EP0062831B1 - Behälter zur Langzeitlagerung von radioaktiven Stoffen (II) - Google Patents
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Classifications
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- G21F5/00—Transportable or portable shielded containers
- G21F5/005—Containers for solid radioactive wastes, e.g. for ultimate disposal
Definitions
- the invention relates to a container for long-term storage of radioactive substances, in particular radioactive fuel elements, in suitable geological formations, consisting essentially of a container body and a lid made of a copper-based alloy.
- Irradiated, spent fuel elements are processed either immediately after temporary storage in water basins or after a limited further interim storage.
- the nuclear fuels and broods are separated from the fission products and returned to the fuel cycle.
- the fission products are conditioned by known methods, usually using large amounts of valuable materials, such as lead and copper, and in practical geological formations they are virtually no longer removable.
- Containers made of alloyed and unalloyed steels, copper and corundum are proposed as packaging for radioactive materials, especially for irradiated fuel elements.
- the containers are either not sufficiently corrosion-resistant or, like copper, are very expensive.
- the corrosion behavior of even copper is not always sufficient.
- Corundum containers are generally suitable, but the experience required for their manufacture is lacking.
- the fuel elements for packaging would have to be disassembled into small corundum containers for manufacturing reasons, which is possible, but is associated with considerable costs and safety-related expenses.
- the invention was therefore based on the object of creating a container for the long-term storage of radioactive waste, in particular spent fuel elements, in suitable geological formations, consisting essentially of a container body and a lid made of copper-based alloys, which can also be used for a long time with particularly economical use of valuable material Periods is corrosion-proof.
- the container body and lid consist of a copper-based alloy with 2 to 20% tin or 6 to 10% aluminum, which contains dispersed oxide particles.
- the copper-based alloy with 6 to 10% aluminum contains iron and / or nickel in addition to aluminum.
- Processing takes place in a manner known per se, inter alia by continuous casting or centrifuging molding.
- certain copper-based alloys e.g. B. »Tin bronze « to be deposited electrolytically on a suitable thin carrier material, which alone is not a container coating function.
- dispersed oxide particles are, for example, tin oxide (Sn0 2 ), thorium oxide (ThO 2 ), rare earth oxides, for. B. of gadolinium and samarium, but also tungsten oxide (W0 3 ) suitable, in some cases also uranium dioxide (U0 2 ).
- non-oxides such as e.g. B. boron carbide (B 4 C) may be included. All of these dispersed particles can, depending on the nature of the radioactive container contents, improve the shielding against radioactive radiation.
- the dispersed oxide particles consist of uranium oxide U 3 0 8 , since this oxide because of its shielding action and because of its inert chemical behavior, but also because of its z. B. compared to »tin bronze favorable density, is ideally suited for this purpose. It is expedient to use U 3 0 8 powder which contains uranium depleted in U-235.
- the copper-based alloys with the alloyed metals and oxide particles mentioned can contain minor amounts of impurities without increasing the corrosion rates, and for electrochemical reasons even an improvement in the corrosion behavior, e.g. B. against salt solutions, may be possible.
- impurities can u. a. Include iron, lead, arsenic, antimony and bismuth.
- the figure shows a container for long-term storage of radioactive substances. It consists of a container body (1) and a lid (2). The lid (2) can also be cast onto the container body (1). A copper-based alloy containing dispersed oxide particles (3) is used as the material for the container base body (1) and lid (2).
- the container according to the invention also has sufficient mechanical stability even with thin wall thicknesses, has excellent corrosion properties with low use of recyclables and is also excellently suitable as an over-container for pre-packaged radioactive materials such as fuel assemblies, fuel rods and waste.
- the container according to the invention can be equipped with the usual handling aids. Furthermore, the container can also be equipped with an optionally removable cooling fin jacket and with further additional auxiliary devices.
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Description
- Gegenstand der Erfindung ist ein Behälter zur Langzeitlagerung von radioaktiven Stoffen, insbesondere von radioaktiven Brennelementen, in geeigneten geologischen Formationen, im wesentlichen aus einem Behältergrundkörper und einem Deckel aus einer Kupferbasislegierung bestehend.
- Bestrahlte, abgebrannte Brennelemente werden nach einer vorübergehenden Aufbewahrung in Wasserbecken entweder sofort oder nach einer begrenzten weiteren Zwischenlagerung aufgearbeitet. Dabei werden die nuklearen Brenn-und Brutstoffe von den Spaltprodukten abgetrennt und wieder dem Brennstoffkreislauf zugeführt. Die Spaltprodukte werden nach bekannten Verfahren, meist unter Verwendung großer Mengen Wertstoffe, wie zum Beispiel Blei und Kupfer, konditioniert und in geeigneten geologischen Formationen praktisch nicht mehr entnehmbar endgelagert.
