EP0062831A1 - Behälter zur Langzeitlagerung von radioaktiven Stoffen (II) - Google Patents

Behälter zur Langzeitlagerung von radioaktiven Stoffen (II) Download PDF

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EP0062831A1
EP0062831A1 EP82102660A EP82102660A EP0062831A1 EP 0062831 A1 EP0062831 A1 EP 0062831A1 EP 82102660 A EP82102660 A EP 82102660A EP 82102660 A EP82102660 A EP 82102660A EP 0062831 A1 EP0062831 A1 EP 0062831A1
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copper
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radioactive materials
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EP82102660A
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Hartmut Dipl. Phys. Kroll
Günther Dr. Dipl. Chem. Luthardt
Horst Dr. Dipl. Chem. Vietzke
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Deutsche Gesellschaft fuer Wiederaufarbeitung von Kernbrennstoffen mbH
Nukem GmbH
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Deutsche Gesellschaft fuer Wiederaufarbeitung von Kernbrennstoffen mbH
Nukem GmbH
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    • GPHYSICS
    • G21NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
    • G21FPROTECTION AGAINST X-RADIATION, GAMMA RADIATION, CORPUSCULAR RADIATION OR PARTICLE BOMBARDMENT; TREATING RADIOACTIVELY CONTAMINATED MATERIAL; DECONTAMINATION ARRANGEMENTS THEREFOR
    • G21F9/00Treating radioactively contaminated material; Decontamination arrangements therefor
    • G21F9/28Treating solids
    • G21F9/34Disposal of solid waste
    • G21F9/36Disposal of solid waste by packaging; by baling
    • GPHYSICS
    • G21NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
    • G21FPROTECTION AGAINST X-RADIATION, GAMMA RADIATION, CORPUSCULAR RADIATION OR PARTICLE BOMBARDMENT; TREATING RADIOACTIVELY CONTAMINATED MATERIAL; DECONTAMINATION ARRANGEMENTS THEREFOR
    • G21F5/00Transportable or portable shielded containers
    • G21F5/005Containers for solid radioactive wastes, e.g. for ultimate disposal

Definitions

  • the invention relates to a container for long-term storage of radioactive substances, in particular radioactive fuel elements, in suitable geological formations, consisting essentially of a container body and a lid.
  • Irradiated, spent fuel elements are processed either immediately after temporary storage in water basins or after a limited further interim storage.
  • the nuclear fuels and broods are separated from the fission products and returned to the fuel cycle.
  • the fission products are conditioned by known methods, usually using large amounts of valuable materials, such as lead and copper, and in practical geological formations they are virtually no longer removable.
  • Very complex concepts are known in some cases for storing irradiated fuel assemblies in metal, concrete in salt, sand or in rock caverns.
  • Containers made of alloyed and unalloyed steel, copper and corundum are used as packaging for radioactive substances, especially for irradiated fuel elements suggested.
  • the containers are either not sufficiently corrosion-resistant or, like copper, are very expensive.
  • Corundum containers are generally suitable, but the experience required for their manufacture is lacking.
  • the fuel elements for packaging would have to be disassembled into small corundum containers for manufacturing reasons, which is possible, but is associated with considerable costs and safety-related expenses.
  • the invention was therefore based on the object of creating a container for the long-term storage of radioactive waste, in particular spent fuel elements, in suitable geological formations, consisting essentially of a container base body and a lid which, with particularly economical use of valuable material, is also corrosion-proof in long periods of time is ..
  • the container body and lid consist of a copper-based alloy with tin, aluminum, nickel or beryllium.
  • the container according to the invention can advantageously be equipped with relatively thin wall thicknesses, wall thicknesses between 0.5 and 10 cm being particularly favorable.
  • wall thicknesses between 0.5 and 10 cm being particularly favorable.
  • the copper-based alloy contains either 2 to 20% tin or 6 to 10% aluminum, in the latter case optionally iron and / or nickel in addition to aluminum. Processing is carried out in a manner known per se, u. a. by continuous casting or centrifugal casting. In special cases, it is even possible to use certain copper-based alloys, e.g. B. "tin bronzes" electrolytically on a suitable thin support material, which alone is not a container casing function, to be deposited.
  • the copper-based alloy additionally contains dispersed oxide particles.
  • oxides are, for example, tin oxide (Sn0 2 ), thorium oxide (Th0 2 ), rare earth oxides, e.g. B. of gadolinium and samarium, but also tungsten oxide (WO 3 ) suitable, in some cases also uranium dioxide (U0 2 ).
  • non-oxides such as e.g. B. boron carbide (B 4 C) may be included. All of these dispersed particles can, depending on the nature of the radioactive container contents, improve the shielding against radioactive radiation.
  • the dispersed oxide particles consist of the uranium oxide U 3 O 8 is particularly advantageous since this oxide because of its shielding action and because of its inert chemical behavior, but also because of its z. B. compared to "tin bronze" favorable density, is extremely suitable for this purpose. It is advisable to use U 3 O 8 powder that contains uranium depleted in U-235.
  • the copper-based alloys with the alloyed metals mentioned can contain minor amounts of impurities without increasing the corrosion rates. For electrochemical reasons, even an improvement in the corrosion behavior, e.g. B. against salt solutions, may be possible.
  • impurities can u. ⁇ -. Include iron, lead, arsenic, antimony and bismuth.
  • the figure shows a container for long-term storage of radioactive substances. It consists of a container body (1) and a lid (2). The lid (2) can also be cast onto the container body (1). A copper-based alloy containing dispersed oxide particles (3) is used as the material for the container base body (1) and lid (2).
  • the container according to the invention also has sufficient mechanical stability even with thin wall thicknesses, has excellent corrosion properties with low use of recyclables and is also excellently suitable as an over-container for pre-packaged radioactive materials such as fuel assemblies, fuel rods and waste.
  • the container according to the invention can be equipped with the usual handling aids. Furthermore, the container can also be equipped with an optionally removable cooling fin jacket and with further additional auxiliary devices.

