EP1690281A2 - Glühlampe mit kohlenstoff-kreisprozess - Google Patents

Glühlampe mit kohlenstoff-kreisprozess

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Publication number
EP1690281A2
EP1690281A2 EP04802775A EP04802775A EP1690281A2 EP 1690281 A2 EP1690281 A2 EP 1690281A2 EP 04802775 A EP04802775 A EP 04802775A EP 04802775 A EP04802775 A EP 04802775A EP 1690281 A2 EP1690281 A2 EP 1690281A2
Authority
EP
European Patent Office
Prior art keywords
hydrogen
carbon
incandescent lamp
bulb
lamp according
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Withdrawn
Application number
EP04802775A
Other languages
English (en)
French (fr)
Inventor
Axel Bunk
Matthias Damm
Georg Rosenbauer
Joachim Werner
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Osram GmbH
Original Assignee
Patent Treuhand Gesellschaft fuer Elektrische Gluehlampen mbH
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Priority claimed from DE10356651A external-priority patent/DE10356651A1/de
Application filed by Patent Treuhand Gesellschaft fuer Elektrische Gluehlampen mbH filed Critical Patent Treuhand Gesellschaft fuer Elektrische Gluehlampen mbH
Publication of EP1690281A2 publication Critical patent/EP1690281A2/de
Withdrawn legal-status Critical Current

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    • H—ELECTRICITY
    • H01—ELECTRIC ELEMENTS
    • H01K—ELECTRIC INCANDESCENT LAMPS
    • H01K1/00—Details
    • H01K1/50—Selection of substances for gas fillings; Specified pressure thereof
    • H—ELECTRICITY
    • H01—ELECTRIC ELEMENTS
    • H01K—ELECTRIC INCANDESCENT LAMPS
    • H01K1/00—Details
    • H01K1/02—Incandescent bodies
    • H01K1/04—Incandescent bodies characterised by the material thereof
    • H01K1/10—Bodies of metal or carbon combined with other substance
    • Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
    • Y02B—CLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES RELATED TO BUILDINGS, e.g. HOUSING, HOUSE APPLIANCES OR RELATED END-USER APPLICATIONS
    • Y02B20/00—Energy efficient lighting technologies, e.g. halogen lamps or gas discharge lamps

Definitions

  • the invention is based on an incandescent lamp with a carbon cycle according to the preamble of claim 1. It is in particular halogen incandescent lamps which have a filament made of TaC or whose filament contains TaC as a component.
  • An incandescent lamp with a carbon cycle using a halogen (carbon-halogen cycle) is already known from many documents.
  • the halogen is used here to prevent the deposition of carbon on the piston wall.
  • a carbon-hydrogen cycle has proven to be more efficient, in which the deposition of carbon on the piston wall is avoided by the formation of hydrocarbons.
  • a carbon-hydrogen cycle has the advantage over a carbon-halogen cycle that, unlike the situation with carbon-halogen cycles, frame parts (brackets) in the lamp that are at a relatively low temperature are not attacked ,
  • Chemical transport reactions are characterized in that a solid substance, abbreviated below with ⁇ s>, or liquid substance, abbreviated below with ⁇ f>, forms only gaseous products, abbreviated below with ⁇ g>, for a given Temperature T1 converts.
  • the gaseous reaction product is then transported to a location with a different temperature T2, where it decomposes again with the separation of a solid or liquid phase.
  • reaction entropy The gaseous substances can be transported by various mechanisms. The most important are diffusion in the concentration gradient, thermal diffusion, thermal convection and forced convection (flow impressed from the outside). Depending on the reaction system under consideration, either the rates of the chemical reactions or the transport via the gas phase can determine the reaction rate for the overall process.
  • Ta ⁇ s> + 5/2 l 2 ⁇ g> Tal 5 ⁇ g>.
  • tantalum is converted into gaseous tantalum at 500 ° C by reaction with iodine. converted to iodide, which is transported by a current to hotter places.
  • iodine converted to iodide
  • the tantalum iodide decomposes again with the separation of pure tantalum. Contaminants such as tantalum oxide are less volatile and remain at the point of origin.
  • the metals Ni, Cu, Fe, Cr, Si, Ti, Hf, Th, V, Nb and U can be cleaned.
  • Such chemical transport reactions are also used in lamp technology e.g. used in incandescent halogen lamps to transport tungsten evaporated from the filament back to the filament.
  • tungsten-halogen cycle process tungsten evaporated from the helix is converted at the relatively low temperatures near the bulb wall into tungsten halides or tungsten oxyhalides (in the presence of oxygen), which are transported back to the helix.
  • the tungsten halides and tungsten oxyhalides decompose again.
  • the released tungsten is deposited on the helix.
  • the vapor pressure of the tungsten halides or tungsten oxyhalides at the relatively low temperatures prevailing near the piston wall which are usually in the range between 200 ° C. and 600 ° C., is sufficiently high to separate the solid compounds to avoid there.
  • iodine or bromine as an active halogen additive, this is only possible if at least traces of oxygen are present at the same time, since the vapor pressures of the pure halides are too low or do not even occur in the gas phase. This is due in particular to the fact that the pure halides are more easily reduced by the hydrogen introduced together with the halogenated hydrocarbon compounds than the oxihalides. Piston walls that are already blackened can be blackened again by such a transport reaction.
  • halogen cycle processes in halogen lamps are not regenerative, i.e. the tungsten is not deposited again at the hottest point, where it has preferably evaporated, but at locations of a different temperature.
  • the increase in efficiency arises from the fact that the metal carbide filament can be operated at a higher temperature because of the much higher melting points compared to pure metals: melting point for TaC is 3880 ° C compared to 3410 ° C for tungsten Emission coefficient of the carbides in the visible range is larger than in the IR. Tantalum carbide in particular is a better "selective emitter" than tungsten.
  • Decarburization is a problem when operating tantalum carbide filaments at high temperatures; this leads to the formation of subcarbides with a higher specific resistance and a lower melting point and thus to the rapid destruction of the filament.
  • halogens were also used to react with the carbon, see, for example, US Pat. No. 3,022,438.
  • the carbon evaporating from the luminous element reacts in the cold areas near the bulb wall with, for example, chlorine atoms to form compounds such as CCI 4 , as a result of which the Carbon on the wall is avoided.
  • the carbon-halogen compounds are transported back in the direction of the incandescent body by transport processes such as convection and diffusion, and they decompose in the warmer area with the release of the carbon.
  • the carbon can be attached to the helix again.
  • the tantalum carbide filament lamps were preferably operated in relatively large bulbs (the typical diameter of the bulbs of general service lamps is in the range between 30 mm and 140 mm), the lamps described in the literature were able to remove solids such as carbon or tantalum moderately (see below) be accepted because the blackening has spread over a large area on the inner wall of the piston. Presentation of the invention
  • a double cycle is used for this.
  • a carbon-hydrogen cycle is used to avoid decarburization of the high-melting filament made of metal carbide, in particular TaC. HfC or NbC or ZrC or alloys of different carbides with a C excess are also suitable.
  • a coordinated metal-halogen cycle in particular a tantalum-halogen cycle, is superimposed for the first time. This prevents blackening of the piston by carbon as well as blackening of the piston by the metal, in particular tantalum.
  • the invention described here relates to lamps with a reduced bulb volume, the distance of the luminous element, in particular its luminous sections, from the inner wall of the bulb being at most 18 mm.
  • the piston diameter is at most 35 mm, in particular in the range between 5 mm and 25 mm, preferably in the range between 8 mm and 15 mm.
  • the risk of solids separating from the piston wall must be counteracted. Since the piston wall temperature for these small piston diameters is usually well above 200 ° C, the use of conventional carbon-halogen cycle processes is no longer an option.
  • tantalum carbide luminous elements or other carbide-containing luminous elements in lamps with a relatively small bulb diameter or bulb volume.
  • a tantalum-halogen cycle is also used to prevent the deposition of tantalum on the piston wall.
  • the already known carbon cycle using hydrogen prevents the deposition of carbon on the bulb wall and leads the evaporated carbon back to the filament.
  • the carbon cycle is caused by the addition of the elements carbon and hydrogen to the filling gas. As described in the literature, this can be done in the form of various compounds which provide carbon and hydrogen on decomposition.
  • hydrocarbons such as methane, ethane, ethene, etc. can be used, although it may be necessary to add hydrogen.
  • the total carbon content of the filling in the hydrocarbon mixtures at a cold filling pressure of 1 bar is preferably in the range between 0.1 mol% C and 5 mol% C. The minimum proportion is preferably 0.25 mol%.
  • the total hydrogen content introduced should be at least as large as the carbon content, preferably it should be twice to eight times as large as the carbon content.
  • the simultaneous metal cycle is explained in more detail using the example of tantalum.
  • the tantalum cycle is effected by adding a halogen.
  • the tantalum evaporating from the incandescent body at high temperatures reacts at the lower temperatures near the bulb wall to form tantalum halides, which are more volatile than tantalum. This avoids the deposition of tantalum on the piston wall.
  • the tantalum halides After the tantalum halides have been transported back by convection or diffusion in the direction of the luminous element and have decomposed at higher temperatures, the tantalum is again attached to the luminous element.
  • the extent to which the two cyclic processes interfere and the range in which the bulb wall temperatures must lie generally depends on the halogen used.
  • the halogen content required here which according to the invention is primarily required for the tantalum cycle and not for the carbon cycle, is smaller, in particular by at least a factor of 2, preferably a factor of 5 to 10, than the carbon content required for the carbon cycle.
  • Bromine and chlorine are particularly suitable as active halogens, at a minimum temperature of 150 ° C., preferably at least 200 ° C.
  • the use of iodine is also possible, but in this case the range of possible piston temperatures is restricted.
  • the carbon-hydrogen cycle normally has no effect on the tantalum-halogen cycle because the elements carbon and hydrogen supporting the carbon-hydrogen cycle do not form any compounds with tantalum in the gas phase.
  • concentration of the total bromine element introduced into the gas phase is preferably between 500 ppm and 5000 ppm.
  • the halogen can be added to the filling gas in the form of additives such as CH 2 Br 2 , CH 3 Br, CHBr 3 etc.
  • the piston wall temperature should not be below approx. 150 ° C.
  • the excess of hydrogen means that the piston wall temperature must not be too high; it is preferably below approx. 700 ° C.
  • the amounts of carbon and hydrogen introduced into the lamp atmosphere via these additives are included in the overall balance for the elements under consideration. However, these quantities are usually significantly smaller than the quantities introduced via the hydrocarbon / hydrogen mixture.
  • the preferred concentrations of the total halogen introduced into the gas phase are in the same range.
  • the range of the preferred bulb wall temperatures is between 150 ° C. and 600 ° C. when iodine is used as active halogen, and between 150 ° C. and 900 ° C. when using chlorine, ie the use of chlorine as active halogen is used preferred in heavily loaded lamps.
  • Chlorine can be in the form, for example of CH 3 CI, CH 2 CI 2 , CHCI 3 , preferably iodine in the form of CH I or C 2 H 5 I.
  • the tantalum-halogen cycle is not or only slightly influenced by the carbon-hydrogen cycle for the largest range of the piston temperatures in question, the carbon-hydrogen cycle can be strongly influenced by the tantalum-halogen cycle.
  • the halogen combines to form very stable halogen-hydrogen compounds, which means that the hydrogen bound by it is then barely available for reaction with carbon. This applies in particular to chlorine and bromine, but less so for iodine, see below. Therefore, the total amount of the halogen element introduced into the lamp should be at least about a factor 2 less than the total amount of hydrogen in the lamp, at least when using chlorine and bromine. This is generally not a problem because only small amounts of halogen are required for a functioning tantalum cycle.
  • the amount of total halogen in the gas phase is thus significantly smaller, in particular by at least a factor of two, than the amount of total carbon in the gas phase.
