DE3785656T2 - Verfahren zur herstellung von salzen von polyolefinischen substituierten dicarbonsaeuren. - Google Patents

Verfahren zur herstellung von salzen von polyolefinischen substituierten dicarbonsaeuren.

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Description

  • Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von Metallsalzen von polyolefinischen substituierten Dicarbonsäuren.
  • Es gibt mehrere bekannte Verfahren zur Herstellung von Salzen der Metalle der Gruppe I-B und II-B von polyolefinischen substituierten Dicarbonsäuren.
  • In US-A-4 552 677 wird eine Kupferverbindung wie Cupriacetathydrat, basisches Cupriacetat, Cuprocarbonat, basisches Cupricarbonat, und Cupro- oder Cuprihydroxid in ein Reaktionsgefäß eingeführt, das ein mit Kohlenwasserstoffrest substituiertes Bernsteinsäureanhydridderivat enthält. Eine Vielzahl von sauren, neutralen und basischen Kupfersalzen sind als Produkte gezeigt.
  • US-A- 3 271 310 zeigt die Herstellung einer ähnlichen Auswahl von Salzen einschließlich Salzen von Metallen der Gruppe I-B. Es wurde gefunden, daß die Ausbeuten dieser Verfahren des Standes der Technik geringer sein können als erwünscht ist.
  • Die vorliegende Erfindung betrifft ein Verfahren zum Herstellen von Salzen der Metalle der Gruppe I-B und II-B, insbesondere Kupfer und/oder Zink, von olefinischen substituierten Dicarbonsäuren, die die Produkte eines Polyolefins mit einem zahlenmäßigen durchschnittlichen Molekulargewicht (Mn) von mindestens 600 sind, das mit mindestens einer dicarbonsäureerzeugenden Komponente je Polyolefinmolekül substituiert worden ist.
  • Das Verfahren umfaßt die Stufe des Einführens einer kurzkettigen Carbonsäure (z.B. Essig- oder Propionsäure), vorzugsweise in einer wesentlich geringeren Menge als stöchiometrisch erforderlich ist, zu einem Gemisch, das einen Lieferanten (wie ein Oxid oder Hydroxid) für ein Metall der Gruppe I-B oder II-B mit der polyolefinischen substituierten Dicarbonsäure enthält. Das Produktsalz wird dann isoliert.
  • Das Verfahren verwendet nicht teure metallhaltige Reaktanten, insbesondere das Oxid oder Hydroxid oder Carbonat von Kupfer oder Zink. Kurzkettige Carbonsäuren werden in ein flüssiges Reaktionsgemisch eingegeben, welches den metallhaltigen Reaktanten und eine polyolefinische substituierte Dicarbonsäure enthält. Die kurzkettigen Carbonsäuren können in einer Menge zugegeben werden, die insgesamt wesentlich geringer ist als theoretisch erforderlich sein würde, um stöchiometrisch mit, z.B., den kupferhaltigen Reaktanten zur Bildung des Kupfercarboxylats zu reagieren.
  • Die Reaktionsteinperaturen können mäßig sein, z.B. geringer als etwa 130ºC, obgleich höhere Temperaturen angewandt werden können. Ausbeuten basierend auf einem metallhaltigen Reaktanten sind hervorragend und haben sich jenen von Verfahren als überlegen gezeigt, welche den gleichen Metallreaktanten ohne die kurzkettige Carbonsäure anwenden.
  • Die gemäß Erfindung hergestellten Metallsalze haben eine Vielzahl von Gebrauchsmöglichkeiten, beispielsweise als Kompatibilisierungsmittel oder Dispergierinittel in Schmierölformulierungen.
