DK149632B - Fremgangsmaade til fremstilling af sekretin - Google Patents

Fremgangsmaade til fremstilling af sekretin Download PDF

Info

Publication number
DK149632B
DK149632B DK401983A DK401983A DK149632B DK 149632 B DK149632 B DK 149632B DK 401983 A DK401983 A DK 401983A DK 401983 A DK401983 A DK 401983A DK 149632 B DK149632 B DK 149632B
Authority
DK
Denmark
Prior art keywords
leu
arg
ser
gln
obu
Prior art date
Application number
DK401983A
Other languages
English (en)
Other versions
DK401983D0 (da
DK401983A (da
DK149632C (da
Inventor
Wolfgang Koenig
Rolf Geiger
Rainer Obermeier
Volker Teetz
Original Assignee
Hoechst Ag
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Priority claimed from DE2615229A external-priority patent/DE2615229C2/de
Application filed by Hoechst Ag filed Critical Hoechst Ag
Publication of DK401983D0 publication Critical patent/DK401983D0/da
Publication of DK401983A publication Critical patent/DK401983A/da
Publication of DK149632B publication Critical patent/DK149632B/da
Application granted granted Critical
Publication of DK149632C publication Critical patent/DK149632C/da

Links

Landscapes

  • Peptides Or Proteins (AREA)