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Abstract

Es wird ein korrosionsfester und kostengünstiger Behälter zur Langzeitlagerung von radioaktiven Stoffen, insbesondere von abgebrannten Brennelementen, beschrieben, der in geeigneten geologischen Formationen gelagert werden kann. Der Behälter besteht aus Kupferbasislegierungen mit Zinn, Aluminium, Nickel oder Beryllium und zeichnet sich durch relativ geringe Wanddicken aus.

Description

  • Gegenstand der Erfindung ist ein Behälter zur Langzeitlagerung von radioaktiven Stoffen, insbesondere von radioaktiven Brennelementen, in geeigneten geologischen Formationen, im wesentlichen aus einem Behältergrundkörper und einem Deckel bestehend.
  • Bestrahlte, abgebrannte Brennelemente werden nach einer vorübergehenden Aufbewahrung in Wasserbecken entweder sofort oder nach einer begrenzten weiteren Zwischenlagerung aufgearbeitet. Dabei werden die nuklearen Brenn- : und Brutstoffe von den Spaltprodukten abgetrennt und wieder dem Brennstoffkreislauf zugeführt. Die Spaltprodukte werden nach bekannten Verfahren, meist unter Verwendung großer Mengen Wertstoffe, wie zum Beispiel Blei und Kupfer, konditioniert und in geeigneten geologischen Formationen praktisch nicht mehr entnehmbar endgelagert.
  • Darüberhinaus wird überlegt, die bestrahlten Brennelemente in absehbarer Zeit nicht aufzuarbeiten, auf die in ihnen vorhandenen Brenn- und Brutstoffe zunächst zu verzichten und die Brennelemente - nach einer angemessenen Abklingzeit in dafür vorgesehenen Lagern - gegebenenfalls wieder entnehmbar endzulagern. Die Lagerzeiten können mehrere Generationen bis zu etwa tausend Jahren betragen, wobei sich das Gefährdungspotential des radioaktiven Inventars in dieser Zeit, den bekannten physikalischen Gesetzen folgend, entsprechend seiner Zusammensetzung außerordentlich stark verringert.
  • Wegen der unbestimmten Lagerdauer dieser radioaktiven Stoffe, werden an derartige, für die Langzeitlagerung geeignete Behälter, die gegenüber bekannten Transport-und Lagerbehältern eine mehrfache Betriebszeit aufweisen müssen, besondere Anforderungen gestellt, welche die an normale Transport- bzw. Lagerbehälter gestellten Anforderungen weit übersteigen und praktisch nicht vergleichbar sind. Erschwerend kommt hinzu, daß die Behälterlager schwer zugänglich sein müssen und folglich den Überwachungsmöglichkeiten Grenzen gesetzt sind.
  • Es sind teilweise sehr aufwendige Konzepte bekannt, bestrahlte Brennelemente mittels Behältern aus Metall oder Beton in Salz, Sand oder in Felskavernen zu lagern.
  • Als Verpackung für radioaktive Stoffe, vor allem für bestrahlte Brennelemente, werden Behälter aus legierten und unlegierten Stählen, aus Kupfer sowie aus Korund vorgeschlagen. Die Behälter sind entweder nicht genügend korrosionsbeständig oder wie solche aus Kupfer sehr teuer.
  • Zudem ist das Korrosionsverhalten selbst von Kupfer nicht immer ausreichend. Behälter aus Korund sind zwar grundsätzlich geeignet, jedoch fehlen die für die Herstellung notwendigen Erfahrungen. Darüber hinaus müßten die Brennelemente zur Verpackung in die aus herstellungsbedingten Gründen nur kleinen Korundbehälter zerlegt werden, was zwar möglich ist, jedoch mit einem erheblichen Kosten- und sicherheitstechnischem Aufwand verbunden ist.
