DE864152C - Verfahren zur Herstellung von Organosiloxanen - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von Organosiloxanen

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DE864152C
DE864152C DEB1380A DEB0001380A DE864152C DE 864152 C DE864152 C DE 864152C DE B1380 A DEB1380 A DE B1380A DE B0001380 A DEB0001380 A DE B0001380A DE 864152 C DE864152 C DE 864152C
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08GMACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED OTHERWISE THAN BY REACTIONS ONLY INVOLVING UNSATURATED CARBON-TO-CARBON BONDS
    • C08G77/00Macromolecular compounds obtained by reactions forming a linkage containing silicon with or without sulfur, nitrogen, oxygen or carbon in the main chain of the macromolecule
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
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    • C08G77/04Polysiloxanes
    • C08G77/06Preparatory processes

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  • Silicon Polymers (AREA)

Description

(WiGBl. S. 175)
AUSGEGEBEN AM 22. JANUAR 1953
B1380IV c j 3g c
Organosiloxane werden grundsätzlich in der Weise hergestellt, daß Alkyl- bzw. Arylsiliciumverbindungen mit hydrolysierbaren Gruppen der Hydrolyse unterworfen werden. Die als Ausgangsprodukte dienenden Organosiliciumverbindungen haben die allgemeine Zusammensetzung Si Rn X4.n, worin R einen organischen Rest, ζ. Β. Methyl, Äthyl, Butyl, Phenyl usf., X eine hydrolysierbare Gruppe wie Halogen, —NH2, —OC2H5 bedeuten. Bei der Hydrolyse wird zunächst eine —Si—OH-Bindung hergestellt, die aber meist verhältnismäßig instabil ist und spontan oder bei Erhitzung durch Kondensation in eine —Si—O—Si-Bindung übergeht.- Es entstehen dadurch polymere oder hochpolymere Siloxane mit Ring-, Ketten- oder Vernetzungsstrukturen. Unter diesen Siloxanen mit ihren verschiedenen Strukturen heben sich eine Anzahl als technisch besonders interessant heraus, während andere, insbesondere hochvernetzte, gelförmige Silicone technisch keine besondere Bedeutung haben.
Zu den technisch interessanten Siliconen gehören diejenigen mit ringförmigen oder kettenförmigen —Si—O—Si-Verbänden, die ölartige bis m'edrigviskose Flüssigkeiten darstellen, ferner solche mit vernetzten, linearen bzw. cyclischen Molekülen, die auf Lacke, Schmiermittel, Harze, Kautschuk u. a. verarbeitet werden können.
Um die Entstehung unerwünschter Gele zu vermeiden, muß der Hydrolyseprozeß in besonderer Art gesteuert werden. So ist bereits bekannt, daß die Hydrolyse in Gegenwart bestimmter organischer Lösungsmittel vorgenommen werden kann, durch die das Auftreten von Gelen vermieden werden kann. Als solche Lösungsmittel sind Diäthyläther, Dibutyläther, unsymmetrische Ketone, wie Methylpropylketon, ferner Gemische' von Butanol und Toluol vorgeschlagen und verwendet worden.
Es wurde nun gefunden, daß die Hydrolyse vorteilhaft in Gegenwart von vorzugsweise aliphatischen,
mit Wasser teilweise mischbaren Estern durchgeführt wird. Die Erfahrung zeigte weiterhin, daß man bei Verwendung der genannten Lösungsmittel die Hydrolyse in Richtung auf ganz besondere Siloxane hinsteuern kann. So wurde gefunden, daß man durch Hydrolyse von Organodihalogensilanen zu niedermolekularen, insbesondere pentamercyclischen Organosiloxanen kommt. Werden Gemische von Organodihalogen- und Organotrihalogensilanen verwendet, ίο so gelangt man bei der Hydrolyse in der erfindungsgemäßen Axt und Weise zu härtbaren Siliconlacken.