Description

i 149632 o
Den foreliggende opfindelse angår en særlig fremgangsmåde til fremstilling af sekretin.
Sekretin, et hormon af duodenum, er et heptacosapep-tidamid med formlen 5 H-His-Ser-Asp-Gly-Thr-Phe-Thr-Ser-Glu-Leu-Ser-Arg- -Leu-Arg-Asp-Ser-Ala-Arg-Leu-Gln-Arg-Leu-Leu-Gln- -Gly-Leu-Val-NH2.
10 Det stimulerer bugspytkirtlens hydrogencarbonat- produktion og anvendes klinisk til undersøgelse af pankreasfunk-tionen.
Det er kendt at fremstille sekretin ved forskellige metoder {jfr. J. Amer.Chem. Soc. 89 (1967) , side 6753?i 15 J. Amer. Chem. Soc. 90, (1968) , side 4711; Chem. Ber.
105, (1972), side 2508 og Chem. Ber. 107 (1974), side 215). Disse kendte metoder er imidlertid ikke velegnet til fremstilling af større mængder sekretin, da f.eks. en utilstrækkelig opløselighed af fragmenter forhaler reaktions-20 hastigheden ved peptidkoblingen.
Den foreliggende opfindelse angår en fremgangsmåde til fremstilling af sekretin med den ovenfor anførte formel ved kondensation af 25 Z-Thr (Bu*") -Ser (Bu^) -Glu (OBu*") -Leu-Ser (Bu*") -Arg-Leu-OH (I) med H-Arg-Asp (OBut) -Ser (Bu1") -Ala-Arg-Leu-Gln-Arg-Leu--Leu-Gln-Gly-Leu-Val-NH2/ (II) 30 katalytisk hydrogenering af det fremstillede peptid Z-Thr (Bu*") -Ser (Bufc) -Glu (OBu^) -Leu-Ser (Bu1*) -Arg-Leu- -Arg-Asp(OBu1)-Ser(Bufc)-Ala-Arg-Leu-Gln-Arg-Leu-Leu-35 -Gln-Gly-Leu-Val-NH2 (III)
O
2 149632 med en palladiumkatalysator og efterfølgende kondensation af det fremstillede peptid H-Thr (Bu*") -Ser (Bu^) -Glu (OB^) -Leu-Ser (But) -Arg-5 -Leu-Arg-Asp(OBu )-Ser(Bu )-Ala-Arg-Leu-Gln-Arg- -Leu-Leu-Gln-Gly-Leu-Val-NH2 (IV) med
Boc-His-Ser (Bu1") -Asp (OBu1") -Gly-Thr (But) -Phe-OH (V) 10 og fraspaltning af beskyttelsesgrupperne med trifluoreddike-syre, hvilken fremgangsmåde er ejendommelig ved, at man ved kondensationerne foraktiverer peptidfragmenterne I hhv. V i dimethylacetamid eller en blanding af dimethyl-15 formamid og dimethylacetamid med 3-hydroxy-4-oxo-3,4-dihydro--1,2,3-benzotriazin og dicyclohexylcarbodiimid, hvorved tilstedeværelsen af pyridinhydrobromid er nødvendig ved for aktiver ingen af fragment I, renser det ud fra I og II fremstillede peptid III ved behandling i methanol, 20 gennemfører den katalytiske hydrogenering af III i 80-90 vol.-%'s vandig 2,2,2-trifluorethanol, eventuelt renser det fremkomne peptid IV med methanol, ved kondensationen af IV med V forud opløser peptidet IV i en di-methylformamid/dimethylacetamid-blanding, og gennemfører 25 fraspaltningen af beskyttelsesgrupperne i nærværelse af 5-20 vol.-%'s 2-6 N HC1 eller HBr og/eller indtil 190 mg/ml cysteinhydrochlorid.
Ved sammenknytningen af I med II har man hidtil anvendt dicyclohexylcarbodiimid/l-hydroxybenzotriazol 30 (DCC/HOBt)-metoden (jfr. Chem. Ber. 107, (1974), side 215). Carboxylkomponentens ekstremt tunge opløselighed frembyder imidlertid betydelige vanskeligheder. Til en 7,7 mmol--blanding anvendes der 400 ml dimethylformaraid (DMF) som opløsningsmiddel. Ved den stærke fortynding aftager 35 reaktionshastigheden stærkt, qg der kræves en lang reaktionstid (2 dage).
3 149632
O
Det har nu overraskende vist sig, at den tungt opløselige carboxylkomponent I let kan opløses i dimethyl-acetamid eller en blanding af DMF og dimethylacetamid (DMA) i nærværelse af pyridin-hydrobromid og 3-hydroxy-4-oxo- 5 -3,4-dihydro-l,2,3-benzotriazin (HOOBt). Udelader man en af komponenterne, nedsættes opløseligheden. Dette forhold er ideelt til en foraktivering af det tungt opløselige heptapeptid ved hjælp af DCC/HOOBt. Pyridin-hydrobromidet tjener til protonering af argininets frie 10 guanidinogruppe. Til opløsning af 10 mmol carboxylkomponent I er således allerede 50 ml DMF og 50 ml DMA tilstrækkeligt. Foraktiveringen varer 2 timer. Aminokomponent II (10 mmol) opløses ligeledes i f.eks. en blanding af 50 ml DMF og 50 ml DMA. Efter to timers sammenkoblingstid oparbej-15 des blandingen. Det totale forbrug af opløsningsmiddel er altså 200 ml/10 mmol og den samlede reaktionstid 4 timer.
