DE3607302C2 - Verfahren zur Herstellung von elektrisch leitfähigen Polymerisaten und deren Verwendung - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von elektrisch leitfähigen Polymerisaten und deren Verwendung

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Description

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von elektrisch leitfähigen Polymerisaten von Verbindungen aus der Klasse der 5gliedrigen heterocyclischen Verbindungen mit einem konjugierten π-Elektronensystem die Stickstoff als Heteroatom enthalten durch elektrochemische Oxidation dieser Verbindungen in Elektrolytlösungsmitteln in Gegenwart von polymeren Leitsalzen.
Die elektrochemische Polymerisation von 5gliedrigen heterocyclischen Verbindungen ist bekannt (vgl. z. B. US-PS 3 574 072). Nach Arbeiten von A. F. Diaz et al, J. C. S. Chem. Comm. 1979, Seite 635; J. C. S. Chem. Comm. 1979, Seite 854 und ACS Org. Coat. Plast. Chem. 43 (1980) werden bei der anodischen Polymerisation von Pyrrol in Gegenwart von Leitsalzen Filme mit elektrischen Leitfähigkeiten bis zu 102 g/cm gebildet. Hierbei handelt es sich um p-leitende Polypyrrole, wobei als Gegenanionen vor allem BF4 -, AsF6 -, ClO4 - und HSO4 - genannt werden.
Aus der EP-A 01 04 726 ist ein Verfahren zur Herstellung elektrisch leitfähiger Polymerisate bekannt bei dem man unter anderem Pyrrol in Gegenwart von hochpolymeren Leitsalzen polymerisiert, so daß ein elektrisch leitfähiges Polymeres enthält das als Leitsalz das hochmolekulare Anion enthält. Als hochpolymere Leitsalze können z. B. Polystyrolsulfonsäure sulfoniertes Polyethylen oder Polyethylenoxid und ähnliche Verbindungen Verwendung finden.
Aufgabenstellung der vorliegenden Erfindung ist es ein neues Verfahren zur Herstellung von elektrisch leitfähigen Polymerisaten und Verbindungen aus der Klasse der 5gliedrigen heterocyclischen Verbindungen zu schaffen, die ein konjugiertes π-Elektronensystem und Stickstoff als Heteroatom enthalten bei dem durch elektrochemische Oxidation diese Verbindungen in Elektrolytlösungsmitteln in Gegenwart von Polymeren Leitsalzen polymerisiert werden.
Es wurde nun gefunden, daß die Aufgabe durch ein Verfahren gelöst wird bei dem man als Leitsalz [Uronsäure-D-Glucosamin]n oder [(N-Acetyl-D- galactosaminsulfat)-D-Glucuronsäure-]n verwendet.
Ein weiterer Gegenstand der Erfindung ist die Verwendung der so hergestellten Polymerisate als Informationsleiter.
Durch die elektrochemische Oxidation der Monomeren scheiden sich an den Anionüberzügen ab z. B. Filme aus dem elektrisch leitfähigem Copolymerisat. Diese Filme enthalten die Anionen der genannten Leitsalze und sind daher besonders verträglich mit dem menschlichen und tierischen Organismus. Derartige Polymerisate können daher als Reizleitung für Muskeln oder Nervenkontaktierung oder auch als analytische Sonden im Vivo-Bereich Verwendung finden. Es ist aber auch möglich: diese Materialien als Ionenmembranen zur definierten Fixierung oder Passage von Anionen oder Kationen zu verwenden. Auch kann man elektrische oder magnetische Impulse von Vitro mit diesen Stoffen übertragen.
Unter Verbindungen aus der Klasse der 5gliedrigen heterocyclischen Verbindungen mit einem konjugierten π-Elektronensystem, die Stickstoff als Heteroatom enthalten, die als Monomere im Rahmen dieser Erfindung verwendet werden können, sollen Verbindungen aus der Klasse der Pyrrole verstanden werden.