Als besonders geeigneter Ester für das vorhegend beschriebene Verfahren hat sich Essigsäurebutylester erwiesen. Dieser besitzt einerseits eine nicht zu große Löslichkeit in Wasser, so daß die Verluste an Lösungsmittel bei der Trennung der Siliconlösungsmittel- und der wäßrigen Phase sowie beim Auswaschen aus der ersteren durch Ausschütteln mit Wasser nicht zu groß ao werden; auf der anderen Seite hat er eine begrenzte Löslichkeit für Wasser, die erne für die Hydrolysegeschwindigkeit günstige Wasserkonzentration ergibt. Zur praktischen Durchführung des Verfahrens können an sich alle Organosüiciumverbindungen der S5 allgemeinen Zusammensetzung Si Rn X4.n verwendet werden, worin R einen organischen Rest, X eine hydrolysierbare Gruppe bedeuten. Letztere kann sein ein Halogen, eine Aminogruppe, eine Estergruppe usw. Bevorzugt werden jedoch halogenhaltige Verbindungen benutzt, die nach bekannten Verfahren, z. B.-mit Hilfe der Grignardreaktion oder durch Umsetzung von Sih'ciummetall mit Alkyl- bzw. Arylhalogeniden, gewonnen werden können. Besondere Bedeutung haben für die Herstellung von Siloxanen die Methylchlor- und die Phenylchlorsilane.
Im einzelnen soll die Arbeitsweise des Verfahrens im folgenden an einigen Beispielen erläutert werden, die sich auf die Verwendung von Methylchlor- bzw. Phenylchlorsilanen und Essigsäurebutylester als Lösungsmittel beziehen, ohne daß damit aber eine Beschränkung auf diese Verbindungen ausgesprochen werden soll.
Die genannten Silane werden entweder als solche in eine kräftig gerührte Mischung von Wasser und Ester, insbesondere Essigsäurebutylester, eingetropft oder aber vorher bereits mit einem Teil des Esters verdünnt, während der restliche Ester mit dem Wasser vorgelegt wird. Es ist aber auch möglich, den gesamten Esteranteil von vornherein mit dem Organohalogensüan zu vermischen. Da die Hydrolyse stark exotherm verläuft, muß die Tropfgeschwindigkeit des Organohalogensilans bzw. seiner Lösung im Ester so reguliert werden, daß durch Temperatursteigerung nicht die Gefahr einer Gelierung eintritt. Im allgemeinen genügt es, die Temperatur etwa 300 nicht überschreiten zu lassen. Bei bestimmten Organohalogensilanmischungen, z. B. solchen aus Methylchlor- und Phenylchlorsilanen, die zu härtbaren Siliconen führen, kann es zweckmäßig oder erforderlich sein, durch Kühlung für Einhaltung einer Temperatur von etwa-0 bis 5° zu sorgen.
Die anzuwendenden Mengenverhältnisse der drei Komponenten der Umsetzung, Organohalogensilan, Ester und Wasser können in weiten Grenzen variiert werden. Notwendige Voraussetzung ist selbstverständlieh, daß das eingesetzte Wasser zur Hydrolyse und zur Lösung des gebildeten Halogenwasserstoffs ausreicht. Die Menge an Ester wird zweckmäßig etwa gleich der Wassermenge gewählt.
Nach beendeter Hydrolyse wird die Emulsion des Siloxan-Lösungsmittel-Gemisches in der wäßrigen Salzsäure durch Stehenlassen in zwei Phasen geschieden. Sodann wird die wäßrige Salzsäureschicht abgelassen und die Siloxan-Lösungsmittel-Phase bis zum Verschwinden der sauren Reaktion mit Wasser ausgewaschen. Nach Abdestillation des Lösungsmittels verbleibt das reine Siloxan, das je nach der Art der eingesetzten Organohalogensilane und je nach dem Verwendungszweck weiterbehandelt wird.
Werden zur Hydrolyse Gemische von Methyltrichlorsilanen und Dimethyldichlorsilanen eingesetzt, so erhält man flüssige oder harzartige Siloxane, die durch Erhitzen zu Methylsiloxanlacken verhärtet werden können. Aus Gemischen von Methyltrichlorsilan und Dimethyldichlorsilan mit Phenyltrichlorsilan und Diphenyldichlorsüan gelangt man zu Gemischen von Methyl- und Phenylsiloxanen, die durch anschließende Mischpolymerisation in bekannter Weise auf Methylphenylsiloxanlacke verarbeitet werden. Das Mengenverhältnis Wasser zu Organochlorsilan bei go der Hydrolyse wird zur Ersparung von Ester und zur Erzielung möglichst !deiner Reaktionsvolumina zweckmäßig so eingestellt, daß am Ende der Hydrolyse eine etwa 30°/Oige Salzsäure vorliegt; die Estermenge ist gleich der verwendeten Wassermenge. Durch Kühlung wird die Temperatur während der Hydrolyse auf etwa ο bis 50 gehalten.