Også ved den sidste sammenkobling, nemlig sammen- t t knytningen af V med IV til Boc-His-Ser(Bu )-Asp(OBu )-Gly--Thr (But) -Phe-Thr (Bu^ -Ser (But) -Glu (0But) -Leu-Ser (But) -Arg-20 -Leu-Arg-Asp (OBufc) -Ser- (Bu*") -Ala-Arg-Leu-Gln-Arg-Leu-Leu- -Gln-Gly-Leu-Val-NH2» er foraktiveringen af carboxylkompo-nenten med DCC/HOOBt enkeltbeholderfremgangsmåden med DCC/HOBt overlegen (jfr. Chem. Ber. 107, (1974) side 215), hvorved der igen anvendes DMA eller en blanding af DMF 25 og DMA som opløsningsmiddel for carboxylkomponenten og en blanding af DMF og DMA for aminokomponenten. Reaktionstiden forkortes her fra 36 til 6 timer.
Det ved kondensation af I med II fremstillede peptid III er hidtil blevet renset ved udkogning med 30 ethylacetat (jfr. Chem. Ber. 107, (1974), side 215) eller ved omfældning fra methanol/ethylacetat (jfr. Chem. Ber.
105 (1972) side 2508). Disse rensningsprocesser har ved de tungt opløselige udgangsstoffer tydeligvis ingen større rensningseffekt. Det har overraskende vist sig, 35 at materialet kan udkoges med methanol, hvorved der opnås en stærkere rensningseffekt, hvilket står i
O
4 149632 modsætning til sidstnævnte kendte teknik (Chem. Ber.
105, (1972) 2508), ifølge hvilken peptidet er opløseligt i methanol.
Den katalytiske hydrogenering af III til IV har hid-5 til været foretaget i en blanding af methanol og DMA (143 ml/g^ jfr. Chem. Ber. 107, 215) eller i 80%'s eddikesyre (269 ml/g, jfr. Chem. Ber. 105, 250¾). Til den katalytiske hydrogenering har det nu vist sig, at 80-90 vol.-%'s 2,2,2-trifluorethanol (mindst 11 ml/q peptid) 10 er særlig egnet som opløsningsmiddel. Dette opløsningsmiddel har i forhold til eddikesyre den fordel, at der ikke kan finde acetylering sted. I blandingen af methanol/DMA var det med methanol rensede produkt III praktisk talt uopløseligt.
15 Efter den katalytiske hydrogenering kan det frem stillede 5HBr *H-Thr (Bu^) -Ser (Bu*") -Glu (OBu^) -Leu-Ser (Bu^) --Arg-Leu-Arg-Asp (OBu*") -Ser (Bu*") -Ala-Arg-Leu-Gln-Arg-Leu--Leu-Gln-Gly-Leu-Val-NH2 (IV) igen renses godt ved udkogning med methanol, skønt produktet ifølge Chem. Ber. 105, (1972), 20 side 2508 beskrives som opløseligt i methanol.
Det således fremstillede beskyttede sekretin behandles til fraspaltning af beskyttelsesgrupperne i trifluoreddikesyre, til hvilken der er sat 5-20%'s 2-6 N vandig saltsyre eller hydrogenbromidsyre og/eller indtil 190 mg/ml cystein-25 hvdrochlorid. Ved denne fremaanosniåde fås der et råt sekretin med højere aktivitet end ved fraspaltning af beskyttelsesgrupperne på gængs måde med trifluoreddikesvre.
Sekretin anvendes som diagnostikum ved kontrollering af de ekskretoriske pankreasfunktioner og som terapeutikum 30 ved Ulcus duodeni.
Eksempel Z-Thr(Bu^)-Ser(But)-Glu(OBufc)-Leu-Ser(But)-Arg-Leu-Arg-Asp(OBut)-35 Ser (But) -Ala-Arg-Leu-Gln- Arq-Leu-Leu-Gln-Gly-Leu-Val-NH,.
—- — e— _____
Til en opløsning af 12 g Z-Thr(Bu )-Ser (Bu )-Glu(OBu )--Leu-Ser(But)-Arg-Leu-OH.2 H20, 1,6 g pyridin-hydrobromid og 149632 5
O
1,63 g 3-hydroxy-4-oxo-3,4-dihydro-l,2,3-benzotriazin i en blanding af 50 ml dimethylformamid og 50 ml dimethylacetamid sættes der 8,4 g dicyclohexylcarbodi-imid, og der omrøres i to timer ved stuetemperatur. I
4* 4· 5 mellemtiden opløses 18,8 g H-Arg-Asp(OBu )-Ser(Bu )-Åla--Arg-Leu-Gln-Arg-Leu-Leu-Gln-Gly-Leu-Val-NH2.4 HBr og 5,2 ml N-ethylmorpholin i en blanding af 50 ml dimethyl-formamid og 50 ml dimethylacetamid, og den foraktiverede blanding filtreres ind i denne opløsning. Der efterrøres 10 nu yderligere to timer ved stuetemperatur, og blandingen røres i 3 liter ethylacetat. Det udfældede bundfald fraskilles ved sugning, koges op en gang med ethylacetat og fraskilles igen ved sugning;,· Til yderligere rensning koges remanensen nu en gang op med 200 ml methanol, og der fraskilles 15 ved sugning. Derefter irøres der endnu en gang ethylacetat, koges op, afkøles, fraskilles ved sugning og tørres.