  • This teaching is in contrast to the concentration ratios when using the carbon-halogen cycle as described in US Pat. No. 3,022,438 for large-volume lamps. There, the amount of halogen is greater than the amount of total carbon in the gas phase.
  • the preferred concentration ranges result from a simple conversion, taking into account the rule that the total number of particles introduced should be constant, i.e. the stated concentrations change roughly in inverse proportion to the pressure.
  • the hydrogen iodide Hl is relatively unstable and easily disintegrates even at relatively low temperatures, the use of Hl as a "hydrogen carrier" lends itself.
  • the hydrogen iodine decomposes easily - even at the relatively low temperatures near the piston wall - and makes the hydrogen bound therein available to the carbon for the formation of hydrocarbons.
  • the formation of CH 4 is typical.
  • the heat dissipation via the filling gas is greatly reduced. This results in a significant increase in the efficiency of the lamp.
  • iodine for binding free hydrogen is particularly useful when, owing to a comparatively low total pressure, the heat dissipation of hydrogen is of great importance and the radiation absorption of the l 2 which occurs in addition to the hydrogen iodide in considerable concentrations is not disturbing for the application , Possibly. it is also sensible to use two halogens, for example in chlorine or bromine in highly stressed lamps, i.e. with a particularly small volume and / or high wattage, chlorine or bromine must be used for the tantalum-halogen cycle and iodine can be used to bind the free hydrogen.
  • the principle of the overlapping circular processes namely a carbon-hydrogen cycle and a metal-halogen cycle, for example with the metal tantalum, rhenium, niobium, zirconium, hafnium, can also be applied to other filament materials; especially hafnium carbide, zirconium carbide as well as alloys of tantalum carbide and other carbides, e.g. an alloy of 90% tantalum carbide and 10% tungsten carbide, as well as other alloys, e.g. in US 3,405,328. It can also be applied to supports coated with tantalum carbide or other refractory carbides or the alloys described above, e.g. can consist of rhenium or rhenium alloys (US 1 854 970) or carbon fibers.
  • the amounts of carbon, hydrogen and halogen are such that a cycle takes place for both carbon and for the metal, mostly tantalum.
  • the inert gases He, Ar, Kr and / or xenon and nitrogen are suitable as inert gases.
  • the CH cycle is additionally superimposed with a CN cycle or CS cycle, apart from the tantalum-halogen cycle.
  • CN cycle as the only cycle in TaC lamps is already known, see US Pat. No. 2,928,977, halogen being used in part in order to avoid the formation of paracyan.
  • the CN cycle preferably returns the carbon to places at higher temperatures and thus extends its lifespan. It turned out, however, that he obviously cannot avoid blackening the piston alone.
  • the combination of both processes can be understood as a division of labor, because only the CH cycle process reliably prevents the deposition of carbon on the piston wall.
  • the CN cycle promotes feedback to the luminous element.
  • the tantalum is returned to the lamp or the formation of paracyan is avoided.
  • acetonitrile CH3CN can preferably be used, which, in the event of thermal decomposition, also supply the hydrocarbon in addition to the CN group.
  • the CN can also only be generated in the finished lamp by plasma excitation of a filling gas mixture containing nitrogen (as N 2 ) and hydrocarbon.
  • This behavior can be used to specifically transport the carbon back into the hot areas of the filament, whereas if hydrogen is used exclusively to bind the carbon, elemental carbon is usually already large above 700K Released in large quantities, the additional use of sulfur can largely keep the carbon bound in molecules up to a temperature of 3500 K. Below 550K, CS 2 tends to decompose into the elements, so that in addition to carbon and sulfur hydrogen can be added to the filling gas, for example, in order to avoid deposition of carbon or sulfur on the piston wall.
  • each carbon atom is offered 4 hydrogen atoms to form CH 4 and each sulfur atom 2 hydrogen atoms to form H 2 S; it is preferred to work with somewhat larger amounts of hydrogen.
  • the amount of carbon should be at least as large as the amount of sulfur used, or better still, in order to avoid an excess of sulfur which damages the tantalum carbide filament in any case.
  • Sulfur can be metered in, for example, in the form of hydrogen sulfide H 2 S, carbon disulfide CS 2 , methyl mercaptan CH 3 SH, ethyl mercaptan C 2 H S SH, or, if appropriate, also dimethyl sulfide CH 3 CSCH3.
  • carbon and hydrogen can be added in the form of hydrocarbons such as CH, C 2 H 4 , C 2 H 2 etc. and optionally hydrogen H 2 in such a way that the desired ratios of the individual elements are set.
  • the ratios of the individual elements should be chosen so that for a filling pressure of 1 bar, chosen here as standard, the total amount of carbon present is between 0.1 mol% and 5 mol%, in particular at least 0.25 mol%,
  • the molar concentration of the element sulfur results from the molar concentration of the element carbon by multiplication by a factor between 0.2 and 1;
  • the molar concentration of the element hydrogen is preferably at least as large as the sum of the molar concentration of the element carbon multiplied by four and the molar concentration of the element sulfur multiplied by 2; Depending on the version, the molar concentration of the total hydrogen introduced can be between the specified minimum amount and the minimum amount multiplied by a factor of 8.
  • tantalum is bound in the form of tantalum sulfides, i.e. the sulfur takes over the function of the tantalum transporting element. Because of the targeted return of carbon to the filament in this case, only a relatively small amount of tantalum evaporates, and one can also accept the failure of small amounts of tantalum sulfides if the bulb temperatures are low.
  • the sulfur when using a filling containing the elements carbon, hydrogen and sulfur in the concentrations described here, the sulfur can be partially replaced by oxygen. A maximum of 75% of the sulfur used can be replaced by oxygen.
  • the oxygen can be metered in, for example, in the form of N 2 O, CO, CO 2 , aldehydes such as CH 2 O, ketones such as acetone CH 3 COCH 3 .
  • the present invention is particularly suitable for low-voltage lamps with a voltage of at most 50 V, because the lamps required for this can be made relatively solid and the wires thus have a diameter of at least 50 ⁇ m, in particular between 80 ⁇ m and 300 ⁇ m, which is the problem the brittleness of such carbide-based luminous bodies is considerably reduced.
  • the invention is particularly preferably used for lamps pinched on one side, since here the luminous element can be kept relatively short, which likewise reduces the susceptibility to breakage. Lifetime of at least 500 hours can now be achieved here.
  • the implementation of such a lamp is also favorably influenced by the fact that it has been found that a Ta-halogen cycle is generally significantly less sensitive than a W-halogen cycle.
  • FIG. 1 shows a typical incandescent lamp with carbide filament
  • Figure 2 shows another typical incandescent lamp with carbide filament
  • FIG. 3 shows another typical incandescent lamp with carbide filament.
  • FIG. 1 shows an incandescent lamp pinched on one side with a bulb made of quartz glass 1, a pinch 2, and feed lines 3, which connect the foils 4 in the pinch 2 to a luminous element 6.
  • the filament is a coiled wire made of TaC.
  • the power supply lines 5 are attached to the outside of the foils.
  • the inner diameter of the piston is 5 mm.
  • FIG. 2 shows an incandescent lamp pinched on one side with a bulb made of tempered glass 1, a pinch 2, and supply lines 3 ', which are connected in the pinch 2 to a luminous element 6'.
  • the luminous element 6 ' is a coiled wire with a core made of rhenium and a layer TaC on the surface. This luminous element is easier to deform than a luminous element which consists purely of carbide. In this case, the rhenium wire is usually first entangled, then a TaC layer is applied.
  • the power supply lines 5 are attached directly to the supply lines 3 ′ on the outside, specifically in the area of the pinch.
  • the inner diameter of the piston is 30 mm.
  • the filament is a strand of carbon fiber coated with tantalum.
  • the TaC layer can e.g. by applying a tantalum layer by a CVD process or by sputtering and subsequent carburization. The carburization of the Ta layer can also only be carried out in lamp operation in a hydrocarbon-containing atmosphere.
  • FIG. 3 shows an incandescent lamp 20 which is pinched on both sides, also known as a soffit, with a bulb made of quartz glass 21, two pinches 24 and 25, feed lines 27 which are connected to a luminous element 26.
  • the luminous element 26 is a tape made of TaC.
  • the current leads 25 end in base parts 28, as is known per se, which sit on the pinch.
  • the inner diameter of the piston is 15 mm.
  • the lamp preferably uses a luminous element made of tantalum carbide, which preferably consists of a coiled wire or a ribbon.
  • the bulb is made of quartz glass or hard glass with a bulb diameter between 5 mm and 35 mm, preferably between 8 mm and 15 mm.
  • the filling is mainly inert gas, in particular noble gas such as Ar, Kr or Xe, possibly with the addition of small amounts (up to 15 mol%) of nitrogen.
  • noble gas such as Ar, Kr or Xe
  • Zirconium carbide, hafnium carbide, or an alloy of various carbides, such as, for example, is also suitable as the filament material, which is preferably a coiled wire. in US 3405328.
  • a luminous element made of a carrier material such as e.g. a rhenium wire as the core or a carbon fiber, which core is coated with tantalum carbide or another metal carbide.
  • the basic rules for filling at a cold filling pressure of 1 bar are a carbon content of 0.1 to 5 mol%.
  • the hydrogen content is at least the carbon content, preferably two to eight times the carbon content.
  • the halogen portion is at most half, in particular one fifth to one twentieth of the carbon portion. A minimum value of one tenth is preferred, iodine being used to bind the hydrogen.
  • the halogen portion should preferably correspond to at most the hydrogen portion, preferably at most half the hydrogen portion.
  • a guideline for the halogen content is 500 to 5000 ppm, always based on a cold filling pressure of 1 bar.
  • the following additive can be added to the inert gas, usually a noble gas, which may also contain admixtures of nitrogen:
  • hydrocarbon preferably CH, C 2 H 6 , C 2 H 4 , C 2 H 2;
  • - a hydrocarbon preferably CH 4 , C 2 H 6 , C 2 H 4 , C 2 H 2 ); - hydrogen (H 2 );
  • the following additive can be added to the inert gas, usually noble gas, which may also contain admixtures of nitrogen: - a hydrocarbon (preferably CH 4 , C 2 H 6 , C 2 H 4 , C 2 H 2 );
  • Carbon 0.1% - 5% (preferably at least 0.25 mol%), hydrogen 0.2% - 20% (preferably at least 0.5 mol%), iodine 0.05% - 0.5%.
  • the amount of the total halogen introduced into the lamp is smaller than that of the hydrogen.
  • the amount of total halogen introduced into the lamp is preferably a factor 5 to 25 smaller than that of the total amount of hydrogen introduced.
  • the following additive can alternatively be added to the inert gas (an inert gas, which may also contain nitrogen): - a hydrocarbon (preferably CH 4 , C 2 H 6 , C 2 H 4 , C 2 H 2 );
  • Carbon 0.1% - 5% (preferably at least 0.25 mol%), hydrogen 0.2% - 20% (preferably at least 0.5 mol%), iodine 0.1%) - 20% (preferably at least 0.2%), the iodine content and the hydrogen content being approximately the same; in this case the iodine serves to avoid excessive concentrations of free hydrogen, i.e. to increase the efficiency of the lamp.
  • the following additive can alternatively be added to the inert gas (a noble gas that may also contain nitrogen):
  • Carbon 0.1% - 5% (preferably at least 0.25 mol%), hydrogen 0.2% - 20% (preferably at least 0.5 mol%), chlorine 0.05% - 0.5%, iodine 0.1% - 20%, the iodine content and the hydrogen content being approximately the same.
  • the following additive can alternatively be added to the inert gas (a noble gas that may also contain nitrogen): - hydrocarbon (preferably CH 4 , C 2 H 6 , C 2 H 4 , C 2 H 2 );
  • Carbon 0.1% - 5% (preferably at least 0.25 mol%), hydrogen 0.2% - 20% (preferably at least 0.5 mol%), bromine 0.05% - 0.5%, iodine 0.1% - 20%, the iodine content and the hydrogen content being approximately the same, in particular exactly the same for a factor of two.
