EP1499757A2 - Verfahren zur herstellung von kathodenblöcken - Google Patents
Verfahren zur herstellung von kathodenblöckenInfo
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- C25C3/06—Electrolytic production, recovery or refining of metals by electrolysis of melts of aluminium
- C25C3/08—Cell construction, e.g. bottoms, walls, cathodes
Definitions
- the invention relates to a method for producing cathode blocks, in particular for the electrolytic production of aluminum.
- electrolysis cells which comprise a base composed of a plurality of blocks, which acts as a cathode.
- the electrolyte is a melt, essentially a solution of aluminum oxide in K-t-yolite.
- the working temperature is around 1000 ° C, for example.
- the electrolytically deposited molten aluminum collects on the bottom of the cell under a layer of the electrolyte.
- Around the cells is a metallic housing (preferably steel) with a lining made of high temperature resistant material.
- the material of the cathode blocks is preferably carbon because of the required chemical and thermal resistance, which can be partially or completely graphitized by thermal treatment.
- mixtures of pitches, cokes, anthracite and / or graphite in selected particle sizes or particle size distributions for the solids are mixed, shaped and fired and optionally (partially) graphitized.
- the firing (carbonization) usually takes place at temperatures of approx. 1200 ° C, the graphitization usually at temperatures of approx. 2400 ° C.
- While graphitized cathodes are preferred because of their higher electrical conductivity, they show greater wear during operation, corresponding to an average annual decrease in their thickness of up to 80 mm. This wear is not evenly distributed over the length of the cathode blocks (corresponding to the width of the cell), but changes the surface of the cathode blocks into a W-shaped profile. Due to the uneven removal, the service life of the cathode blocks is limited by the places with the greatest removal.
- One way to equalize the removal over the length of the cathode block and thus to extend the service life is to design the cathode blocks so that their electrical resistance varies over the length such that the current density (and thus the Wear) is uniform over its length or at least exhibits the smallest possible deviation over the length from its mean value.
- a solution is described in DE 20 61 263, in which composite cathodes are formed either from several carbon blocks with different electrical conductivity, which are arranged in such a way that a uniform or approximately uniform current distribution results, or from carbon blocks, the electrical resistances of which are in the direction of the cathodic Derivatives increase continuously.
- the number of carbon blocks and their electrical resistance depend on the cell size and cell p, they must be recalculated for each case.
- Cathode blocks made of a large number of individual carbon blocks require a great deal of effort in the construction; the joints must also be properly sealed to prevent the liquid aluminum from flowing out at the joints.
- WO 00/46426 describes a graphite cathode which consists of a single block which has an electrical conductivity which is variable over its length, the conductivity at the ends of the block being lower than in the middle.
- This uneven distribution of electrical conductivity is achieved by bringing the end zones to a temperature of 2200 to 2500 ° C. during the graphitization, while exposing the middle zone to a temperature of 2700 to 3000 ° C.
- This different heat treatment can be achieved according to this teaching in two ways: first, the heat dissipation in the graphitization furnace can be limited differently, or heat sinks can be introduced in the vicinity of the end zones, which increase the heat loss.
- the density of the heat-insulating bed is changed so that the heat loss becomes uneven over the length of the cathodes and the desired temperatures are thus set.
- the heat loss in the vicinity of the ends can be increased by different designs of the heat-insulating bed, or for this purpose heat-dissipating bodies made of graphite are preferably introduced in their vicinity, which cause a greater heat flow to the outside of the furnace wall.
- the difference in the heat treatment can take place by locally changing the current density, with the result of different heat development.
- this change in the current density can take place through different resistances of the conductive bed between two cathodes in an Acheson furnace (cross-graphitization). No solution of this type is specified for a longitudinal graphing method.
- this object has been achieved by increasing the temperature during the graphitization in the central zone compared to the temperature in the end zones by generating a greater Joule heat in the central zone.
- the invention therefore relates to a method for producing graphitized cathode blocks which can be used for the electrolytic extraction of aluminum, characterized in that a carbonized cathode block is used in a longitudinal graphitization process, the cross section of which is larger at the ends of the block than in the middle, and in that at least part of the graphitized material is removed at the ends after the graphitization.