Etwas anders als bei der Hydrolyse von Organochlorsilanen zur Herstellung von verlackbaren Harzen sind die Bedingungen bei der Hydrolyse von Organodichlorsilanen, wenn eine größtmögliche Ausbeute an niedrigen cyclischen Siloxanverbindungen, wie z. B. dem Pentameren, Hexameren usw., erhalten werden soll. Während es bei den zuvor angegebenen Hydrolysen vorteilhaft ist, auf gleichzeitige Bildung von konzentrierter Salzsäure hinzuarbeiten, sowie möglichst tiefe Reaktionstemperatur und langsame Zugabe von Organochlorsilanen zur Wasser-Ester-Phase, und langsames Rühren besonders günstig ist, ist es für die Herstellung der obenerwähnten cyclischen Verbindüngen zweckmäßig, bei Verwendung von Essigsäurebutylester die Bildung einer sehr verdünnten Salzsäure anzustreben. Ferner wirken sich schnelle Zugabe des Organodichlorsilans, schnelles Rühren und Temperaturanstieg bis zu 30 bis 350 günstig aus.
Zur Charakterisierung der Hydrolysenprodukte bei den Organosiliciumverbindungen wurden diese durch fraktionierte Destillation in drei Gruppen wie folgt eingeteilt:
1. Kp. bis ioo° bei 30 Torr (irn wesentlichen Tetramer),
2. Kp. bis 240° bei 7 Torr (in der Hauptsache aus Pentamerem und geringen Anteilen an höheren cyclischen Homologen bestehend),
3. Destillationsrückstand (höhermolekulare Siloxane).
Im Gegensatz zur Hydrolyse mit anderen Lösungsmitteln führt die Hydrolyse von Organodichlorsilanen bei Verwendung von Essigsäurebutylester unter sonst gleichen Bedingungen zu bedeutend besseren Ausbeuten an mittleren cyclischen Organosiloxanverbindungen und vor allem an Pentamerem, das wegen seiner Dünnflüssigkeit, seines niedrigen Erstarrungspunktes und relativ hohen Siedepunktes sowie der allen Siloxanen eigenen flachen Temperatur-Viskosi-ο täts-Kur ve als ÜbertcagungsfLüssigkeit für viele Zwecke geeignet ist.
Unter Einhaltung bestimmter Bedingungen, wie z. B. des Verhältnisses der Hydrolysekomponenten, der Zugabe- und Rührgeschwindigkeit, der Versuchsanordnung und Temperatur, läßt sich der Anteil der zweiten Gruppe im Hydrolysat und damit im wesentlichen des Pentameren noch weiter steigern bis zu einer Ausbeute von 50 bis 60 %. Nähere Angaben für diese Arbeitsbedingungen sind aus Beispiel 3 ersichtlich.
Die erfindungsgemäße Anwendung der Ester zur Hydrolyse von hydrolysierbaren Organosiliciumverbindungen ist aber nicht auf die vorstehend beschriebenen Beispiele beschränkt, sondern grundsätzlich auf die Hydrolyse aller einschlägigen Verbindungen anwendbar, u. a. auch zur Herstellung kurzkettiger, linearer Siloxane vom Typ R3SiO (R2SiO)n SiR3, die aus Gemischen, z. B. von Organodihalogensilanen und Triorganohalogensilanen, gewonnen werden.
Beispiel 1
Aus Methyltrichlorsilan und Dimethyldichlorsilan wird eine Mischung mit einem Gehalt von 66,5 % Cl hergestellt. Diese entspricht einem Verhältnis CH3: Si gleich 1,3:1. iooo Volumteile dieser Mischung werden unter kräftigem Rühren langsam in ein vorgelegtes Gemisch von 2000 Volumteilen Wasser und 2000 Volumteilen Essigsäurebutylester eingetropft. Durch Kühlung wird die Temperatur zwischen ο und 50 gehalten.
Nach beendeter Hydrolyse wird die Emulsion durch Stehenlassen geschieden, die wäßrige Salzsäureschicht abgezogen und die Siloxan-Ester-Schicht mit Wasser gewaschen, bis sie säurefrei ist, was nach viermaligem Waschen mit jeweils 500 Volumteilen Wasser der Fall ist.