  • the filling When a cyan cycle process is superimposed on a carbon-hydrogen cycle process and a halogen cycle process, the filling additionally contains 0.3 mol% up to 3 mol% cyan (which can have been introduced into the filling in any way).
  • a very specific filling consists of the following components: 1 bar (cold filling pressure) Kr + 1% C 2 H 4 + 1% H 2 + 0.05 to 0, 3% CH 2 Br 2 (the concentration data are mol%).
  • the addition of 0.2% CH2Br2 shows the best behavior.

Landscapes

  • Discharge Lamp (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)
  • Luminescent Compositions (AREA)

Abstract

Die Glühlampe, die einen Kohlenstoff-Kreisprozess verwendet, ist ausgestattet mit einem Leuchtkörper (6’), der zusammen mit einer Füllung in einem Kolben (1) vakuumdicht eingebracht ist, wobei der Leuchtkörper ein Metallcarbid aufweist, dessen Schmelzpunkt oberhalb dem von Wolfram liegt. Der Abstand des Leuchtkörpers (6’) von der Wand des Kolbens (1) beträgt weniger als 18 mm, wobei ein erster Kreisprozess, der dem Kohlenstoff gilt, durch den Einsatz von Kohlenstoff und Wasserstoff als Füllungszugabe bewerkstelligt wird, und wobei ein zweiter Kreisprozess, der dem Metall gilt, durch den Einsatz von Halogen bewerkstelligt wird.

Description

Titel: Glühlampe mit Kohlenstoff-Kreisprozess
Technisches Gebiet
Die Erfindung geht aus von einer Glühlampe mit Kohlenstoff-Kreisprozess gemäß dem Oberbegriff des Anspruchs 1. Es handelt sich dabei insbesondere um Halogenglühlampen, die einen Leuchtkörper aus TaC aufweisen, oder dessen Leuchtkörper TaC als Bestandteil enthält.
Stand der Technik
Aus vielen Schriften ist bereits eine Glühlampe mit Kohlenstoff-Kreisprozess unter Verwendung eines Halogens (Kohlenstoff-Halogen-Kreisprozess) bekannt. Das Halogen dient hier dazu, die Abscheidung von Kohlenstoff an der Kolbenwand zu verhindern. Als effizienter hat sich aber ein Kohlenstoff-Wasserstoff-Kreisprozess erwiesen, bei dem die Abscheidung von Kohlenstoff an der Kolbenwand durch die Bildung von Kohlenwasserstoffen vermieden wird. Ein Kohlenstoff-Wasserstoff- Kreisprozess hat gegenüber einem Kohlenstoff-Halogen-Kreisprozess den Vorteil, dass hier, im Gegensatz zur Situation bei Kohlenstoff-Halogen-Kreisprozessen, Gestellteile (Halterungen) in der Lampe, die sich auf relativ niedriger Temperatur befinden, nicht angegriffen werden.
Chemische Transportreaktionen zeichnen sich dadurch aus, dass sich ein fester Stoff, im folgenden mit <s> abgekürzt, oder flüssiger Stoff, im folgenden mit <f> abgekürzt, unter Bildung nur gasförmiger Produkte, im folgenden mit <g> abgekürzt, bei einer gegebenen Temperatur T1 umsetzt. Anschließend wird das gasförmige Reaktionsprodukt zu einem Ort mit anderer Temperatur T2 transportiert, wo es sich wieder unter Abscheidung einer festen oder flüssigen Phase zersetzt. Für eingehende Untersuchungen chemischer Transportreaktionen siehe z.B. H. Schäfer, „Chemische Transportreaktionen", Verlag Chemie, 1962. Dort ist im Detail auf den Seiten 16 bis 17, 32 bis 43 und 140 bis 143 beschrieben, dass sich chemische Transportreaktionen anhand einiger Regeln quantifizieren lassen. Die wichtigsten sind:
[A] Eine Reaktion kann nur transportieren, wenn auf der einen Seite der Reaktionsgleichung kein Bodenkörper auftritt: A(s) + B(g) = C(g).
[B] Eine Reaktion mit extremer Gleichgewichtslage gibt keinen messbaren Bodenkörpertransport. Bei der Auswahl transportierender Systeme ist es ein primärer Gesichtspunkt, dass die Gleichgewichtslage nicht extrem sein darf.
[C] Das Vorzeichen von ΔHR ,der Reaktionsenthalpie, bestimmt die Transportrichtung. Exotherme Reaktionen transportieren von niedriger zu hoher Temperatur, en- dotherme Reaktionen von hoher zu niedriger Temperatur. Dies folgt aus der sog. van't Hoff- Gleichung, die die Verschiebung des chemischen Gleichgewichts bei Temperaturänderungen beschreibt.
Weitere Regeln machen Aussagen über den Einfluss der Reaktionsentropie. Der Transport der gasförmigen Substanzen kann durch verschiedene Mechanismen erfolgen. Die wichtigsten sind Diffusion im Konzentrationsgradienten, Thermodiffusi- on, thermische Konvektion und erzwungene Konvektion (von außen aufgeprägte Strömung). Je nach betrachtetem Reaktionssystem können für den Gesamtprozess entweder die Geschwindigkeiten der chemischen Reaktionen oder der Transport über die Gasphase bestimmend für die Reaktionsgeschwindigkeit sein.
Als Beispiel sei die Reaktion zwischen Tantal und Jod betrachtet:
Ta<s> + 5/2 l2<g> = Tal5<g>.
Man erhält hier bei Raumtemperatur (298 K) bzw. bei einer Temperatur von 1300 K für die Reaktionsenthalpie ΔHR(298K) = -274,3 kJ/mol bzw. ΔHR(1300K) = -263,8 kJ/mol. Somit erfolgt aufgrund des über den gesamten Temperaturbereichs negati- ven Vorzeichens der Reaktionsenthalpie der Transport des Tantals von Orten niedriger Temperatur zu Orten höherer Temperatur.
Ein Beispiel für die Anwendung der oben beschriebenen chemischen Transportreaktion ist die bekannte Reinigung von Metallen durch das van Arkel-de Boer Verfahren. Dabei wird z.B. Tantal bei 500°C durch Reaktion mit Jod in gasförmiges Tantal- jodid umgewandelt, welches durch eine Strömung zu heißeren Stellen transportiert wird. Bei Temperaturen oberhalb ca. 1050°C zersetzt sich das Tantaljodid wieder unter der Abscheidung von reinem Tantal. Verunreinigungen wie etwa Tantaloxid sind schwerer flüchtig und bleiben am Ausgangsort zurück. Auf ähnliche Weise können die Metalle Ni, Cu, Fe, Cr, Si, Ti, Hf, Th, V, Nb und U gereinigt werden.
Solche chemischen Transportreaktionen werden auch in der Lampentechnik z.B. in Halogenglühlampen genutzt, um von der Wendel abgedampftes Wolfram zur Wendel zurück zu transportieren. Bei diesem sogenannten Wolfram- Halogenkreisprozess wird von der Wendel abgedampftes Wolfram bei den relativ niedrigen Temperaturen nahe der Kolbenwand in Wolframhalogenide bzw. Wolframoxihalogenide (im Falle der Gegenwart von Sauerstoff) umgesetzt, die wieder zur Wendel zurücktransportiert werden. Bei den hohen Temperaturen nahe der Wendel zerfallen die Wolframhalogenide und Wolframoxihalogenide wieder. Das freigesetzte Wolfram wird an die Wendel angelagert. Wesentlich dabei ist, dass der Dampf- druck der Wolframhalogenide bzw. Wolframoxihalogenide bei den in der Nähe der Kolbenwand herrschenden relativ niedrigen Temperaturen, die meist im Bereich zwischen 200°C und 600°C liegen, hinreichend groß ist, um eine Abscheidung der festen Verbindungen dort zu vermeiden. Bei Verwendung von Jod oder Brom als aktivem Halogenzusatz ist dies nur möglich, wenn gleichzeitig zumindest Spuren von Sauerstoff vorhanden sind, da die Dampfdrücke der reinen Halogenide zu gering sind bzw. diese in der Gasphase gar nicht erst entstehen. Insbesondere liegt das daran, dass die reinen Halogenide leichter durch den zusammen mit den halo- genierten Kohlenwasserstoffverbindungen eingebrachten Wasserstoff reduziert werden als die Oxihalogenide. Bereits angeschwärzte Kolbenwände können durch eine solche Transportreaktion wieder entschwärzt werden. Außer bei der Verwendung von Fluor als Halogen sind Halogenkreisprozesse in Halogenlampen nicht regenerativ, d.h. das Wolfram wird nicht an der heißesten Stelle, wo es bevorzugt abgedampft ist, wieder abgeschieden, sondern an Orten anderer Temperatur.
Zum Halogenkreisprozess in Halogenlampen existiert eine umfangreiche Literatur. Zu Eigenschaften diverser Halogenkreisprozesse in Halogenlampen siehe z.B. „Optische Strahlungsquellen", Kapitel 4 „Halogenglühlampen", Lexika Verlag, 1977 und die darin zitierte Literatur. Eine bekannte Option zur Steigerung der Effizienz von Glühlampen ist die Verwendung von Glühkörpern aus hochschmelzenden Keramiken wie Tantalkarbid. Siehe hierzu z.B. Becker, Ewest: „Die physikalischen und strahlungstechnischen Eigenschaften des Tantalkarbids", Zeitschrift für technische Physik, Nr. 5, S. 148-150 und Nr. 6, S. 216 - 220 (1930)). Die Steigerung der Effizienz ergibt sich aus der Tatsache, dass der Glühkörper aus Metallcarbid wegen der, verglichen mit den reinen Metallen, viel höheren Schmelzpunkte bei höherer Temperatur betrieben werden kann: Schmelzpunkt für TaC ist 3880°C gegenüber 3410°C für Wolfram. Zudem ist verglichen mit Wolfram der Emissionskoeffizient der Carbide im sichtbaren Bereich größer als im IR. Insbesondere Tantalkarbid ist ein besserer „Selektivstrahler" als Wolfram.
Ein Problem beim Betrieb von Tantalkarbid-Leuchtkörpern bei hohen Temperaturen stellt die Entkarburierung dar; diese führt zur Bildung von Subcarbiden mit höherem spezifischem Widerstand und niedrigerem Schmelzpunkt und damit zur raschen Zerstörung des Leuchtkörpers. Zur Lösung dieses Problems finden sich in der Literatur mehrere Ansätze.
Eine in US 3 405 328 erwähnte Möglichkeit besteht darin, den Kohlenstoff im Über- schuss in dem Tantalkarbidleuchtkörper zu lösen. Der nach außen vom Leuchtkörper abdampfende Kohlenstoff, der sich an der Kolbenwand niederschlägt, wird dann durch Diffusion aus dem Innerem heraus ersetzt.
Eine weitere Möglichkeit stellt der Zusatz von Kohlenstoff und Wasserstoff zum Füllgas dar, siehe z.B. US 2 596 469. Dabei entsteht in der Lampe ein Kohlenstoff- Kreisprozess. Der bei hohen Temperaturen abdampfende Kohlenstoff reagiert bei niedrigeren Temperaturen mit Wasserstoff zu Kohlenwasserstoffen, welche durch Konvektion und/oder Diffusion zur Wendel zurücktransportiert werden, wo sie sich wieder zersetzen. Der dabei entstehende Kohlenstoff wird wieder an die Wendel angelagert. Für einen funktionierenden Kohlenstoff-Kreisprozess muss meist ein Wasserstoff-Überschuss eingesetzt werden, um die Abscheidung von Kohlenstoff (in Form von Ruß) im Lampengefäß zu vermeiden. Z.B. muss bei Verwendung von Methan oder Ethen der Partialdruck des Wasserstoffs um ca. einen Faktor 2 größer sein als derjenige des Kohlenwasserstoffs. Anderenfalls kommt es zur Abscheidung von Kohlenstoff im Lampengefäß. Da die notwendigen Konzentrationen von Koh- lenstoff und Wasserstoff meist im Bereich bis zu einigen Prozent liegen müssen, wirkt sich der hohe Anteil an Wasserstoff negativ auf die Effizienz der Lampe aus.