- Fig. 1 is a side view of a cathode block which is tapered in the middle
- Fig. 2 shows a cathode block with a stepped profile.
- the cathode block 4 has a cross section which corresponds to two symmetrical trapezoids lying one against the other with an additional rectangle on each of the base sides.
- the corresponding spatial embodiment can correspond to two truncated pyramids with rectangular base plates or preferably two truncated cones with circular disk-shaped base plates lying one on top of the other with the smaller top surface. The latter form can be produced, for example, simply by twisting off a cylindrical blank.
- FIG. 2 shows a cathode block with a step-shaped profile, the cross section of the volume elements (circular disks or cuboids) 4 1 to 4 6 lying on top of one another steadily decreasing towards the center.
- the current required to generate the Joule heat for the graphitization is supplied via lines 1.
- the electrical resistance is inversely proportional to the cross-sectional area of the individual volume elements.
- the graphitized material at the ends can easily be removed after removal of the finished graphitized cathodes from the furnace and cooling by mechanical processing, in particular milling.
- the cathode block consists of at least three zones, the two outer zones preferably having the same cross section.
- the course of the electrical conductivity after the graphitization essentially follows this profile, with a maximum in the middle.
- the cross section of the carbonized cathode block increases continuously from the center to the ends of the carhode block, and thus the electrical conductivity also has a continuous course.
- An embodiment is particularly preferred in which the cross section at the ends of the cathode block is at least 10% larger than that in the middle.
- the graphitized cathode blocks can be used in the production of aluminum by electrolytic reduction of aluminum oxide in a bath of molten cryolite, and in this way result in an extended service life in comparison with the cathode blocks with homogeneous conductivity.
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Abstract
Verfahren zur Herstellung von graphitierten Kathodenblöcken, wobei in einem Längsgraphitierungsverfahren ein carbonisierter Kathodenblock eingesetzt wird, dessen Querschnitt an den Enden des Blocks grösser ist als in der Mitte, und wobei zumindest ein Teil des graphitierten Materials an den Enden nach der Graphitierung entfernt wird, derart hergestellte Kathodenblöcke und deren Verwendung bei der elektrolytischen Herstellung von Aluminium.
Description
Nerfahten zur Herstellung von Kathodenblöcken
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von Kathodenblöcken insbesondere für die elektrolytische Herstellung von Aluminium.
Bei der elektrolytischen Herstellung von Alum-i-t-ύum nach dem Hall-Heroult-Nerfahren werden Elektrolysezellen eingesetzt, die einen aus einer Vielzahl von Blöcken zusammengesetzten Boden umfassen, der als Kathode wirkt. Der Elektrolyt ist eine Schmelze, im wesentlichen eine Lösung von Aluminiumoxid in K-t-yolith. Die Arbeitstemperatur liegt beispielsweise bei ca. 1000 °C. Das elektrolytisch abgeschiedene geschmolzene Aluminium sammelt sich auf dem Boden der Zelle unter einer Schicht des Elektrolyten. Um die Zellen ist ein metallisches Gehäuse (bevorzugt Stahl) mit einer Auskleidung aus hochtemperaturbeständigem Material.
Das Material der Kathodenblöcke ist wegen der erforderlichen chemischen und thermischen Beständigkeit bevorzugt Kohlenstoff, der durch thermische Behandlung teilweise oder vollständig graphitiert sein kann. Zur Herstellung solcher Kathodenblöcke werden Mischungen von Pechen, Koksen, Anthrazit und/oder Graphit in ausgewählten Teilchengrößen bzw. Teilchengrößenverteilungen für die Feststoffe gemischt, geformt und gebrannt und gegebenenfalls (teilweise) graphitiert. Das Brennen (Carbonisierung) erfolgt üblicherweise bei Temperaturen von ca. 1200 °C, die Graphitierung üblicherweise bei Temperaturen von über ca. 2400 °C.