Udbytte: 23,1 g, smp. 262-265°C [a]£° = -22,4° (c = 1, i 80% eddikesyre).
20 H-Thr (Bu1*) -Ser (But) -Glu (OBut) -Leu-Ser (But) -Arg-Leu-Arg--Asp (OBu*") -Ser (But) -Ala-Arg-Leu-Gln-Arg-Leu-Leu-Gln-Gly--Leu-Val-NHo * 5 HBr_ 6 g Z-Thr (Bu*") -Ser (Bu^") -Glu (OBu*") -Leu-Ser (Bu*") -Arg-t t -Leu-Arg-Asp(OBu )-Ser(Bu )-Ala-Arg-Leu-Gln-Arg-Leu-Leu-25 -Gln-Gly-Leu-Val-NH2 og 300 mg pyridinhydrochlorid opløses i 70 ml 80%'s 2,2,2-trifluorethanol. Der tilsættes en smule Pd/carbon-katalysator, qg hydrogen ledes igennem.
Efter afsluttet hydrogenering (ingen C02 i afgangsgassen) fraskilles katalysatoren ved sugning, og trifluorethanolet 30 afdestilleres. Remanensen udrives med ethylacetat og fraskilles ved sugning. Til yderligere rensning koges der op med methanol. Remanensen får lov at antage stuetemperatur, og der fraskilles ved sugning. Dernæst koges der endnu en gang op med ethylacetat, afkøles og fraskilles 35 ved sugning. Udbytte: 4,58 g, [<x]p° = -26,1° (c = 1, i 80% eddikesyre).
O
6 149632
Boc-His-Ser (But) -Asp (OBu*1) -Gly-Thr (But) -Phe-Thr (Bu*1) -Ser (Bu*1) --Glu (OBu*j -Leu-Ser (Bu*1) -Arg-Leu-Arg-Asp (OBu*1) -Ser (Bu*1) -Ala--Arg-Leu-Gln-Arg-Leu-Leu-Gln-Gly-Leu-Val-NHo._ ^ f f
Til en opløsning af 4,24 g Boc-His-Ser(Bu )-Asp(OBu )-5 -Gly-Thr(Bu^J-Phe-OH og 709 mg 3-hydroxy-4-oxo-3,4-dihydro- -1,2,3-benzotriazin i 17 ml dimethylacetamid sættes der ved 0°C 2,87 g DCCI. Der omrøres i en time ved 0°C og en time ved stuetemperatur. I mellemtiden opløses 13,7 g H-Thr (Bu*1) -Ser (Bu*1) -Glu (OBu*1) -Leu-Ser (Bu*1) -Arg-Leu-Arg-10 -Asp (OBu*1) -Ser (Bu*1) -Ala-Arg-Leu-Gln-Arg-Leu-Leu-Gln-Gly- -Leu-Val-NH2*5HBr i en blanding af 87 ml dimethylformamid og 87 ml dimethylacetamid til en géléagtig masse. Til denne géléagtige opløsning sættes der 1,13 ml N-ethylmorpho-lin, der fortyndes med 22 ml dimethylacetamid, og den for-15 aktiverede blanding suges dertil. Der omrøres nu i to timer ved stuetemperatur. I mellemtiden tilberedes der som ovenfor yderligere en foraktiveret blanding, der derpå atter filtreres ind i reaktionsblandingen. Der omrøres derefter igen i to timer ved stuetemperatur, og i den 20 géléagtige opløsning røres der 1740 ml varm ethylacetat.
Der afkøles til stuetemperatur, og bundfaldet fraskilles ved sugning. Bundfaldet koges endnu en gang op med ethyl acetat, fraskilles ved sugning og tørres. Udbytte: 17 g.
25 Råt sekretin 1,5 g af det ovenfor fremstillede beskyttede sekretin og 150 mg cysteinhydrochlorid opløses i en blanding af 15 ml trifluoreddikesyre og 1,5 ml 4 N HCl.
Blandingen henstår i 30 minutter ved stuetemperatur, ind-30 dampes og opløses i vand, og opløsningen frysetørres.
Udbytte: 1,69 g.
Det fremkomne rå sekretin renses på følgende måde: 1,69 g råt sekretin opløses i ca. 10 ml 0,001 N cysteinhydrochlorid-opløsning og chromatograferes på en 35 "Sephadex ®LH-20"-søjle (200 x 4 cm). Der elueres med 0,001 N cysteinhydrochlorid-opløsning, og der opfanges
O
7 U3632 fraktioner på 300 dråber. De gode sekretinfraktioner er i den nedadgående gren af den første top (ca. 32.-37. fraktion). De sekretinholdige fraktioner forenes og frysetørres, og der fås et udbytte på ca. 400 mg. I de efter-5 følgende fraktioner kan der yderligere udvindes ca. 80 mg let forurenet sekretin. Hovedfraktionen på 400 mg har ifølge aminosyreanalyse et peptidindhold på 65% og en biologisk aktivitet på 2600 enheder pr. mg. Dette svarer til en aktivitet på 4000 enheder pr. mg peptidbase.
10 Udbytte henført til beskyttet' sekretin: 22%. Foruden salte og vand indeholder det således isolerede sekretin yderligere ca. 5% cysteinhydrochlorid.
Aminosyreanalyse: Asp (2,0), Thr (1,9), Ser (3,1),
Glu (3,0), Gly (2,0), Ala (1,1), Cys (0,7), Val (1,1), Leu (6,0), 15 Phe (1,0), His (1,0) og Arg (3,9).