Zur Verringerung des Effizienzverlusts wurden neben dem Wasserstoff auch Halogene zur Reaktion mit dem Kohlenstoff eingesetzt, siehe z.B. US 3 022 438. Der vom Leuchtkörper abdampfende Kohlenstoff reagiert in den kalten Bereichen nahe der Kolbenwand mit z.B. Chloratomen zu Verbindungen wie CCI4, wodurch eine Abscheidung des Kohlenstoffs an der Wand vermieden wird. Die Kohlenstoff- Halogen-Verbindungen werden durch Transportprozesse wie Konvektion und Diffusion in Richtung des Glühkörpers zurück transportiert, wobei sie sich im wärmeren Bereich unter Freisetzung des Kohlenstoffs zersetzen. Der Kohlenstoff kann wieder an die Wendel angelagert werden. Um den Kohlenstoff durch Halogen und Wasserstoff an einer Abscheidung zu hindern, muss gemäß US 3 022 438 sowohl die Menge des insgesamt in die Lampe eingebrachten Halogen-Elements als auch die Menge des Elements Wasserstoff jeweils größer sein als die insgesamt in der Gasphase vorhandene Menge an Kohlenstoff. Da sich die Kohlenstoff-Chlor- und Kohlenstoff- Brom-Verbindungen nur bei Temperaturen um oder unter ca. 150°C bilden können, ist die Anwendung des Kohlenstoff-Halogen-Kreisprozesses auf Lampen mit relativ großem Kolbenvolumen und damit Kolbentemperaturen um oder unter 200°C beschränkt. Der Kohlenstoff-Halogen-Kreisprozess auf Basis von Chlor oder Brom funktioniert sicherlich nicht mehr bei Temperaturen von mindestens 200 °C und entsprechend kleinen Abmessungen des Kolbens.
Die einzige Ausnahme stellen Kohlenstoff-Fluor-Verbindungen dar. Diese Systeme erfordern jedoch zusätzliche Schutzmaßnahmen für den Glaskolben und werden daher hier nicht weiter betrachtet. Ein Kohlenstoff-Jod-Kreisprozess ist nicht reali- sierbar. Das liegt an der Instabilität der Kohlenstoff-Jod-Verbindungen Clx. Daher beschränkt sich der Anwendungsbereich von US 3 022 438 auf die Halogene Fluor, Chlor und Brom.
Da die Tantalkarbidleuchtkörper bevorzugt in relativ großen Kolben (der typische Durchmesser der Kolben von Allgebrauchslampen liegt im Bereich zwischen 30 mm und 140 mm) betrieben wurden, konnte bei den in der Literatur beschriebenen Lampen eine mäßige Abscheidung von Feststoffen wie Kohlenstoff oder auch Tantal (s.u.) in Kauf genommen werden, weil sich die Schwärzung über eine große Fläche an der Innenwand des Kolbens verteilt hat. Darstellung der Erfindung
Es ist Aufgabe der vorliegenden Erfindung, eine Glühlampe mit Halogenkreispro- zess gemäß dem Oberbegriff des Anspruchs 1 bereitzustellen, die eine lange Lebensdauer ermöglicht. Eine weitere Aufgabe ist es, eine Glühlampe bereitzustellen, die praktisch schwärzungsfrei arbeitet, und zwar bevorzugt auch bei einem kleinen Volumen des Kolbens. Eine weitere Aufgabe ist es, eine Glühlampe mit einem hochschmelzenden Leuchtkörper bereitzustellen, dessen Material eine höhere Leuchtdichte als bei Verwendung von Wolfram ermöglicht.
Diese Aufgaben werden durch die kennzeichnenden Merkmale des Anspruchs 1 gelöst. Besonders vorteilhafte Ausgestaltungen finden sich in den abhängigen An- Sprüchen.
Erfindungsgemäß wird dafür ein doppelter Kreisprozess verwendet. Dabei wird zum einen ein Kohlenstoff-Wasserstoff-Kreisprozess angewendet zur Vermeidung einer Decarburierung des hochschmelzenden Leuchtkörpers aus Metallcarbid, insbesondere aus TaC. Aber auch HfC oder NbC oder ZrC oder Legierungen verschiedener Carbide mit einem C-Überschuss sind geeignet. Zusätzlich wird erstmals ein darauf abgestimmter Metall-Halogen-Kreisprozess, insbesondere ein Tantal-Halogen- Kreisprozess, überlagert. Damit wird sowohl eine Schwärzung des Kolbens durch Kohlenstoff, als auch eine Schwärzung des Kolbens durch das Metall, insbesondere Tantal, vermieden.
Die hier beschriebene Erfindung bezieht sich auf Lampen mit reduziertem Kolbenvolumen, wobei der Abstand des Leuchtkörpers, insbesondere dessen leuchtende Abschnitte, von der Innenwand des Kolbens höchstens 18 mm beträgt. Insbesondere ist der Kolbendurchmesser höchstens 35 mm, insbesondere im Bereich zwischen 5 mm und 25 mm, bevorzugt im Bereich zwischen 8 mm und 15 mm. Bei Kolben mit so geringen Abmessungen, insbesondere so geringem Durchmesser muss der Gefahr einer Abscheidung von Feststoffen an der Kolbenwand unbedingt entgegengetreten werden. Da bei diesen kleinen Kolbendurchmessern die Kolbenwandtemperatur meist deutlich oberhalb 200°C liegen, kommt die Anwendung von üblichen Kohlenstoff-Halogen-Kreisprozessen nicht mehr in Betracht. Die Zusammensetzung der Gasphase über Tantalkarbid bei hohen Temperaturen wurde beispielsweise durch J.A. Coffmann, G.M. Kibler, T.R. Riethof, A.A. Watts: WADD-TR-60-646 Part I (1960) experimentell untersucht Dabei zeigte sich überraschend, dass bei längeren Erhitzungszeiten bei relativ hohen Temperaturen neben Kohlenstoff auch beträchtliche Mengen Tantal in der Gasphase vorhanden sind - im Gegensatz zur thermodynamischen Erwartung. Zu erklären ist dies wahrscheinlich durch kinetische Effekte. Bei hohen Temperaturen über ca. 3000 K kann der nach außen vom Leuchtkörper abgedampfte Kohlenstoff nicht schnell genug durch aus dem Innern des Leuchtkörpers nachdiffundierenden Kohlenstoff ersetzt werden. Auch wenn durch einen geeigneten, allgemein bekannten Kohlenstoffkreisprozess das Abdampfen von Kohlenstoff zumindest verlangsamt werden kann, muss bei hohen Temperaturen deutlich oberhalb ca. 3000 K noch mit beträchtlichen Mengen Tantal in der Gasphase gerechnet werden. Dieses Tantal scheidet sich im Falle kleiner Abmessungen des Kolbens, insbesondere Kolbendurchmesser von höchs- tens 35 mm, an der Kolbenwand ab, wenn keine weiteren Maßnahmen ergriffen werden.
Nun sind Halogenkreisprozesse - ähnlich wie für Lampen mit Wolframglühkörper - auch für Lampen, deren Glühkörper aus den Elementen Ta, Hf, Zr, Os, Ti, Nb, Th, Mo bestehen bzw. u.a. diese Elemente enthalten, prinzipiell realisierbar, weil wie eingangs beschrieben geeignete chemische Reaktionssysteme bestehen. Jedoch wurde bisher diesem Phänomen keinerlei Beachtung geschenkt, da man erstens glaubte, dass bei Leuchtkörpern aus Metallkarbiden allein die Abdampfung des Kohlenstoffs die Lebensdauer beschränken würde, und zweitens theoretische Rechnungen normalerweise von unzutreffenden Annahmen über die thermodynamischen Verhältnisse bei kleinvolumigen Lampen ausgehen. Diese Annahmen sind jedoch bei kleinvolumigen und/oder Lampen mit geringem Durchmesser des Kolbens nicht zutreffend. Dies ist ein entscheidender Grund für die Tatsache, dass seit etwa 100 Jahren vergeblich versucht wird, eine carbidhaltige Lampe mit nutzbarer Lebensdauer zu schaffen.
Erfindungsgemäß wird nun bei Anwendung von Tantalcarbid-Leuchtkörpern oder auch anderen carbidhaltigen Leuchtkörpern in Lampen mit relativ kleinem Kolbendurchmesser oder Kolbenvolumen erstmals die Verwendung von zwei Kreisprozessen vorgeschlagen. Neben dem bereits bekannten Kohlenstoff-Wasserstoff- Kreisprozess wird zusätzlich ein Tantal-Halogen-Kreisprozess zur Verhinderung der Abscheidung von Tantal an der Kolbenwand eingesetzt.
Der bereits bekannte Kohlenstoffkreisprozess mittels Wasserstoff verhindert die Abscheidung von Kohlenstoff an der Kolbenwand und führt den abgedampften Koh- lenstoff zum Leuchtkörper zurück. Der Kohlenstoff-Kreisprozess wird bewirkt durch die Zugabe der Elemente Kohlenstoff und Wasserstoff zum Füllgas. Dies kann wie in der Literatur beschrieben in Form verschiedener Verbindungen, welche bei der Zersetzung Kohlenstoff und Wasserstoff liefern, erfolgen. Z.B. können Kohlenwasserstoffe wie Methan, Ethan, Ethen usw. eingesetzt werden, wobei ggf. noch Was- serstoff hinzugefügt werden muss. Der insgesamt in den Kohlenwasserstoff- Gemischen vorhandene Kohlenstoffanteil an der Füllung liegt bei einem Kaltfülldruck von 1 bar bevorzugt im Bereich zwischen 0,1 mol-% C und 5 mol-% C. Bevorzugt ist der Mindestanteil 0,25 mol-%. Der insgesamt eingebrachte Wasserstoffan- teil sollte mindestens so groß sein wie der Kohlenstoffanteil, bevorzugt sollte er doppelt bis achtfach so groß sein wie der Kohlenstoffanteil.
Der gleichzeitig ablaufende Metall-Kreisprozess sei am Beispiel des Tantals näher erläutert. Der Tantalkreisprozess wird durch Zugabe eines Halogens bewirkt. Das bei hohen Temperaturen vom Glühkörper abdampfende Tantal reagiert bei den niedrigeren Temperaturen nahe der Kolbenwand zu Tantalhalogeniden, welche leichter flüchtig sind als Tantal. Dadurch wird die Abscheidung von Tantal an der Kolbenwand vermieden. Nachdem die Tantalhalogenide durch Konvektion bzw. Diffusion in Richtung des Leuchtkörpers zurücktransportiert worden sind und sich bei höheren Temperaturen zersetzt haben, wird das Tantal wieder an den Leuchtkörper angelagert. Inwieweit die beiden Kreisprozesse interferieren und in welchem Bereich die Kolbenwandtemperaturen liegen müssen, hängt allgemein vom eingesetzten Halogen ab. In jedem Fall ist charakteristisch, dass der hier benötigte Halogengehalt, der ja erfindungsgemäß in erster Linie für den Tantal-Kreisprozess und nicht für den Kohlenstoff-Kreisprozess benötigt wird, kleiner ist, insbesondere um mindestens einen Faktor 2, bevorzugt ein Faktor 5 bis 10, als der für den Kohlen- stoff-Kreisprozess benötigte Kohlenstoff-Gehalt.
Die bewusste Zugabe von Sauerstoff, bzw. von Verbindungen, welche bei der Zersetzung Sauerstoff liefern, ist für den Tantalkreisprozess nicht erforderlich bzw. für Tantalkarbid-Leuchtkörper schädlich. Sauerstoff zersetzt bei hohen Temperaturen Tantalkarbid unter Bildung von Kohlenmonoxid bzw. des spröden Subcarbids Ta2C. Es sollte daher - wie z.B. auch schon in US 3 022 438 beschrieben - auf den Aus- schluss von Sauerstoff geachtet werden.