Während graphitierte Kathoden wegen ihrer höheren elektrischen Leitfähigkeit bevorzugt werden, zeigen sie eine stärkere Abnutzung während des Betriebs, entsprechend einer mittleren jährlichen Abnahme ihrer Dicke von bis zu 80 mm. Diese Abnutzung ist nicht gleichmäßig über die Länge der Kathodenblöcke (entsprechend der Breite der Zelle) verteilt, sondern verändert die Oberfläche der Kathodenblöcke zu einem W-förmigen Profil. Durch den ungleichmäßigen Abtrag wird die Nutzungsdauer der Kathodenblöcke begrenzt durch die Stellen mit dem größten Abtrag.
Eine Möglichkeit, den Abtrag über die Länge des Kathodenblocks zu vergleichmäßigen und damit die Nutzungsdauer zu verlängern, besteht darin, die Kathodenblöcke so auszuführen, daß ihr elektrischer Widerstand über die Länge variiert, derart daß die Stromdichte (und damit die
Abnutzung) über ihre Länge gleichmäßig ist oder zumindest eine möglichst geringe Abweichung über die Länge von ihrem Mittelwert aufweist.
Eine Lösung ist in DE 20 61 263 beschrieben, wobei zusammengesetzte Kathoden gebildet werden entweder aus mehreren Kohlenstoffblöcken mit unterschiedlicher elektrischer Leitfähigkeit, die so angeordnet werden, daß sich eine gleichmäßige oder annähernd gleichmäßige Stromverteilung ergibt, oder aus Kohlenstoffblöcken, deren elektrische Widerstände in Richtung der kathodischen Ableitungen kontinuierlich zunehmen. Die Anzahl der Kohlenstoffblöcke und deren elektrischer Widerstand richten sich jeweils nach Zellengröße und Zellent p, sie müssen für jeden Fall neu errechnet werden. Kathodenblöcke aus einer Vielzahl von einzelnen Kohlenstoff-Blöcken erfordern einen hohen Aufwand bei der Konstruktion; auch müssen die Stoßstellen jeweils gut abgedichtet werden, um ein Ausfließen des flüssigen Aluminiums an den Stoßstellen zu vermeiden.
In der WO 00/46426 ist eine Graphitkathode beschrieben worden, die aus einem einzelnen Block besteht, der eine über seine Länge veränderliche elektrische Leitfähigkeit aufweist, wobei die Leitfähigkeit an den Enden des Blocks niedriger ist als in der Mitte. Diese ungleichmäßige Verteilung der elektrischen Leitfähigkeit wird erreicht, indem während der Graphitierung die Endzonen auf eine Temperatur von 2200 bis 2500 °C gebracht werden, während die mittlere Zone einer Temperatur von 2700 bis 3000 °C ausgesetzt wird. Diese unterschiedliche Wärmebehandlung kann gemäß dieser Lehre durch zwei Weisen erreicht werden: einmal kann die Wärmeableitung im Graphitierungsofen unterschiedlich begrenzt werden, oder es können Wärmesenken in der Nachbarschaft der Endzonen eingebracht werden, die den Wärmeverlust erhöhen. Bei einer Quergraphitierung wird dabei die Dichte der wärmeisolierenden Schüttung so verändert, daß der Wärmeverlust über die Länge der Kathoden ungleichmäßig wird und damit die gewünschten Temperaturen eingestellt werden. Auch bei der Längsgraphitierung kann durch unterschiedliche Ausführung der wärmeisolierenden Schüttung der Wärmeverlust in der Nähe der Enden vergrößert werden, oder es werden zu diesem Zweck wärmeableitende Körper bevorzugt aus Graphit in deren Nähe eingebracht, die einen stärkeren Wärmeabfluß nach außen zur Ofenwand hin bewirken.
Gemäß einer anderen Methode kann der Unterschied der Wärmebehandlung durch lokale Veränderung der Stromdichte erfolgen, mit der Folge unterschiedlicher- Wärmeentwicklung.
Diese Veränderung der Stromdichte kann gemäß der Lehre durch unterschiedliche Widerstände der leitenden Schüt ung zwischen zwei Kathoden in einem Acheson-Ofen (Quergraphitierung) erfolgen, für ein Längsgraphiüerungsverfahren ist kein derartige Lösung angegeben.