Verbindungen aus der Klasse der Pyrrole sind das unsubstituierte Pyrrol selber als auch die substituierten Pyrrole, wie die N-Alkylpyrrole, N-Arylpyrrole, die an den C-Atomen monoalkyl- oder dialkylsubstituierten Pyrrole und die an den C-Atomen monohalogen- oder dihalogensubstituierten Pyrrole. Bei der Herstellung der erfindungsgemäßen Copolymeren können die Pyrrole allein oder in Mischung miteinander eingesetzt werden, so daß die Copolymere ein oder mehrere verschiedene Pyrrole eingebaut enthalten können. Vorzugsweise leiten sich die wiederkehrenden Pyrrol-Einheiten in den Copolymeren im wesentlichen von unsubstituiertem Pyrrol selber ab. Werden substituierte Pyrrole bei der Herstellung eingesetzt, sind hierfür die 3,4-Dialkylpyrrole, insbesondere solche mit 1 bis 4 C-Atomen im Alkylrest, wie 3,4-Dimethylpyrrol und 3,4-Diethylpyrrol, wie auch die 3,4-Dihalogenpyrrole, insbesondere 3,4-Dichlorpyrrol, bevorzugt.
Zur Herstellung der Homopolymeren von Verbindungen aus der Klasse der 5gliedrigen Heterocyclen werden die Monomeren, also die Pyrrole in einem Elektrolytlösungsmittel in Gegenwart des Leitsalzes anodisch oxidiert und dabei polymerisiert. Die Gesamtmonomer-Konzentration beträgt hierbei im allgemeinen etwa 0,01 bis 1 Mol pro Liter Lösungsmittel.
Das erfindungsgemäße Verfahren wird in Elektrolytlösungsmitteln, die die Monomeren und die Leitsalze zu lösen vermögen, durchgeführt. Wenn mit Wasser mischbare organische Lösungsmittel Einsatz finden, kann zur Erhöhung der elektrischen Leitfähigkeit eine geringe Menge an Wasser, im allgemeinen bis zu 3 Gew.-%, bezogen auf das organische Lösungsmittel, zugesetzt werden, auch wenn in der Regel in einem wasserfreien System und insbesondere auch ohne Zusatz von alkalisch machenden Verbindungen gearbeitet wird. Das Lösungsmittel selbst kann protisch oder aprotisch sein. Bevorzugte Elektrolytlösungsmittel sind z. B. Aceton, Acetonitril, Dimethylformamid, Dimethylsulfoxid, Methylenchlorid, N-Methylpyrrolidon oder Propylencarbonat.
Als Leitsalze finden [Uronsäure-D-Glucosamin]n das auch als Heparin bezeichnet wird oder [-(N-Acetyl-D-galactosaminsulfat)-D-Glucuronsäure-]n das auch als Chondroitinsulfat bezeichnet wird, oder ähnliche Zucker oder Aminozucker Verwendung. In diesen Formeln ist n eine ganze Zahl zwischen 1 bis 1000, vorzugsweise zwischen 10 und 500.
Diese Verbindungen haben die allgemeine Formel
Die Leitsalze enthalten als Kationen z. B. Alkalisalze wie oder Natrium, Kalium, oder auch Magnesium, Calzium. Die Leitsalzkonzentration beträgt im allgemeinen 0,001 bis 1, vorzugsweise 0,01 bis 0,1 Mol/Liter.
Bei dem Verfahren zur Herstellung der Polymeren der genannten Verbindungen wird bevorzugt in einer einfachen, üblichen elektrolytischen Zelle oder Elektrolyse-Apparatur, bestehend aus einer Zelle ohne Diaphragma, 2 Elektroden und einer externen Stromquelle, gearbeitet. Die Elektroden können dabei beispielsweise aus Nickel, Titan, Aluminium oder Edelstahl bestehen. Es können auch Edelmetallelektroden, bevorzugt Platinelektroden, können verwendet werden. Dabei ist es günstig, wenn zumindest die Anode, insbesondere aber beide Elektroden, flächig ausgebildet sind, so daß sich die Polymeren in Form eines Filmes abscheiden. Außer der erwähnten einfachen elektrolytischen Zelle ohne Diaphragma können auch andere Elektrolyseeinrichtungen für das erfindungsgemäße Verfahren Einsatz finden, beispielsweise Zellen mit Diaphragma oder solche mit Referenzelektroden zur exakten Potentialbestimmung. Zur Kontrolle der Schichtstärke der abgeschiedenen Filme ist eine Messung der Strommenge (mA/s) zweckmäßig.