Als aktive Halogene eignen sich vor allem Brom und Chlor, bei einer Mindesttempe- ratur von 150 °C, bevorzugt mindestens 200 °C. Auch die Verwendung von Jod ist möglich, jedoch ist in diesem Fall der Bereich möglicher Kolbentemperaturen eingeschränkt.
Bei der Verwendung von Brom als aktivem Halogen sind hauptsächlich höhere Bromide wie TaBr5 die den Kreisprozess tragenden Verbindungen. Diese Verbin- düngen sind so stabil, dass sie selbst durch Wasserstoff für fast den gesamten relevanten Bereich an Kolbentemperaturen kaum reduziert werden. Erst bei sehr kleinen Kolbenabmessungen, die hohen Kolbentemperaturen oberhalb ca. 700°C entsprechen, können sich die Verhältnisse ändern. Somit hat hier der Kohlenstoff- Wasserstoff-Kreisprozess normalerweise keine Auswirkung auf den Tantal-Halogen- Kreisprozess, weil die den Kohlenstoff-Wasserstoff-Kreisprozess tragenden Elemente Kohlenstoff und Wasserstoff in der Gasphase keine Verbindungen mit Tantal bilden. Für einen typischen Kaltfülldruck von 1 bar liegt die Konzentration des insgesamt in die Gasphase eingebrachten Elements Brom bevorzugt zwischen 500 ppm und 5000 ppm. Das Halogen kann in Form von Zusätzen wie CH2Br2, CH3Br, CHBr3 usw. dem Füllgas beigemischt werden. Die Kolbenwandtemperatur sollte nicht unter ca. 150°C liegen. Der Wasserstoffüberschuss bedingt, dass die Kolbenwandtemperatur nicht zu hoch sein darf; bevorzugt liegt sie unter ca. 700 °C. Die über diese Zusätze in die Lampenatmosphäre eingebrachten Mengen an Kohlenstoff und Wasserstoff gehen in die Gesamtbilanz für die betrachteten Elemente ein. Diese Men- gen sind jedoch meist deutlich kleiner als die über das Kohlenwasserstoff/Wasserstoffgemisch eingebrachten Mengen.
Bei Verwendung von Chlor und auch von Jod als aktiven Halogenen gelten qualitativ dieselben Betrachtungen. Die bevorzugten Konzentrationen des insgesamt in die Gasphase eingebrachten Halogens liegen in demselben Bereich. Der Bereich der bevorzugten Kolbenwandtemperaturen liegt bei Verwendung von Jod als aktivem Halogen im Bereich zwischen 150°C und 600°C, bei Verwendung von Chlor im Bereich zwischen 150°C und 900°C, d.h. der Einsatz von Chlor als aktivem Halogen ist bei Verwendung in hochbelasteten Lampen vorzuziehen. Chlor kann z.B. in Form von CH3CI, CH2CI2, CHCI3 dosiert werden, Jod bevorzugt in Form von CH I oder C2H5I.
Während der Tantal-Halogen-Kreisprozess vom Kohlenstoff-Wasserstoff- Kreisprozess für den größten Bereich der in Frage kommenden Kolbentemperaturen nicht bzw. nur schwach beeinflusst wird, kann der Kohlenstoff-Wasserstoff- Kreisprozess stark vom Tantal-Halogen-Kreisprozess beeinflusst werden. Das Halogen verbindet sich bei niedrigen Temperaturen zu sehr stabilen Halogen- Wasserstoff-Verbindungen, wodurch der dadurch gebundene Wasserstoff dann kaum noch für die Reaktion mit Kohlenstoff zur Verfügung steht. Dies gilt insbeson- dere für Chlor und Brom, jedoch weniger für Jod, s.u.. Daher sollte die Menge des insgesamt in die Lampe eingebrachten Halogen-Elements um mindestens etwa einen Faktor 2 kleiner sein als die insgesamt sich in der Lampe befindende Menge an Wasserstoff, zumindest bei Verwendung von Chlor und Brom. Dies ist im allgemeinen kein Problem, weil nur geringe Mengen an Halogen für einen funktionierenden Tantal-Kreisprozess benötigt werden. Bei Nutzung des Tantal-Halogen- Kreisprozesses ist somit die Menge des insgesamt in der Gasphase sich befindenden Halogens deutlich kleiner, insbesondere um mindestens einen Faktor zwei, als die Menge des insgesamt in der Gasphase sich befindenden Kohlenstoffs. Diese Lehre steht im Gegensatz zu den Konzentrationsverhältnissen bei Nutzung des Kohlenstoff-Halogen-Kreisprozesses wie in US 3 022 438 für Lampen mit großem Volumen beschrieben. Dort ist die Menge des Halogens größer als die Menge des insgesamt in der Gasphase sich befindenden Kohlenstoffs.
Für andere Fülldrücke als 1 bar ergeben sich die bevorzugten Konzentrationsbereiche durch einfache Umrechnung unter Beachtung der Regel, dass die Anzahl der insgesamt eingebrachten Teilchen konstant sein soll, d.h. die angegebenen Konzentrationen ändern sich etwa umgekehrt proportional zum Druck. Je höher der Druck, um so langsamer verlaufen die Transportprozesse und um so weniger fällt der für den Kreisprozess notwendige Wasserstoff hinsichtlich der Wärmeableitung ins Gewicht, so dass die Effizienz der Lampen mit steigendem Druck deutlich zu- nimmt. Höhere Fülldrücke von mindestens 3 bar, insbesondere 5 bar .liefern daher gute Ergebnisse, was die Effizienz betrifft.
Da der Jodwasserstoff Hl relativ instabil ist und schon bei relativ niedrigen Temperaturen leicht zerfällt, bietet sich die Verwendung von Hl als „Wasserstoffträger" an. Der Jodwasserstoff zerfällt leicht - auch bei den relativ niedrigen Temperaturen nahe der Kolbenwand -- und stellt den darin gebundenen Wasserstoff dem Kohlenstoff zur Bildung von Kohlenwasserstoffen zur Verfügung. Typisch ist die Bildung von CH4. Andererseits wird durch die Bindung von freiem - nicht zur Bildung von Koh- lenwasserstoffen benötigtem - Wasserstoff in Form von Hl die Wärmeableitung ü- ber das Füllgas stark vermindert. Daraus resultiert eine deutliche Erhöhung der Effizienz der Lampe. Der Einsatz von lod zur Bindung von freiem Wasserstoff bietet sich besonders dann an, wenn wegen eines vergleichsweise geringen Gesamtdrucks die Wärmeableitung von Wasserstoff stark ins Gewicht fällt und die Strah- lungsabsorption des neben dem Jodwasserstoff in beträchtlichen Konzentrationen auftretenden l2 für die Anwendung nicht störend ist. Ggf. ist auch der Einsatz von zwei Halogenen sinnvoll, beispielsweise kann in hochbelasteten Lampen, also bei besonders kleinem Volumen und/oder hoher Wattage, Chlor oder Brom für den Tantal-Halogen-Kreisprozess eingesetzt werden müssen und lod zur Bindung des freien Wasserstoffs benutzt werden.
Das Prinzip der sich überlagernden Kreisprozesse, nämlich einem Kohlenstoff- Wasserstoff-Kreisprozess und einem Metall-Halogen-Kreisprozess, -beispielsweise mit dem Metall Tantal, Rhenium, Niob, Zirkonium, Hafnium- ist auch auf andere Leuchtkörpermaterialien anwendbar; insbesondere Hafniumkarbid, Zirkoniumkarbid als auch Legierungen aus Tantalkarbid und anderen Karbiden, z.B. einer Legierung aus 90% Tantalkarbid und 10% Wolframcarbid, sowie anderer Legierungen, wie z.B. in US 3 405 328 beschrieben. Es kann ebenso angewandt werden auf mit Tantalkarbid oder anderen hochschmelzenden Karbiden oder den oben beschriebenen Legierungen beschichteten Trägern, welche z.B. aus Rhenium oder Rheniumlegie- rungen (US 1 854 970) oder Kohlenstofffasern bestehen können.
Die Mengen an Kohlenstoff, Wasserstoff und Halogen sind so bemessen, dass ein Zyklus sowohl für Kohlenstoff als auch für das Metall, meist Tantal, stattfindet. Als Inertgase eignen sich die Edelgase He, Ar, Kr und/oder Xenon sowie Stickstoff.
In einer besonderen Ausführungsform ist der C-H-Kreisprozess mit einem C-N- Kreisprozess oder C-S-Kreisprozess zusätzlich überlagert, abgesehen von dem Tantal-Halogen-Kreisprozess. Die Anwendung des C-N-Kreisprozesses als einziger Kreisprozess in TaC-Lampen ist bereits bekannt, siehe US 2 928 977, wobei zum Teil noch Halogen verwendet wird, um die Paracyan-Bildung zu vermeiden. Für sich allein genommen führt der C-N-Kreisprozess den Kohlenstoff bevorzugt zu Stellen höherer Temperatur zurück und führt somit zu einer Verlängerung der Lebensdauer. Es hat sich aber herausgestellt, dass er allein eine Schwärzung des Kolbens offenbar nicht vermeiden kann. Insofern ist die Kombination beider Prozesse gewisser- maßen als Arbeitsteilung zu verstehen, denn nur der C-H-Kreisprozess verhindert zuverlässig die Abscheidung von Kohlenstoff an der Kolbenwand. Der C-N- Kreisprozess fördert dagegen die Rückführung an den Leuchtkörper.
Durch die Zugabe eines Halogens wird das Tantal zum Leuchtkörper zurückgeführt bzw. die Paracyan-Bildung vermieden.
Um die Dosierung des hochgiftigen Dicyan C2N2 zu umgehen, können bevorzugt weit weniger giftige Verbindungen wie Acetonitril CH3CN eingesetzt werden, die bei thermischer Zersetzung neben der CN-Gruppe auch gleich den Kohlenwasserstoff liefern.
Alternativ kann das CN auch erst in der fertigen Lampe durch Plasmaanregung ei- nes u.a. Stickstoff (als N2) und Kohlenwasserstoff enthaltenden Füllgasgemischs erzeugt werden.
Im Falle des C-S-Kreisprozesses ist zu beachten, dass normalerweise bei Zusatz von Schwefel der Tantalcarbid Leuchtkörper - ähnlich wie bei der Reaktion mit Sauerstoff durch Entstehung von CO- durch Bildung von Kohlenstoffmonosulfid CS geschädigt wird. Dosiert man jedoch im Füllgas äquimolare Mengen von Schwefel und Kohlenstoff, so entsteht daraus bei Temperaturen unterhalb 2000 K Koh- lenstoffdisulfid („Schwefelkohlenstoff") CS2 und Kohlenstoff, bei höheren Temperaturen CS. Während die Verbindung CS bei 3000 K kaum dissoziiert vorliegt, zersetzt sie sich bis zu Temperaturen von oberhalb 4000 K fast vollständig. Dieses Verhalten kann dazu genutzt werden, den Kohlenstoff gezielt in die heißen Bereiche des Leuchtkörpers zurück zu transportieren. Während bei ausschließlicher Verwendung von Wasserstoff zur Bindung des Kohlenstoffs meist bereits oberhalb 700K elementarer Kohlenstoff in großen Mengen freigesetzt wird, kann durch zusätzliche Verwendung von Schwefel der Kohlenstoff bis zu einer Temperatur von 3500K zum größten Teil in Molekülen gebunden gehalten werden. Unterhalb 550K neigt CS2 zur Zersetzung in die Elemente, so dass man zusätzlich zu Kohlenstoff und Schwefel dem Füllgas z.B. Wasserstoff zusetzen kann, um eine Abscheidung von Kohlenstoff bzw. Schwefel an der Kolbenwand zu vermeiden.
