden weiterhin 5 Gewichtsprozent eines Äthylen-Acrylsäurepolymeren. Die Mischung wurde auf einer mit Silber bestrichenen Stahlfolie der Dicke von 0,037 mm ausgebreitet, und zwar bis zu einer Höhe von .0,75 mm; die Mischung bedeckte ein Gebiet von 12,5 mm χ 50 mm. Die Mischung und das Stahlsubstrat wurden 5 Sekunden lang auf 930C vorerhitzt. Danach wurden bei 930C und unter einem in Tabelle I gezeigten Druck die Mischung und das Stahlsubstrat zwischen zwei Platten gepreßt. Beim Wegnehmen der Platten wurde jede Elektrode entfernt und ihre Dicke wurden gemessen. Jeder Elektrodenstreifen wurde dann longitudinal um einen Kern mi-fc Durchmesser von 18 mm gebogen, um seine Flexibilität zu prüfen. Die Ergebnisse der Messungen der Dicke und die Resultate des Biegetests sind in Tabelle I gezeigt.
$09840/0*76
Druck 9
Testprobe (kp/cnT)
1 70,3
2 140,6
3 351,5
4 703
Tabelle I
Dicke Biegetest (18 mm Durchmesser) (mm) Kompressionsseite Spannungsseite
0,3 keine Risse keine Risse
0,25 keine Ri^se keine Risse
2,8 keine Risse rissig
0,25 keine Risse rissig
Die Resultate dieses Tests zeigen, daß, v/enn der Druck während der Herstellung der Elektroden zu groß ist, übermäßig dichte Elektroden hergestellt werden, die dazu neigen, auf der Spannungsseite zu reißen, wenn sie gebogen werden.
Beispiel 2 .
Es wurden drei Kathoden hergestellt, und zwar unter Verwendung derselben Mischung wie in Beispiel 1 und dann wurde unter einem Druck von 140,6 kp/cm jede Elektrodenmischung 5 Sekunden lang auf verschiedene Temperaturen erhitzt. Die entstandene Dicke wurde gemessen und der physikalische Zustand jedes Elektrodenstreifens wurde beobachtet, wenn er longitudinal um einen Kern vom Durchmesser 18 mm gebogen wurde. Die Daten sind in Tabelle II zusammengestellt.
Tabelle II
Temperatur Dicke Biegetest (18 mm Durchmesser)
Testprobe ( C) XmIn) 1 Kompressionsseite Spannungsseite
1 66 0,32 keine Risse keine Risse
2 93 0,3 keine Risse Risse
3 121 0,27 keine Risse Risse
§09840/057$
29Ü9497
Die Resultate dieses Tests zeigen, daß, wenn die Mischung zu hoch erhitzt wird, eine starrere Elektrode hergestellt wird, die dazu neigt, zu zerreißen.
Beispiel 3
Es wurden vier Kathoden hergestellt, und zwar unter Verwendung der Mischung von Beispiel 1, mit der Ausnahme, daß die Menge des Äthylen-Acrylsäurepolymeren im Bereich von 0 bis 10 Gewichtsprozent der Mischung lag. Jede Elektrodenmischung wurde unter einem Druck von 140,6 kp/cm komprimiert und zwar bei einer erhöhten Temperatur von 800C, 5 Sekunden lang. Wiederum wurde die entstandene Dicke gemessen und der physikalische Zustand jedes Elektrodenstreifens wurde beobachtet, wenn er longitudinal um einen Kern vom Durchmesser 18 mm gebogen wurde. Die so erhaltenen Daten sind in Tabelle III gezeigt.
Äthylen-
Acrylsäure		 Tabelle III Biegetest (18 mm Durchmesser!