  • Solche Behälter erfüllen die Bedingungen der Langzeitlagerung, wie dichter Einschluß bei den auftretenden Bedingungen, vor.allem gegenüber Korrosion, hauptsächlich durch Salzlaugen, nur zum Teil, oder sie müssen sehr dickwandig ausgebildet werden. Dieses bedeutet jedoch nachteilig den Einsatz großer Mengen immer knapper werdender Wertstoffe.
  • Der Erfindung lag daher die Aufgabe zugrunde, einen Behälter zur Langzeitlagerung von radioaktiven Abfällen, insbesondere von abgebrannten Brennelementen, in geeigneten geologischen Formationen zu schaffen, im wesentlichen aus einem Behältergrundkörper und einem Deckel bestehend, der unter besonders sparsamem Einsatz von Wertstoff auch in langen Zeiträumen korrosionssicher ist..
  • Die Aufgabe wurde erfindungsgemäß dadurch gelöst, daß Behältergrundkörper und Deckel aus einer Kupferbasislegierung mit Zinn, Aluminium, Nickel oder Beryllium bestehen.
  • Es wurde gefunden, daß Langzeitlagerbehälter, deren Wandungen und Deckel aus Kupferbasislegierungen, also aus Legierungen mit überwiegendem Kupferanteil, die Zinn, Aluminium, Nickel oder Beryllium enthalten, gegen aggressive-Flüssigkeiten, wie sie gegebenenfalls in geologischen Formationen im extremen Schadensfall vorhanden sein können, besonders korrosionsfest sind. So können in an sich gut geeigneten geologischen Salzlagerstätten in Sonderfällen Salzlösungen auftreten, deren Korrosionsangriff die genannten Kupferbasislegierungen, im Sprachgebrauch häufig als Bronzen bezeichnet, hervorragend widerstehen. Die Korrosionsraten mit Abträgen von wenigen Zehnteln Millimetern während eines tausendjährigen permanenten Salzwasserangriffes sind deutlich geringer als vergleichsweise Kupfer und andere im Prinzip infrage kommenden Metalle, wie sich aus archäologischen Funden gezeigt hat. Dadurch kann der erfindungsgemäße Behälter vorteilhafterweise mit relativ dünnen Wanddicken ausgestattet werden, wobei Wanddicken zwischen 0,5 bis 10 cm besonders günstig sind. Dadurch werden auch überraschend günstige Kostenvorteile erzielt und große Mengen seltener werdende Wertstoffe eingespart.
  • Es ist besonders vorteilhaft, wenn die Kupferbasislegierung entweder 2 bis 20% Zinn oder 6 bis 10% Aluminium enthält, im letzteren Fall gegebenenfalls neben Aluminium noch Eisen und/oder Nickel. Die Verarbeitung erfolgt auf an sich bekannte Weise, u. a. durch Strangguß oder Schleuderguß. In besonderen Fällen ist es sogar möglich, bestimmte Kupferbasislegierungen, wie z. B. "Zinnbronzen" elektrolytisch auf einem geeigneten dünnen Trägermaterial, das allein keine Behältermantelfunktion darstellt, abzuscheiden.