Insgesamt bietet sich somit die Nutzung der Überlagerung von S-H- bzw. C-H- Kreisprozessen bei niedrigerer Temperatur mit einem C-S-Kreisprozess bei höheren Temperaturen an. Bei niedrigeren Temperaturen nahe der Kolbenwand wird Schwefel vor allem in Form von H2S und Kohlenstoff vor allem in Form von CH4 in der Gasphase gehalten. Bei Übergang zu höheren Temperaturen zersetzen sich H2S und CH4 unter Bildung von Schwefelkohlenstoff CS2, Wasserstoff H2 und - aber in deutlich geringerer Konzentration als im System ohne Schwefel - elementarem Koh- lenstoff. Mit weiter steigender Temperatur kann der Kohlenstoff wieder komplett in Form von CS gebunden werden, welcher sich wie beschrieben oberhalb 3000 K zersetzt. Darin unterscheidet sich CS wesentlich von CO, welches sich bis zu Temperaturen von fast 4000 K praktisch überhaupt nicht zersetzt. Somit ist CS besser als C-H-Verbindungen - welche sich bei Temperaturen deutlich unterhalb 3000K zersetzen - und als CO - welches sich erst oberhalb 4000 K zersetzt - geeignet, den Kohlenstoff zu einem bevorzugt bei Temperaturen zwischen 3200K und 3800 K betriebenen Tantalcarbid-Leuchtkörper zurück zu transportieren. Vorteilhaft bei der Auslegung des Kreisprozesses ist, dass jedem Kohlenstoff Atom 4 Wasserstoffato- me zur Bildung von CH4 und jedem Schwefelatom 2 Wasserstoffatome zur Bildung von H2S angeboten werden; bevorzugt wird mit etwas größeren Mengen an Wasserstoff gearbeitet. Weiterhin sollte die Stoffmenge an Kohlenstoff mindestens genauso groß wie die eingesetzte Stoffmenge an Schwefel oder besser noch größer sein, um einen den Tantalcarbid Leuchtkörper schädigenden Überschuss an Schwefel in jedem Fall zu vermeiden.
Schwefel kann z.B. in Form von Schwefelwasserstoff H2S, Schwefelkohlenstoff CS2, Methylmercaptan CH3SH, Ethylmercaptan C2HSSH, oder ggf. auch Dimethylsulfid CH3CSCH3 dosiert werden. Kohlenstoff und Wasserstoff können wie oben beschrieben in Form von Kohlenwasserstoffen wie CH , C2H4, C2H2 usw. und ggf. Wasserstoff H2 so hinzugefügt werden, dass die gewünschten Verhältnisse der einzelnen Elemente eingestellt werden.
Die Verhältnisse der einzelnen Elemente sollten so gewählt werden, dass für einen Fülldruck von 1 bar, hier als Standard gewählt, - die insgesamt vorhandene Menge des Elements Kohlenstoff zwischen 0,1 mol-% und 5 mol-% liegt, insbesondere bei mindestens 0,25 mol-%,
- die molare Konzentration des Elements Schwefel sich aus der molaren Konzentration des Elements Kohlenstoff durch Multiplikation mit einem Faktor zwischen 0,2 und 1 ergibt;
- die molare Konzentration des Elements Wasserstoff bevorzugt mindestens so groß ist wie die Summe aus der mit vier multiplizierten molaren Konzentration des Elements Kohlenstoff und der mit 2 multiplizierten molaren Konzentration des Elements Schwefel; je nach Ausführung kann die molare Konzentration des insgesamt eingebrachten Elements Wasserstoff zwischen der angegebenen Mindestmenge und der mit einem Faktor 8 multiplizierten Mindestmenge liegen.
Bevorzugt werden höhere Kaltfülldrücke als 1 bar eingesetzt. Drücke bis zu 20 bar sind möglich. Die Umrechnung der Konzentrationsangaben erfolgt wie vorne be- schrieben, d.h. die absoluten Stoffmengen bleiben etwa erhalten.
Der Zusatz von Halogenen ist in diesem Fall nicht immer erforderlich, weil Tantal in Form von Tantalsulfiden gebunden wird, d.h. der Schwefel übernimmt die Funktion des Tantal transportierenden Elements. Wegen der in diesem Falle gezielten Rückführung von Kohlenstoff zum Leuchtkörper dampft auch nur relativ wenig Tantal ab, und man kann ggf. bei niedrigen Kolbentemperaturen auch den Ausfall geringer Mengen an Tantalsulfiden akzeptieren.
Ist die Verwendung eines relativ großen Wasserstoffüberschusses erforderlich, so kann dieser wieder - wie oben beschrieben - in kälteren Bereichen in Form von Hl gebunden werden, um eine zu starke Wärmeableitung über das Füllgas zu vermei- den.
In Sonderfällen (niedrige Kolbentemperaturen unterhalb ca. 600K) ist die Verwendung von Zusätzen von Kohlenstoff, Schwefel und Chlor ohne die gleichzeitige Anwesenheit von Wasserstoff möglich. In diesem Fall wird die Abscheidung von Kohlenstoff an der Kolbenwand durch Bildung von CCI4 verhindert und Schwefel vor allem in Form von SCI2 oder S2CI2 in der Gasphase gehalten. Zu höheren Temperaturen hin werden durch Dissoziation der genannten Verbindungen die Elemente Kohlenstoff und Schwefel freigesetzt, wobei sich mit weiter steigender Temperatur die Elemente Kohlenstoff und Schwefel zu CS2 bzw. bei noch höheren Temperaturen zu CS verbinden. CS zerfällt wie oben beschrieben bei den hohen Temperaturen nahe des Leuchtkörpers und Kohlenstoff wird an den Leuchtkörper zurückgelie- fert. Wenn Tantal in Form von Tantalhalogeniden in der Gasphase gehalten werden muss, so ist hierzu nur so wenig Halogen erforderlich, dass sich dies in der Dosierungsanleitung kaum bemerkbar macht. Die Dosierung der benötigten Elemente kann in Form der Verbindungen CCI4, CS2, SCI2, S2CI2, Cl2, NCI3 erfolgen.
Es hat sich herausgestellt, dass bei Verwendung einer die Elemente Kohlenstoff, Wasserstoff und Schwefel in den hier beschriebenen Konzentrationen enthaltenden Füllung der Schwefel zum Teil durch Sauerstoff ersetzt werden kann. Maximal 75 % des eingesetzten Schwefels können durch Sauerstoff ersetzt werden. Der Sauerstoff kann z.B. in Form von N2O, CO, CO2, Aldehyden wie CH2O, Ketonen wie Ace- ton CH3COCH3 dosiert werden.
Die vorliegende Erfindung eignet sich insbesondere für Niedervoltlampen mit einer Spannung von höchstens 50 V, weil die dafür notwendigen Leuchtkörper relativ massiv ausgeführt sein können und damit die Drähte einen Durchmesser von wenigstens 50 μm, insbesondere zwischen 80 μm und 300 μm, aufweisen, was das Problem der Brüchigkeit derartiger auf Carbid basierenden Leuchtkörper erheblich reduziert. Besonders bevorzugt wird die Erfindung für einseitig gequetschte Lampen verwendet, da hier der Leuchtkörper relativ kurz gehalten werden kann, was die Bruchanfälligkeit ebenfalls reduziert. Hier lassen sich jetzt Lebensdauer von mindestens 500 Std. erzielen.
Die Realisierung einer derartigen Lampe wird noch dadurch günstig beeinflusst, dass sich herausgestellt hat, dass ein Ta-Halogenkreislauf im allgemeinen deutlich weniger empfindlich ist als ein W-Halogenkreislauf.
Kurze Beschreibung der Zeichnungen
Im folgenden soll die Erfindung anhand mehrerer Ausführungsbeispiele näher erläutert werden. Es zeigen:
Figur 1 eine typische Glühlampe mit Carbid-Leuchtkörper; Figur 2 eine weitere typische Glühlampen mit Carbid-Leuchtkörper;
Figur 3 eine weitere typische Glühlampen mit Carbid-Leuchtkörper.
Bevorzugte Ausführung der Erfindung
Figur 1 zeigt eine einseitig gequetschte Glühlampe mit einem Kolben aus Quarzglas 1 , einer Quetschung 2, und Zuleitungen 3, die Folien 4 in der Quetschung 2 mit ei- nem Leuchtkörper 6 verbinden. Der Leuchtkörper ist ein gewendelter Draht aus TaC. Die Stromzuführungen 5 sind außen an die Folien angesetzt. Der innere Durchmesser des Kolbens ist 5 mm.
Figur 2 zeigt eine einseitig gequetschte Glühlampe mit einem Kolben aus Hartglas 1 , einer Quetschung 2, und Zuleitungen 3', die in der Quetschung 2 mit einem Leuchtkörper 6' verbunden sind. Der Leuchtkörper 6' ist ein gewendelter Draht mit einem Kern aus Rhenium und einer Schicht TaC an der Oberfläche. Dieser Leuchtkörper ist leichter verformbar als ein Leuchtkörper, der rein aus Carbid besteht. In diesem Fall wird meist zuerst der Rheniumdraht verwickelt, anschließend wird eine TaC-Schicht aufgebracht. Die Stromzuführungen 5 sind außen direkt an die Zulei- tungen 3' angesetzt und zwar im Bereich der Quetschung. Der innere Durchmesser des Kolbens ist 30 mm. Alternativ ist der Leuchtkörper eine Litze aus Kohlenstofffasern, die mit Tantal beschichtet sind. Die TaC-Schicht kann z.B. durch Aufbringung einer Tantal-Schicht durch ein CVD Verfahren oder durch Aufsputtern und anschließende Carburierung erzeugt werden. Die Carburierung der Ta-Schicht kann auch erst im Lampenbetrieb in einer kohlenwasserstoffhaltigen Atmosphäre durchgeführt werden.
Figur 3 zeigt eine zweiseitig gequetschte Glühlampe 20, auch als Soffitte bekannt, mit einem Kolben aus Quarzglas 21 , zwei Quetschung 24 und 25, Zuleitungen 27, die mit einem Leuchtkörper 26 verbunden sind. Der Leuchtkörper 26 ist ein Band aus TaC. Die Stromzuführungen 25 enden in Sockelteilen 28, wie an sich bekannt, die auf der Quetschung sitzen. Der innere Durchmesser des Kolbens ist 15 mm.
Im allgemeinen verwendet die Lampe bevorzugt einen Leuchtkörper aus Tantalcar- bid, der bevorzugt aus einem gewendelten Draht oder einem Band besteht.
Der Kolben ist aus Quarzglas oder Hartglas mit einem Kolbendurchmesser zwi- sehen 5 mm und 35 mm, bevorzugt zwischen 8 mm und 15 mm, gefertigt. Die Füllung ist hauptsächlich Inertgas, insbesondere Edelgas wie Ar, Kr oder Xe, ggf. unter Beimengung geringer Mengen (bis 15 mol-%) Stickstoff. Dazu kommt ein Kohlenwasserstoff, Wasserstoff und ein Halogenzusatz.
Als Leuchtkörpermaterial, der bevorzugt ein gewendelter Draht ist, eignet sich auch Zirkoniumkarbid, Hafniumkarbid, oder eine Legierung verschiedener Karbide wie z.B. in US 3405328 beschrieben.
Eine Alternative ist ein Leuchtkörper, der aus einem Trägermaterial wie z.B. einem Rheniumdraht als Kern oder auch einer Kohlenstofffaser besteht, wobei dieser Kern mit Tantalcarbid oder einem anderen Metallcarbid beschichtet ist.