Gew.-% Dicke Kompressionsseite Spannungsseite
Testprobe 0
2,5
5
10		 (mm) Risse
keine Risse
keine Risse
keine Risse		 keine Risse
keine Risse
keine Risse
keine Risse
1
2
3
4		 0,27
0,27
0,3
0,27
Die Resultate dieses Tests zeigen, daß durch den Zusatz eines Äthylen-Acrylsäurepolymeren zu der Kathodenmischung in den angegebenen Gewichtsprozentsätzen eine flexible Elektrode hergestellt werden kann, die nicht zerreißt, wenn sie longitudinal um einen Kern vom Durchmesser 18 mm gebogen wird.
§09040/057
2909437 -V-
Beispiel 4
Es wurden vier Kathoden hergestellt, und zwar unter Verwendung der Mischung von Beispiel 1, mit der Ausnahme allerdings, daß die Menge des zugesetzten Äthylen-Acrylsäurepolymeren im Bereich von 2,5 bis 10 Gew.-% der Mischung lag. Jede Elektrodenmischung wurde dann wie in Tabelle IV gezeigt, komprimiert, und zwar 5 Sekunden lang bei einer erhöhten Temperatur von 800C. "Wiederum wurde die erhaltene Dicke gemessen und der physikalische Zustand jedes Elektrodenstreifens wurde beobachtet, wenn er longitudinal um einen Kern vom Durchmesser 18 mm gebogen wurde. Die so erhaltenen Daten sind in Tabelle IV gezeigt.
Äthylen-
Acrylsäure
Gew.-%		 Tabelle IV Biegetest. (18 mm Radius)
5
2,5
10
5		 Drucko
(kp/cnr)		 Kompressionsseite
Testprobe 351
175,7
70,3
175,7		 keine Risse
Risse
keine Risse
keine Risse
1
2
3
4
Die Resultate dieses Tests zeigen, daß durch die Verwendung einer entsprechenden Menge eines zugesetzten Äthylen-Acrylsäurepolymerpulvers und eines Drucks flexible Elektroden gemäß der Erfindung hergestellt werden können.
90 9840/0
-J0-
Beispiel *5
Es wurden drei Posten mater ¥e=rwendung der folgenden Komponenten hergestellt;, wobei jeder Posten aus drei Zellen !bestand·:
Jede Kathode wurde aus einer Mischung hergestellt !bestehend aus SO % Ag2O=, 16 % MnO2 "®ω& ^ f° Graphit, weiterhin wurden zugesetzt 10 Gewichtsprozent des Itnylen-Acrylsäurepolymeren und 1 Gewichtsprozent rostfreier Stahl in Pulverform. Bie Mis:Giiung wurde auf einen Kollektor in Form einer StaKlf öMje Ms zu einer Dicke von 1,5 mm ausgebreitet und nachdem eine !Cellophanschicht darauf angelbracht worden war, wurde sie 10 Sekunden lang läei einer Temperatur von 820C mit einem Brück von 140,6 kp/cm behandelt, was eine Elektrode der Dicke von 0,55 mm ergab. Der Elektrodenvorrat wurde in Streifen der Abmessungen 2,75 mm (Breite) mal 12,5 cm (Länge) geschnitten. Die drei Kathoden des Postens 1 wurden in einer Lösung von 7,4 Gewichtsprozent Xthylcellulose in Äthylendichlorid tauchbeschichtet waü. dann bei Zimmertemperatur durch Abtropfen getrocknet. Die drei Kathoden des Postens 2 wurden in einer Lösung von 11 Gewichtsprozent Zelluloseacetatbutyrat in Aceton tauchbeschichtet und dann bei Zimmertemperatur durch Abtropfen getrocknet. Die drei Kathoden des Postens 3 wurden in einer Lösung von 24 Gewichtsprozent gummiertem Styrol in Methylisobutylketon tauchbeschichtet und dann bei Zimmertemperatur durch Abtropfen getrocknet.