  • Vorteilhaft ist es, wenn die Kupferbasislegierung zusätzlich dispergierte Oxidteilchen enthält. Als Oxide sind beispielsweise Zinnoxid (Sn02), Thoriumoxid (Th02), Oxide der Seltenen Erden, z. B. von Gadolinium und Samarium, aber auch Wolframoxid (WO3) geeignet, in einzelnen Fällen auch Urandioxid (U02). Außer Oxidteilchen können auch Nichtoxide, wie z. B. Borkarbid (B4C), enthalten sein. Alle diese dispergierten Teilchen können je nach Beschaffenheit des radioaktiven Behälterinhaltes die Abschirmung von radioaktiver Strahlung verbessern. Besonders vorteilhaft ist es, wenn die dispergierten Oxidteilchen aus dem Uranoxid U3O8 bestehen, da dieses Oxid wegen seiner Abschirmwirkung und wegen seines inerten chemischen Verhaltens, aber auch wegen seiner z. B. gegenüber "Zinnbronzen" günstigen Dichte, hervorragend geeignet für diesen Zweck ist. Zweckmäßig ist die Verwendung von U3O8-Pulver, das an U-235 abgereichertes Uran enthält.
  • Die Kupferbasislegierungen mit den genannten zulegierten Metallen können geringfügige Verunreinigungsanteile enthalten, ohne die Korrosionsraten zu vergrößern, wobei aus elektrochemischen Gründen sogar eine Verbesserung des Korrosionsverhaltens, z. B. gegen Salzlösungen, möglich sein kann. Zu derartigen Verunreinigungen können u. α-. Eisen, Blei, Arsen, Antimon und Wismut gehören.
  • Die Abbildung zeigt einen Behälter zur Langzeitlagerung von radioaktiven Stoffen. Er besteht aus einem Behältergrundkörper (1) und einem Deckel (2). Der Deckel (2) kann auf dem Behältergrundkörper (1) auch aufgegossen sein. Als Material für Behältergrundkörper (1) und Deckel (2) wird eine Kupferbasislegierung verwendet, die dispergierte Oxidteilchen (3) enthält.
  • Der erfindungsgemäße Behälter weist auch bei dünnen Wanddicken noch eine ausreichend mechanische Stabilität auf, hat hervorragende Korrosionseigenschaften bei geringem Wertstoffeinsatz und ist auch als Überbehälter für bereits vorverpackte radioaktive Stoffe, wie Brennelemente, Brennstäbe und Abfälle, ausgezeichnet geeignet.
  • Es liegt im Rahmen der Erfindung, daß der erfindungsgemäße Behälter mit den üblichen Handhabungshilfen ausgestattet werden kann. Weiterhin ist der Behälter auch mit einem gegebenenfalls abnehmbaren Kühlrippenmantel sowie mit weiteren zusätzlichen Hilfseinrichtungen ausstattbar.

Claims (6)

1. Behälter zur Langzeitlagerung von radioaktiven Stoffen, insbesondere von abgebrannten Brennelementen, in geeigneten geologischen Formationen, im wesentlichen aus einem Behältergrundkörper und einem Deckel bestehend, dadurch gekennzeichnet, daß Behältergrundkörper (1) und Deckel (2) aus einer Kupferbasislegierung mit Zinn, Aluminium, Nickel oder Beryllium bestehen.
2. Behälter nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Kupferbasislegierung 2 bis 20% Zinn oder 6 bis 10% Aluminium enthält.
3. Behälter nach Anspruch 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, daß die Kupferbasislegierung neben Aluminium noch Eisen und/oder Nickel enthält.
4. Behälter nach Anspruch 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß die Kupferbasislegierung dispergierte Oxidteilchen (3) enthält.
5. Behälter nach Anspruch 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, daß die dispergierten Oxidteilchen aus U3O8 bestehen.
6. Behälter nach Anspruch 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, daß die Wanddicke des Behälters 0,5 bis 10 cm beträgt.
EP82102660A 1981-04-11 1982-03-30 Behälter zur Langzeitlagerung von radioaktiven Stoffen (II) Expired EP0062831B1 (de)

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