  • Die Reaktanten Polyolefinische, substituierte Dicarbonsäuren
  • Die polyolefinischen, substituierten Dicarbonsäurereaktanten der Erfindung sind langkettige, olefinische, substituierte Dicarbonsäurematerialien, d.h. Säureanhydrid oder -ester, und umfassen langkettige Kohlenwasserstoffe, im allgemeinen Olefinpolyinere, die mit α- oder β-ungesättigen C&sub4;- bis C&sub1;&sub0;-Dicarbonsäuren (z.B. Itakonsäure, Maleinsäure, Maleinsäureanhydrid, Chlormaleinsäure, Dimethylfumarat, Chlormaleinsäureanhydrid, etc.) substituiert sind.
  • Bevorzugte Olefinpolymere, von welchen die polyolefinischen substituierten Dicarbonsäurereaktanten abgeleitet werden, sind jene Polymeren, die aus einer größeren molaren Menge von C&sub2;-C&sub1;&sub0;- Monoolefin, z.B. C&sub2;-C&sub5;-Monoolefin hergestellt sind. Derartige Olefine umfassen Ethylen, Propylen, Butylen, Isobutylen, Penten, Octen-1, Styrol, etc. Die Polymeren können Homopolymere sein wie Polyisobutylen oder Copolymere von zwei oder mehreren derartigen Olefinen. Diese umfassen Copolymere von: Ethylen und Propylen; Butylen und Isobutylen; Propylen und Isobutylen, etc. Andere Copolymere schließen jene ein, in welchen eine geringere molare Menge der Copolymeren-Monomeren, z.B. 1 bis 10 Mol%, ein C&sub4;-C&sub1;&sub8;- Diolefin ist, z.B. Copolymere von Isobutylen und Butadien; oder Copolymere von Ethylen, Propylen und 1,4-Hexadien, 5-Ethyliden- 2-norbornen, etc.
  • In manchen Fällen kann das Olefinpolymer vollständig gesättigt sein, beispielsweise ein Ethylen-Propylen-Copolymer, hergestellt durch eine Ziegler-Natta-Synthese unter Anwendung von Wasserstoff als Moderator zur Steuerung des Molekulargewichts.
  • Die Olefinpolymeren haben gewöhnlich zahlenmäßige durchschnittliche Molekulargewichte (Mn) über 600. Besonders wertvolle Olefinpolymere haben zahlenmäßige durchschnittliche Molekulargewichte innerhalb des Bereichs von 900 und 5 000 bei annähernd einer Doppelbindung je Polymerkette. Ein besonders geeignetes Ausgangsmaterial für ein Dispergiermitteladditiv ist Polyisobutylen. Das zahlenmäßige durchschnittliche Molekulargewicht für derartige Polymere kann nach verschiedenen bekannten Methoden bestimmt werden. Eine zweckmäßige Methode für diese Bestimmung ist durch Gelpermeationschromatographie (GPC), die darüber hinaus Information über die Molekulargewichtsverteilung liefert (siehe W. W. Yua, J. J. Kirkland and D. D. Bly "Modern Size Exclusion Liquid Chromatography", John Wiley & Sons, New York 1979).
  • Verfahren zum Umsetzen des Olefinpolymers mit der ungesättigten C&sub4;-C&sub1;&sub0;-Dicarbonsäure, dem -anhydrid oder -ester sind dem Fachmann bekannt. Beispielsweise kann man das Olefinpolymer und das Dicarbonsäurematerial einfach miteinander erhitzen, wie es in US- A-3 361 673 und US-A-3 401 118 geoffenbart ist, um zu bewirken, daß eine thermische En-Reaktion stattfindet. Oder man kann das Olefinpolymer zuerst halogenieren, z.B. chlorieren oder bromieren auf 1 bis 8, vorzugsweise 3 bis 7 Gew.% Chlor, oder Brom, bezogen auf das Gewicht des Polymers, indem man das Chlor oder Brom durch das Polyolefin bei einer Temperatur von 100º bis 250º, z.B. 1400 bis 225ºC während 0,5 bis 10, z.B. 3 bis 8 Stunden passieren läßt. Verfahren dieses allgemeinen Typs werden in US-A-3 087 436; 3 172 892; 3 272 746 und anderen gelehrt.