Claims (2)

  1. ο 149832 δ PATENTKRAV. Fremgangsmåde til fremstilling af sekretin med formlen H-His-Ser-Asp-Gly-Thr-Phe-Thr-Ser-Glu-Leu-Ser-5 -Arg-Leu-Arg-Asp-Ser-Ala-Arg-Leu-Gln-Arg-Leu-Leu- -Gln-Gly-Leu-Val-NH2 ved kondensation af Z-Thr (Bu*1) -Ser (Bu*1) -Glu (OBu*1) -Leu-Ser (But) -Arg-Leu-OH (I) 10 med H-Arg-Asp (OBu*1) -Ser (Bu*1)-Ala-Arg-Leu-Gln-Arg-Leu- -Leu-Gln-Gly-Leu-Val-NH2f (li) 15 katalytisk hydrogenering af det fremstillede peptid Z-Thr (Bu*1) -Ser (Bu*1) -Glu (OBu*1) -Leu-Ser (Bu*1) -Arg-Leu-t fc -Arg-Asp(OBu )-Ser(Bu )-Ala-Arg-Leu-Gln-Arg-Leu--Leu-Gln-Gly-Leu-Val-NH2 (III) 20 med en palladium-katalysator, efterfølgende kondensation af det fremstillede peptid H-Thr (Bu*1) -Ser (Bu*1) -Glu (OBu*1) -Leu-Ser (Bu*1) -Arg-Leu-25 -Arg-Asp (OBu*") -Ser (Bu*1) -Ala-Arg-Leu-Gln-Arg-Leu-Leu- -Gin-Gly-Leu-Val-NH
  2. 2 (IV) med t t t Boc-His-Ser(Bu )-Asp(OBu )-Gly-Thr(Bu )-Phe-OH (V) 30 og fraspaltning af beskyttelsesgrupperne, Z, Boc og Bu*1 med trifluoreddikesyre, kendetegnet ved, at man ved kondensationerne foraktiverer peptidfragmenterne I hhv. V i dimethylacetatamid eller en blanding af dime-35 thylformamid og dimethylacetamid med 3-hydroxy-4-oxo-3,4- -dihydro-l,2,3-benzotriazin og dicyclohexylcarbodiimid,
DK401983A 1976-04-08 1983-09-02 Fremgangsmaade til fremstilling af sekretin DK149632C (da)

Applications Claiming Priority (4)

Application Number Priority Date Filing Date Title
DE2615229A DE2615229C2 (de) 1976-04-08 1976-04-08 Verfahren zur Herstellung und Reinigung von Sekretin
DE2615229 1976-04-08
DK154077 1977-04-06
DK154077A DK149045C (da) 1976-04-08 1977-04-06 Fremgangsmaade til rensning af sekretin

Publications (4)

Publication Number Publication Date
DK401983D0 DK401983D0 (da) 1983-09-02
DK401983A DK401983A (da) 1983-09-02
DK149632B true DK149632B (da) 1986-08-18
DK149632C DK149632C (da) 1987-01-26

Family

ID=25770319

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
DK401983A DK149632C (da) 1976-04-08 1983-09-02 Fremgangsmaade til fremstilling af sekretin

Country Status (1)

Country Link
DK (1) DK149632C (da)

Also Published As

Publication number Publication date
DK401983D0 (da) 1983-09-02
DK401983A (da) 1983-09-02
DK149632C (da) 1987-01-26

Similar Documents

Publication Publication Date Title
EP3398960B1 (en) Method for preparing semaglutide
CN108059666B (zh) 一种固液结合制备索玛鲁肽的方法
CN112592387B (zh) 一种Tirzepatide的制备方法
EP1773870B1 (en) Methods for the production of peptide having a c-terminal amide
US20190211073A1 (en) Synthesis method for liraglutide with low racemate impurity
CN112010961B (zh) 一种索玛鲁肽的固液合成方法
CN113135991B (zh) 一种制备索玛鲁肽的方法
CN114031680B (zh) 一种索玛鲁肽钠盐及其制备方法与应用
DK147733B (da) Gastrin-analoge heptapeptidderivater til anvendelse som diagnostika
CN106589069B (zh) 一种缩宫素的制备方法
CN107880111A (zh) 一种制备利拉鲁肽的方法
CN113045641B (zh) 一种索马鲁肽的制备方法
CN107022021A (zh) 一种利拉鲁肽的固相合成法
WO2020199461A1 (zh) 一种多肽衍生化合物的合成方法
CN113402598A (zh) 一种索马鲁肽的固相合成方法
CN110028573A (zh) 一种固液结合制备利拉鲁肽的方法
US4098779A (en) Process for the purification and manufacture of secretin
CN111153983A (zh) 一种索玛鲁肽的半合成制备法
CN119350469B (zh) 大片段SPPS-LPPS混合法合成Cagrilintide的方法
CN113637064B (zh) 一种索玛鲁肽的合成方法
CN109021087A (zh) 一种固液相结合制备齐考诺肽的方法
CN119661685A (zh) 一种卡格列肽的合成方法
DK149632B (da) Fremgangsmaade til fremstilling af sekretin
CN113121673A (zh) 一种固液结合法制备依降钙素的方法
WO2021103458A1 (zh) 一种地加瑞克的固相合成方法

Legal Events

Date Code Title Description
PUP Patent expired