Jede Anode wurde aus einem Zinkpulver (325 Tyler mesh) hergestellt, das 1,2 % üthylenacrylsäurepolymeres enthielt und 5,8 % HgO. Die Mischung wurde auf beide Seiten eines Kollektors in Form einer Kupferfolie gepreßt, dann wurde ein Separator aus nichtgewebtem Rayon auf beiden Seiten angebracht. Jede zusammengebaute Anode wurde 10 Sekunden lang bei 820C mit einem Druck
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von 210,9 kp/cm behandelt und dann in lange Streifen zurechtgeschnitten (Breite 3,1 mm, Länge 62,5 mm).
Der Elektrolyt für jede Zelle "bestand aus 0,15 car von 45 %iger KOH.
Jeder Kathodenstreifen wurde transversal um eine Anode gewickelt, wodurch eine Zelle/der Länge von 6,25 cm entstand, die in eine Schrumpfröhre aus Polyvinylchlorid (Dicke 0,00762 cm) eingehüllt wurde. Der Elektrolyt wurde dann dem Separator und dem Kathodenauf bau beigefügt; nach 10 Minuten wurde die Röhre durch Wärme um den ganzen Aufbau herum zum Schrumpfen gebracht. Die Leerlaufspannung, die Impedanz und der kontinuierliche Drain über einen Widerstand von 3K 0hm \mrden gerne ssen. Die so erhaltenen Daten sind in Tabelle V aufgeführt.
Tabelle V 8,2 Drain über
einen 3K 0hm
Widerstand
Testprobe Leerlaufspannung
(Volt)		 9,2 115 Stunden
Posten 1-1 1,571 Impedanz
40 Hz 1000 Hz		 4,0 82 Stunden
Posten 1-2 1,557 4,0 5 Minuten
Posten 1-3 1,531 14,0 7,2 15 Stunden
Posten 1-1 1,525 23,0 2,6 58 Stunden
Posten 1-2 1,565 8,2 20,0 44 Stunden
Posten 1-3 1,559 11,0 4,9 44 Stunden
Posten 1-1 1,566 7,3 20,0 2 Stunden
Posten 1-2 1,544 32,0 58 Stunden
Posten 1-3 1,578 9,3
36,0
909840/057 -
2303437
Dieser Test zeigt, daß Zellen mit flexiblen Streifen nach den
Jr.
Lehren der Erfindung hergestellt werden können.
Beispiel 6
Sechs Kathoden in zwölf Posten wurden unter Verwendung der in Beispiel 5 beschriebenen Mischung hergestellt, mit der Ausnahme allerdings, daß der pulverförmige rostfreie Stahl weggelassen wurde, eine Cellophanfolie auf dem oberen Teil der Kathodenmischung angebracht wurde und die sechs Elektroden in jedem Posten entweder mit einer dünnen Barrierenschicht beschichtet wurden oder eine Extracellophanschicht erhielten, wie in Tabelle VI gezeigt wird.
Tabelle VI
Testprobe*
1 Eine erwärmte Kathode wurde in eine heiße Lösung von 16 % Äthylvinylacetat in Toluol eingetaucht
2 Extraschicht aus Cellophan
3 Eine erwärmte Kathode wurde in eine heiße Lösung ■ von 16 % Polyvinylacetat in Toluol eingetaucht
4 Besprüht mit Vinylaerosol
5 Eine kalte Kathode wurde in eine heiße Lösung von 16 % Äthylvinylacetat in Toluol eingetaucht
6 22 % Vinyl in Methylisobutylketon
7 Extraschicht aus Cellophan
. 8 9,2 % ÄthylZellulose in Äthylendichlorid
9 9,1 % Zelluloseacetatbutyrat in Aceton
10 22 % Vinyl in Methylisobutylketon
11 11 % gummiertes Styrol in Methylisobutylketon
12 10,2 % Polyvinylchlorid in Tetrahydrofuran
* Die Bestandteile aller Lösungen sind in Gew.-% angegeben
909840/0576
BAD ORIGINAL
Es wurde dieselbe Anzahl von J\noden hergestellt me im Beispiel 5 beschrieben.. BIe Anoden und Kathoden i/juräem cLann gestanzt {DuröMiesser 1,113 cm bzw. 0,792 em). Unter ¥<ea?wendung eines Elektrolyten aus 45 SSiger KOH und eines kommea^Iellen vierschichtigen Laminatseparators wurden iöaopfeelleai hergestellt. Der Biarchschnittswert der Leerlauf spannung,, der Durchschnittswert der Impedanz und die durchschnittli-eiae Höhe von sechs Zellen in federn Posten wurden ermittelt,. Bie so erhaltenen Daten sind in den Tabellen VII und ¥HI aufgeführt.