  • Alternativ kann man das Olefinpolyiner und das ungesättigte Säurematerial vermischen und erwärmen, wobei man Chlor zu dem heißen Material gibt. Verfahren dieser Art sind in US-A-3 215 707, 3 231 587; 3 912 764; 4 110 349; 4 234 435, und in GB-A-1 440 219 geoffenbart.
  • Bei der Anwendung von Halogen werden normalerweise etwa 65 bis 95 Gew.% des Polyolefins mit dem Dicarbonsäurematerial reagieren. Thermische Reaktionen, jene die ohne die Anwendung von Halogen oder einem Katalysator durchgeführt werden, bewirken nur, daß etwa 50 bis 75 Gew.% des Polyisobutylens reagieren. Das Chlorieren trägt offensichtlich zur Erhöhung der Reaktivität bei.
  • Metall der Gruppe I-B oder II-B enthaltender Reaktant
  • Der Metall enthaltende Reaktant kann irgendein anorganisches Material sein, das mit den oben beschriebenen Materialien reagieren wird, um das erwünschte Salz von Metallen der Gruppe I-B oder II-B unter Anwendung der geringeren Mengen an kurzkettigen Carbonsäuren herzustellen.
  • Die Metalle der Gruppe I-B und II-B enthaltenden Reaktanten umfassen beispielsweise die Oxide, Hydroxide und Carbonate, z.B. Cupricarbonat, Zinkoxid, Cuprioxid, Zinkhydroxid, Zinkcarbonat und dergleichen.
  • Die bevorzugten Kupfer enthaltenden Reaktanten sind die Kupferoxide (CuO, Cu&sub2;O), Die Kupferhydroxide (CuOH, Cu(OH)&sub2;), und die Kupfercarbonate (Cu&sub2;CO&sub3;, CuCO&sub3;, CuCO&sub3;Cu (OH)&sub2;. Besonders bevorzugte Kupferverbindungen aus wirtschaftlichen Gründen sind CuO und CuOH. Der bevorzugte zinkhaltige Reaktant ist Zinkoxid (ZnO).
  • Kurzkettige Carbonsäuren
  • Die kurzkettigen Carbonsäuren, die in dem vorliegenden Verfahren verwendet werden können, sind Alkansäuren der Formel:
  • R COOH,
  • worin R eine verzweigte oder geradkettige Alkylgruppe mit 1 bis 6 Kohlenstoffatomen ist. Besonders bevorzugt sind jene Säuren, in welchen R Alkyl von 1 bis 2 Kohlenstoffatomen ist, das sind Essig- und Propionsäuren.
  • Die Funktion des kurzkettigen Monocarbonsäurematerials ist nicht klar, obgleich es scheint, daß die Säure die Metall der Gruppe I-B oder II-B enthaltende Verbindung aktiviert, um ein Metallcarboxylat zu bilden, welches seinerseits mit dem polyolefinischen substituierten Dicarbonsäure produzierenden Material reagiert. Die letztere Reaktion würde die kurzkettige Carbonsäure regenerieren und somit die Reaktion katalysieren.
  • Das Verfahren
  • Die polyolefinische substituierte Dicarbonsäure wird in ein Reaktionsgefäß in der gewünschten Menge eingebracht.
  • Wenn der polyolefinische substituierte Dicarbonsäurereaktant in das Reaktionsgefäß als das korrespondierende Anhydrid gegeben wird, wird im allgemeinen Wasser mit dem Anhydrid (vor, mit oder nach dem Zugeben des Anhydrids) in einer Menge und unter Bedingungen vermischt, die ausreichen, um das Anhydrid in die gewünschte Säureform zu hydrolysieren, um die Reaktion der Säuregruppen mit dem ausgewählten Metall der Gruppe I-B oder II-B enthaltenden Reaktanten zu erleichtern. Die Menge an zugegebenem Wasser wird mindestens etwa die Menge sein, die theoretisch erforderlich ist, um stöchiometrisch die Anhydridgruppen des polyolefinischen substituierten Dicarbonsäureanhydrids zu hydrolysieren, und vorzugsweise 10 bis 200 Gew.% Wasser über die stöchiometrische Menge hinaus.