Als elementare Regeln für die Füllung bei einem Kaltfülldruck von 1 bar gilt ein Kohlenstoff-Anteil von 0,1 bis 5 mol-%. Der Wasserstoff-Anteil liegt bei mindestens dem Kohlenstoff-Anteil, bevorzugt dem Zwei- bis Achtfachen des Kohlenstoff-Anteils. Der Halogen-Anteil liegt bei höchstens dem Halben, insbesondere bei einem Fünftel bis einem Zwanzigstel des Kohlenstoff-Anteils. Bevorzugt ist ein Mindestwert von einem Zehntel, wobei Jod zur Bindung des Wasserstoffs benutzt wird. Bevorzugt sollte der Halogen-Anteil höchstens dem Wasserstoffanteil, bevorzugt höchstens dem Halben des Wasserstoffanteils entsprechen. Eine Richtschnur für den Halogenanteil ist 500 bis 5000 ppm, immer auf einen Kaltfülldruck von 1 bar bezogen.
Werden die Kolbenabmessungen so gewählt, dass die Kolbenwandtemperatur zwi- sehen 100°C und 700°C liegt, kann dem Inertgas, meist ein Edelgas, welches ggf. noch Beimengungen an Stickstoff enthält, folgender Zusatz beigemengt werden:
- ein Kohlenwasserstoff, bevorzugt CH , C2H6, C2H4, C2H2;
- Wasserstoff (H2);
- und Bromwasserstoff oder ein bromierter Kohlenwasserstoff (bevorzugt CH2Br2, CHBr3, oder CH3Br), so dass folgende Gesamtgehalte in der Gasphase bei einem Kaltfülldruck von 1 bar bevorzugt vorliegen:
Kohlenstoff 0,1% - 5% (bevorzugt mindestens 0,25 mol-%), Wasserstoff 0,2% - 20 % (bevorzugt mindestens 0,5 mol-%), Brom 0,05% - 0,5%. Werden die Kolbenabmessungen so gewählt, dass die Kolbenwandtemperatur zwischen 150°C und 900°C liegt, kann dem Inertgas, meist Edelgas, welches ggf. noch Beimengungen an Stickstoff enthält, folgender Zusatz beigemengt werden:
- ein Kohlenwasserstoff (bevorzugt CH4, C2H6, C2H4, C2H2); - Wasserstoff (H2);
- Chlorwasserstoff oder ein chlorierter Kohlenwasserstoff (bevorzugt CH2CI2, CHCI3, oder CH3CI) so dass folgende Gesamtgehalte in der Gasphase bei einem Kaltfülldruck von 1 bar bevorzugt vorliegen: Kohlenstoff 0,1 % - 5% (bevorzugt mindestens 0,25 mol-%), Wasserstoff 0,2% - 20 % (bevorzugt mindestens 0,5 mol-%), Chlor 0,05% - 0,5%.
Werden die Kolbenabmessungen so gewählt, dass die Kolbenwandtemperatur zwischen 150°C und 600°C liegt, kann dem Inertgas, meist Edelgas, welches ggf. noch Beimengungen an Stickstoff enthält, folgender Zusatz beigemengt werden: - ein Kohlenwasserstoff (bevorzugt CH4, C2H6, C2H4, C2H2);
- Wasserstoff (H2);
- und lod, lodwasserstoff oder ein jodierter Kohlenwasserstoff (bevorzugt CH3I); so dass folgende Gesamtgehalte in der Gasphase bei einem Kaltfülldruck von 1 bar bevorzugt vorliegen:
Kohlenstoff 0,1 % - 5% (bevorzugt mindestens 0,25 mol-%), Wasserstoff 0,2% - 20 % (bevorzugt mindestens 0,5 mol-%), Jod 0,05% - 0,5%.
Generell hat es sich als vorteilhaft erwiesen, wenn die Menge des insgesamt in die Lampe eingebrachten Halogens kleiner ist als diejenige des Wasserstoffs ist. Bevorzugt ist die Menge des insgesamt in die Lampe eingebrachten Halogens um ei- nen Faktor 5 bis 25 kleiner als diejenige des insgesamt eingebrachten Wasserstoffs.
Werden die Kolbenabmessungen so gewählt, dass die Kolbenwandtemperatur zwischen 150°C und 600°C liegt, kann alternativ dem Inertgas (einem Edelgas, welches ggf. noch Beimengungen an Stickstoff enthält) folgender Zusatz beigemengt werden: - ein Kohlenwasserstoff (bevorzugt CH4, C2H6, C2H4, C2H2);
- Wasserstoff (H2);
- und lod, lodwasserstoff oder ein jodierter Kohlenwasserstoff (bevorzugt CH3I , C2H5I); so dass folgende Gesamtgehalte in der Gasphase bei einem Kaltfülldruck von 1 bar bevorzugt vorliegen:
Kohlenstoff 0,1% - 5% (bevorzugt mindestens 0,25 mol-%), Wasserstoff 0,2% - 20 % (bevorzugt mindestens 0,5 mol-%), lod 0,1%) - 20 % (bevorzugt mindestens 0,2%), wobei der lodgehalt und der Wasserstoffgehalt etwa gleich sind; in diesem Fall dient das Jod zur Vermeidung von zu großen Konzentrationen an freiem Wasserstoff, d.h. zur Erhöhung der Effizienz der Lampe.
Werden die Kolbenabmessungen so gewählt, dass die Kolbenwandtemperatur zwischen 150°C und 900°C liegt, kann alternativ dem Inertgas (einem Edelgas, welches ggf. noch Beimengungen an Stickstoff enthält) folgender Zusatz beigemengt werden:
- Kohlenwasserstoff (bevorzugt CH4, C2H6, C2H4, C H2);
- Wasserstoff (H2);
- Chlorwasserstoff oder ein chlorierter Kohlenwasserstoff (bevorzugt CH2CI2, CHCI3, oder CH3CI), - und lod, lodwasserstoff oder ein halogenierter Kohlenwasserstoff (bevorzugt CH3I; C2H5I); so dass folgende Gesamtgehalte in der Gasphase bei einem Kaltfülldruck von 1 bar bevorzugt vorliegen:
Kohlenstoff 0,1 % - 5% (bevorzugt mindestens 0,25 mol-%), Wasserstoff 0,2% - 20 % (bevorzugt mindestens 0,5 mol-%), Chlor 0,05% - 0,5%, lod 0,1% - 20%, wobei der lodgehalt und der Wasserstoffgehalt etwa gleich sind.
Werden die Kolbenabmessungen so gewählt, dass die Kolbenwandtemperatur zwischen 150°C und 700°C liegt, kann alternativ dem Inertgas (einem Edelgas, welches ggf. noch Beimengungen an Stickstoff enthält) folgender Zusatz beigemengt werden: - Kohlenwasserstoff (bevorzugt CH4, C2H6, C2H4, C2H2);
- Wasserstoff (H2);
- Bromwasserstoff oder ein bromierter Kohlenwasserstoff (bevorzugt CH2Br2, CHBr3, oder CH3Br), - und lod, lodwasserstoff oder ein jodierter Kohlenwasserstoff (bevorzugt CH3I , C2H5I); so dass folgende Gesamtgehalte in der Gasphase bei einem Kaltfülldruck von 1 bar bevorzugt vorliegen:
Kohlenstoff 0,1% - 5% (bevorzugt mindestens 0,25 mol-%), Wasserstoff 0,2% - 20 % (bevorzugt mindestens 0,5 mol-%), Brom 0,05% - 0,5%, Jod 0,1% - 20%, wobei der Jodgehalt und der Wasserstoffgehalt etwa gleich sind, insbesondere auf einen Faktor zwei genau gleich.
Bei Überlagerung eines Cyan-Kreisprozesses mit einem Kohlenstoff-Wasserstoff- Kreisprozess und einem Halogen-Kreisprozess enthält die Füllung zusätzlich noch 0,3 mol-% bis zu 3 mol-% Cyan (welches auf beliebige Weise in die Füllung eingebracht worden sein kann).
Für eine Lampe mit einem Durchmesser des Kolbens von 10 mm und einem Leuchtkörper aus TaC besteht eine ganz konkrete Füllung aus folgenden Komponenten: 1 bar (Kaltfülldruck) Kr + 1% C2H4 + 1% H2 + 0,05 bis 0,3% CH2Br2 (die Konzentrationsangaben sind mol-%). Insbesondere zeigt die Zugabe von 0,2 % CH2Br2 das beste Verhalten.

Claims

Ansprüche
1. Glühlampe mit Kohlenstoff-Kreisprozess, wobei ein Leuchtkörper zusammen mit einer Füllung in einem Kolben vakuumdicht eingebracht ist, wobei der Leuchtkörper ein Metallearbid aufweist, dessen Schmelzpunkt oberhalb dem von Wolfram liegt, dadurch gekennzeichnet, dass der Abstand des Leuchtkörpers von der Wand des Kolbens weniger als 18 mm beträgt, wobei ein erster Kreisprozess, der dem Kohlenstoff gilt, durch den Einsatz von Kohlenstoff und mindestens einem weiteren Eleemtn, insbesondere Wasserstoff, als Füllungszugabe bewerkstelligt wird, und wobei ein zweiter Kreisprozess, der dem Metall gilt, durch den Einsatz eines weiteren Eleemnts, bevorzugt eines Halogens, bewerkstelligt wird.
2. Glühlampe nach Anspruch 1 , dadurch gekennzeichnet, dass der Leuchtkörper ein gewendelter Draht oder ein Band ist, bestehend zumindest an seiner Oberfläche aus Tantalcarbid.
3. Glühlampe nach Anspruch 1 , dadurch gekennzeichnet, dass der Kolben aus Quarzglas oder Hartglas mit einem Kolbendurchmesser zwischen 5 mm und 35 mm, be- vorzugt zwischen 8 mm und 15 mm, besteht.
4. Glühlampe nach Anspruch 1 , dadurch gekennzeichnet, dass die Füllung Inertgas, insbesondere Edelgas, ggf. unter Beimengung geringer Mengen Stickstoff, sowie zumindest einen Kohlenwasserstoff, Wasserstoff und zumindest einen Halogenzusatz enthält.
5. Glühlampe nach Anspruch 1 , dadurch gekennzeichnet, dass der Leuchtkörper aus TaC, ZrC, HfC oder einer Legierung verschiedener Carbide, bevorzugt TaC enthaltend, besteht, und insbesondere ein gewendelter Draht ist.
6. Glühlampe nach Anspruch 1 , dadurch gekennzeichnet, dass der Leuchtkörper aus einem Kern und einer Beschichtung an dessen Oberfläche besteht, wobei der Kern insbesondere ein Rheniumdraht oder eine Kohlenstofffaser oder ein Bündel von Kohlenstofffasern, ist, die mit Carbid beschichtet ist bzw. sind.
7. Glühlampe nach Anspruch 1 , dadurch gekennzeichnet, dass die Abmessungen des Kolbens so gewählt sind, dass die Kolbenwandtemperatur zwischen 100°C und 700°C liegt.
8. Glühlampe nach Anspruch 7, dadurch gekennzeichnet, dass neben dem Inertgas folgende Zusätze für die Füllung im Kolbenenthalten sind, so dass der Gesamtgehalt in der Gasphase, bezogen auf einen Kaltfülldruck von 1 bar, bevorzugt wie folgt gegeben ist (in mol-%): Kohlenstoff 0,1% - 5%, Wasserstoff 0,2% - 20%, Brom 0,05% - 0,5%: - Kohlenwasserstoff, bevorzugt CH4, C2H6, C2H4, C2H2; - Wasserstoff (H2); - Bromwasserstoff HBr oder ein halogenierter Kohlenwasserstoff, bevorzugt CH2Br , CHBr3, oder CH3Br.
9. Glühlampe nach Anspruch 1 , dadurch gekennzeichnet, dass die Abmessungen des Kolbens so gewählt sind, dass die Kolbenwandtemperatur zwischen 150°C und 900°C liegt.