tabelle VII ■Anfangswerte
Testprobe jL*iei*lauf spannung
(Volt)		 Impedanz 1000 Hz Höhe ftei* Zelle
1,614 40 Hz 401
1 1,597 480 8,4 - 2,5
2 1,594 33,2 12,5 ■ 2,5
3 ,1,594 36 22 295
4 1,600 46 314 - 295
5 1,597 336 264 - 2,5
6 1,602 278 11,6 2,5
7 1,624 33,2 242 - 2,5 . ■ -
8 1,606 402 11 ■ ■ 2,5 ■ : "
9 1,607 29,8 91 :-;2,5
10 1,607 117 156 - 2,5 "
11 1,619 212 229 ."2,5
12 366 /2,5
2303497
ak
Tabelle VIII
Nach 10 Wochen bei 540C
Testprobe Leerlaufspannung
(Volt)		 Impedanz 1000 Hz Höhe der Zelle
1,585 40 Hz' 117 (mm)
1 0,898 121 2,3 2,5
2 1,239 2,9 2,9 . 2,5
3 1,365 4,5 12,9 2,5
4 1,561 16,8 96,2 2,5
5 1,585 121 111 2,5
6 1,580 149 7 2,5
7 '!,538 13,4 107 2,5
8 1,587 295 6,2 2,5
9 1,585 14,9 65 2,5
10 1,585 102 70 2,5
11 1,587 89 136 2,5
12 357 2,5
Dieser Test zeigt, daß dünne Knopfzellen unter Verwendung der Lehren der Erfindung hergestellt werden können.
Es versteht sich, daß andere Veränderungen und Modifikationen an den bevorzugten Ausführungsformen der Erfindung angebracht werden können, ohne vom Geist der Erfindung abzuweichen.

Claims (23)

  1. Patentansprüche
    < Eine dünne, flexible Elektrode für die Verwendung in elektrochemischen Zellen, dadurch gekennzeichnet, daß sie aus einem aktiven Material und einer geringeren Menge eines Äthylen-Acrylcäurepolymeren "besteht und um 180° bei einem Radius von 3,175 cm gebogen werden kann, ohne bei 200C zu reißen oder zu zersplittern.
  2. 2. Die dünne, flexible Elektrode nach Anspruch 1, wobei die Elektrode eine Kathode ist, dadurch gekennzeichnet, daß sie ■wenigstens ein reduzierbares Metalloxid oder Sulfid enthält und das Äthylen-Acrylsäurepolymere in einer Menge zwischen ungefähr 2 und ungefähr 15 Gewichtsprozent vorhanden ist, bezogen auf das Gewicht der trockenen Bestandteile der Elektrode.
  3. 3. Die dünne, flexible Elektrode nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß das Äthylen-Acrylsäurepolymere in einer Menge zwischen ungefähr 2,5 und ungefähr 5 Gewichtsprozent zugesetzt wird, bezogen auf das Gewicht der trockenen Bestandteile der Elektrode.