- Darüber hinaus wird überlegt, die bestrahlten Brennelemente in absehbarer Zeit nicht aufzuarbeiten, auf die in ihnen vorhandenen Brenn- und Brutstoffe zunächst zu verzichten und die Brennelemente - nach einer angemessenen Abklingzeit in dafür vorgesehenen Lagern - gegebenenfalls wieder entnehmbar endzulagern. Die Lagerzeiten können mehrere Generationen bis zu etwa tausend Jahren betragen, wobei sich das Gefährdungspotential des radioaktiven Inventars in dieser Zeit, den bekannten physikalischen Gesetzen folgend, entsprechend seiner Zusammensetzung außerordentlich stark verringert.
- Wegen der unbestimmten Lagerdauer dieser radioaktiven Stoffe, werden an derartige, für die Langzeitlagerung geeignete Behälter, die gegenüber bekannten Transport- und Lagerbehältern eine mehrfache Betriebszeit aufweisen müssen, besondere Anforderungen gestellt, welche die an normale Transport- bzw. Lagerbehälter gestellten Anforderungen weit übersteigen und praktisch nicht vergleichbar sind. Erschwerend kommt hinzu, daß die Behälterlager schwer zugänglich sein müssen und folglich den Überwachungsmöglichkeiten Grenzen gesetzt sind.
- Es sind teilweise sehr aufwendige Konzepte bekannt, bestrahlte Brennelemente mittels Behälter aus Metall oder Beton in Salz, Sand oder Felskavernen zu lagern.
- Als Verpackung für radioaktive Stoffe, vor allem für bestrahlte Brennelemente, werden Behälter aus legierten und unlegierten Stählen, aus Kupfer sowie aus Korund vorgeschlgen. Die Behälter sind entweder nicht genügend korrosionsbeständig oder wie solche aus Kupfer sehr teuer. Zudem ist das Korrosionsverhalten selbst von Kupfer nicht immer ausreichend. Behälter aus Korund sind zwar grundsätzlich geeignet, jedoch fehlen die für die Herstellung notwendigen Erfahrungen. Darüber hinaus müßten die Brennelemente zur Verpackung in die aus herstellungsbedingten Gründen nur kleinen Korundbehälter zerlegt werden, was zwar möglich ist, jedoch mit einem erheblichen Kosten- und sicherheitstechnischem Aufwand verbunden ist.
- Solche Behälter erfüllen die Bedingungen der Langzeitlagerung, wie dichter Einschluß bei den auftretenden Bedingungen, vor allem gegenüber Korrosion, hauptsächlich durch Salzlaugen, nur zum Teil, oder sie müssen sehr dickwandig ausgebildet werden. Dieses bedeutet jedoch nachteilig den Einsatz großer Mengen immer knapper werdender Wertstoffe.
- Aus der EP-A-20 948 sind Behälter bekannt, die aus Kupferbasislegierungen, wie Messing oder Bronze bestehen, jedoch ebenfalls dickwandig ausgebildet sein müssen.
- Der Erfindung lag daher die Aufgabe zugrunde, einen Behälter zur Langzeitlagerung von radioaktiven Abfällen, insbesondere von abgebrannten Brennelementen, in geeigneten geologischen Formationen zu schaffen, im wesentlichen aus einem Behältergrundkörper und einem Deckel aus Kupferbasislegierungen bestehend, der unter besonders sparsamem Einsatz von Wertstoff auch in langen Zeiträumen korrosionssicher ist.
- Die Aufgabe wurde erfindungsgemäß dadurch gelöst, daß Behältergrundkörper und Dekkel aus einer Kupferbasislegierung mit 2 bis 20% Zinn oder 6 bis 10% Aluminium bestehen, die dispergierte Oxidteilchen enthält.
- Es wurde gefunden, daß Langzeitlagerbehälter, deren Wandungen und Deckel aus Kupferbasislegierungen, also aus Legierungen mit überwiegendem Kupferanteil, die 2 bis 20% Zinn oder 6 bis 10% Aluminium und zusätzlich dispergierte Oxidteilchen enthalten, gegen aggressive Flüssigkeiten, wie sie gegebenenfalls in geologischen Formationen im extremen Schadensfall vorhanden sein können, besonders korrosionsfest sind. So können in an sich gut geeigneten geologischen Salzlagerstätten in Sonderfällen Salzlösungen auftreten, deren Korrosionsangriff die genannten Kupferbasislegierungen hervorragend widerstehen. Die Korrosionsraten mit Abträgen von wenigen Zehnteln Millimetern während eines tausendjährigen permanenten Salzwasserangriffes sind deutlich geringer als vergleichsweise Kupfer, bekannte Kupferbasislegierungen und andere im Prinzip in Frage kommende Metalle. Dadurch kann der erfindungsgemäße Behälter vorteilhafterweise mit relativ dünnen Wanddicken ausgestattet werden, wobei Wanddicken zwischen 0,5 bis 10 cm besonders günstig sind. Dadurch werden auch überraschend günstige Kostenvorteile erzielt und große Menge seltener werdende Werkstoffe eingespart.