  • Meist wird die Reaktion in einem flüssigen Reaktionslösemittel für diesen Reaktanten durchgeführt, z.B. einem Kohlenwasserstofföl (wie einem Mineralöl, Schmieröl (einschließlich synthetischem Schmieröl) und dergleichen). Im allgemeinen wird das Gemisch aus der polyolefinischen substituierten Dicarbonsäure und dem Kohlenwasserstofflösungsmittel eine kineznatische Viskosität von 10 bis 1 500 cSt (bei 100ºC) und vorzugsweise von 50 bis 1 000 10&supmin;&sup6;m² s&supmin;¹ (cSt) (bei 100ºC) haben.
  • Das Metall der Gruppe I-B oder II-B enthaltende Material kann in einer einzigen Menge oder in Stufen zugegeben werden. Es kann trocken zugegeben werden, oder in der Form einer wäßrigen Lösung oder Aufschläininung. Zusätzliches Wasser kann gegebenenfalls zugefügt werden.
  • Die kurzkettige Carbonsäure wird vorzugsweise in Mengen bis zu insgesamt etwa 80%, besonders bevorzugt 1 bis 50%, und am meisten bevorzugt von 1 bis 40%, von der Menge, die theoretisch erforderlich wäre, um stöchiometrisch mit dem gesamten Metall enthaltenden Material zu dem entsprechenden Metallmonocarboxylat (z.B. dem Metallacetat bei Anwendung von Essigsäure) zu reagieren, zugegeben. Die kurzkettige Carbonsäure kann in einer oder mehreren Mengen zugegeben werden. Vorzugsweise jedoch wird die kurzkettige Carbonsäure kontinuierlich oder satzweise zugegeben, z.B. in einer stufenartigen Weise, während des Verlaufs der Umsetzung. Zum Beispiel kann man, wenn man Essigsäure oder Propionsäure bei einer Reaktionstemperatur von etwa 100ºC in einem Batch-Reaktor verwendet, die Carbonsäure in einzelnen Stufen während einer Zeitspanne von bis beispielsweise 12 Stunden zugeben. Im wesentlichen vollständige Umsetzungen kann man bei diesen Temperaturen bei 4 bis 5 Stunden Zeit haben.
  • Die Reaktionstemperaturen können in erwünschter Weise in dem Bereich von 70º bis 150ºC sein. Die Reaktionsgeschwindigkeit ist größer am oberen Ende des Bereichs, doch werden an dem unteren Ende akzeptable Geschwindigkeiten gefunden. Vorzugsweise sind die Temperaturen nicht höher als etwa 150ºC, um Zersetzung des Metallsalzes zu minimieren, das durch das Verfahren der Erfindung gebildet wird.
  • Das Reaktionsgemisch kann mit einem nicht-reaktiven Gas, z.B. Stickstoff, (mit oder ohne Erhitzen) abgestreift werden, um verschiedene leichte Materialien wie irgendwelche nicht umgesetzte Monocarbonsäure (z.B. Essigsäure) zu entfernen und dann kann das abgestreifte Reaktionsgemisch gegebenenfalls filtriert werden, um Unlösliches zu entfernen, z.B. nicht-umgesetzte metallhaltige Ausgangsmaterialfeststoffe (z.B. CuO oder Cu(OH)&sub2;) und Nebenprodukte (z.B. Metallsalze der Monocarbonsäure wie Cu-Acetat).
  • Die erhaltene abgestreifte, filtrierte Flüssigkeit enthält eine Lösung eines erwünschten Salzes von Metall der Gruppe I-B oder II-B der polyolefinischen substituierten Dicarbonsäure in dem Kohlenwasserstofföl, und wird im allgemeinen charakterisiert sein durch eine kinematische Viskosität in dem Bereich von 400 bis 1 500 10&supmin;&sup6;m² s&supmin;¹ (cSt) (bei 100ºC).