  4. 4. Die dünne, flexible Elektrode nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß das reduzierbare Metalloxid oder Sulfid ausgewählt wird aus der Gruppe bestehend aus Mangandioxid, Silberoxid (einwertiges Silberoxid und/oder zweiwertiges Silberoxid), Quecksilberoxid, Kupferoxid, Eisensulfid, Nickeloxid, Nickelhydroxid und deren Mischungen.
    8 09 8 4 0 / 0 -c- 7
    2309497
    .1
  5. 5. Die dünne, flexible Elektrode nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß die Dicke der Elektrode zwischen ungefähr 0,013 cm und ungefähr 0,127 cm liegt.
  6. 6. Die dünne, flexible Elektrode nach Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet, daß die Dicke der Elektrode zwischen ungefähr 0,025 cm und ungefähr 0,051 cm liegt.
  7. 7. Die dünne, flexible Elektrode nach Anspruch 1, wobei die Elektrode eine Anode ist, dadurch gekennzeichnet, daß sie ein oxidierbares Metall enthält und das Äthylen-Acrylsäurepolymere in einer Menge zwischen 0,5 und ungefähr 5 Gewichtsprozent vorhanden ist, bezogen auf das Gewicht der trockenen Bestandteile der Elektrode.
  8. 8. Die dünne, flexible Elektrode nach Anspruch 7, dadurch gekennzeichnet, daß das Äthylen-Acrylsäurepolymere in einer Menge zwischen ungefähr 1 und ungefähr 2 Gewichtsprozent vorhanden ist, bezogen auf das Gewicht der trockenen Bestandteile der Elektrode.
  9. 9. Die dünne, flexible Elektrode nach Anspruch 7, dadurch gekennzeichnet, daß das oxidierbare Metall ausgewählt wird aus der Gruppe bestehend aus Zink, Blei, Aluminium, Magnesium, Cadmium und deren Mischungen.
  10. 10. Die dünne, flexible Elektrode nach Anspruch 7, dadurch gekennzeichnet, daß die Dicke der Elektrode zwischen ungefähr 0,005 cm und ungefähr 0,064 cm liegt. -
    9098Λ0/0 576
  11. 11. Eine dünne, flexible Zelle, gekennzeichnet durch eine Anode aus einem oxidierbaren Metall und eine geringere Menge eines Äthylen-Acrylsäurepolymeren, eine Kathode aus einem reduzierbaren Metalloxid oder SuIfid und eine geringere Menge eines Äthylen-Acrylsäurepolymeren und einen Elektrolyten, wobei die Zelle um 180° bei einem Radius von 3,175 cm oder weniger gebogen werden kann, ohne bei "ungefähr 200C zu reißen oder zu zersplittern.
  12. 12. Die dünne, flexible Zelle nach Anspruch 11, dadurch gekennzeichnet, daß die Anode das Äthylen-Acrylsäurepolymere in einer Menge zwischen ungefähr 0,5 und ungefähr 5 Gewichtsprozent enthält, bezogen auf das Gewicht der trockenen Bestandteile der Anode, und die Kathode das Äthylen-Acrylsäurepolymere in einer Menge zwischen ungefähr 2 und ungefähr 15 Gewichtsprozent enthält, bezogen auf das Gewicht der trockenen Bestandteile der Kathode.
  13. 13. Die dünne, flexible Zelle nach Anspruch 12, dadurch gekennzeichnet, daß das oxidierbare Metall der Anode ausgewählt wird aus der Gruppe bestehend aus Zink, Blei, Aluminium, Magnesium, Cadmium und deren Mischungen und das reduzierbare Metalloxid oder Sulfid der Kathode ausgewählt wird aus der Gruppe bestehend aus Mangandioxid, Silberoxid (einwertig und/oder zweiwertig), Quecksilberoxid, Kupferoxid, Eisensulfid, Nickeloxid, Nickelhydroxid und deren Mischungen.
    9 (? ° π L η /
    .4.