- Es ist besonders vorteilhaft, wenn die Kupferbasislegierung mit 6 bis 10% Aluminium neben Aluminium noch Eisen und/oder Nickel enthält.
- Die Verarbeitung erfolgt auf an sich bekannte Weise, u. a. durch Strangguß oder Schleuderguß. In besonderen Fällen ist es sogar möglich, bestimmte Kupferbasislegierungen, wie z. B. »Zinnbronzen« elektrolytisch auf einem geeigneten dünnen Trägermaterial, das allein keine Behältermantelfunktion darstellt, abzuscheiden.
- Als dispergierte Oxidteilchen sind beispielsweise Zinnoxid (Sn02), Thoriumoxid (ThO2) , Oxide der Seltenen Erden, z. B. von Gadolinium und Samarium, aber auch Wolframoxid (W03) geeignet, in einzelnen Fällen auch Urandioxid (U02). Außer Oxidteilchen können auch Nichtoxide, wie z. B. Borkarbid (B4C), enthalten sein. Alle diese dispergierten Teilchen können je nach Beschaffenheit des radioaktiven Behälterinhaltes die Abschirmung von radioaktiver Strahlung verbessern. Besonders vorteilhaft ist es, wenn die dispergierten Oxidteilchen aus dem Uranoxid U308 bestehen, da dieses Oxid wegen seiner Abschirmwirkung und wegen seines inerten chemischen Verhaltens, aber auch wegen seiner z. B. gegenüber »Zinnbronzenct günstigen Dichte, hervorragend geeignet für diesen Zweck ist. Zweckmäßig ist die Verwendung von U308-Pulver, das an U-235 abgereichertes Uran enthält.
- Die Kupferbasislegierungen mit den genannten zulegierten Metallen und Oxidteilchen können geringfügige Verunreinigungsanteile enthalten, ohne die Korrosionsraten zu vergrößern, wobei aus elektrochemischen Gründen sogar eine Verbesserung des Korrosionsverhaltens, z. B. gegen Salzlösungen, möglich sein kann. Zu derartigen Verunreinigungen können u. a. Eisen, Blei, Arsen, Antimon und Wismut gehören.
- Die Abbildung zeigt einen Behälter zur Langzeitlagerung von radioaktiven Stoffen. Er besteht aus einem Behältergrundkörper (1) und einem Deckel (2). Der Deckel (2) kann auf dem Behältergrundkörper (1) auch aufgegossen sein. Als Material für Behältergrundkörper (1) und Deckel (2) wird eine Kupferbasislegierung verwendet, die dispergierte Oxidteilchen (3) enthält.
- Der erfindungsgemäße Behälter weist auch bei dünnen Wanddicken noch eine ausreichend mechanische Stabilität auf, hat hervorragende Korrosionseigenschaften bei geringem Wertstoffeinsatz und ist auch als Überbehälter für bereits vorverpackte radioaktive Stoffe, wie Brennelemente, Brennstäbe und Abfälle, ausgezeichnet geeignet.
- Es liegt im Rahmen der Erfindung, daß der erfindungsgemäße Behälter mit den üblichen Handhabungshilfen ausgestattet werden kann. Weiterhin ist der Behälter auch mit einem gegebenenfalls abnehmbaren Kühlrippenmantel sowie mit weiteren zusätzlichen Hilfseinrichtungen ausstattbar.
Claims (3)
1. Behälter zur Langzeitlagerung von radioaktiven Stoffen, insbesondere von abgebrannten Brennelementen, in geeigneten geologischen Formationen, im wesentlichen aus einem Behältergrundkörper und einem Deckel aus einer Kupferbasislegierung bestehend, dadurch gekennzeichnet; daß Behältergrundkörper (1) und Dekkel (2) aus einer Kupferbasislegierung mit 2 bis 20% Zinn oder 6 bis 10% Aluminium bestehen, die dispergierte Oxidteilchen (3) enthält.
2. Behälter nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Kupferbasislegierung neben Aluminium noch Eisen und/oder Nickel enthält.
3. Behälter nach Anspruch 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, daß die dispergierten Oxidteilchen (3) aus U308 bestehen.
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