Normalerweise führt man die elektrolytische Oxidation bei Raumtemperatur und unter Inertgas durch. Da sich die Reaktionstemperatur bei der Polymerisation der Gemische als unkritisch erwiesen hat, kann die Temperatur jedoch in einem breiten Bereich variiert werden, solange die Erstarrungstemperatur bzw. Siedetemperatur des Elektrolytlösungsmittels nicht unter- bzw. überschritten wird. Im allgemeinen hat sich eine Reaktionstemperatur im Bereich von -40 bis +40°C, vorzugsweise bei +18 bis +25°C, als sehr vorteilhaft erwiesen.
Als Stromquelle für den Betrieb der elektrolytischen Zelle, in der das erfindungsgemäße Verfahren durchgeführt wird, eignet sich jede Gleichstromquelle, wie z. B. eine Batterie, die eine hinreichend hohe elektrische Spannung liefert. Zweckmäßigerweise liegt die Spannung im Bereich von etwa 1 bis 25 Volt; als besonders vorteilhaft haben sich Spannungen im Bereich von etwa 2 bis 12 Volt erwiesen. Die Stromdichte liegt üblicherweise im Bereich von 0,05 bis 100 mA/cm2, vorzugsweise im Bereich von 0,1 bis 15 mA/cm2.
Die während der elektrolytischen Oxidation anodisch abgeschiedenen erfindungsgemäß hergestellten Polymeren werden zur Entfernung von anhaftendem Leitsalz mit Lösungsmitteln gewaschen und bei Temperaturen von 30 bis 150°C, vorzugsweise unter Vakuum, getrocknet. Bei Einsatz von Graphit-, Edelmetall- oder ähnlichen Elektroden lassen sich danach die im allgemeinen filmförmig abgeschiedenen Polymere leicht von der Elektrode ablösen, vor allem wenn Schichtstärken über 50 µm abgeschieden wurden.
Die Erfindung wird durch die nachfolgende Beispiele näher erläutert. Die in den Beispielen genannten Teile und Prozente beziehen sich, sofern nicht anders vermerkt auf das Gewicht.
Beispiel 1
Es wird eine Mischung aus 1 600 Teile Acetonitril, 16 Teile Dimethylformamid, 8 Teile Pyrrol und 13 Teile (I) Heparin in ein Elektrolysegefäß eingebracht das zwei Platinelektroden enthält, die eine Fläche von 5 × 6 cm haben und im Abstand von 3 cm angeordnet sind. Das Pyrrol wird bei einer Stromdichte von 5 mA/cm2 bei einer Temperatur von 22°C der Polymerisation unterworfen. Die Polymerisationszeit beträgt 2 Stunden.
Auf der Anode hat sich ein schwarzer Film von 80 µm Dicke abgeschieden, der eine Leitfähigkeit von 80 S/cm hat. Der Film wird mit Wasser gewaschen und getrocknet. An einer Testperson werden Streifen von 0,5 mm Breite auf der Haut des Handrückens aufgeklebt. Die Streifen werden mit einem Strom von 50 Volt und 1 mA belastet. Auf der Hautoberfläche werden keine Rötungen oder Reizungen beobachtet.
Beispiel 2
Es wird wie in Beispiel 1 gearbeitet, jedoch anstelle von Acetonitril Wasser verwendet. Als Leitsalz wird zusätzlich ein Teil Dodecylamylsulfonat zugesetzt. Der entstehende Film hat eine Leitfähigkeit von 23 S/cm.
Beispiel 3
Es wird wie in Beispiel 2 gearbeitet, jedoch anstelle von Heparin das Chondroitinsulfat verwendet. Der entstehende Film hat eine Leitfähigkeit von 27 S/cm. Er ist als Ionenmembran geeignet und zeigt eine Durchlässigkeit für Lithium-, Natrium-, Kalium- und Magnesiumionen, ist aber nicht für Kalzium, Aluminium und Eisenionen durchlässig.

Claims (2)

1. Verfahren zur Herstellung von elektrisch leitfähigen Polymerisaten von Verbindungen aus der Klasse der 5gliedrigen heterocyclischen Verbindungen mit einem konjugierten π-Elektronensystem die Stickstoff als Heteroatom enthalten durch elektrochemische Oxidation dieser Verbindungen in Elektrolytlösungsmitteln in Gegenwart von polymeren Leitsalzen dadurch gekennzeichnet, daß man als Leitsalz [Uronsäure- D-Glucosamin]n oder [(N-Acetyl-D-galactosaminsulfat)-D-Glucoronsäure] n verwendet.
2. Verwendung der nach Patentanspruch 1 hergestellten Polymerisate als Informationsleiter.
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