  14. 14. Die dünne, flexible Zelle nach Anspruch 12, dadurch gekennzeichnet, daß die Dicke der Zelle zwischen ungefähr 0,064 cm und ungefähr 0,381 cm liegt.
  15. 15. Die dünne, flexible Zelle nach Anspruch 13, dadurch gekennzeichnet, daß das oxidierbare Metall Zink ist und das reduzierbare Metalloxid Silberoxid ist und der Elektrolyt aus Kalilauge besteht.
  16. 16. Die dünne, flexible Zelle nach Anspruch 13» dadurch gekennzeichnet, daß das oxidierbare Metall Zink ist, das reduzierbare Metalloxid Silberoxid ist und der Elektrolyt Natronlauge ist.
  17. 17. Die dünne, flexible Zelle nach Anspruch 13, dadurch gekennzeichnet, daß das oxidierbare Metall Zink ist, das reduzierbare Metalloxid Mangandioxid ist und der Elektrolyt Kalilauge ist.
  18. 18. Eine dünne, flexible Zelle, dadurch gekennzeichnet, daß sie eine Anode aus einem oxidierbaren Metall enthält, eine Kathode aus einem reduzierbaren Metalloxid oder Sulfid und einer geringeren Menge eines Äthylen-Acrylsäurepolymeren und einen Elektrolyten und daß sie um 180° bei einem Radius von 3,175 cm oder weniger gebogen werden kann, ohne bei 200C zu reißen oder zu zersplittern.
  19. 19« Die dünne, flexible Zelle nach Anspruch 18, dadurch gekennzeichnet, daß die Anode aus Lithium ist, die Kathode aus Kupferoxid oder Eisensulfid und der Elektrolyt ein nichtwäßriges, organisches Lösungsmittel enthält.
    909840/057$
  20. 20. Ein Verfahren zur Herstellung einer dünnen, flexiblen Elektrode, gekennzeichnet durch die Verfahrensschritte des:
    a) Vermischens des pulverförmigen aktiven Materials mit einer geringeren Menge eines pulverförmigen Äthylen-Acrylsäurepolymeren, um eine Elektrodenmischung zu bilden, und
    b) Komprimierens der Elektrodenmischung mit Hilfe eines Druckes zwischen ungefähr 35,1 kp/cm und ungefähr 703 kp/cm und Erhitzen auf eine Temperatur zwischen ungefähr 60°C und ungefähr 930G, um einen dünnen, flexiblen Elektrodenvorrat zu bilden, der um 1800C bei einem Radius von 3,175 cm oder weniger gebogen werden kann, ohne bei ungefähr 200C zu reißen oder zersplittern.
  21. 21. Das "Verfahren nach Anspruch 20, dadurch gekennzeichnet, daß die Elektrodenmischung eine Kathodenmischung ist und das im Verfahrensschritt a) verwendete aktive pulverförmige Material ausgewählt wird aus der Gruppe bestehend aus Mangandioxid, Silberoxid (einwertiges und/oder zweiwertiges Silberoxid), Quecksilberoxid, Kupferoxid, Eisensulfid, Nickeloxid, Nickelhydroxid und deren Mischungen.
  22. 22. Das Verfahren nach Anspruch 20, dadurch gekennzeichnet, daß die Elektrodenraischung eine Anodenmiashung ist und das im Verfahrensschritt a) verwendete pulverförmige aktive Material ausgewählt wird aus der Gruppe bestehend aus Zink, Blei, Aluminium, Magnesium, Cadmium und deren Mischungen.
    809840/0 5 7 6
    2309497
  23. 23. Das Verfahren nach Anspruch 20, dadurch gekennzeichnet, daß das im Verfahrens schritt a) verwendete Äthylen-Acrylsäurepolymere in einer Menge zwischen ungefähr 0,5 und ungefähr 15 Gewichtsprozent eingesetzt wird, bezogen auf das Gewicht der trockenen Bestandteile der Elektrodenmischung.
    Ö09840/057P
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