  • Die Erfindung wird weiter erläutert unter Bezugnahme auf die folgenden Beispiele, wobei alle Teile Gewichtsteile sind, wenn nicht anders angegeben. Die Beispiele sollen die Erfindung lediglich exemplifizieren und in keiner Weise beschränken.
  • Beispiele Beispiel 1
  • Etwa 200 g (0,1927 Mol) eines Polyisobutenylbernsteinsäureanhydrids (Sap.No. 106.7, 80% Aktivbestandteil), abgeleitet von einem 950 Mn-Polyisobutylen, wurden in einen gerührten Reaktionskolben gegeben, der mit einem Rückflußkühler ausgestattet war, und es wurden 23 g Kupferoxidpulver (65,7% Cu), 75 g verdünnendes Öllösungsmittel 150N und 50 ml Wasser zugesetzt. Es wurde 1 g Essigsäure zugegeben und das Reaktionsgemisch wurde langsam auf 100ºC erhitzt. Es wurden weitere 4 g Essigsäure mit einer Geschwindigkeit von 1 g jede Stunde während der folgenden 4 Stunden zugegeben. Dann wurde das Reaktionsgemisch auf 120ºC erhitzt, wobei mit Stickstoff abgestreift wurde, und dann filtriert, um etwaige nicht-umgesetzte Feststoffe oder feste Nebenprodukte zu entfernen. Das Filtrat ergab bei der Analyse 2,23% Kupfer.
  • Beispiele 2-8; Vergleichsbeispiel 9
  • Das Verfahren von Beispiel 1 wurde mehrere Male mit verschiedenen Mengen an Essigsäure (Beispiele 2 bis 5), unter Anwendung von Propionsäure (Beispiel 8), und ohne Carbonsäure (Vergleichsbeispiel 9) wiederholt. In den Verfahren der Beispiele 6 und 7 wurde Beispiel 1 wiederholt mit der Ausnahme, daß die zugegebenen Komponenten anfangs keinerlei Essigsäure enthielten; statt dessen wurden die anderen zugegebenen Komponenten auf 100ºC während 4 Stunden unter Rühren, und eine weitere Stunden auf 120ºC erhitzt. Am Ende dieser 5 Stunden wurden die angegebenen Mengen an Essigsäure (1 g in Beispiel 6 und 0,5 g in Beispiel 7) zugegeben, wonach man das erhaltene flüssige Gemisch in jedem Versuch während einer weiteren Stunde auf 100ºC erwärmte. Tabelle zugegeben Mole Säure* Produkt Bemerkungen: *Säure = CH&sub3;COOH oder CH&sub3;CH&sub2;COOH.
  • Der Vergleich der Mengen an Kupfer in den Endprodukten wie in der vorhergehenden Tabelle angegeben, zeigt daß das Verfahren der Erfindung außerordentlich gut geeignet ist, große Mengen an Salzen in dem Produkt zu erzeugen.
  • Beispiel 10
  • Etwa 103,7 g (0,1 Mol) eines Polyisobutenylbernsteinsäureanhydrids (Sap.No. 106.7; 80% Aktivbestandteil) mit einem SA/PIB- Verhältnis von 1,04 und einem durchschnittlichen zahlenmäßigen Molekulargewicht von 950 wurde mit 289,1 g Mineralöllösungsmittel 150 neutral, 8,1 g Zinkoxid vermischt und in der in Beispiel 1 beschriebenen Anlage auf 90ºC erhitzt. Anschließend wurden jede Stunde 0,75 g Essigsäure bis insgesamt 3 g zugegeben. Nach der vierten Stunde wurde das Reaktionsgemisch auf 130ºC erhitzt, dann Stickstoff während 2 Stunden (eingeführt) und anschließend filtriert. Die filtrierte Öllösung ergab bei der Analyse 1,61 Gew.% Zn (theoretisch 1,62%).