Aus der Siloxan-Ester-Lösung wird nunmehr der Ester abdestilliert. Es verbleibt ein viskoses Methylsiloxan, das nach Auftragen auf Metallbleche in dünner Schicht bei 2000 zu einem Lack gehärtet wird.
Beispiel 2
Es wird eine Mischung hergestellt aus 160 Gewichtsteilen Methyltrichlorsilan, 98 Gewichtsteilen Dimethyldichlorsilan, 87 Gewichtsteilen Phenyltrichlorsilan und 192 Gewichtsteilen Diphenyldichlorsilan. Diese Mischung wird unter kräftigem Rühren langsam in ein Lösungsmittelgemisch von iooo Gewichtsteilen Wasser und iooo Gewichtsteilen Essigsäurebutylester eingetropft. Die Temperatur während der Umsetzung wird auf 0 bis 5° gehalten.
Nach beendeter Hydrolyse wird die Emulsion durch Stehenlassen in zwei Phasen geschieden, die wäßrige Salzsäureschicht abgezogen und die Siloxan-Ester-Schicht mit Wasser säurefrei gewaschen, was nach fünfmaligem Waschen mit je iooo Volumteilen Wasser der Fall ist.
Aus der Siloxan-Ester-Schicht wird nunmehr^der Ester abdestilliert. Es verbleibt ein harzartiges Siloxan, das in bekannter Weise unter Durchleiten von Luft bei 200° polymerisiert wird. Das erhaltene Produkt wird in einem Lösungsmittel, z. B. Toluol, gelöst und ergibt nach dem Auftragen auf Metallblech oder Glasseidenband und Einbrennen bei 250° einen Lack.
Beispiel 3
300 Volumteile Dimethyldichlorsilan werden durch schnelle Zugabe (in 7 Minuten) unter sehr schnellem Rühren zu einer Mischung von 300 Volumteilen Essigsäurebutylester und 2600 Volumteilen Wasser zugegeben, wobei die Temperatur bis auf 340 ansteigt. Alsdann erfolgt das übliche Auswaschen mit Wasser bis zur Säurefreiheit. Nach Abdestillieren des Essigsäurebutylesters wird fraktioniert destilliert, wobei die drei Gruppen sich prozentual wie folgt verteilen:
Gruppe 1: 26% (enthaltendtetrameresSiloxan), Gruppe 2: 54% (im wesentlichen pentameres
Siloxan),
Gruppe 3: 20% (höhermolekulare Siloxane).
Beispiel 4
150 Volumteile Dimethyldiäthoxysilan werden zu einer Mischung von 150 Volumteilen Essigsäureamylester und 1300 Volumteilen Wasser zulaufen gelassen. Die Amylacetat-Silicon-Phase wird in der üblichen Weise ausgewaschen. Nach Abtrennen dieser Phase vom Wasser und Abdestillieren des Amylacetats wird eine ölige Flüssigkeit erhalten, die bei der Destillationsprobe folgende Gruppenverteilung zeigt:
Gruppe 1: 8,3 % (im wesentlichen cyclisches tetrameres Siloxan),
Gruppe 2: 8j°/0 (im wesentlichen cyclische pentamere und höhere Siloxane) ,
Gruppe 3: 4,7% (höhermolekulare Siloxane).

Claims (1)

  1. Patentanspruch:
    Verfahren zur Herstellung von Organosiloxanen durch Hydrolyse von Organosiliciumverbindungen der allgemeinen Formel Si Rn X4.„, worin R einen organischen Rest, X eine hydrolisierbare Gruppe bedeuten, z.B. Halogen, —NH2, ·—OC2H5,"dadurch gekennzeichnet, daß die Hydrolyse^in Gegenwart von vorzugsweise aliphatischen, mit Wasser teilweise mischbaren Estern durchgeführt wird.
    © 5645 1.53
DEB1380A 1950-01-03 1950-01-03 Verfahren zur Herstellung von Organosiloxanen Expired DE864152C (de)

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Cited By (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US2769830A (en) * 1953-12-29 1956-11-06 Union Carbide & Carbon Corp Process for preparing hexaethylcyclotrisiloxane
US2769829A (en) * 1953-12-29 1956-11-06 Union Carbide & Carbon Corp Process for preparing octaethylcyclotetrasiloxane
US2827474A (en) * 1953-05-22 1958-03-18 Allied Chem & Dye Corp Production of reactive organosilanols

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