10. Glühlampe nach Anspruch 9, dadurch gekennzeichnet, dass neben dem Inertgas folgende Zusätze für die Füllung im Kolbenenthalten sind, so dass der Gesamtgehalt in der Gasphase, bezogen auf einen Kaltfülldruck von 1 bar, bevorzugt wie folgt gegeben ist (in mol-%): Kohlenstoff 0,1% - 5%, Wasserstoff 0,2% - 20%, Chlor 0,05% - 0,5%: - Kohlenwasserstoff, bevorzugt CH4, C2H6, C2H4, C2H2; - Wasserstoff (H2); - Chlorwasserstoff HCI oder ein halogenierter Kohlenwasserstoff, bevorzugt CH2CI2,
11. Glühlampe nach Anspruch 1 , dadurch gekennzeichnet, dass die Abmessungen des Kolbens so gewählt sind, dass die Kolbenwandtemperatur zwischen 150°C und 600°C liegt.
12. Glühlampe nach Anspruch 11 , dadurch gekennzeichnet, dass neben dem Inertgas folgende Zusätze für die Füllung im Kolbenenthalten sind, so dass der Gesamtgehalt in der Gasphase, bezogen auf einen Kaltfülldruck von 1 bar, bevorzugt wie folgt gegeben ist (in mol-%): Kohlenstoff 0,1% - 5%, Wasserstoff 0,2% - 20%, Jod 0,05% 0,5%: - Kohlenwasserstoff, bevorzugt CH , C2H6, C2H , C2H ; - Wasserstoff (H2); - Jodwasserstoff Hl oder Jod l2 oder ein jodierter Kohlenwasserstoff, bevorzugt CH3I oder C2H5I.
13. Glühlampe nach Anspruch 1 , dadurch gekennzeichnet, dass die Menge des insge- samt in die Lampe eingebrachten Halogens kleiner ist als diejenige des Wasserstoffs, wobei insbesondere die Menge des insgesamt in die Lampe eingebrachten Halogens um einen Faktor 5 bis 25 kleiner als diejenige des insgesamt eingebrachten Wasserstoffs ist.
14. Glühlampe nach Anspruch 11 , dadurch gekennzeichnet, dass neben dem Inertgas folgende Zusätze für die Füllung im Kolben enthalten sind, so dass der Gesamtgehalt in der Gasphase, bezogen auf einen Kaltfülldruck von 1 bar, bevorzugt wie folgt gegeben ist (in mol-%): Kohlenstoff 0,1% - 5%, Wasserstoff 0,2% - 20 %, Jod 0,1% - 20%: - Kohlenwasserstoff, bevorzugt CH , C2H6, C2H4, C2H2; - Wasserstoff (H2); - Jodwasserstoff HI oder Jod l2 oder ein jodierter Kohlenwasserstoff, bevorzugt CH3I oder C2H5l.
15. Glühlampe nach Anspruch 9, dadurch gekennzeichnet, dass neben dem Inertgas folgende Zusätze für die Füllung im Kolbenenthalten sind, so dass der Gesamtgehalt in der Gasphase, bezogen auf einen Kaltfülldruck von 1 bar, bevorzugt wie folgt gegeben ist (in mol-%): Kohlenstoff 0,1% - 5%, Wasserstoff 0,2% - 20%, Chlor 0,05% - 0,5%, Jod 0,1 % bis 20 % - Kohlenwasserstoff, bevorzugt CH , C2H6, C2H4, C2H2; - Wasserstoff (H2); - Chlorwasserstoff HCI oder ein halogenierter Kohlenwasserstoff, bevorzugt CH2CI2, CHCI3, oder CH3CI; - Jodwasserstoff Hl oder Jod l2 oder ein jodierter Kohlenwasserstoff, bevorzugt CH3I oder C2H5I.
16. Glühlampe nach Anspruch 15, dadurch gekennzeichnet, dass der Jodgehalt und der Wasserstoffgehalt bis auf einen Faktor 2 gleich sind.
17. Glühlampe nach Anspruch 7, dadurch gekennzeichnet, dass neben dem Inertgas folgende Zusätze für die Füllung im Kolbenenthalten sind, so dass der Gesamtgehalt in der Gasphase, bezogen auf einen Kaltfülldruck von 1 bar, bevorzugt wie folgt gegeben ist (in mol-%): Kohlenstoff 0,1% - 5%, Wasserstoff 0,2% - 20%, Brom 0,05% - 0,5%, Jod 0, 1 % bis 20 % : - Kohlenwasserstoff, bevorzugt CH4, C2H6, C2H , C2H2; - Wasserstoff (H2); - Bromwasserstoff HBr oder ein bromierter Kohlenwasserstoff, bevorzugt CH2Br2, CHBr3, oder CH3Br; - Jodwasserstoff Hl oder Jod l2 oder ein jodierter Kohlenwasserstoff, bevorzugt CH3I oder C2H5l.
18. Glühlampe nach Anspruch 17, dadurch gekennzeichnet, dass der Jodgehalt und der Wasserstoffgehalt bis auf einen Faktor 2 gleich sind.
19. Glühlampe nach Anspruch 1 , dadurch gekennzeichnet, dass ein zusätzlicher Koh- lenstoff-Stickstoff-Kreisprozess den Kohlenstoff-Wasserstoff-Kreisprozess unterstützt und gleichzeitig ein Halogen zugegen ist
20. Glühlampe nach den Ansprüchen 8 oder 10 oder 12 oder 14 oder 15 oder 17, wobei sich zusätzlich noch 0,3% mol-% bis 3 mol-% CN oder CS in der Gasphase befin- den.
21. Glühlampe nach Anspruch 1 , dadurch gekennzeichnet, dass neben einem Inertgas folgende Zusätze für die Füllung im Kolben enthalten sind, so dass der Gesamtgehalt in der Gasphase, bezogen auf einen Kaltfülldruck von 1 bar, bevorzugt wie folgt gegeben ist (in mol-%): - Kohlenstoff 0,25% - 5%, Schwefel 0,05% - 5%, Wasserstoff 0,5% - 40%, - Kohlenwasserstoff, bevorzugt CH4, C2H6, C2H4, C2H2; - Wasserstoff (Hz); - Schwefelwasserstoff H2S oder Schwefelkohlenstoff CS2 oder Methylmercaptan CH3SH oder Ethylmercaptan C2H5SH oder Dimethylsulfid CH3CSCH3.
22. Glühlampe nach Anspruch 21 , dadurch gekennzeichnet, dass - die molare Konzentration des insgesamt in die Lampe eingebrachten Elements Schwefel um einen Faktor 0,1 bis 1 kleiner ist als die molare Konzentration des insgesamt in die Lampe eingebrachten Elements Kohlenstoff und - die molare Konzentration des insgesamt in die Lampe eingebrachten Elements Wasserstoff bevorzugt mindestens so groß ist wie die Summe des Vierfachen der molaren Konzentration an Kohlenstoff und des Zweifachen der molaren Konzentration an Schwefel; wobei insbesondere die molare Konzentration des Wasserstoffs bis zu einem Faktor 8 größer sein kann als diese Mindestmenge.
23. Glühlampe nach Anspruch 1 , dadurch gekennzeichnet, dass neben dem Inertgas folgende Zusätze für die Füllung im Kolben enthalten sind, so dass der Gesamtgehalt in der Gasphase, bezogen auf einen Kaltfülldruck von 1 bar, bevorzugt wie folgt gegeben ist (in mol-%): Kohlenstoff 0,1% - 5%, Schwefel 0,05% - 5%, Wasserstoff 0,5% - 40%, Jod 0,2% - 40% - Kohlenwasserstoff, bevorzugt CH , C2H6, C2H4, C2H2; - Wasserstoff (H2); - Schwefelwasserstoff H2S oder Schwefelkohlenstoff CS2 oder Methylmercaptan CH3SH oder Ethylmercaptan C2H5SH oder Dimethylsulfid CH3CSCH3 - Jodwasserstoff Hl oder Methyljodid CH3I oder Ethyljodid C2H5I.
24. Glühlampe nach Anspruch 23, dadurch gekennzeichnet, dass - die molare Konzentration des insgesamt in die Lampe eingebrachten Elements Schwefel um einen Faktor 0,1 bis 1 kleiner ist als die molare Konzentration des insgesamt in die Lampe eingebrachten Elements Kohlenstoff, und - die molare Konzentration des insgesamt in die Lampe eingebrachten Elements Wasserstoff bevorzugt mindestens so groß ist wie die Summe der mit 4 multiplizierten molaren Konzentration an Kohlenstoff und der mit zwei multiplizierten molaren Konzentration an Schwefel; in Einzelfällen kann die molare Konzentrationen des Wasserstoffs bis zu einem Faktor 8 größer sein als die Mindestmenge, und - die molare Konzentration des in die Lampe eingebrachten Elements Jod zwischen 0,1%) und 15% liegt und kleiner ist als die insgesamt vorhandene molare Konzentration an Wasserstoff.
25. Glühlampe nach Anspruch 9, dadurch gekennzeichnet, dass neben dem Inertgas folgende Zusätze für die Füllung im Kolben enthalten sind, so dass der Gesamtge- halt in der Gasphase, bezogen auf einen Kaltfülldruck von 1 bar, bevorzugt wie folgt gegeben ist (in mol-%): Kohlenstoff 0,25% - 5%, Schwefel 0,05% - 5%, Wasserstoff 0,5% - 40%, Chlor oder Brom 0,02% - 0,5% oder Jod 0,02% - 40% (wenn Wasserstoff durch Jod gebunden werden soll) - Kohlenwasserstoff, bevorzugt CH4, C2H6, C2H4, C2H2); - Wasserstoff (H2); - Schwefelwasserstoff H2S oder Schwefelkohlenstoff CS2 oder Methylmercaptan CH3SH oder Ethylmercaptan C2H5SH oder Dimethylsulfid CH3CSCH3 - einen halogenierten Kohlenwasserstoff, z.B. eine oder zwei der folgenden Verbindungen: CH2CI2, CHCI3, CCI4, CH2Br2, CH3Br, CH3I, C2H5I, HCI, HBr, Hl, Cl2, Br2, l2 .
26. Glühlampe nach Anspruch 25, dadurch gekennzeichnet, dass - die molare Konzentration des insgesamt in die Lampe eingebrachten Elements Schwefel um einen Faktor 0,1 bis 1 kleiner ist als die molare Konzentration des insgesamt in die Lampe eingebrachten Elements Kohlenstoff, und - die molare Konzentration des insgesamt in die Lampe eingebrachten Elements Wasserstoff bevorzugt mindestens so groß ist wie die Summe der mit 4 multiplizierten molaren Konzentration an Kohlenstoff und der mit zwei multiplizierten molaren Konzentration an Schwefel und der einfachen Konzentration an Chlor oder Brom; in Einzelfällen kann die molare Konzentration des Wasserstoffs bis zu einem Faktor 8 größer sein als die Mindestmenge.
27. Glühlampe nach Anspruch 11, dadurch gekennzeichnet, dass neben dem Inertgas folgende Zusätze für die Füllung im Kolben enthalten sind, so dass der Gesamtgehalt in der Gasphase, bezogen auf einen Kaltfülldruck von 1 bar, bevorzugt wie folgt gegeben ist (in mol-%): Kohlenstoff 0,1% - 5%, Schwefel 0,02% - 5%, Chlor 0,42% - 30%, - Tetrachlorkohlenstoff CCI4, Dischwefeldichlorid S2CI2 oder Schwefeldichlorid SCI2, ggf. noch Chlor CI2oder Chlorstickstoff NCI3 oder - Tetrachlorkohlenstoff CCI4, Schwefelkohlenstoff CS2, Chlor Cl2 oder Chlorstickstoff NCI3.
28. Glühlampe nach Anspruch 27, dadurch gekennzeichnet, dass folgende Merkmale erfüllt sind: - die molare Konzentration des insgesamt in der Lampe befindlichen Elements Schwefel um einen Faktor 0,1 -1 kleiner ist als die insgesamt in der Lampe befindli- ehe Menge an Kohlenstoff; - die molare Konzentration an Chlor bevorzugt größer ist als die Summe aus der mit vier multiplizierten molaren Konzentration an Kohlenstoff und der mit zwei multiplizierten molaren Konzentration an Schwefel.
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