Diese bekannten Methoden weisen für die Praxis erhebliche Nachteile auf. Ein Unterschied von 500 °C für die gewünschten Graphitierungstemperaturen in der Mitte und an den Enden der Kathoden ist durch Wärmesenken allein nicht erreichbar. Unterschiedliche Wärmeableitung nach außen in dem erforderlichen Maße bringt einen erheblichen Energieverlust, der die Fertigung wesentlich verteuert. Der höhere Wärmeverlust nach der Seite des Ofens bedeutet auch eine höhere thermische Beanspruchung, die die Konstruktion des Ofens verteuert oder seine Lebensdauer vermindert. Schließlich ist eine Inhomogenität der wärmeisolierenden bzw. der leitenden Schüttung wenig praktikabel, da das Schüttungsmaterial zur Bef llung in mehreren Schritten eingebracht werden müßte und nach dem Abschluß des Ofenzyklus und dem Entfernen der Kathoden wieder entsprechend seiner Wärmeleitung bzw. elektrischen Leitfähigkeit Massiert werden müßte.
Es ist daher die Aufgabe der vorliegenden Erfindung, ein praktikables Verfahren zur Verfügung zu stellen, um Kathoden herzustellen, die über ihre Länge eine unterschiedliche elektrische Leitfähigkeit aufweisen.
Erfindungsgemäß wurde diese Aufgabe gelöst, indem die Temperatur bei der Graphitierung in der mittleren Zone gegenüber der Temperatur in den Endzonen dadurch erhöht wurde, daß in der mitderen Zone eine größere Joule'sche Wärme erzeugt wurde.
Bei den Arbeiten, die zu der vorliegenden Erfindung geführt haben, wurde nämlich gefunden, daß durch die Einführung ■ einer Wärmesenke der spezifische Energieverbrauch erhöht, also schlechter wird. Es ist jedoch anzustreben, ohne Erhöhung des Energieverbrauchs Kathoden mit den gewünschten Eigenschaften herzustellen. Die Joule'sche Wärme, die in einem durch einen elektrischen Strom durchflossenen Körper erzeugt wird, ist zu dessen elektrischem Widerstand und dem Quadrat der Stromstärke proportional. Bei der Längsgraphiüerung fließt durch jeweils eine Kathode ein konstanter Strom. In einer Zone mit höherem Widerstand wird daher bei vorgegebener Stromstärke mehr Wärme erzeugt.
Die Erfindung betrifft daher ein Verfahren zur Herstellung von graphitierten Kathodenblöcken, die zur elektrolytischen Gewinnung von Aluminium einsetzbar sind, dadurch gekennzeichnet, daß in einem Längsgraphitierungsverfahren ein carbonisierter Kathodenblock eingesetzt wird, dessen Querschnitt an den Enden des Blocks größer ist als in der Mitte, und daß zumindest ein Teil des graphitierten Materials an den Enden nach der Graphitierung entfernt wird.
Die Erfindung wird durch die Zeichnungen weiter erläutert. Dabei zeigen
Fig. 1 eine Seitenansicht eines Kathodenblocks, der in der Mitte verjüngt ist, und
Fig. 2 ein Kathodenblock mit einem stufenförmigen Profil.
In der Fig. 1 ist ein Kathodenblock 4 dargestellt, der im Sinne einer Längsgraphitierung durch einen Gleichstrom elektrisch beheizt wird. Der Strom wird aus der Stromquelle durch die Leitungen 1 zugeführt. Der Einfachheit halber ist lediglich ein einziger Block in der Seitenansicht dargestellt, wobei andere Details weggelassen wurden. Der Kathodenblock 4 hat einen Querschnitt, der zwei mit den Schmalseiten aneinanderliegenden symmetrischen Trapezen entspricht, mit einem zusätzlichen Rechteck an jeder der Grundseiten. Die entsprechende räumliche Ausführungsform kann zwei Pyramidenstümpfen mit quaderförmigen Grundplatten oder bevorzugt zwei mit der kleineren Deckfläche aufeinanderliegenden Kegelstümpfen mit Kreisscheiben-förmigen Grundplatten entsprechen. Die letztere Form ist beispielsweise einfach durch Abdrehen eines zylinderförmigen Rohlings herzustellen.