  • Vergleichsbeispiel 11
  • Es wurden etwa 103,7 g (0,1 Mol) Polyisobutenylbernsteinsäureanhydrid (PIBSA), wie in Beispiel 10 angewandt, vermischt mit 289 g Mineralöllösungsmittel 150 neutral, 8,1 g ZnO, und 10 ml Wasser. Das Reaktionsgemisch wurde dann auf 90ºC erhitzt und während dieser Zeit 4 Stunden lang eingeweicht. Anschließend wurde die Reaktionstemperatur auf 130ºC erhöht und das Reaktionsgemisch wurde während 2 Stunden mit Stickstoff abgestreift, und filtriert. Die Infrarotanalyse der filtrierten Öllösung zeigte die Anwesenheit von nicht-umgesetztem PIBSA in einem großen Ausmaß. Außerdem ergab das Produkt bei der Analyse lediglich 0,91 Gew.% Zn (Theorie 1,62 Gew.).

Claims (10)

1. Verfahren zum Herstellen von Salzen von Metallen der Gruppe I-B und der Gruppe II-B von polyolefinischen substituierten Dicarbonsäuren mit den Stufen:
(i) Kontaktieren eines anorganischen, Metall der Gruppe I-B oder II-B enthaltenden Materials mit einer langkettigen olefinischen substituierten Dicarbonsäure, substituiert mit einer mindestens eine Dicarbonsäure erzeugenden Komponente je Polyolefin-Molekül, welche durch Umsetzen eines Olefinpolymers eines C&sub2;-C&sub1;&sub0;-Monoolefins mit einem zahlenmäßigen durchschnittlichen Molekulargewicht größer als 600 und einem monoungesättigten C&sub4;-C&sub1;&sub0;-Säurematerial gebildet ist, und
(ii) Isolieren des so gebildeten Salzes von Metall der Gruppe I-B oder II-B, dadurch gekennzeichnet, daß eine kurzkettige Carbonsäure der Formel RCOOH (worin R eine geradkettige oder verzweigte Alkylgruppe mit 1 bis 6 Kohlenstoffatomen ist) zu Stufe (i) zugegeben wird.
2. Verfahren von Anspruch 1, in welchem die kurzkettige Carbonsäure Essigsäure oder Propionsäure ist.
3. Verfahren von Anspruch 1 oder 2, in welchem das Metall der Gruppe I-B enthaltende Material CuO, Cu&sub2;O, CuOH, Cu(OH)&sub2;, Cu&sub2;CO&sub3;, CuCO&sub3; oder CuCO&sub3;Cu(OH)&sub2; ist.
4. Verfahren von Anspruch 1 oder 2, in welchem das Metall der Gruppe II-B enthaltende Material ZnO, Zn(OH)&sub2; oder ZnCO&sub3; ist.
5. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 4, in welchem das Olefinpolymer Polyisobutylen ist.
6. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 5, in welchem das Metall der Gruppe I-B oder II-B enthaltende anorganische Material mit der langkettigen olefinischen substituierten Dicarbonsäure in Anwesenheit eines flüssigen Lösungsmittels für diese langkettige olefinische substituierte Dicarbonsäure kontaktiert wird.
7. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 6, in welchem die kurzkettige Carbonsäure in Stufen dem Reaktionsgemisch zugegeben wird.
8. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 7, in welchem die kurzkettige Carbonsäure in einer Menge von bis zu 80 Gew.% der Menge angewandt wird, die theoretisch erforderlich ist, um Stöchiometrisch mit dem gesamten Metall der Gruppe I-B oder II-B enthaltenden Material unter Bildung des entsprechenden Carboxylats zu reagieren.
9. Verfahren von Anspruch 8, in welchem die kurzkettige Carbonsäure in einer Menge von 1 bis 50 Gew.% dieser stöchiometrischen Menge angewandt wird.
10. Die Awendung eines nach irgendeinem der Ansprüche 1 bis 9 hergestellten Salzes von Metall der Gruppe I-B oder II-B in einer Schmierölformulierung.
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