In der Fig. 2 ist ein Kathodenblock mit einen stufenförmigen Profil dargestellt, wobei der Querschnitt der aufeinanderliegenden Volumenelemente (Kreisscheiben oder Quader) 41 bis 46 zur Mitte hin stetig abn-Lmmt. Der zur Erzeugung der Joule'schen Wärme für die Graphitierung benötigte Strom wird über die Leitungen 1 zugeführt.
Bei homogener Materialzusammensetzung der carbonisierten Kathoden ist der elektrische Widerstand umgekehrt proportional zu der Querschnittsfläche der einzelnen Volumenelemente. Durch geeignete Wahl der Anzahl, der Länge und Querschnitte der aufeinanderfolgenden Volumenelemente kann die in diesem Volumenelementen entwickelte Joule'sche Wärme und
damit die Temperatur bei der Graphitierung dem gewünschten Verlauf der elektrischen Leitfähigkeit in der Kathode genau angepaßt werden.
Das graphitierte Material an den Enden kann ohne weiteres nach Entnahme der fertigen graphitierten Kathoden aus dem Ofen und Abkühlen durch mechanische Bearbeitung, insbesondere Abfräsen, entfernt werden.
Gemäß der Erfindung ist es möglich, den carbonisierten Kathodenblock stufenweise entsprechend der in Fig. 2 dargestellten Form auszuführen. Dabei besteht der Kathodenblock aus mindestens drei Zonen, wobei die beiden äußeren Zonen bevorzugt denselben Querschnitt aufweisen. Der Verlauf der elektrischen Leitfähigkeit nach der Graphitierung folgt im wesentlichen diesem Profil, mit einem Maximum in der Mitte. Es ist jedoch bevorzugt, daß der Querschnitt des carbonisierten Kathodenblocks von der Mitte zu den Enden des Karhodenblocks hin kontinuierlich zunim-mt, und damit die elektrische Leitfähigkeit ebenfalls einen kontinuierlichen Verlauf aufweist.
Besonders bevorzugt ist dabei eine Ausführungsform, bei der der Querschnitt an den Enden des Kathodenblocks um mindestens 10 % größer als der in der Mitte ist.
Die graphitierten Kathodenblöcke lassen sich bei der Herstellung von Aluminium durch elektrolytische Reduktion von Alu iniumoxid in einem Bad von geschmolzenem Kryolith einsetzen und ergeben dabei im Vergleich zu den Kathodenblöcken mit homogener Leitfähigkeit eine verlängerte Lebensdauer.
Claims
1. Verfahren zur Herstellung von graphitierten Kathodenblöcken, die zur elektrolytischen Gewinnung von Aluminium einsetzbar sind, dadurch gekennzeichnet, daß in einem Längs- graphitierungsverfahren ein carbonisierter Kathodenblock eingesetzt wird, dessen Querschnitt an den Enden des Blocks größer ist als in der Mitte, und daß zumindest ein Teil des graphitierten Materials an den Enden nach der Graphitierung entfernt wird.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß der Querschnitt des carbonisierten Kathodenblocks stufenweise in mindestens je einer Stufe zum Ende des Kathodenblocks hin zunimmt.
3. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß der Querschnitt des carbonisierten Kathodenblocks zu den Enden des Kathodenblocks hin kontinuierlich zunimmt. -
4. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß der Querschnitt an den Enden des Kathodenblocks um mindestens 10 % größer als der in der Mitte ist.
5. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das graphitierte Material an den Enden durch mechanische Bearbeitung entfernt wird.
6. Graphitierte Kathodenblöcke zur Herstellung von Aluminium durch elektrolytische Reduktion von Aluminiumoxid in einem Bad von geschmolzenem Kryolith, hergestellt nach dem Verfahren eines oder mehrerer der vorangehenden Ansprüche.
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